CN114380335A - 一种含有硝酸铀酰的原料液的浓缩方法 - Google Patents
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Abstract
本公开涉及一种含有硝酸铀酰的原料液的浓缩方法,首先,通过多级电渗析处理将含有硝酸铀酰的原料液浓缩至目标浓度;其次,采用多级压力驱动膜过程处理将透过液的铀浓度降低至重复使用或者达到排放的指标。本公开的采用电渗析过程实现了含有硝酸铀酰的原料液的高度浓缩,避免了由于高浓度铀料液极高的渗透压难以直接采用压力驱动膜浓缩过程的问题以及实现铀料液的高度浓缩的不足的问题,同时电渗析处理能将电渗析淡液的硝酸浓度降至极低水平,能保证压力驱动膜过程的稳定运行。
Description
技术领域
本公开涉及核化工技术领域,具体地,涉及一种含有硝酸铀酰的原料液的浓缩方法。
背景技术
硝酸铀酰溶液的浓缩是核化工领域常见的化工操作。在硝酸铀酰转化为UO3的过程中,首先就需要将硝酸铀酰溶液浓缩至硝酸铀酰六水合物的浆液(铀浓度高达1000g/L以上)。在后处理过程中,若后续的铀纯化循环采用浓流程,就需要将第一萃取循环得到的浓度为50~60g/L的硝酸铀酰溶液浓缩至300~400g/L。
目前核燃料厂和后处理厂通常采用蒸发的方式来浓缩硝酸铀酰溶液。蒸发浓缩技术存在能耗大、配套复杂、操作温度高,存在溶解在水相以及水相所夹带TBP的降解等问题。若对第一萃取循环得到的低浓度硝酸铀酰溶液采用蒸发的方式浓缩,TBP的降解产物(DBP、MBP等)会对铀纯化循环的净化效果产生不利的影响。因此建立一套操作条件温、TBP降解程度较轻、能耗低、配套简单的硝酸铀酰溶液浓缩工艺具有较为重要的现实意义。
膜技术是一种无相变,操作条件温和,能耗低的物质分离和浓缩技术。其中的电渗析是电场驱动膜过程,反渗透和纳滤则是压力驱动膜过程。电渗析是一种以电位差为推动力,利用离子交换膜的选择透过性,从溶液中脱除或富集电解质的膜分离操作。其主要过程如下:含盐废水进入到电渗析器后,水中阴、阳离子分别向阳极、阴极方向迁移,由于阳膜、阴膜的选择透过性,就形成了交替排列的离子浓度减少的淡室和离子浓度增加的浓室,分别得到脱盐淡水和浓缩盐水。当待处理水的含盐量较低时,由于溶液导电性变差,电渗析的经济性较差。压力以反渗透和纳滤为代表的压力驱动膜过程,由于溶液渗透压的关系,难以实现溶液的高度浓缩。一般情况下,当压差为4MPa时,仅能将硝酸铀酰溶液的铀浓度浓缩至130g/L。此外,压力驱动膜的耐酸性和耐氧化性较差,其处理对象的pH值一般在4-10之间。对于pH值小于2,且氧化性较强的HNO3溶液,则难以处理,有时只能通过先中和再处理的方式进行。但是,中和的方式会引入杂质离子。
为了解决目前硝酸铀酰溶液蒸发浓缩过程能耗高、操作条件恶劣、TBP易降解(导致后续纯化工艺净化效果变差)以及单独使用压力驱动膜浓缩工艺时渗透压过高、设备寿命短且难以实现浓缩至较高的浓度等问题,因此寻求一种操作条件温和、能耗低,且能长期稳定运行的硝酸铀酰溶液的浓缩工艺成为一种需求。
发明内容
本公开的目的是提供由电渗析和压力驱动膜过程有机耦合的硝酸铀酰的浓缩工艺,该工艺具有操作条件温和、能耗低、且具有长期稳定运行的优势。
为了实现上述目的,本公开提供一种含有硝酸铀酰的原料液的浓缩方法,所述方法包括如下步骤:
S1、将含有硝酸铀酰的原料液经过第一级电渗析处理,得到第一级电渗析浓缩液和第一级电渗析淡液;
