CN113750911B - 一种多通道提升管反应装置及其应用 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种多通道提升管反应装置及其应用，所述反应装置包括至少3个提升管反应器、沉降装置、气固分离装置以及返料装置，所述提升管反应器并联设置，相邻所述提升管反应器之间进行传热；所述提升管反应器的上部与所述沉降装置的底部连接，且提升管反应器的出料口高于沉降装置的底部出料口；所述提升管反应器的底部与所述返料装置的出料口连接；所述提升管反应器的底部设置有原料气入口管道。本发明通过并联至少3个提升管反应器，适合于具有强吸/放热特性的串级反应，通过各个提升管反应器的间隙传热，使提升管反应区的床层温度更均匀，有利于反应过程的等温化，进一步提高目标产物的选择性。

Description

一种多通道提升管反应装置及其应用
技术领域
本发明属于化工工艺设计和天然气化工等领域，涉及一种反应装置及其应用，尤其涉及一种多通道提升管反应装置及其应用。
背景技术
流化床催化反应器采用细小颗粒，可以有效消除内扩散阻力，提高有效表面利用率；同时床层内气固剧烈混合接触，传热传质性能好，因此广泛应用于吸/放热反应过程。但鼓泡流化床反应器内气固返混严重，导致气体流动严重偏离活塞流(平推流)，对反应的转化率和选择性不利。目前解决鼓泡流化床返混问题的方法主要有横向分割和纵向分割。横向分割一般采用多级串联的方式，而纵向分割一般根据反应器的高径比选择设置不同的内构件，高径比大的反应器，选择内置横向挡板来减小返混；高径比小的反应器，则采用内置纵向垂直管的方式。
不同于鼓泡流化床反应器，提升管反应器中催化剂颗粒在悬浮状态下与原料气接触，反应器内气-固充分接触混合，保证了催化剂颗粒在床层内温度和浓度的均一性，且反应器内气体流动接近活塞流(平推流)，避免了鼓泡流化床反应器中由于返混造成的产物选择性降低。另外，对于串级反应，气固接触时间是影响目标产物选择性的另一重要因素，而采用提升管反应器，可通过气体负荷和反应器高度调整接触时间。
甲烷氧化偶联是一个典型的具有强放热特性的串级反应，甲基作为甲烷活化的中间产物，可以偶联生成目标产物乙烯或者乙烷，也可经氧气深度氧化生成一氧化碳或二氧化碳，而乙烯或乙烷也可经二次氧化成一氧化碳或二氧化碳。前者经催化剂的优化，可将乙烯与乙烷的选择性提高至70％左右。
CN110078580B公开了一种甲烷氧化偶联制乙烯的流化床反应装置和方法，该反应装置包括至少两个串联的甲烷氧化偶联制乙烯的流化床，利用流化床反应器具有温度均匀、高换热速率的特点，有利于传热，实现了原料的高转化率和产品的高选择性。流化床的甲烷/氧气比例可调节，但无法避免乙烯或乙烷的深度氧化，仍需对反应工艺进一步优化。
CN112808181A公开了一种用于甲烷氧化偶联制乙烯的喷射环流反应器，包括喷嘴、锥形底、导流筒、壳体、气体分布器、旋风分离器、换热器和返料装置，利用喷嘴、锥形底、导流筒和气体分布器形成催化剂颗粒的强制内环流，强化传热，并减小返混。但喷射环流反应器在工程放大方面存在一定难度，在大型化过程中，喷射环流反应器的内环流会使床层内有一定的气固返混，从而降低目标产物的选择性和收率；而固体的混合、连续移出和引入时，容易产生颗粒停留不一致，降低固体的出口平均转化率。
由此可见，如何提供一种多通道提升管反应装置，使其适用于具有强吸/放热特性的串级反应，并能提高产品的选择性和收率，成为了目前本领域技术人员迫切需要解决的问题。
发明内容
鉴于现有技术中存在的问题，本发明提供一种多通道提升管反应装置及其应用，所述反应装置应用于甲烷氧化偶联反应时，提升管反应器的床层温度更均匀，有利于反应过程的等温化，进一步提高反应的选择性，同时能够避免目标产物深度氧化，具有良好的应用前景。
为达到上述技术效果，本发明采用以下技术方案：
本发明目的之一在于提供一种多通道提升管反应装置，所述反应装置包括至少3个提升管反应器、沉降装置、气固分离装置以及返料装置。
所述提升管反应器并联设置，相邻所述提升管反应器之间进行传热。
