CN113874101A - 用于将镭与铅、铋和钍分离的系统和方法 - Google Patents

用于将镭与铅、铋和钍分离的系统和方法 Download PDF

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Abstract

提供了用于从至少包含Ra、Pb、Bi和Th的混合物分离Ra的系统。该系统可以包括：容纳第一介质和Th或Bi的第一容器；与第一容器流体连通的第二容器，第二容器容纳第二介质和Pb；以及与第二容器流体连通的第三容器，第三容器容纳第三介质和Ra，其中第一介质、第二介质或第三介质中的至少一种与其他介质不同。提供了用于将Ra与Pb、Bi和Th分离的方法，该方法可以包括：提供包含Ra、Pb、Bi和/或Th的第一混合物；提供可以包括以下的系统：容纳第一介质的第一容器；与第一容器流体连通的第二容器，第二容器容纳第二介质；和与第二容器流体连通的第三容器，第三容器容纳第三介质；以及将第一混合物暴露于第一容器内的第一介质，然后，通过流体连通，将第一剩余部分暴露于第二容器中的第二介质，然后，通过流体连通，将接下来的剩余部分暴露于第三容器中的第三介质，所述暴露将Th和Bi与Ra和Pb分离，并且将Ra与Pb分离。还提供了用于将Ra从与介质的缔合中分离的方法。所述方法可以包括：将Ra和介质暴露于螯合剂以形成包含与所述螯合剂配合的Ra的混合物。

Description

用于将镭与铅、铋和钍分离的系统和方法
相关申请的交叉引用
本申请要求2019年6月5日提交的名称为“用于医疗同位素生产应用的镭与铅、铋和钍的分离”的美国临时专利申请序列号62/857,681的优先权和权益，所述美国临时专利申请整体通过引用结合于此。
关于在联邦资助的研究和开发下作出的披露权利的声明
本公开在美国能源部授予的合同DE-AC0576RL01830的政府支持下完成。政府对本发明享有一定权利。
技术领域
本公开总体上涉及核医学，并且更具体地涉及用于得到材料和进行分离以生成这样的材料的方法。
背景技术
在核医学领域中，包括在各种治疗中的材料分离和材料制备面临大量障碍。可用性、成本、时机和有限的货架期加上对在专业安全设施中进行许多活动的需求产生了大量障碍。212Pb/212Bi发生器制备的现有方法需要两个步骤：第一步，必须从228Th储液中分离224Ra；第二步，必须将224Ra装载到阳离子交换(CatIX)树脂上(其变成212Pb/212Bi发生柱)，其执行可能将工作人员暴露于高放射剂量。该剂量主要由低于212Po的短寿命子代(progeny)造成。另外，此方法繁琐且是劳动密集型的，并且可能需要多个柱和煮浓(boildown)步骤以实现所需目的。
需要的是越来越多改善的方法来简化这些过程、提高收率并且解决各种使用障碍。以下描述提供了在此方面的多个实例和进展。
发明内容
提供了用于从至少包含Ra、Pb、Bi和Th的混合物分离Ra的系统。所述系统可以包括：容纳第一介质并且容纳Pb或Bi和/或Th的第一容器；以及与所述第一容器流体连通的第二容器，所述第二容器容纳第二介质和Ra，其中所述第一介质与所述第二介质不同。
还提供了用于从至少包含Ra、Pb、Bi和Th的混合物中分离Ra的系统，所述系统可以包括：容纳第一介质和Th和/或Bi的第一容器；以及与所述第一容器流体连通的第二容器，所述第二容器容纳第一介质和Pb，其中所述第一介质与所述第二介质不同。
另外的用于从至少包含Ra、Pb、Bi和Th的混合物中分离Ra的系统可以包括：容纳第一介质和Th或Bi的第一容器；与第一容器流体连通的第二容器，第二容器容纳第二介质和Pb；以及与第二容器流体连通的第三容器，第三容器容纳第三介质和Ra，其中第一介质、第二介质或第三介质中的至少一种与其他介质不同。
提供了用于将Ra与Pb、Bi和Th分离的方法，所述方法可以包括：提供包含Ra、Pb、Bi和/或Thh的第一混合物；提供包括以下各项的系统：容纳第一介质的第一容器；和与所述第一容器流体连通的第二容器，所述第二容器容纳第二介质；将所述第一混合物暴露于所述第一容器内的所述第一介质以将所述Th和Bi与所述Ra和Pb分离；然后，通过流体连通，将剩余混合物暴露于所述第二容器中的所述第二介质以使所述Pb或Ra与所述第二介质缔合。
还提供了用于将Ra与Pb、Bi和Th分离的方法，所述方法用于：提供包含Ra、Pb、Bi和/或Th的第一混合物；提供可以包括以下各项的系统：容纳第一介质的第一容器；与所述第一容器流体连通的第二容器，所述第二容器容纳第二介质；和与所述第二容器流体连通的第三容器，所述第三容器容纳第三介质；以及将所述第一混合物暴露于所述第一容器内的所述第一介质，然后，通过流体连通，将第一剩余部分暴露于所述第二容器中的所述第二介质，然后，通过流体连通，将接下来的剩余部分暴露于所述第三容器中的所述第三介质，所述暴露将所述Th和Bi与所述Ra和Pb分离，并且将所述Ra与所述Pb分离。
还提供了用于将Ra从与介质的缔合中分离的方法。所述方法可以包括：将Ra和介质暴露于螯合剂以形成包含与所述螯合剂配合的Ra的混合物。
还提供了用于将Ra与Pb、Bi和Th分离的方法，所述方法可以包括：提供包含Ra并且至少Bi和/或Th的第一混合物；将Bi和/或Th中的一种或多种与所述Ra分离，所述分离使所述Bi和/或Th与第一介质缔合；以及使所述Bi和/或Th从所述第一介质解离以形成包含所述Bi和Th的混合物，并且将所述混合物转移至容纳至少Ra和另外的Bi和/或Th的容器。
附图
下面参照以下附图描述本公开的实施方案。
图1示出了一种示例改进的三柱224Ra分离方案；绿色单元格表明在A到E的各步骤时的活动流路。(a)装载和洗涤“a”以将Th、Pb和Ra分别吸附在C1-C3上；(B)对C2-C3的二次洗涤“b”；(C)通过C3的水清洗以去除H+离子；(D)从C3洗脱Ra；和(E)从C1洗脱Th用于重复使用。
图2描述了步骤A：228Th储液的初始3柱装载+洗涤“a”。
