CN114355428A - 一种研究闪烁体能量转换机理的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种研究闪烁体能量转换机理的方法，采用同步辐射光源实验测定块状单晶闪烁体样品的晶格结构，依据实验数据构建单晶闪烁体样品的计算模型，基于密度泛函理论计算出的所述块状单晶闪烁体样品的能带结构、电子密度、宇称等与光谱数据(吸收谱，激发谱，发射谱)相联系的方式，采用严密的逻辑分析对所述块状单晶闪烁体样品的发光机理可视化。本发明利用CsI(Tl)块状单晶闪烁体样品为例进行了理论计算与分析，验证了方法的可靠性。
Description
技术领域
本发明涉及核辐射探测器的核心部件闪烁体领域，一种研究闪烁体能量转换机理的方法是基于密度泛函理论与光谱分析相结合的方式研究射线与闪烁体相互作用后核外电子实际的物理行为以及闪烁体真实的发光动力学机制的方法。
背景技术
在放射性测量中，能足够准确地获取各种射线的能量信息、时间信息和强度信息极为重要。这就要求核辐射探测器具有良好的时间分辨、能量分辨和探测效率。随着核辐射探测器在高能物理及核物理、天体物理、医学物理的众多领域的广泛应用，对性能更加优越的闪烁体的需求也越来越迫切。因此对射线在闪烁体中发生具体物理行为的了解程度至关重要。
以往获取射线的较为准确的数据依赖于实验仪器及外部环境的调试，本方法采用研究发光动力学机制的方法校准测量方式，适用于不同领域的闪烁体探测器预测新型闪烁体以及通过掺杂改性等方式对已知种类的闪烁体进行改良，从而使核辐射探测器获取更加准确的时间信息、能量信息以及强度信息。
发明内容
本发明的目的在于提出一种可以研究射线与闪烁体相互作用后核外电子实际的物理行为以及闪烁体真实的发光动力学机制的方法。所采用的实验样品为块状单晶闪烁体样品以及从块状单晶闪烁体样品上磨取的块状单晶闪烁体的粉末样品，所采用的计算模型为所述块状单晶闪烁体体系实际的晶格结构构建所述块状单晶闪烁体样品的计算模型的几何优化模型。
本发明采用密度泛函理论与光谱分析相结合的方式，具体步骤如下：
步骤一、所述从块状单晶闪烁体样品上磨取的块状单晶闪烁体的粉末样品用同步辐射X射线测得X射线吸收精细结构谱；
步骤二、进一步地，从所得到的用同步辐射X射线测得X射线吸收精细结构谱中提取所述块状单晶闪烁体样品的实际晶胞参数，元素排布信息，从而得到所述块状单晶闪烁体体系实际的晶格结构；
步骤三、进一步地，根据所述块状单晶闪烁体体系实际的晶格结构构建所述块状单晶闪烁体样品的计算模型；
步骤四、进一步地，采用第一性原理对所构建的所述块状单晶闪烁体样品的计算模型进行几何优化得到所述块状单晶闪烁体样品的几何优化模型；
步骤五、进一步地，运用密度泛函理论对所述块状单晶闪烁体样品的几何优化模型计算所述块状单晶闪烁体样品的能带结构，态密度，电子密度，波函数宇称，发射谱数据；
步骤六、采用200nm-1100nm能量范围的X射线(或γ射线)或者近紫外光源、红外光源作为激发光源测量所述块状单晶闪烁体样品的吸收谱，激发谱，发射谱；
步骤七、进一步地，选取所述块状单晶闪烁体样品的发射谱中出现的峰值波长测量所述块状单晶闪烁体样品的衰减时间谱；
步骤八、进一步地，从所述块状单晶闪烁体样品的能带结构的数据中提取与所述块状单晶闪烁体样品的吸收谱、激发谱、发射谱各个峰位能量相对应的能量差△E；
步骤九、进一步地，根据所述块状单晶闪烁体样品的电子密度分析出所述块状单晶闪烁体样品的电子的空间几何排布并推测所述块状单晶闪烁体样品中闪烁光子发射的能量来源；
步骤十、进一步地，分析所述块状单晶闪烁体样品的波函数宇称，依据跃迁选择定则排除不能发生跃迁的布里渊区高对称点所对应的能级，最终确定所述块状单晶闪烁体样品中电子的跃迁路径。