所述提升管反应器的上部与所述沉降装置的底部连接，且提升管反应器的出料口高于沉降装置的底部出料口。
所述提升管反应器的底部与所述返料装置的出料口连接。
所述提升管反应器的底部设置有原料气入口管道。
所述沉降装置的出料口与所述返料装置连接。
所述沉降装置设置有换热装置。
所述气固分离装置内置或外置于沉降装置。
所述气固分离装置用于对所述沉降装置分离后的产品气进行进一步气固分离。
所述气固分离装置的上部设置有产品气出口管道。
所述返料装置用于回收与循环所述沉降装置以及气固分离装置分离得到的固体。
本发明的反应装置可以控制原料气和催化剂颗粒在提升管反应器中的停留时间，避免甲烷的深度氧化；还可以通过各个提升管反应器的间隙进行传热，使提升管反应器的床层温度更加均匀，有利于反应过程的等温化，进一步提高反应转化率和目标产物的选择性。
作为本发明优选的技术方案，所述提升管反应器沿轴向上分别独立地设置有至少1个气体分布器，例如可以是1个、2个、3个、4个或5个等，但不限于所列举的数值，数值范围内的其他数值同样适用。
作为本发明优选的技术方案，所述沉降装置的出料口与返料装置连接的返料管路上设置有流量控制装置。
优选地，所述流量控制装置包括阀门。
优选地，所述换热装置设置于所述沉降装置的内部或/和外部。
本发明中，内置或/和外置的换热装置用于降低从提升管反应器进入沉降装置中的气流和催化剂颗粒的温度，减少深度氧化反应发生的可能性。
作为本发明优选的技术方案，所述气固分离装置的产品气出口管道设置有循环支管。
优选地，所述产品气出口管道设置有换热装置。
优选地，所述循环支管与原料气入口管道连接。
作为本发明优选的技术方案，所述返料装置内设置有换热装置。
本发明中，所述换热装置用于降低返料装置内催化剂颗粒的温度。
优选地，所述返料装置的底部设置有流化气进气管路和疏松气进气管路。
本发明中，返料装置的底部设置有流化气进气管路和疏松气进气管路，能够防止催化剂颗粒在返料装置中堆积，造成流动阻塞。
本发明还提供了一种利用如前所述的反应装置进行甲烷氧化偶联制乙烯的应用。
作为本发明优选的技术方案，所述应用包括以下步骤：
(1)原料气与催化剂颗粒在提升管反应器中充分混合，进行甲烷氧化偶联反应；
(2)步骤(1)所述反应的产物与催化剂颗粒在沉降装置内进行初步分离，并经换热装置进行降温，分离后的催化剂颗粒进入返料装置；
(3)步骤(2)所述初步分离后的产物进入气固分离装置，得到产品气与催化剂颗粒，所得催化剂颗粒经返料装置进行热量回收后回用于步骤(1)。
作为本发明优选的技术方案，步骤(1)所述原料气包括甲烷与氧气。
优选地，步骤(1)所述原料气中甲烷与氧气的摩尔比为(3-50):1，例如可以是3:1，5:1，10:1，15:1，20:1，25:1，30:1，35:1，40:1，45:1或50:1等，但不限于所列举的数值，数值范围内的其他数值同样适用。
本发明中，所述催化剂颗粒为球形、椭圆形或方形，优选为球形。
优选地，步骤(1)所述催化剂颗粒的粒径为200-1000μm，例如可以是200μm、250μm、300μm、350μm、400μm、450μm、500μm、550μm、600μm、650μm、700μm、750μm、800μm、850μm、900μm、950μm或1000μm等，但不限于所列举的数值，数值范围内的其他数值同样适用。
优选地，所述氧气由原料气入口管道通入和/或气体分布器通入。
本发明中，将氧气由原料气入口管道通入和/或气体分布器通入，可以控制甲烷与氧气的混合比例，从而避免了甲烷的深度氧化。
优选地，原料气入口管道通入的氧气占总氧气通入量的0-100vol％，例如可以是0％、20％、40％、60％、80％或100％等，但不限于所列举的数值，数值范围内的其他数值同样适用。
本发明中，各提升管反应器的高度由气体处理量和气体在反应器内的停留时间为0.06-0.14s来确定，例如可以是0.06s、0.08s、0.1s、0.12s或0.14s等，但不限于所列举的数值，数值范围内的其他数值同样适用。