S2、将第一级电渗析浓缩液经过第二级电渗析处理,得到第二级电渗析浓缩液和第二级电渗析淡液,第二级电渗析淡液返回第一级电渗析进行循环处理;
S3、将第二级电渗析浓缩液经过第三级电渗析处理,得到铀浓度在290-320g/L的第三级电渗析浓缩液和第三级电渗析淡液,第三级电渗析淡液返回第二级电渗析进行循环处理;
S4、将第一级电渗析淡液经过压力驱动膜过程处理,经过第一级压力驱动膜过程处理得到第一级压力驱动浓缩液和第一级透膜液,将第一级压力驱动浓缩液返回第一级电渗析处理,将第一级透膜液经过第二级压力驱动膜过程处理得到第二级透膜液。
可选地,在步骤S1中,所述第一级电渗析浓缩液的铀浓度为150-190g/L,第一级电渗析淡液的铀浓度为5-15g/L。
可选地,在步骤S2中,所述第二级电渗析浓缩液的铀浓度为230-250g/L,第二级电渗析淡液的铀浓度为50-80g/L。
可选地,在步骤S3中,所述第三级电渗析浓缩液的铀浓度为290-320g/L,第三级电渗析淡液的铀浓度为160-190g/L。
可选地,在步骤S4中,该方法还包括:将所述第二级透膜液进行工业复用或排放处理;或者将所述第二级透膜液进行第三级压力驱动膜过程处理得到第三级透膜液。
可选地,所述多级压力驱动膜过程处理包括反渗透浓缩处理或纳滤处理。
可选地,在步骤S1中,所述原料叶中还含有硝酸,所述硝酸的浓度为0.02-0.05mol/L。
可选地,在步骤S4中,所述第一级压力驱动浓缩液中的铀浓度为30-70g/L;所述第二级或第三级透膜液中的铀浓度为0.05mg/L以下。
可选地,所述第二级透膜液或所述第三级透膜液中的硝酸的浓度为10-5mol/L以下。
可选地,在步骤S4中,所述压力驱动膜过程处理的条件包括:将所述第一级透膜液的pH调整为5-7。
通过上述技术方案,本公开具有以下技术效果:
本公开采用多级电渗析处理和多级压力驱动膜过程处理的有机耦合;由于硝酸根离子极易透过离子交换膜,通过多级电渗析处理能够将电渗析淡液中的硝酸浓度降低至10-5mol/L以下,再经过多级压力驱动膜过程处理,避免了多级压力驱动膜过程渗透压过高的情况,保证了多级压力驱动膜过程的长期稳定运行;本公开所述的方法能耗低,操作条件温和,能有效避免溶液中残留TBP在高温下发生降解的情况。
本公开的其他特征和优点将在随后的具体实施方式部分予以详细说明。
附图说明
附图是用来提供对本公开的进一步理解,并且构成说明书的一部分,与下面的具体实施方式一起用于解释本公开,但并不构成对本公开的限制。在附图中:
图1是含有硝酸铀酰的原料液的浓缩方法的示意图。
附图标记说明
1含有硝酸铀酰的原料液;2第一级电渗析淡液;3第二透膜液;4第一透膜液;5第三级电渗析浓缩液。
A多级电渗析处理;B多级压力驱动膜过程。
具体实施方式
以下结合附图对本公开的具体实施方式进行详细说明。应当理解的是,此处所描述的具体实施方式仅用于说明和解释本公开,并不用于限制本公开。
本公开提供一种含有硝酸铀酰的原料液的浓缩方法,所述方法包括如下步骤:
S1、将含有硝酸铀酰的原料液经过第一级电渗析处理,得到第一级电渗析浓缩液和第一级电渗析淡液;
S2、将第一级电渗析浓缩液经过第二级电渗析处理,得到第二级电渗析浓缩液和第二级电渗析淡液,第二级电渗析淡液返回第一级电渗析进行循环处理;
S3、将第二级电渗析浓缩液经过第三级电渗析处理,得到铀浓度在290-320g/L的第三级电渗析浓缩液和第三级电渗析淡液,第三级电渗析淡液返回第二级电渗析进行循环处理,第三级电渗析浓缩液即为最终铀溶液浓缩液;