步骤十一、将最终确定所述块状单晶闪烁体样品中电子的跃迁路径与根据所述块状单晶闪烁体样品的电子密度分析出所述块状单晶闪烁体样品的电子的空间几何排布结合起来运用作图软件即可绘制出所述块状单晶闪烁体样品的发光机理示意图。
本发明的有益效果：
传统研究发光机理的方式难以观察到体系详细的能级信息，本发明可以研究射线与闪烁体相互作用后核外电子实际的物理行为以及闪烁体真实的发光动力学机制，精确计算需要得到的能级信息，同时将理论计算的结果与实验测得的数据良好的匹配，并且可以研究不同能量激发下闪烁体的发光机理，而且适用于所有类具有周期性晶格结构的闪烁体，同时将闪烁体发光过程可视化，从而给闪烁探测器研究人员提供参考，更好地掌握闪烁体发光机理，在提高闪烁探测器整体性能上发挥重要作用。
附图说明
图1为以CsI(Tl)为例运用上述步骤绘制出的闪烁体发光原理示意图。
具体实施方式
本发明，为使本发明的目的、技术方案及效果更加清楚、明确，以下对本发明进一步举例详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
本发明以CsI(Tl)块状单晶闪烁体样品及从CsI(Tl)块状闪烁体上磨取的CsI(Tl)块状单晶闪烁体的粉末样品为例进行解释说明，具体实施步骤如下：1、测得CsI(Tl)块状单晶闪烁体的粉末样品的实际晶格常数为a＝b＝c＝4.56，α＝β＝γ＝90°，掺杂浓度为1％，存在替位掺杂方式和填隙掺杂方式；
2、构建一个10×10×10的CsI超胞，4个替位铊原子，6个填隙铊原子，得到CsI(Tl)块状单晶闪烁体的超胞；
3、利用第一性原理方法对构建的CsI(Tl)块状单晶闪烁体的超胞进行几何优化后得到CsI(Tl)块状单晶闪烁体的几何优化模型计算所述CsI(Tl)块状单晶闪烁体的能带结构，禁带宽度为3.6eV，导带底和价带顶对应不同布里渊区高对称点，且算得的宇称不同，满足跃迁选择定则；计算得到所述CsI(Tl)块状单晶闪烁体的电子密度图可以直观的看到Tl原子周围电荷密度比Cs原子周围电荷密度大；4、本实施例采用紫外分光光度计2550测得所述CsI(Tl)块状单晶闪烁体的吸收谱，采用F-7000荧光光谱仪测量了所述CsI(Tl)块状单晶闪烁体的激发谱、发射谱以及发射能量为400nm、500nm、550nm分别对应的所述CsI(Tl)块状单晶闪烁体衰减时间谱。
5、分析发现所述CsI(Tl)块状单晶闪烁体的吸收谱最强峰位的能量值对应Cs原子贡献的导带与I原子贡献的价带顶之间的能量差匹配，所述CsI(Tl)块状单晶闪烁体的激发谱的最强峰位的能量值对应Tl原子贡献的导带与I原子贡献的价带顶之间的能量差匹配，发射谱中心波长能量落在禁带中，不同发射波长对应的衰减时间相同；6、最终确定所述CsI(Tl)块状单晶闪烁体的发光机理为：价带中的电子在吸收能量的一刻首先跃迁到Cs原子贡献的能带，然后经过晶格弛豫跃迁到Tl原子贡献的能带，最终整个晶体退激使Tl贡献的能带中的电子退激到禁带在声子的协助下发射闪烁光子完成整个发光过程。
应当理解的是，本发明的应用不限于上述的举例，对本领域普通技术人员来说，可以根据上述说明加以改进或变换，所有这些改进和变换都应属于本发明所附权利要求的保护范围。
Claims (12)
1.一种研究闪烁体能量转换机理的方法，其特征在于，所述内容内所述块状单晶闪烁体样品的计算模型的参数需要从实验中获取，所述步骤包括：
所述从块状单晶闪烁体样品上磨取的块状单晶闪烁体的粉末样品用同步辐射X射线测得X射线吸收精细结构谱；进一步地，从所得到的用同步辐射X射线测得X射线吸收精细结构谱中提取所述块状单晶闪烁体样品的实际晶胞参数，元素排布信息，从而得到所述块状单晶闪烁体体系实际的晶格结构；进一步地，根据所述块状单晶闪烁体体系实际的晶格结构构建所述块状单晶闪烁体样品的计算模型。