作为本发明优选的技术方案，步骤(2)所述降温后的温度为500-700℃，例如可以是500℃、540℃、580℃、620℃、660℃或700℃等，但不限于所列举的数值，数值范围内的其他数值同样适用。
优选地，步骤(3)所述热量回收后的温度为400-600℃，例如可以是400℃、440℃、480℃、520℃、560℃或600℃等，但不限于所列举的数值，数值范围内的其他数值同样适用。
作为本发明优选的技术方案，所述应用包括以下步骤：
(1)原料气与粒径为200-1000μm的催化剂颗粒在提升管反应器中充分混合，进行甲烷氧化偶联反应，所述原料气包括甲烷与氧气，所述原料气中甲烷与氧气的摩尔比为(3-50):1；
(2)步骤(1)所述反应的产物与催化剂颗粒在沉降装置内进行初步分离，并经换热装置后降温至500-700℃，分离后的催化剂颗粒进入返料装置；
(3)步骤(2)所述初步分离后的产物进入气固分离装置，得到产品气与催化剂颗粒，所得催化剂颗粒经返料装置进行热量回收后降温至400-600℃，然后回用于步骤(1)。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
(1)本发明提供的一种多通道提升管反应装置，通过并联至少3个提升管反应器，通过各个提升管反应器的间隙传热，使提升管反应区的床层温度更均匀，有利于反应过程的等温化，进一步提高目标产物的选择性，甲烷的转化率≥23％，C2+的选择性≥72％；
(2)本发明提供的一种多通道提升管反应装置，通过沉降装置内置或/和外置的换热装置进行快速降温，可避免甲烷及目标产物深度氧化为COX，同时热量的回收能够生产过热蒸汽；
(3)本发明提供的一种多通道提升管反应装置，适合于具有强吸/放热反应的串级反应，有良好的传热功能，通过控制气固接触时间提高目标产物的选择性，具有良好的应用前景。
附图说明
图1是本发明中实施例1提供的一种多通道提升管反应装置；
图2是本发明中实施例2提供的一种多通道提升管反应装置；
图3是本发明中实施例3提供的一种多通道提升管反应装置；
图4是本发明中实施例4提供的一种多通道提升管反应装置；
图5是本发明中实施例5提供的一种多通道提升管反应装置；
图6是本发明中实施例6提供的一种多通道提升管反应装置；
图7是本发明中对比例1提供的一种多通道提升管反应装置；
图8是本发明中对比例2提供的一种多通道提升管反应装置。
其中：1-提升管反应器，2-沉降装置，3-气固分离装置，4-返料装置，5-换热装置，6-流量控制装置，7-气体分布器，8-循环支管。
具体实施方式
需要说明的是，在本发明的描述中，除非另有明确的规定和限定，术语“设置”、“相连”、“连接”应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或一体连接：可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言，可以通过具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
下面结合附图并通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。但下述的实例仅仅是本发明的简易例子，并不代表或限制本发明的权利保护范围，本发明的保护范围以权利要求书为准。
实施例1
本实施例提供一种多通道提升管反应装置，如图1所示，所述反应装置包括6个提升管反应器1、沉降装置2、气固分离装置3以及返料装置4。
所述提升管反应器1并联设置，相邻所述提升管反应器1之间进行传热。
所述提升管反应器1的上部与所述沉降装置2的底部连接，且提升管反应器1的出料口高于沉降装置2的底部出料口。
所述提升管反应器1的底部与所述返料装置4的出料口连接。
所述提升管反应器1的底部设置有原料气入口管道。
所述沉降装置2的出料口与所述返料装置4连接。
所述沉降装置2设置有换热装置5。
所述气固分离装置3外置于沉降装置2。
所述沉降装置2与所述气固分离装置3连接。
所述气固分离装置3的上部设置有产品气出口管道。
所述气固分离装置3的底部与所述返料装置4的上部连接。