S4、将第一级电渗析淡液经过压力驱动膜过程处理,经过第一级压力驱动膜过程处理得到第一级压力驱动浓缩液和第一级透膜液,将第一级压力驱动浓缩液返回第一级电渗析处理,将第一级透膜液经过第二级压力驱动膜过程处理得到第二级透膜液。
本公开中,硝酸根离子极易透过离子交换膜,因此通过电渗析处理能够将硝酸的浓度降至10-5mol/L以下,保证压力驱动膜过程长期稳定的进行;另外采用多级压力驱动膜过程可以将铀浓度降低至重复使用或者达到排放的指标(可排放透膜液铀浓度为0.05mg/L以下)。
在本公开的实施例中,所用的原料液为反萃后所得的含有硝酸铀酰和硝酸的溶液,其中所含的硝酸铀酰中的铀浓度一般为50-70g/L。
本公开中,所述原料液中所含的硝酸铀酰中的铀浓度也可以是其它浓度。
根据本公开,在步骤S1中,所述第一级电渗析浓缩液的铀浓度为150-190g/L,第一级电渗析淡液的铀浓度为5-15g/L。
根据本公开,在步骤S2中,所述第二级电渗析浓缩液的铀浓度为230-250g/L,第二级电渗析淡液的铀浓度为50-80g/L。
根据本公开,在步骤S3中,所述第三级电渗析浓缩液的铀浓度为290-320g/L,第三级电渗析淡液的铀浓度为160-190g/L。
本公开中,所述含有硝酸铀酰的原料液首先经过多级电渗析过程,将其浓缩至铀浓度为290-320g/L,第二级和第三级的电渗析淡液均返回其上一级参与循环电渗析过程。
根据本公开,该方法还包括:将所述第二级透膜液进行工业复用或排放处理;或者将所述第二级透膜液进行第三级压力驱动膜过程处理得到第三级透膜液。
根据本公开,在步骤S1中,所述原料液中还含有硝酸,所述硝酸的浓度为0.02-0.05mol/L。
根据本公开,所述多级压力驱动膜过程包括反渗透浓缩处理或纳滤处理。
根据本公开,在步骤S4中,所述第一级压力驱动浓缩液中的铀浓度为30-70g/L;所述第二级透膜液或所述第三级透膜液中的铀浓度为0.05mg/L以下。
根据本公开,所述第二级透膜液或所述第三级透膜液中的硝酸的浓度为10-5mol/L以下。
根据本公开,在步骤S4中,所述压力驱动膜过程处理的条件包括:将所述第一级透膜液的pH调整为5-7。
本公开中,通过监测压力驱动膜过程的溶液的pH,验证了硝酸的脱除情况,避免氧化现象的发生,保证整个工艺长期稳定的进行。
本公开的采用电渗析过程实现了铀溶液的高度浓缩,避免了由于高浓度铀料液极高的渗透压难以直接采用压力驱动膜浓缩过程实现铀料液的高度浓缩的不足的问题,同时电渗析过程能将电渗析淡液的硝酸降至极低水平,能保证压力驱动膜过程的稳定运行。
下面通过实施例来进一步举例说明本公开,但是本公开并不因此而受到任何限制。
实施例1
采用本实施例的含有硝酸铀酰的原料液的浓缩工艺,步骤如下:
(一)将铀浓度为60g/L,硝酸浓度为0.05mol/L的原料液,通过一级电渗析将铀浓缩至150g/L,此时电渗析淡液的铀浓度为10.0g/L,硝酸浓度为10-5mol/L;
(二)将第一级电渗析的浓缩液进入第二级电渗析处理,将铀浓度进一步浓缩至250g/L,此时第二级电渗析淡液的铀浓度为60g/L,返回第一级电渗析处理,通过第三级电渗析处理将铀浓缩至320g/L,第三级电渗析淡液作为第二级电渗析过程的原料液返回;
(三)对于第一级电渗析淡液(铀浓度为10.0g/L,硝酸浓度为10-5mol/L)进行反渗透浓缩处理,以回收其中的铀,并返回第一级电渗析处理;