图3示出了在三柱装载/洗涤程序(参见图2中的路径A)之后得到的伽马能谱。将228Th/子代样品装载(a)并使用6M HNO3洗涤(b)通过所有三个柱子；未观察到穿透三柱堆叠的活性。(c)在装载和洗涤步骤之后，AnIXpoly介质(C1)显示出吸附到树脂珠上的228Th、212Bi和208T1。
图4示出了在洗涤“a”次序期间在一处于C2下游就收集的级分中显示出显著的224Ra发射的伽马能谱。同样观察到可能由吸附在C2上的212Pb产生的痕量212Bi/208Tl。
图5示出了步骤B：C2+C3洗涤“b”。
图6示出了(a)Sr树脂上硝酸中的第II族二价阳离子的树脂容量因子(k′)。(b)2MHNO3中未保留的212Bi和少量保留的224Ra的Sr树脂流出物级分洗脱分布。
图7示出了在双柱装载/洗涤程序(参见图5中的路径B)之后得到的伽马能谱。(a)使用2M HNO3将212Pb和224Ra洗涤通过C2/C3；未观察到穿透双柱堆叠的活性，因为212Pb保留在Sr树脂柱(C2)上，并且224Ra保留在Ra-01树脂柱(C3)上。(b)在洗涤“b”步骤结束时由Sr树脂柱(C2)得到的谱图显示出纯212Pb。
图8是步骤C：C3水清洗。
图9示出了(a)使用水从224Ra装载的C3洗脱残留212Pb。(b)水洗涤级分的衰减速率表明在水洗涤步骤期间几乎没有224Ra损失。
图10是步骤D：分离的224Ra的C3洗脱。
图11示出了(a)224Ra洗脱级分的组合放射色谱图。(b)相对于作为时间的函数的理论衰减速率监测分离的224Ra级分活性表明其是放射性核素纯的。
图12是步骤E：利用HCl的228Th储液的C1洗脱。
图13是(a)使用8M HCl从AnIXpoly树脂M1洗脱228Th、212Bi和208T1。(b)在HCl洗脱周期之后的AnIXpolyM1的谱图表明不完全的228Th洗脱。
图14是根据本公开一个实施方案的自动化三柱系224Ra纯化系统的流体布局示意图。
图15示出了(a)用于228Th储液装载操作的步进电机驱动的注射泵。(b)根据本公开的实施方案的用于驱动三柱224Ra分离程序的螺线管系流体路由系统。
图16是在MP-1M树脂(M1)上使用1M HCl的228Th洗脱级分的伽马能谱(A)和洗脱色谱图(B)。在同样树脂上使用8M HCl的228Th洗脱级分的伽马能谱(C)和洗脱色谱图(D)。在10mL处的虚线表明开始施用EDTA反萃取(strip)溶液。
图17示出了(A)从6M HNO3中的1cc TEVA树脂流出物收集的装载和洗涤“a”级分。箭头指示不存在228Th X射线的位置。观察到穿透介质的212Pb、212Bi和208Tl光子峰(224Ra发射隐藏在～240keV处的212Pb峰下方)。(B)对随着时间的TEVA树脂流出物的分析表明与224Ra的衰减速率相符的衰减速率；这表明在装载/洗涤“a”步骤期间228Th充分地吸附在介质上。
图18示出了在TEVA树脂(M1)上使用1M HCl的228Th洗脱级分的伽马能谱(A)和洗脱色谱图(B)。在相同树脂上使用8M HCl的228Th洗脱级分的伽马能谱(C)和洗脱色谱图(D)。在10mL处的虚线表明开始施用EDTA反萃取溶液。
图19示出了(A)228Th活性分数，该活性分数作为从不同内部体积的TEVA树脂的1MHCl洗脱体积的函数。(B)其累积228Th活性收率。
图20示出了关于1cc(A)相对于0.25cc(B)容器体积的TEVA树脂装载级分(总负载(combined load))的观察活性衰减速率。虚线是224Ra的理论衰减速率。与224Ra曲线的正偏差表明存在作为TEVA树脂柱穿透的228Th。
图21示出了关于2cc(a)、1cc(b)、0.4cc HML(半毫升)(c)和0.2cc QML(四分之一毫升)药盒(d)的TEVA药盒228Th装载级分(总负载)的观察活性衰减速率。黑色和灰色的虚线分别是224Ra和228Th的理论衰减速率曲线。与224Ra曲线的正偏差表明存在228Th。
图22(a)示出了关于1cc手动填充TEVA树脂SPE柱的TEVA柱228Th装载级分的观察活性衰减速率。(b)示出了作为该柱的1M HCl洗脱体积的函数的累积228Th活性分数。
图23示出了作为1M HCl洗脱体积的函数的累积228Th活性分数，该1M HCl洗脱体积来自内部树脂体积下降的机器填充的TEVA树脂药盒。药盒为(a)2cc、(b)1cc、(c)HML和(d)QML。
图24是HML(0.41cc)和QML(0.25cc)药盒，评价了其在C2位置处的212Pb去除率。
图25是在装载+洗涤“a”步骤期间在6M HNO3中的来自C1+C2的228Th/224Ra溶液流出物级分的伽马能谱。C2体积在0.41cc{A)和0.25cc(B)的Sr树脂床之间改变。彩色箭头指示级分中可观察到的放射性核素：蓝色＝228Th(不存在)；灰色＝212Bi；黄色＝212Pb；绿色＝224Ra；橙色＝208T1。
图26示出了(A)来自0.25cc Ra-01树脂的装载+洗涤“a”流出物级分，显示出228Th(箭头)、一些212Pb和212Bi/208Tl的洗脱。(B)来自洗涤“b”的流出物级分，未显示出可观察的228Th X射线(箭头)。观察到212Bi/208Tl从介质洗掉。
图27是装载/洗涤“a”柱流出物级分，显示出通过C1+C2的224Ra洗脱分布，其中C2是用Sr树脂填充的(a)HML药盒或(b)QML药盒。
图28示出了来自在224Ra洗脱步骤之前插入的C3步骤3的水洗涤级分。(A)在水洗涤期间收集的流出物级分的伽马能谱显示出212Pb去除。(B)从水洗涤流出物观察到的活性衰减速率；其与212Pb的衰减速率相匹配。数据表明，224Ra在水洗涤期间保持吸附到介质。
图29示出了来自装载有228Th/224Ra溶液的Ra-01树脂柱(C3)的初级224Ra洗脱级分的所观察到的活性衰减速率。虚线是理论224Ra衰减速率。