2.根据权利要求1所述的一种研究闪烁体能量转换机理的方法，其特征在于：获取晶格结构的方式是采用同步辐射光源，其特点是，能够更加精准地测得元素种类以及原子之间的距离，更真实反映所述块状单晶闪烁体的体系实际的晶格结构。
3.根据权利要求1所述的一种研究闪烁体能量转换机理的方法，其特征在于：提取的是极度接近材料真实晶格结构的晶胞参数，而不是通过粗略测量的图谱中简单推测的数据。
4.根据权利要求1所述的一种研究闪烁体能量转换机理的方法，其特征在于：所构建的理论计算模型是严格依赖于同步辐射光源测得的材料的真实数据，而非主观臆想粗略构建的模型。
5.一种研究闪烁体能量转换机理的方法，其特征在于，所述内容内所述块状单晶闪烁体样品的能带结构的分析方法需要与实验光谱数据对应，该方法包括：
采用第一性原理对所构建的所述块状单晶闪烁体样品的计算模型进行几何优化得到所述块状单晶闪烁体样品的几何优化模型；运用密度泛函理论对所述块状单晶闪烁体样品的几何优化模型计算所述块状单晶闪烁体样品的能带结构，态密度，电子密度，波函数宇称，发射谱数据；选取所述块状单晶闪烁体样品的发射谱中出现的峰值波长测量所述块状单晶闪烁体样品的衰减时间谱。
6.根据权利要求5所述的一种研究闪烁体能量转换机理的方法，其特征在于：采用第一性原理所计算出的所述块状单晶闪烁体样品的能带结构，态密度，电子密度，波函数宇称，发射谱数据需严格依赖于从实际测量得到的晶格参数所构建的计算模型。
7.根据权利要求5所述的一种研究闪烁体能量转换机理的方法，其特征在于：采用的光源不仅仅是普通光源还包括核物理领域所特用的不同能量的放射源。
8.一种研究闪烁体能量转换机理的方法，其特征在于所述内容内从能带中选取的能级差值实验光谱数据中的特征峰相对应，该方法包括：：
从能带结构数据提取与吸收谱、激发谱、发射谱各个峰位能量相对应的能量差△E。
9.根据权利要求8所述的一种研究闪烁体能量转换机理的方法，其特征在于：所考虑的能量差不仅仅是禁带宽度与光谱峰位之间的对应关系，△E应涵盖计算出的能带图谱中所有数据中任意两个能级之间的能量差。
10.一种研究闪烁体能量转换机理的方法，其特征在于所述结果分析中确定电子的跃迁路径还需考虑波函数的宇称，将发光机理可视化需要结合电荷密度分析，所述结果分析方法包括：
根据所述块状单晶闪烁体样品的电子密度分析出所述块状单晶闪烁体样品的电子的空间几何排布并推测所述块状单晶闪烁体样品中闪烁光子发射的能量来源；分析所述块状单晶闪烁体样品的波函数宇称，依据跃迁选择定则排除不能发生跃迁的布里渊区高对称点所对应的能级，最终确定所述块状单晶闪烁体样品中电子的跃迁路径；将最终确定所述块状单晶闪烁体样品中电子的跃迁路径与根据所述块状单晶闪烁体样品的电子密度分析出所述块状单晶闪烁体样品的电子的空间几何排布结合起来运用作图软件即可绘制出所述块状单晶闪烁体样品的发光机理示意图。
11.根据权利要求10所述的一种研究闪烁体能量转换机理的方法，其特征在于：各部分要紧密配合，相互联系；分析结果时需有较强逻辑思维，全面考虑材料的电子密度与跃迁选择定则所允许跃迁的两个能级之间的能量差之间的内在联系，从而确定出电子的跃迁路径，进而分析出所研究闪烁体的发光机理。
12.根据权利要求10所述的一种研究闪烁体能量转换机理的方法，其特征在于：需对所计算出所述块状单晶闪烁体样品的能带结构分析能级的宇称，从而运用跃迁选择定则排除禁戒跃迁。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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| GR01 | Patent grant | ||
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