本实施例中，所述沉降装置2的出料口与返料装置4连接的返料管路上设置有流量控制装置6；所述流量控制装置6包括阀门；所述换热装置5设置于所述沉降装置2的内部和外部；所述产品气出口管道设置有换热装置5；所述返料装置4内设置有换热装置5；所述返料装置4的底部设置有流化气进气管路和疏松气进气管路。
实施例2
本实施例提供一种多通道提升管反应装置，如图2所示，所述反应装置包括6个提升管反应器1、沉降装置2、气固分离装置3以及返料装置4。
所述提升管反应器1并联设置，相邻所述提升管反应器1之间进行传热。
所述提升管反应器1的上部与所述沉降装置2的底部连接，且提升管反应器1的出料口高于沉降装置2的底部出料口。
所述提升管反应器1的底部与所述返料装置4的出料口连接。
所述提升管反应器1的底部设置有原料气入口管道。
所述沉降装置2的出料口与所述返料装置4连接。
所述沉降装置2设置有换热装置5。
所述气固分离装置3外置于沉降装置2。
所述沉降装置2与所述气固分离装置3连接。
所述气固分离装置3的上部设置有产品气出口管道。
所述气固分离装置3的底部与所述返料装置4的上部连接。
本实施例中，所述沉降装置2的出料口与返料装置4连接的返料管路上设置有流量控制装置6；所述流量控制装置6包括阀门；所述换热装置5设置于所述沉降装置2的内部；所述产品气出口管道设置有换热装置5；所述返料装置4内设置有换热装置5；所述返料装置4的底部设置有流化气进气管路和疏松气进气管路。
实施例3
本实施例提供一种多通道提升管反应装置，如图3所示，所述反应装置包括6个提升管反应器1、沉降装置2、气固分离装置3以及返料装置4。
所述提升管反应器1并联设置，相邻所述提升管反应器1之间进行传热。
所述提升管反应器1的上部与所述沉降装置2的底部连接，且提升管反应器1的出料口高于沉降装置2的底部出料口。
所述提升管反应器1的底部与所述返料装置4的出料口连接。
所述提升管反应器1的底部设置有原料气入口管道。
所述沉降装置2的出料口与所述返料装置4连接。
所述沉降装置2设置有换热装置5。
所述气固分离装置3外置于沉降装置2。
所述沉降装置2与所述气固分离装置3连接。
所述气固分离装置3的上部设置有产品气出口管道。
所述气固分离装置3的底部与所述返料装置4的上部连接。
本实施例中，所述沉降装置2的出料口与返料装置4连接的返料管路上设置有流量控制装置6；所述流量控制装置6包括阀门；所述沉降装置2设置有外置冷却系统；所述产品气出口管道设置有换热装置5；所述返料装置4内设置有换热装置5；所述返料装置4的底部设置有流化气进气管路和疏松气进气管路。
实施例4
本实施例提供一种多通道提升管反应装置，如图4所示，所述反应装置包括6个提升管反应器1、沉降装置2、气固分离装置3以及返料装置4。
所述提升管反应器1并联设置，相邻所述提升管反应器1之间进行传热。
所述提升管反应器1的上部与所述沉降装置2的底部连接，且提升管反应器1的出料口高于沉降装置2的底部出料口。
所述提升管反应器1的底部与所述返料装置4的出料口连接。
所述提升管反应器1的底部设置有原料气入口管道。
所述沉降装置2的出料口与所述返料装置4连接。
所述沉降装置2设置有换热装置5。
所述气固分离装置3外置于沉降装置2。
所述沉降装置2与所述气固分离装置3连接。
所述气固分离装置3的上部设置有产品气出口管道。
所述气固分离装置3的底部与所述返料装置4的上部连接。
本实施例中，所述提升管反应器1沿轴向上分别独立地设置有3个气体分布器7；所述沉降装置2的出料口与返料装置4连接的返料管路上设置有流量控制装置6；所述流量控制装置6包括阀门；所述换热装置5设置于所述沉降装置2的内部和外部；所述产品气出口管道设置有换热装置5；所述返料装置4内设置有换热装置5；所述返料装置4的底部设置有流化气进气管路和疏松气进气管路。
实施例5
本实施例提供一种多通道提升管反应装置，如图5所示，所述反应装置包括6个提升管反应器1、沉降装置2、气固分离装置3以及返料装置4。
所述提升管反应器1并联设置，相邻所述提升管反应器1之间进行传热。