图30是在一定pH范围内在0.05M EDTA中的Ra(II)的形态图。
图31是示出用于将来自三柱法的224Ra产物级分装载到CatIX系发生柱(CatI-based generator column)上的过程的示意图。通过加入小体积的浓HCl(其他无机酸比如HNO3也是可接受的)将纯化的224Ra/EDTA产物溶液酸化，这使224Ra/EDTA配合物解离。接下来，将酸化的224Ra++溶液装载到发生柱上。
图32示出了来自将HCl酸化的224Ra++产物装载到强阳离子交换柱上的结果。224Ra装载级分(a)和洗涤级分(b)相对于经过时间作图。图例表示通过容器输送的洗涤溶液的收集级分(每个为1mL)。衰减速率表明在装载/洗涤步骤期间所有224Ra都吸附到柱上。(c)相对于经过时间的224Ra装载的阳离子交换柱的直接计数表明超过～1.6天时间的224Ra的衰减速率，其中首先发生子代平衡。
图33是根据本公开一个实施方案的Ra配合物反应系统的示意图。
描述
将参照图1-33描述本公开。首先参照图1，示出了彼此流体连通的容器(C1-C3)的一系列配置(A-E)。
本公开提供了用于材料分离的系统和方法，其可以用于获取在进行靶向放射免疫治疗应用时的α辐射的靶标。在一个实例中，212Pb/212Bi同位素对显示出良好的前景。母同位素224Ra必须通过放射化学分离定期从228Th中纯化。然后纯化的224Ra可以用于制备224Ra/212Pb/212Bi发生器。本公开提供了一种224Ra纯化方法，与现有技术方法相比，其可以更安全且更高效，使得个人剂量降低；并且可以完全地、但是至少部分地使用实验室流体学而成为自动化的。
参照图1，本公开提供了用于从至少包含Ra、Pb、Bi和Th的混合物中分离Ra的系统和/或方法。如图1中可以看到的，有三个容器(C1、C2和C3)，但是可以有至少两个容器。这些容器可以容纳介质。例如，C1可以容纳M1，C2可以容纳介质M2，并且C3可以容纳介质M3。例如，这些容器中的一个或所有三个都可以经由导管流体连通。例如，导管中的每个都可以通过一个或多个阀控制。参照图2，根据一个示例实施方式，可以使可以提供Ra、Pb、Bi和Th的混合物(在HNO3中的Th/Ra+(“+”可以存在后续子代))暴露于容器C1-C3，并且由此暴露于M1-M3。各个介质可以彼此不同。
因此，介质可以是(按流体引入顺序，并且如表1中所示)AnIX-M1(AGMP-1M，Bio-Rad，或TEVA树脂，Eichrom)；18-冠-6-M2(Sr树脂，Eichrom)；M3 (Ra-01树脂，IBC AdvancedTechnologies)。根据示例实施方式，228Th/224Ra/212Pb/212Bi/等的混合物可以在强HNO3(≥6M，然而，也可以采用低至2M HNO3的浓度)中通过所有三个容器；可以输送3柱洗涤剂(强HNO3)，并且Th+Bi保留在C1中；Pb保留在C2中；Ra保留在C3中(其系统配置在图2中作为(A)示出。
因此，本公开的系统可以包括：容纳第一介质并且容纳Pb或Bi和/或Th的第一容器(C1或C2)；以及与第一容器流体连通的第二容器，第二容器容纳第二介质和Ra(C3)，其中第一介质与第二介质不同。另外，本公开的系统可以包括：容纳第一介质和Th和/或Bi的第一容器(C1)；以及与第一容器流体连通的第二容器，第二容器容纳第二介质和Pb(C2)，其中第一介质与第二介质不同。本公开的实施方案还可以包括如下的系统，所述系统具有：容纳第一介质和Th或Bi的第一容器(C1)；与第一容器流体连通的第二容器，第二容器容纳第二介质和Pb(C2)；以及与第二容器流体连通的第三容器，第三容器容纳第三介质和Ra(C3)，其中第一介质、第二介质或第三介质中的至少一种与其他介质不同。
还提供了如下方法，所述方法可以包括：提供具有Ra、Pb、Bi和/或Th的混合物；提供所描述的系统，所述系统具有容纳介质(M1)的容器(C1)和与容器(C1)流体连通的容器(C2或C3)，其中容器(C2或C3)容纳介质(M2或M3)；将所述混合物暴露于容器(C1)内的介质(M1)以将Th和Bi与Ra和Pb分离；然后，通过流体连通，将剩余混合物暴露于容器(C2或C3)中的介质(M2或M3)以使Pb或Ra与M2或M3介质缔合。根据示例实施方式，C1的Th(与Bi)可以在强HCl中从M1洗脱，以根据需要进行干燥或储存以进行重复使用。
另外，如所显示和所描述的，容器(C3)可以与容器(C2)流体连通，并且容器(C3)可以容纳介质(M3)。所述方法可以包括：将混合物暴露于容器(C1)内的介质(M1)，然后，通过流体连通，将第一剩余部分(其通过C1或被洗涤通过C1)暴露于容器(C2)中的介质(M2)，然后，通过流体连通，将接下来的剩余部分(其通过C2或被洗涤通过C2)暴露于容器(C3)中的介质(M3)，所述暴露将Th和Bi与Ra和Pb分离，并且将Ra与Pb分离，以在一个容器中螯合Th和Bi，在另一个容器中螯合Pb，并且在又一个容器中螯合Ra。
在系统内分布材料时，参照图1的配置B，用不太强或较弱的HNO3(<7M，2M至7M之间，或约6M)洗涤容器C2和C3。根据示例实施方式，在配置C中，然后可以用水洗涤M3以去除H+/过量Pb。在配置D中，可以用稀EDTA溶液(pH被调整为>7)或结合常数高于Ra-01树脂的结合常数的螯合溶液将Ra从M3(其与Ra缔合)洗脱。例如，根据图30，Ra在～6的pH为～100％EDTA结合的，并且在pH～5.3为～50％EDTA结合的。因此，本公开的方法提供通过将Ra和介质暴露于螯合剂以形成包含与螯合剂配合的Ra的混合物而将Ra从与介质的缔合中分离。
Ra/EDTA产物溶液与装载到CatIX系发生柱上不相容。将足够的HCl加入到Ra/EDTA溶液以使pH下降到低于～2(根据图30，Ra在pH～4从EDTA释放。通过pH～2，使EDTA不溶并且析出，使Ra留在上清液中)可以使Ra从EDTA分离或解离(由此在溶液中生成游离Ra++离子)。然后可以将弱酸化的Ra++溶液吸附到CatIX系发生柱上。