(四)通过2级反渗透处理将透过液中的铀浓度降至0.04mg/L(达到排放指标)。
实施例2
采用本实施例的含有硝酸铀酰的原料液的浓缩工艺,步骤如下:
(一)将铀浓度为50g/L,硝酸浓度为0.03mol/L的原料液,通过一级电渗析将铀浓缩至160g/L,此时电渗析淡液的铀浓度为5.0g/L,硝酸浓度为5×10-6mol/L;
(二)将第一级电渗析的浓缩液进入第二级电渗析处理,将铀浓度进一步浓缩至240g/L,此时第二级电渗析淡液的铀浓度为50g/L,返回第一级电渗析处理,通过第三级电渗析将铀浓缩至310g/L,第三级电渗析淡液作为第二级电渗析过程的原料液返回;
(三)对于第一级电渗析淡液(铀浓度为5.0g/L,硝酸浓度为5×10-6mol/L)进行纳滤浓缩处理,以回收其中的铀,并返回第一级电渗析处理;
(四)通过3级纳滤处理将透过液中的铀浓度降至0.04mg/L(达到排放指标)。
实施例3
采用本实施例的含有硝酸铀酰的原料液的浓缩工艺,步骤如下:
(一)将铀浓度为70g/L,硝酸浓度为0.05mol/L的原料液,通过一级电渗析将铀浓缩至180g/L,此时电渗析淡液的铀浓度为13g/L,硝酸浓度为10-5mol/L;
(二)将第一级电渗析的浓缩液进入第二级电渗析处理,将铀浓度进一步浓缩至250g/L,此时第二级电渗析淡液的铀浓度为80g/L,返回第一级电渗析处理,通过第三级电渗析处理将铀浓缩至320g/L,第三级电渗析淡液作为第二级电渗析过程的原料液返回;
(三)对于第一级电渗析淡液(铀浓度为13g/L,硝酸浓度为5×10-6mol/L)进行反渗透浓缩处理,以回收其中的铀,并返回第一级电渗析处理;
(四)通过3级反渗透处理将透过液中的铀浓度降至0.04mg/L(达到排放指标)。
实施例4
采用本实施例的含有硝酸铀酰的原料液的浓缩工艺,步骤如下:
(一)将铀浓度为65g/L,硝酸浓度为0.05mol/L的原料液,通过一级电渗析将铀浓缩至175g/L,此时电渗析淡液的铀浓度为12g/L,硝酸浓度为10-5mol/L;
(二)将第一级电渗析的浓缩液进入第二级电渗析处理,将铀浓度进一步浓缩至240g/L,此时第二级电渗析淡液的铀浓度为75g/L,返回第一级电渗析处理,通过第三级电渗析处理将铀浓缩至300g/L,第三级电渗析淡液作为第二级电渗析过程的原料液返回;
(三)对于第一级电渗析淡液(铀浓度为12g/L,硝酸浓度为5×10-6mol/L)进行反渗透浓缩处理,以回收其中的铀,并返回第一级电渗析处理;
(四)通过3级反渗透处理将透过液中的铀浓度降至0.04mg/L(达到排放指标)。
实施例5
采用本实施例的含有硝酸铀酰的原料液的浓缩工艺,步骤如下:
(一)将铀浓度为55g/L,硝酸浓度为0.04mol/L的原料液,通过一级电渗析将铀浓缩至170g/L,此时电渗析淡液的铀浓度为10g/L,硝酸浓度为10-5mol/L;
(二)将第一级电渗析的浓缩液进入第二级电渗析处理,将铀浓度进一步浓缩至240g/L,此时第二级电渗析淡液的铀浓度为75g/L,返回第一级电渗析处理,通过第三级电渗析处理将铀浓缩至300g/L,第三级电渗析淡液作为第二级电渗析过程的原料液返回;
(三)对于第一级电渗析淡液(铀浓度为10g/L,硝酸浓度为5×10-6mol/L)进行反渗透浓缩处理,以回收其中的铀,并返回第一级电渗析处理;
(四)通过3级反渗透处理将透过液中的铀浓度降至0.04mg/L(达到排放指标)。