所述提升管反应器1的上部与所述沉降装置2的底部连接，且提升管反应器1的出料口高于沉降装置2的底部出料口。
所述提升管反应器1的底部与所述返料装置4的出料口连接。
所述提升管反应器1的底部设置有原料气入口管道。
所述沉降装置2的出料口与所述返料装置4连接。
所述沉降装置2设置有换热装置5。
所述气固分离装置3外置于沉降装置2。
所述沉降装置2与所述气固分离装置3连接。
所述气固分离装置3的上部设置有产品气出口管道。
所述气固分离装置3的底部与所述返料装置4的上部连接。
本实施例中，所述提升管反应器1沿轴向上分别独立地设置有3个气体分布器7；所述沉降装置2的出料口与返料装置4连接的返料管路上设置有流量控制装置6；所述流量控制装置6包括阀门；所述换热装置5设置于所述沉降装置2的内部和外部；所述气固分离装置3的产品气出口管道设置有循环支管8；所述循环支管8与原料气入口管道连接；所述产品气出口管道设置有换热装置5；所述返料装置4内设置有换热装置5；所述返料装置4的底部设置有流化气进气管路和疏松气进气管路。
实施例6
本实施例提供一种多通道提升管反应装置，如图6所示，所述反应装置包括6个提升管反应器1、沉降装置2、气固分离装置3以及返料装置4。
所述提升管反应器1并联设置，相邻所述提升管反应器1之间进行传热。
所述提升管反应器1的上部与所述沉降装置2的底部连接，且提升管反应器1的出料口高于沉降装置2的底部出料口。
所述提升管反应器1的底部与所述返料装置4的出料口连接。
所述提升管反应器1的底部设置有原料气入口管道。
所述沉降装置2的出料口与所述返料装置4连接。
所述沉降装置2设置有换热装置5。
所述气固分离装置3内置于沉降装置2。
所述气固分离装置3的上部设置有产品气出口管道。
本实施例中，所述沉降装置2的出料口与返料装置4连接的返料管路上设置有流量控制装置6；所述流量控制装置6包括阀门；所述换热装置5设置于所述沉降装置2的内部和外部；所述产品气出口管道设置有换热装置5；所述返料装置4内设置有换热装置5；所述返料装置4的底部设置有流化气进气管路和疏松气进气管路。
对比例1
本对比例提供一种提升管反应装置，如图7所示，所述反应装置除了只含有一个提升管反应器；其余均与实施例1相同。
对比例2
本对比例提供一种提升管反应装置，如图8所示，所述反应装置除了沉降装置不设置换热装置；其余均与实施例1相同。
应用例1
本应用例应用实施例1提供的反应装置进行甲烷氧化偶联制乙烯的应用，所述应用包括以下步骤：
(1)甲烷和氧气与粒径为600μm的Na-W-Mn/SiO2在提升管反应器中充分混合，自下而上进入已预热至800℃的提升管反应器中发生甲烷氧化偶联反应，催化剂颗粒在提升管反应器的停留时间为0.1s，所述甲烷与氧气的摩尔比为20:1，所述甲烷与氧气由原料气入口管道通入；
(2)步骤(1)所述反应的产物与催化剂颗粒在沉降装置内进行初步分离，并经换热装置后降温至600℃，分离后的催化剂颗粒进入返料装置；
(3)步骤(2)所述初步分离后的产物进入气固分离装置，得到产品气与催化剂颗粒，所得催化剂颗粒经返料装置进行热量回收后降温至500℃，然后回用于步骤(1)。
应用例2
本应用例应用实施例1提供的反应装置进行甲烷氧化偶联制乙烯的应用，所述应用包括以下步骤：
(1)甲烷和氧气与粒径为1000μm的Na-W-Mn/SiO2在提升管反应器中充分混合，自下而上进入已预热至800℃的提升管反应器中发生甲烷氧化偶联反应，催化剂颗粒在提升管反应器的停留时间为0.14s，所述甲烷与氧气的摩尔比为50:1，所述甲烷与氧气由原料气入口管道通入；
(2)步骤(1)所述反应的产物与催化剂颗粒在沉降装置内进行初步分离，并经换热装置后降温至700℃，分离后的催化剂颗粒进入返料装置；
(3)步骤(2)所述初步分离后的产物进入气固分离装置，得到产品气与催化剂颗粒，所得催化剂颗粒经返料装置进行热量回收后降温至600℃，然后回用于步骤(1)。
应用例3
本应用例应用实施例1提供的反应装置进行甲烷氧化偶联制乙烯的应用，所述应用包括以下步骤：