本公开的系统和方法可以提供纯化的224Ra产物，该产物可以被装载到CatIX发生柱上。本公开的实施方案可以在没有煮浓或酸转位(acid transposition)步骤的情况下进行。可以在低剂量状态下将纯化的Ra(没有212Pb和212Bi子代)处理几小时。这可以允许在剂量成为问题之前填充发生柱，从限制容器中取出柱，并且将其包装用于运输。另外，本公开还提供了用于执行所述方法的流体系统。这可以提供一种流体平台。
表1.根据将224Ra与228Th分离的三柱过程评价的商业树脂。
Figure BDA0003371781150000091
a.官能团：在大孔聚苯乙烯二乙烯基苯共聚物上的季胺。
b.官能团：Aliquat 336，一种在Amberchrom CG-71聚合物载体上的有机季铵盐。
c.官能团：在Amberchrom CG-71聚合物载体上的18-冠-6和1-辛醇。
d.官能团：推测为在二氧化硅载体上的21-冠-7。
在表2和3中示出了一种用于改进三柱法的示例总体流体方案。
表2.用于224Ra从228Th中的改进三柱纯化的方案。包括了示例树脂和柱体积。a
Figure BDA0003371781150000092
a.C1＝1cc TEVA树脂；C2＝0.25cc Sr树脂；C3＝0.25cc Ra-01树脂。
b.228Th与224Ra和子代平衡。
c.pH被调整至～11。
表3.图1的示意图的各步骤的描述。
Figure BDA0003371781150000101
在步骤A期间，可以使所制备的228Th/子代储液(在6M HNO3中)通过各自流体互连的三个柱。6M HNO3浓度可以提供Th在AnIX介质(1)上的高亲和性以及Pb在Sr介质(M2)上的高亲和性。在装载步骤期间，Th(和Bi/T1子代)吸附在M1上，Pb吸附在M2上，并且Ra吸附在M3上。
在装载溶液之后是洗涤“a”，包括6M HNO3。这可以提供装载溶液通过三个串联柱的完全流体输送。
通过图3中的伽马能谱来证实步骤A过程效果。在此情况下，M1为AnIXpoly。可以将溶液以1mL/min输送到三个柱。可以将228Th/子代装载(a)和初始“洗涤a”溶液(b)三柱流出物级分收集在试管中，并且通过伽马能谱仪进行计数。观察到在装载和洗涤“a”步骤期间不存在来自通过所有三个柱的级分的活性；所有活性都吸附到柱上。
另外，在完成装载/洗涤“a”步骤之后立即对C1进行的直接伽马计数显示存在228Th、212Bi和208T1(图3C)。在M1上未观察到212Pb或224Ra伽马峰，因为这些放射性核素已经分别吸附到M2和M3上。
可以通过评价从C3分流的洗涤“a”流出物级分来确认224Ra从C1和C2流出。而在图4中，可以观察到在C2流出物中的纯224Ra以及痕量的212Bi和208T1。不存在212Pb谱线表明Pb在Sr树脂(C2)上的良好收集效率。C2结合的212Pb的任何新内生长(ingrow)的212Bi和208T1子代在此步骤期间可能不保留在M2上，而是被从C2带走并且通过C3到达废物。
M2的作用是从通过C1的212Pb/224Ra混合物吸附212Pb。在多种摩尔浓度的HNO3中，Sr树脂上的18-冠-6醚萃取剂对Pb(II)离子具有强亲和性，并且对Ra(II)离子和Bi(III)离子具有低亲和性(参见图5和图6)。因此，224Ra可以通过Sr树脂，由此收集到M3上。M2上的212Pb产生的任何212Bi不保留，并且将会与224Ra一起从C2流出到达C3。因为212Bi同样不保留在M3上，所以其将会到达废物，而224Ra被装载。
在步骤B中，C1可以从容器链中断开，并且保持静态直到方法结束，此时通过分离洗脱步骤回收吸附的228Th。通过断开，简单地切断流体连通，但是与C1和C2相关的导管可以保留。
包括2M HNO3的洗涤“b”可以通过C2和C3以确保Ra从C2到C3定量转移。Pb强力地结合到M2上并留在那里。在此步骤中可以使用2M HNO3，这是因为其提供Pb在Sr树脂上的高水平亲和性。
在2M HNO3时，Ra对Sr树脂(M2)具有低水平的亲和性(k′≈2，图6)。这通过图6(b)所示的在装载/洗涤“b”步骤期间的Ra的轻微延迟证明。此处，212Bi迹线表示未保留的离子(k′＜0.4)在224Ra通过之前通过容器。由于此微小的Ra/树脂亲和性，洗涤“b”可能需要～10mL的体积以确保Ra完全通过Sr树脂柱。
洗涤“b”过程数据在图7(a)中展示。C2/C3流出物级分未显示出212Pb或224Ra从这些柱穿透的迹象。一旦完成洗涤“b”，图7(b)展示了在Sr树脂柱(C2)上观察到纯212Pb谱。
接下来参照图8，在步骤C中，C2可以与C3断开，因为M3现在含有分离出的224Ra级分。再次，断开并不移除连接容器C2和C3的导管，仅简单地阻止流体流过导管。
水可以冲洗通过C3以从系统去除HNO3。在水冲洗期间，Ra保持与M3强力地结合，因为Ra对Ra-01树脂的亲和性随着HNO3浓度下降而增大。另外，通过C3的水洗涤可以导致去除可能停留在柱上的212Pb。此212Pb可能来自C2穿透，或是由M3结合的224Ra产生的新内生长的212Pb。将一系列五个1mL水流出物级分收集并且通过伽马能谱法进行分析。图9(a)中示出了在水洗涤期间从C3去除212Pb。通过评价随着时间的水级分衰减速率，确定水级分不含224Ra。活性损失速率与212Pb衰减因子一致(图9(b))。这表明在水洗涤期间224Ra不与212Pb共同洗脱。
因为228Th、212Bi和208T1被锁定到现在断开的C1容器的M1上，并且212Pb被锁定到现在断开的C2的M2上，并且M3上的痕量212Pb在水清洗期间被去除，所以分离出的结合到M3上的224Ra具有低的相关剂量率。这是暂时的，因为子代内生长快速地提升M3上的剂量。