实施例1-5的结果如表1所示:
表1
由表1可以看出,本公开采用多级电渗析处理和多级压力驱动膜过程处理的有机耦合;实现了铀溶液的高度浓缩。
以上结合附图详细描述了本公开的优选实施方式,但是,本公开并不限于上述实施方式中的具体细节,在本公开的技术构思范围内,可以对本公开的技术方案进行多种简单变型,这些简单变型均属于本公开的保护范围。
另外需要说明的是,在上述具体实施方式中所描述的各个具体技术特征,在不矛盾的情况下,可以通过任何合适的方式进行组合,为了避免不必要的重复,本公开对各种可能的组合方式不再另行说明。
此外,本公开的各种不同的实施方式之间也可以进行任意组合,只要其不违背本公开的思想,其同样应当视为本公开所公开的内容。
Claims (10)
1.一种含有硝酸铀酰的原料液的浓缩方法,其特征在于,
所述方法包括如下步骤:
S1、将含有硝酸铀酰的原料液经过第一级电渗析处理,得到第一级电渗析浓缩液和第一级电渗析淡液;
S2、将第一级电渗析浓缩液经过第二级电渗析处理,得到第二级电渗析浓缩液和第二级电渗析淡液,第二级电渗析淡液返回第一级电渗析进行循环处理;
S3、将第二级电渗析浓缩液经过第三级电渗析处理,得到铀浓度在290-320g/L的第三级电渗析浓缩液和第三级电渗析淡液,第三级电渗析淡液返回第二级电渗析进行循环处理;
S4、将第一级电渗析淡液经过压力驱动膜过程处理,经过第一级压力驱动膜过程处理得到第一级压力驱动浓缩液和第一级透膜液,将第一级压力驱动浓缩液返回第一级电渗析处理,将第一级透膜液经过第二级压力驱动膜过程处理得到第二级透膜液。
2.根据权利要求1所述的方法,其中,在步骤S1中,所述第一级电渗析浓缩液的铀浓度为150-190g/L,第一级电渗析淡液的铀浓度为5-15g/L。
3.根据权利要求1所述的方法,其中,在步骤S2中,所述第二级电渗析浓缩液的铀浓度为230-250g/L,第二级电渗析淡液的铀浓度为50-80g/L。
4.根据权利要求1所述的方法,其中,在步骤S3中,第三级电渗析淡液的铀浓度为160-190g/L。
5.根据权利要求1所述的方法,其中,该方法还包括:将所述第二级透膜液进行工业复用或排放处理;或者将所述第二级透膜液进行第三级压力驱动膜过程处理得到第三级透膜液。
6.根据权利要求1所述的方法,其中,所述压力驱动膜过程处理包括反渗透浓缩处理或纳滤处理。
7.根据权利要求1所述的方法,其中,在步骤S1中,所述原料液中还含有硝酸,所述硝酸的浓度为0.02-0.05mol/L。
8.根据权利要求1或5所述的方法,其中,在步骤S4中,所述第一级压力驱动浓缩液中的铀浓度为30-70g/L;所述第二级透膜液或所述第三级透膜液中的铀浓度为0.05mg/L以下。
9.根据权利要求1或5所述的方法,其中,所述第二级透膜液或所述第三级透膜液中的硝酸的浓度为10-5mol/L以下。
10.根据权利要求1所述的方法,其中,在步骤S4中,所述压力驱动膜过程处理的条件包括:将所述第一级透膜液的pH调整为5-7。
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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GR01 | Patent grant | ||
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