(1)甲烷和氧气与粒径为200μm的Na-W-Mn/SiO2在提升管反应器中充分混合，自下而上进入已预热至800℃的提升管反应器中发生甲烷氧化偶联反应，催化剂颗粒在提升管反应器的停留时间为0.06s，所述甲烷与氧气的摩尔比为3:1，所述甲烷与氧气由原料气入口管道通入；
(2)步骤(1)所述反应的产物与催化剂颗粒在沉降装置内进行初步分离，并经换热装置后降温至500℃，分离后的催化剂颗粒进入返料装置；
(3)步骤(2)所述初步分离后的产物进入气固分离装置，得到产品气与催化剂颗粒，所得催化剂颗粒经返料装置进行热量回收后降温至400℃，然后回用于步骤(1)。
应用例4
本应用例应用实施例1提供的反应装置进行甲烷氧化偶联制乙烯的应用，所述应用的步骤，除了将催化剂颗粒在提升管反应器的停留时间改为0.04s，其余条件均与应用例1相同。
应用例5
本应用例应用实施例1提供的反应装置进行甲烷氧化偶联制乙烯的应用，所述应用的步骤，除了将催化剂颗粒在提升管反应器的停留时间改为0.16s，其余条件均与应用例1相同。
应用例6
本应用例应用实施例2提供的反应装置进行甲烷氧化偶联制乙烯的应用，所述应用步骤与应用例1完全相同。
应用例7
本应用例应用实施例3提供的反应装置进行甲烷氧化偶联制乙烯的应用，所述应用包括以下步骤：
(1)甲烷和氧气与粒径为600μm的Na-W-Mn/SiO2在提升管反应器中充分混合，自下而上进入已预热至800℃的提升管反应器中发生甲烷氧化偶联反应，催化剂颗粒在提升管反应器的停留时间为0.1s，所述甲烷与氧气的摩尔比为20:1，所述甲烷与氧气由原料气入口管道通入；
(2)步骤(1)所述反应的产物与催化剂颗粒在沉降装置内进行初步分离，并经换热装置后降温至700℃，分离后的催化剂颗粒进入返料装置；
(3)步骤(2)所述初步分离后的产物进入气固分离装置，得到产品气与催化剂颗粒，所得催化剂颗粒经返料装置进行热量回收后降温至600℃，然后回用于步骤(1)。
应用例8
本应用例应用实施例4提供的反应装置进行甲烷氧化偶联制乙烯的应用，所述应用包括以下步骤：
(1)甲烷和氧气与粒径为600μm的Na-W-Mn/SiO2在提升管反应器中充分混合，自下而上进入已预热至800℃的提升管反应器中发生甲烷氧化偶联反应，催化剂颗粒在提升管反应器的停留时间为0.1s，所述甲烷与氧气的摩尔比为20:1，甲烷由原料气入口管道通入，氧气由原料气入口管道与气体分布器通入，各气体分布器通入的氧气流量相同，由原料气入口管道通入的氧气占总氧气通入量的10vol％；
(2)步骤(1)所述反应的产物与催化剂颗粒在沉降装置内进行初步分离，并经换热装置后降温至600℃，分离后的催化剂颗粒进入返料装置；
(3)步骤(2)所述初步分离后的产物进入气固分离装置，得到产品气与催化剂颗粒，所得催化剂颗粒经返料装置进行热量回收后降温至500℃，然后回用于步骤(1)。
应用例9
本应用例应用实施例4提供的反应装置进行甲烷氧化偶联制乙烯的应用，所述应用步骤，除了“由原料气入口管道通入的氧气占总氧气通入量的10vol％”改为“由原料气入口管道通入的氧气占总氧气通入量的50vol％”，其余条件均与应用例8相同。
应用例10
本应用例应用实施例4提供的反应装置进行甲烷氧化偶联制乙烯的应用，所述应用步骤，除了“由原料气入口管道通入的氧气占总氧气通入量的10vol％”改为“由原料气入口管道通入的氧气占总氧气通入量的80vol％”，其余条件均与应用例8相同。
应用例11
本应用例应用实施例5提供的反应装置进行甲烷氧化偶联制乙烯的应用，所述应用包括以下步骤：
(1)甲烷和氧气与粒径为600μm的Na-W-Mn/SiO2在提升管反应器中充分混合，自下而上进入已预热至800℃的提升管反应器中发生甲烷氧化偶联反应，催化剂颗粒在提升管反应器的停留时间为0.1s，所述甲烷与氧气的摩尔比为20:1，所述甲烷由原料气入口管道通入，所述氧气全部由气体分布器通入，各个气体分布器的氧气流量相同；
(2)步骤(1)所述反应的产物与催化剂颗粒在沉降装置内进行初步分离，并经换热装置后降温至600℃，分离后的催化剂颗粒进入返料装置；