接下来参照图10，在步骤D中，使用5mL的0.05M EDTA(已经使用NaOH将其调节至pH11)洗脱M3上的224Ra。收集柱流出物级分，并且进行伽马能谱测量。所得放射色谱图在图11中示出。在此224Ra洗脱中，四毫升含有绝大部分224Ra活性(据认为更高浓度的EDTA或更强的螯合剂或更小的柱体积会导致更尖的224Ra洗脱峰)。
在～35天的时间内对该系列的224Ra洗脱级分反复计数，以测量衰减速率并评价224Ra的放射性核素纯度。图11(B)显示，在多个数量级上，C3洗脱产物的活性衰减速率符合理论224Ra衰减速率。重要地，衰减速率数据表明，至少下降到～0.1％活性分数，在224Ra产物级分中不存在228Th。
接下来参照图12，可以进行从C1的M1中回收228Th。根据示例实施方式，用于将Ra与Pb、Bi和Th分离的方法可以包括将Bi和/或Th中的一种或多种与Ra分离。该分离可以使Bi和/或Th与介质(M1)缔合。该方法还可以包括使Bi和/或Th从第一介质(M1)解离而形成包含Bi和Th的混合物，并且将该混合物转移到容纳至少Ra和另外的Bi和/或Th的容器。此容器可以被认为是“奶牛容器(cow)”，其通过衰减产生可以用于开始步骤A的另外的Ra。
使用5mL 8M HCl从AniXpoly介质(M1)洗脱Th。(从1M到12M，可以洗脱Th)。如果浓度足以洗脱Bi和/或Th，则约8M是足够的。图13(a)示出了由这些Th洗脱级分得到的谱图。第一洗脱和第二洗脱显示出大部分回收的Th。另外，观察到，212Bi和208Tl与228Th一起共同洗脱，主要在第一洗脱级分中。在5mL的8M HCl输送中，不可能从AnIXpoly介质(M1)完全回收228Th。C1洗脱后的直接计数表明，一部分Th保留在柱上，图13(b)。在此228Th保留观察之后，使5mL的0.05M EDTA(pH～3.5)通过C1。此二次洗脱处理可以改善Th从M1的去除。
接下来参照图14和15，提供了能够以完全自动化的方式进行本公开的方法的流体系统。流体系统构造在图14中作为示意图提供。该系统被设计为具有针对远程操作的眼，或者在屏蔽设施中。两个数字注射泵(SP1、SP2)负责向容器(Cl、C2和C3)的试剂输送；这些泵可以位于屏蔽区外部以使辐射分解退化的可能性最小化。
第三注射泵(SP3)可以在屏蔽区内。例如，此泵可以包括步进电机和一次性速率注射器。SP3的作用是将228Th“奶牛容器”溶液(例如，第一混合物)提取到在图14顶部和图15(b)中(图的左上部)指示的样品注射环路中。一旦将奶牛容器装载到环路中，位于屏蔽区外部的数字注射泵就可以访问在环路中的奶牛容器溶液，并且将其引导通过柱。
因为步进电极可以由来自屏蔽区外部的电压信号驱动注射泵，并且步进电机在其内部没有集成电路，所以此部件的放射分解退化的可能性小。例如，可以在热室内使用208R/hr137Cs源照射这些步进电机中的两个。电机在6.75天的时间内接收～33,700R的总计量。在将电机从热室移出之后，测试每个电机的功能；两个均保持功能。
流体可以使用特征为氟聚合物润湿的表面的特氟龙FEP管和螺线管致动阀按路线输送通过大量路径(图16(b))。因为螺线管是通过从屏蔽区外部施加的电压电磁驱动的，所以基于辐射的部件故障的可能性低。流体系统可以常规地使用228Th/224Ra掺料溶液在通风橱中(或在使用多mCi水平的228Th/224Ra的屏蔽位置中)使用。
比较了1M和8M HCl之间的228Th洗脱性能。结果在图16和17中示出。
如所示的，与在1M HCl中相比，8M HCl展示出更好的228Th洗脱性能。TEVA树脂是一种负载有有机季铵盐Aliquat 336的萃取色谱树脂。评价了228Th在1cc TEVA树脂柱上的装载/洗涤“a”/洗脱性能。再次使用6M HNO3进行装载/洗涤“a”，并且以1M和8M HCl进行洗脱。
相对于C1(1cc TEVA树脂)的228Th装载/洗涤“a”性能在图18中示出。未观察到可辨识的228Th穿透。关于MP-1M树脂，212Bi和208T1具有低保留率；它们在第三装载/洗涤“a”级分时开始穿透柱。
示出了随后的利用1M(图18A)和8M HCl(图18C、D)的C1 228Th洗脱。此处，相对于由较强的HCl浓度洗脱剂得到的228Th回收，降低的HCl浓度导致改善的228Th回收。使用较低浓度的HCl在屏蔽环境中是有利的，因为会预期到对限制容器和设备的腐蚀较少。
在表4中提供了关于1M((A)/(B))和8M((C)/(D))HCl洗脱剂的从图16(MP-1M)和图18(TEVA树脂)的228Th的1cc柱洗脱回收级分。由此表可以得出以下结论：使用1M HCl作为洗脱溶液，由TEVA树脂柱得到最佳的228Th洗脱回收。
表4.在1M和8M HCl中，作为～1mL洗脱级分体积的函数的对于MP-1M和TEVA树脂柱(1cc)的228Th柱收率(％)。主要回收级分被加灰色阴影
Figure BDA0003371781150000141
a.来自在HCl洗脱结束时施加的5mL 0.05M EDTA(pH 3.5)反萃取的累积活性分数。
如表4中所示，在6M HNO3基体中，TEVA树脂和MP-1M可以具有大致相同的从装载溶液吸附228Th的能力。相对于1M HCl，8M HCl提供更好(但不完全)的从MP-1M的228Th洗脱。在1M和8M HCl二者中，TEVA树脂都可以提供改善的228Th洗脱分布。相对于8M HCl，在1M HCl中的从TEVA树脂的228Th洗脱分布更好。
也可以采用其他柱几何结构和体积。例如，上述1cc SPE柱几何结构(0.56×4.5cm)以及0.61×0.865cm(0.25cc体积，QML药盒)。
评价结果在图19(A)中示出，其中对228Th洗脱分布作图(将级分老化32天以允许228Th子代内生长)。较小体积的柱导致较早的228Th释放；在3mL洗脱之后，228Th收率达到～96％(图19(B))。相比之下，1cc柱在第2个1mL级分时开始其洗脱，并且在3mL洗脱之后，回收率达到～94％。这些回收率在彼此的实验不确定性以内。
用相同的228Th装载溶液(6M HNO3)通过1cc和0.25cc的TEVA树脂柱进行平行柱评价。将含有224Ra的装载流出物收集，并且在～1月的时间内进行老化。可以使用含224Ra的TEVA流出物级分的衰减速率来确定其相对于228Th的其纯度。关于1cc的结果在图20(a)中示出，关于0.25cc TEVA介质的结果在图20(b)中示出。含224Ra的级分衰减速率与理论224Ra衰减速率可以具有差异，对于1cc柱超过～28天，并且对于0.25cc柱超过～12天。与1cc柱相比，0.25cc柱在装载步骤期间可以表现出显著更大的228Th穿透。
表5.根据228Th吸附、脱附和穿透评价的TEVA树脂药盒和柱。a
Figure BDA0003371781150000151
a.一些柱室是稍微锥形的圆柱体；报告的体积基于截锥。
b.相对于1cc SPE柱归一化的值
c.未保留物质在树脂床中的通过时间。
d.HML＝“半毫升”
QML＝“四分之一毫升
在两种情况下，将柱流出物级分老化最少40天以允许完全的228Th子代内生长。使用所得228Th+子代伽马能谱来定量各级分中的228Th活性。
表5中所列出的四个TEVA树脂药盒和TEVA树脂SPE柱接收相同的在6M HNO3中的228Th掺料溶液。输送流速为1mL/min。将C1流出物收集，并且老化长达两个月。在此时间期间，追踪各含224Ra的TEVA装载/洗涤“a”流出物级分的衰减速率以确定其相对于228Th的纯度。四个机器填充的药盒的结果在图21中示出，并且手工填充的1cc SPE管的结果在图22(a)中示出。
因此，在1M Hcl中，在3mL洗脱体积之后，1cc和0.25cc TEVA树脂提供大致相同的228Th洗脱收率(图19)。与0.25cc柱体积相比，1ccTEVA树脂在装载/洗涤“a”步骤期间保留更大部分的228Th，因为观察到一些228Th穿透(图20)。因此，1cc TEVA树脂提供更高纯度的224Ra级分通入到剩余流体系统中。
随着药盒床体积减小，所测得的柱装载级分活性值可以在逐渐更短的经过时间时开始偏离理论224Ra衰减曲线。这些所观察的衰减曲线偏离可能与含224Ra的柱装载级分中的228Th水平升高相关。接下来，可以在经过超过40天的数据点上拟合228Th衰减分布。将曲线外推至y截距而提供对含224Ra的柱装载流出物中存在的228Th活性分数的估算。观察到计算的228Th活性分数随着TEVA药盒体积减小而增大(图21，灰色虚线)。
这些计算的228Th活性分数在表6中提供。由它们可以得到含224Ra的TEVA柱装载级分中的228Th净化因子(DF)。QML药盒(所评价的最小的TEVA树脂床体积)具有～1.6％的出人意料高的计算228Th状态/洗涤“a”穿透(DF＝61)。对于最大的床体积(2mL)药盒，此穿透分数可以降低至0.018％(DF＝548)。
表6.表5中所列出的树脂床几何结构的TEVA树脂柱/药盒的观察性能：224Ra洗脱级分中的228Th净化因子(DF)，和来自装载/洗涤/洗脱过程的228Th收率。
Figure BDA0003371781150000171
a.基于228Th“装载”级分衰减分布的值。
b.由228Th活性分数的倒数获得
c.基于柱装载/洗涤/洗脱级分的和的值(参见图22和图23中的累积收率迹线)。
d.HML＝“半毫升”
e.QML＝“四分之一毫升”
值得注意的是，当相对于各药盒的树脂床体积(在表5中提供)建模时，四个Eichrom TEVA树脂药盒型装载/洗涤“a”流出物的228Th活性分数符合负幂函数。建模曲线为y＝0.00268x-1.1112(R2＝0.9797)，并且1cc SPE管活性分数不符合此曲线。
应注意，所提供的数据可能表明，手工填充的1cc SPE管提供最高的228Th净化因子(甚至高于2cc TEVA药盒)。
第二药盒/柱性能评价用于评价228Th洗脱分布的品质。在已经将装载/洗涤“a”溶液输送到表6中所示的各TEVA药盒之后，用以1mL/min输送的10mL的1M HCl洗脱228Th。收集了大约1mL的级分。在图23中示出了四种TEVA树脂药盒类型的累积228Th级分收率。
228Th洗脱分布与预期的与TEVA树脂床体积增大相关联的峰变宽相符。然而，甚至对于最大的(2mL)TEVA药盒，228Th回收在第三级分之后也几乎完成。1cc SPE管的228Th累积收率在图22(b)中示出，其收率同样在3mL的洗脱剂之后几乎完成。由所有装载/洗涤/洗脱级分的和计算出的228Th洗脱收率在表6中示出。观察到94％至98％的228Th洗脱收率，并且此范围在实验不确定性之内。
机器填充/商购获得的TEVA药盒表现出228Th穿透水平随着药盒床体积减小而升高。相对于药盒，手工填充的1cc SPE管提供最低的228Th穿透程度。在已经以1mL/min输送3mL的1M HCl之后，TEVA SPE容器和药盒表现出几乎完全的228Th洗脱。总之，相对于机器填充的TEVA药盒，手工填充的1cc SPE TEVA柱提供高纯度224Ra级分。
关于介质M2，在HNO3中，Sr树脂柱上的18-冠-6醚萃取剂对Pb(II)离子具有强亲和性，并且对Ra(II)离子和Bi(III)离子具有低亲和性。因此，224Ra能够通过Sr树脂柱而被收集到C3(Ra-01树脂)上。与224Ra一起通过C2的212Bi同样未保留在柱3上，因此该造成剂量的放射性核素被送至废物，而224Ra被装载。通过C2的212Pb去除以及在C3之后的212Bi转移至废物可以降低由224Ra子代提供的放射性剂量。