(3)步骤(2)所述初步分离后的产物进入气固分离装置，得到产品气与催化剂颗粒，所得催化剂颗粒经返料装置进行热量回收后降温至500℃，然后回用于步骤(1)，所述产品气的40vol％经循环支管与原料气混合返回至提升管反应器。
应用例12
本应用例应用实施例5提供的反应装置进行甲烷氧化偶联制乙烯的应用，所述应用步骤，除了“所述产品气的40vol％经循环支管与原料气混合返回至提升管反应器”改为“所述产品气的80vol％经循环支管与原料气混合返回至提升管反应器”，其余均与应用例11相同。
应用例13
本应用例应用实施例6提供的反应装置进行甲烷氧化偶联制乙烯的应用，所述应用步骤与应用例1完全相同。
对比应用例1
本对比应用例应用对比例1提供的反应装置进行甲烷氧化偶联制乙烯的应用，所述应用的步骤与应用例1完全相同。
对比应用例2
本对比应用例应用对比例2提供的反应装置进行甲烷氧化偶联制乙烯的应用，所述应用的步骤与应用例1完全相同。
以上应用例和对比应用例的测试方法和结果如下：
以上应用例和对比应用例所述步骤(3)所得的产品气经气相色谱(Micro GC)分析其反应产物组成及含量，CH4的转化率以及C2+的选择性的计算公式如下：
CH4转化率＝(已转化的CH4的摩尔量/原料气中CH4的摩尔量)×100％
C2+选择性＝(2×生成C2+的摩尔量/已转化的CH4的摩尔量)×100％
表1
甲烷转化率(％) C2+选择性(％)
应用例1 26.79 76.46
应用例2 25.95 74.73
应用例3 24.87 73.95
应用例4 23.86 72.78
应用例5 23.97 72.93
应用例6 25.46 75.21
应用例7 25.95 75.93
应用例8 28.95 80.86
应用例9 28.24 79.82
应用例10 27.93 79.10
应用例11 40.29 80.25
应用例12 42.65 81.20
应用例13 27.45 75.13
对比应用例1 22.85 71.70
对比应用例2 24.49 73.87
由表1可以得出以下几点：
(1)本发明提供的多通道提升管反应装置用于甲烷氧化偶联制乙烯时，能够使甲烷的转化率≥23％，C2+的选择性≥72％；
(2)将应用例4、5和应用例1进行对比，催化剂颗粒在提升管反应器内的停留时间≤0.06s或≥0.14s时，甲烷转化率低于24％，C2+选择性低于73％；
(3)将应用例6、7以及对比应用例2与应用例1进行对比，在沉降装置同时内置和外置换热装置时有利于提高甲烷的转化率和C2+的选择性；
(4)将应用例8-10和应用例1进行对比，气体分布器的增设提高了甲烷转化率和C2+的选择性，且随着从原料气入口管道通入氧气比例的增加，甲烷的转化率和C2+选择性下降；
(5)将应用例11-12和应用例1进行对比，循环支管的增设明显提高了甲烷转化率和C2+的选择性，且随着产品气循环比例的增大，催化活性增加；
(6)将应用例13和应用例1进行对比，内置气固分离装置使甲烷的转化率提高，而C2+选择性却降低；
(7)将对比应用例1和应用例1进行对比，相比于单通道提升管反应器，多通道提升管反应器明显提高了甲烷转化率和C2+选择性。
综上所述，本发明提供的一种多通道提升管反应装置，通过并联至少3个提升管反应器，各个提升管反应器的间隙传热，使提升管反应区的床层温度更均匀，有利于反应过程的等温化，进一步提高目标产物的选择性；通过沉降装置内置或/和外置的换热装置进行快速降温，可避免甲烷及目标产物深度氧化为COX，同时热量的回收能够生产过热蒸汽；通过气体分布器和循环支管的增设明显提高了甲烷转化率和C2+的选择性；本发明提供的反应装置不仅能够用于甲烷氧化偶联制乙烯，还适合于具有强吸/放热反应的串级反应。
申请人声明，本发明通过上述实施例来说明本发明的详细结构特征，但本发明并不局限于上述详细结构特征，即不意味着本发明必须依赖上述详细结构特征才能实施。所属技术领域的技术人员应该明了，对本发明的任何改进，对本发明所选用部件的等效替换以及辅助部件的增加、具体方式的选择等，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。