如图24所示，均来自Eichrom的HML(0.41cc)和QML(0.25cc)可以用于M2。将含Sr树脂的药盒装载到三柱系统中的C2槽中，并且C1槽被配置为具有1cc TEVA树脂柱。不安装C3。在228Th/224Ra柱装载+洗涤“a”步骤期间收集C1→C2流出物级分。
0.41cc HML和0.25cc QML药盒流出物的结果分别在图25(A)和图25(B)中示出。伽马能谱(图25)几乎相同；在两种情况下，212Pb都被顺利地从含224Ra的物流中洗掉。药盒的体积介于0.41cc和0.25cc之间，在从224Ra的装载物流中去除212Pb时，它们中的每个都几乎表现相同。
根据另一个示例实施方式，228Th/224Ra可以作为溶液直接提供通过C3，并且在整个过程中收集C3流出物级分。
装载+洗涤“a”级分伽马能谱在图26(A)中示出，并且洗涤“b”级分在图26(B)中示出。在洗涤“a”步骤期间可以从Ra-01柱消除228Th。在洗涤“b”步骤期间，没有明显的228Th；228Th大部分已经被从C3消除。此数据表明在装载/洗涤“a”步骤期间可以穿透C1并进入到下游流体系统中的任何228Th会不保留地通过Ra-01树脂。
上述谱图还表明212Bi/208Tl大部分不保留在Ra-01上。在Ra-01流出物级分中明显不存在212Pb；212Pb可以保留在Ra-01树脂上(这就是为什么C2(Sr树脂)在Ra-01树脂柱上游以将其反萃取出来的原因)。
根据示例实施方式，水洗涤可以位于洗涤“b”和224Ra洗脱步骤之间。水被用于在引入pH～11224Ra洗脱剂溶液之前去除柱中残留的H+离子。
通过Ra-01树脂的水洗涤的影响在图28(A)中示出。212Pb(由于在此实验中缺少上游的C2而保留在Ra-01柱上)在水中从容器去除。对这些柱流出物级分的衰减速率的评价表明不存在224Ra(图28(B))。因此，表明可以采用水洗涤来消除过量的H+离子(防止EDTA沉淀)并且进一步从Ra-01树脂去除212Pb(由此降低224Ra产物剂量)，而不影响224Ra洗脱收率。
优选的是洗涤“a”体积足以确保224Ra通过C1并且到C2/C3上(步骤A)，并且洗涤“b”体积足以确保224Ra通过C2并且到C3上(步骤B)。因此，图27所示的装载/洗涤“a”体积对于实现步骤A的目标来说绰绰有余。
在水洗涤之后，Ra-01树脂含有分离出的224Ra。使用EDTA溶液洗脱224Ra，并且监测洗脱级分的衰减速率以评价其放射性核素纯度。
图28中给出的结果表明，在洗涤“a”和224Ra洗脱之间加入水洗涤用于从柱消除H+离子，这进而消除了碱性EDTA系224Ra洗脱剂的酸化。另外，观察到了水洗涤从柱去除212Pb，而224Ra被保留。
图29中给出的结果表明，利用Ra-01树脂的224Ra与228Th的单柱(C3)分离能够实现≥1000倍净化因子(净化因子测定受分析方法的动态范围限制)。换言之，预期在224Ra洗脱液中发现≤0.1％的在装载/洗涤“a”步骤(其中所有三个柱相互连接的两个步骤)期间设法穿透C1的任何228Th。认为C1228Th保留因子为至少1000。如果是这样，则在整个三柱法中的大致228Th净化因子为≥1×106。
尽管224Ra的放射性核素纯度在提供稳固的同位素产物方面非常重要，但是同样重要的是三柱法的输出适合现有和未来的224Ra/212Pb发生器。
对于现有224Ra/212Pb发生器设计，224Ra源被装载到CatIX树脂柱(使用AG MP-50树脂珠)上。因此，三柱法的Ra输出应适合于直接装载到CatIX树脂上。遗憾地，在稀EDTA溶液(pH被调节为>7)中输送的纯化的Ra产物不会作为游离二价阳离子与CatIX树脂结合；根据Ra/EDTA混合物的形态图(图30)，Ra在高于pH 7时完全与EDTA结合。当pH升高到高于7时，螯合的配合物可能从NaRa(EDTA)发展成Na2Ra(EDTA)。然而，在接近5的pH值，Ra/EDTA配合物为～50％，并且在≤4的pH值，Ra++阳离子完全从EDTA配合物解离。
以上提供的信息表明，将224Ra/EDTA产物溶液pH降低到≤4将会在溶液中得到游离的Ra++阳离子。图31所示的示意图提供了一种将游离Ra++结合到填充有AG MP-50CatIX树脂的发生柱上的途径。
可以使用21.7μL的浓HCl(加入0.26毫摩尔H+)将一毫升的由三柱分离得到的已分离出的224Ra产物(5mL)酸化。接下来，可以以0.5mL/min将酸化的溶液输送到MP-50树脂。图32(a)中的数据示出了在柱装载流出物级分中观察到的活性(作为经过天数的函数)。在柱流出物溶液中几乎不存在活性。在介质装载之后，可以用五个1mL份的稀HCl溶液洗涤介质(图32(b))。在收集级分之后立即观察到短寿命子代同位素的洗脱；同位素在前～0.18天(～4h)内衰减消失，并且这表明现在在洗涤期间渗出224Ra。在～7内对CatIX柱连续计数显示出超过～1.6天的224Ra的特征衰减速率(图32(c))。
图32中的结果表明，分离出的224Ra产物级分的酸化可以提供224Ra到CatIX柱上的定量装载。因此，通过简单的溶液酸化步骤，三柱法看上去良好地适合于后续224Ra/212Pb发生柱制备。
如图33中可以看到的，示出了Ra++的制备的至少一个示意图。化学改性室可以接收直接来自三柱法步骤D的224Ra流出物。在此室内，可以注入酸以将溶液pH降低至其中消除Ra/EDTA配合物的值，由此在溶液中生成游离的224Ra++离子(参见图30)。搅拌棒确保酸充分混合到224Ra洗脱液中。
如果溶液被酸化至～pH 2，则不仅224Ra++从Ra/EDTA配合物中解离，而且EDTA从溶液中沉淀。一旦完全形成沉淀，就可以例如通过疏水性聚乙烯玻璃料从化学改性室的底部取出上清液，由此从224Ra++溶液中去除EDTA。
表7.注射泵分配阀端口和图33中所示的系统的描述。
端口 端口描述
1 废物(出)
2 DI水(入)
3 空气(入)
4 关闭
5 关闭
6 关闭
7 Ra滤液管线(入)
8 柱填充系统管线(出)