Claims (18)

1.一种进行甲烷氧化偶联制乙烯的多通道提升管反应装置，其特征在于，所述反应装置包括至少3个提升管反应器、沉降装置、气固分离装置以及返料装置；
所述提升管反应器并联设置，相邻所述提升管反应器之间进行传热；
所述提升管反应器的上部与所述沉降装置的底部连接，且提升管反应器的出料口高于沉降装置的底部出料口；
所述提升管反应器的底部与所述返料装置的出料口连接；
所述提升管反应器的底部设置有原料气入口管道；
所述沉降装置的出料口与所述返料装置连接；
所述沉降装置设置有换热装置；
所述换热装置设置于所述沉降装置的内部或/和外部；所述换热装置用于降低从提升管反应器进入沉降装置中的气流和催化剂颗粒的温度，避免甲烷及目标产物深度氧化为COX；
所述气固分离装置内置或外置于沉降装置；
所述气固分离装置用于对所述沉降装置分离后的产品气进行进一步气固分离；
所述气固分离装置的上部设置有产品气出口管道；
所述返料装置用于回收与循环所述沉降装置以及气固分离装置分离得到的固体。
2.根据权利要求1所述的反应装置，其特征在于，所述提升管反应器沿轴向上分别独立地设置有至少1个气体分布器。
3.根据权利要求1或2所述的反应装置，其特征在于，所述沉降装置的出料口与返料装置连接的返料管路上设置有流量控制装置。
4.根据权利要求3所述的反应装置，其特征在于，所述流量控制装置包括阀门。
5.根据权利要求1所述的反应装置，其特征在于，所述气固分离装置的产品气出口管道设置有循环支管。
6.根据权利要求1所述的反应装置，其特征在于，所述产品气出口管道设置有换热装置。
7.根据权利要求5所述的反应装置，其特征在于，所述循环支管与原料气入口管道连接。
8.根据权利要求1所述的反应装置，其特征在于，所述返料装置内设置有换热装置。
9.根据权利要求1所述的反应装置，其特征在于，所述返料装置的底部设置有流化气进气管路和疏松气进气管路。
10.一种利用如权利要求1-9任一项所述反应装置进行甲烷氧化偶联制乙烯的应用，其特征在于，所述应用包括以下步骤：
（1）原料气与催化剂颗粒在提升管反应器中充分混合，进行甲烷氧化偶联反应；
（2）步骤（1）所述反应的产物与催化剂颗粒在沉降装置内进行初步分离，并经换热装置进行降温，分离后的催化剂颗粒进入返料装置；
（3）步骤（2）所述初步分离后的产物进入气固分离装置，得到产品气与催化剂颗粒，所得催化剂颗粒经返料装置进行热量回收后回用于步骤（1）。
11.根据权利要求10所述的应用，其特征在于，步骤（1）所述原料气包括甲烷与氧气。
12.根据权利要求10所述的应用，其特征在于，步骤（1）所述原料气中甲烷与氧气的摩尔比为(3-50):1。
13.根据权利要求10所述的应用，其特征在于，步骤（1）所述催化剂颗粒的粒径为200-1000μm。
14.根据权利要求11所述的应用，其特征在于，所述氧气由原料气入口管道通入和/或气体分布器通入。
15.根据权利要求14所述的应用，其特征在于，所述原料气入口管道通入的氧气占总氧气通入量的0-100vol%。
16.根据权利要求10所述的应用，其特征在于，步骤（2）所述降温后的温度为500-700℃。
17.根据权利要求10所述的应用，其特征在于，步骤（3）所述热量回收后的温度为400-600℃。
18.根据权利要求10所述的应用，其特征在于，所述应用包括以下步骤：
（1）原料气与粒径为200-1000μm的催化剂颗粒在提升管反应器中充分混合，进行甲烷氧化偶联反应，所述原料气包括甲烷与氧气，所述原料气中甲烷与氧气的摩尔比为(3-50):1；
（2）步骤（1）所述反应的产物与催化剂颗粒在沉降装置内进行初步分离，并经换热装置后降温至500-700℃，分离后的催化剂颗粒进入返料装置；
（3）步骤（2）所述初步分离后的产物进入气固分离装置，得到产品气与催化剂颗粒，所得催化剂颗粒经返料装置进行热量回收后降温至400-600℃，然后回用于步骤（1）。
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