Claims (37)

1.一种用于从至少包含Ra、Pb、Bi和Th的混合物分离Ra的系统，所述系统包括：
容纳第一介质并且容纳Pb或Bi和/或Th的第一容器；以及
与所述第一容器流体连通的第二容器，所述第二容器容纳第二介质和Ra，其中所述第一介质与所述第二介质不同。
2.权利要求1所述的系统，其中所述第一介质与Bi和/或Th缔合，并且包括在聚苯乙烯二乙烯基苯共聚物上的季胺。
3.权利要求2所述的系统，其中所述第二介质与Ra缔合，并且包括二氧化硅载体。
4.权利要求1所述的系统，其中所述第一介质与Pb缔合，并且包括在Amberchrom CG-71聚合物载体上的18-冠-6和1-辛醇。
5.权利要求4所述的系统，其中所述第二介质与Ra缔合，并且包括在二氧化硅载体上的。
6.权利要求1所述的系统，其中所述第一介质的尺寸小于100μm。
7.权利要求1所述的系统，其中所述第二介质的尺寸大于100μm。
8.一种用于从至少包含Ra、Pb、Bi和Th的混合物分离Ra的系统，所述系统包括：
容纳第一介质和Th和/或Bi的第一容器；以及
与所述第一容器流体连通的第二容器，所述第二容器容纳第一介质和Pb，其中所述第一介质与所述第二介质不同。
9.权利要求8所述的系统，其中所述第一容器与原料供应装置流体连通。
10.权利要求8所述的系统，其中所述第一容器与洗涤溶液流体连通。
11.权利要求8所述的系统，其中所述第一容器包括至少三个导管：延伸到所述第二容器的第一导管，延伸到所述原料供应装置并且被配置成将来自所述第一容器的流出物提供到所述原料供应装置的第二导管，和被配置成接收来自所述原料供应装置的原料的第三导管。
12.一种用于从至少包含Ra、Pb、Bi和Th的混合物分离Ra的系统，所述系统包括：
容纳第一介质和Th或Bi的第一容器；
与所述第一容器流体连通的第二容器，所述第二容器容纳第二介质和Pb；以及
与所述第二容器流体连通的第三容器，所述第三容器容纳第三介质和Ra，其中所述第一介质、第二介质和第三介质中的至少一种与其他介质不同。
13.权利要求12所述的系统，其中所述第一容器包括被配置成接收原料的导管。
14.权利要求13所述的系统，其中所述导管被配置为环路。
15.权利要求12所述的系统，其中所述第二容器包括被配置成接收相对弱酸洗涤溶液的导管。
16.权利要求12所述的系统，其中所述第三容器包括被配置成接收水洗涤溶液的导管。
17.权利要求12所述的系统，其中所述第三容器包括被配置成接收EDTA溶液的导管。
18.一种用于将Ra与Pb、Bi和Th分离的方法，所述方法包括：
提供包含Ra、Pb、Bi和/或Th的第一混合物；
提供包括以下各项的系统：
容纳第一介质的第一容器；和
与所述第一容器流体连通的第二容器，所述第二容器容纳第二介质；
将所述第一混合物暴露于所述第一容器内的所述第一介质以将所述Th和Bi与所述Ra和Pb分离；然后，通过流体连通，将剩余混合物暴露于所述第二容器中的所述第二介质以使所述Pb或Ra与所述第二介质缔合。
19.权利要求18所述的方法，其中所述Th和Bi与所述第一容器中的所述第一介质缔合。
20.权利要求19所述的方法，所述方法还包括将所述第一介质以及Th和Bi暴露于强HCl溶液以从所述第一介质洗脱所述Th和Bi。
21.权利要求19所述的方法，所述方法还包括干燥Th和Bi的洗脱液以用于储存和/或重复使用。
22.一种用于将Ra与Pb、Bi和Th分离的方法，所述方法包括：
提供包含Ra、Pb、Bi和/或Th的第一混合物；
提供包括以下各项的系统：
容纳第一介质的第一容器；
与所述第一容器流体连通的第二容器，所述第二容器容纳第二介质；和
与所述第二容器流体连通的第三容器，所述第三容器容纳第三介质；
将所述第一混合物暴露于所述第一容器内的所述第一介质，然后，通过流体连通，将第一剩余部分暴露于所述第二容器中的所述第二介质，然后，通过流体连通，将接下来的剩余部分暴露于所述第三容器中的所述第三介质，所述暴露将所述Th和Bi与所述Ra和Pb分离并且将所述Ra与所述Pb分离。
23.权利要求22所述的方法，所述方法还包括将所述第二介质和所述第三介质暴露于洗涤液。
24.权利要求23所述的方法，其中所述洗涤液包含较弱的HNO3。
25.权利要求22所述的方法，所述方法还包括将所述第三介质暴露于螯合溶液。
26.权利要求25所述的方法，其中所述螯合溶液包含EDTA。
27.权利要求26所述的方法，其中将所述第三介质暴露于EDTA使得所述Ra从所述第三介质解除缔合并且形成Ra-EDTA配合物。
28.一种用于将Ra从与介质的缔合中分离的方法，所述方法包括将所述Ra和介质暴露于螯合剂以形成包含与所述螯合剂配合的所述Ra的混合物。
29.权利要求28所述的方法，所述方法还包括使所述Ra从所述螯合剂解除缔合以形成酸化的Ra++。
30.权利要求28所述的方法，所述方法还包括将所述Ra++吸附到CatIX系发生柱上。
31.一种用于将Ra与Pb、Bi和Th分离的方法，所述方法包括：
提供包含Ra以及至少包含Bi和/或Th的第一混合物；
将Bi和/或Th中的一种或多种与所述Ra分离，所述分离使所述Bi和/或Th与第一介质缔合；以及
使所述Bi和/或Th从所述第一介质解除缔合以形成包含所述Bi和Th的混合物，并且将所述混合物转移到容纳至少Ra和另外的Bi和/或Th的容器。
32.权利要求31所述的方法，其中所述解除缔合包括将所述第一介质暴露于HCl溶液。
33.权利要求32所述的方法，其中所述HCl溶液为约1M至约8M。
34.权利要求32所述的方法，其中所述HCl溶液为约8M。
35.权利要求34所述的方法，其中所述解除缔合包括将所述第一介质暴露于螯合剂。
36.权利要求35所述的方法，其中所述螯合剂为EDTA。
37.权利要求36所述的方法，其中所述螯合剂为0.05M的EDTA。
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