CN113626548A - 一种基于高山背景点位的区域源贡献定位与定量方法 - Google Patents

一种基于高山背景点位的区域源贡献定位与定量方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种基于高山背景点位的区域源贡献定位与定量方法,属于环境检测领域,其方法步骤包括:步骤一、基于高山背景点位,对观测期间的PM2.5进行源解析,得到源贡献的时间序列;步骤二、基于源贡献的时间序列和观测期间的后向传输轨迹,得到某方向的源贡献
Figure DDA0003195712550000011
用于计算某方向源贡献浓度占比;步骤三、基于PSCF法与CWT法的计算,得到PSCF值和CWT值,用于对不同方向某类源的潜在源区进行定位。本发明的有益效果是能够对不同方向的排放源区域传输贡献进行定量,对某一方向的主要影响区域进行定位,可明确污染物各类污染源区域传输的贡献。

Description

一种基于高山背景点位的区域源贡献定位与定量方法
技术领域
本发明属于环境检测领域,尤其是涉及一种基于高山背景点位的区域源贡献定位与定量方法。
背景技术
近年来,中国环境空气质量虽然再持续改善,但以PM2.5为首要污染物的重污染事件依然频繁出现,大气污染形势依然不容乐观。国内外很多学者对于PM2.5的污染特征及其来源做了大量的研究,发现PM2.5不仅受到本地排放源的影响还受到外部区域传输的显著影响。因此,明确各类污染源区域传输的贡献,对于准确地表征本地各类污染源的影响具有重要的作用。
当前,国内外关于区域传输对于某一城市或区域PM2.5贡献的分析方法主要有(1)采用空气质量模型的方法;(2)利用近地面测量与后轨迹模型、潜在源贡献函数(PSCF)与正定矩阵因子分解(PMF)模型结合方法;(3)后向轨迹和PMF结合方法;(4)CBPF(或CPF)与PMF耦合方法等。
申请人发现:
(1)利用空气质量模型进行区域传输贡献的影响时,排放源清单的准确性往往会限制模拟结果的有效性,且目前大部分城市没有准确的排放源清单;
(2)利用地面测量数据和后轨迹模型、PSCF和PMF结合方法等往往仅是定性的分析不同方向或不同区域源的影响,无法区分本地和外来的影响,且后向传输轨迹是计算气团的传输轨迹,受地形和下垫面特征(城市高楼等)的影响,使传输气团无法达到近地面测量的点位,利用地面测量数据与这些模型耦合的方法存在明显缺陷,无法进行定量的研究;
(3)不同源类的影响方向存在明显差异,后向轨迹和PMF结合的方法(源方向解析-SDA方法)能够定量地估算各源类不同方向的影响,但无法准确地区分不同方向的本地和区域传输的各类源影响,且无法准确的定位主要影响区域。
(4)当来自局部和远程传输的混合源影响受体位点时,CBPF与PMF结合的方法不能区分局部和远程传输源的方向性。
目前来看,如何准确、便捷地定量不同方向的排放源区域传输贡献以及定位某一方向主要影响区域,尚未发现具体的方法。
高山背景点位受到本地排放源的影响相对较低,能够很好地表征污染气团的区域传输特征。因此,利用高山点位进行区域传输影响的研究具有明显的优势。基于文献调研发现,目前国内外针对高山站点的大气气溶胶研究主要关注于气溶胶中化学组分的变化特征、颗粒物来源解析研究、新粒子生成以及粒径分布特征、气态污染物的变化特征分析以及定性分析大气污染物的区域传输研究或潜在影响源区等方面的研究。而利用高山点位的优势进行排放源不同方向区域传输的定量和定位方法的研究仍然缺乏。因此,本发明将后向轨迹、PSCF/CWT和PMF等方法进行耦合构建一种基于高山背景点位的区域源贡献的定位与定量方法。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的缺点,提供一种基于高山背景点位的区域源贡献定位与定量方法,能够对不同方向的排放源区域传输贡献进行定量,对某一方向的主要影响区域进行定位,可明确污染物各类污染源区域传输的贡献。
为解决上述技术问题,本发明采用的技术方案是:一种基于高山背景点位的区域源贡献定位与定量方法,包括如下步骤:
步骤一、基于高山背景点位,对观测期间的PM2.5进行源解析,将所述高山背景点位获取的PM2.5化学组分时间序列数据纳入PMF模型中进行计算,得到源贡献的时间序列。
进一步的,所述高山背景点位选取观测期间高于观测地平均混合层高度的山峰。
步骤二、基于所述源贡献的时间序列和所述观测期间的某方向后向传输轨迹,得到某方向的源贡献
Figure BDA0003195712530000031
用于计算某方向源贡献的浓度占比。
进一步的,基于本次观测时间,通过在美国国家海洋和大气管理局(NOAA)数据网站下载所述观测时间内分析的气象数据,将所述气象数据纳入HYSPLIT软件中计算,得到基于高山背景点位气团的后向传输轨迹。
进一步的,将所述后向传输轨迹进行聚类分析,根据时间,将聚类分析后的某方向后向传输轨迹与通过PMF模型计算得出的源贡献相对应。
进一步的,基于所述聚类分析后的某方向后向传输轨迹与对应的所述源贡献进行加和与全部方向的所有轨迹数量的计算,得到所述某方向的源贡献
Figure BDA0003195712530000032
所述
Figure BDA0003195712530000033
的计算公式如下:
Figure BDA0003195712530000034
其中,
Figure BDA0003195712530000035
代表来自I方向的第k类源的源贡献,单位为μg/m3
gik代表来自I方向的第k类源对第i个样品的贡献,单位为μg/m3
N代表全部方向的所有轨迹数量;
所述N的计算公式如下:
N=n1+n2+...+nI+nM (4)
其中,nI代表属于I方向的后向传输轨迹数量;
nM代表属于M方向的后相传输轨迹数量。
进一步的,基于所述某方向的源贡献和观测期间PM2.5平均浓度值的计算,得到某方向源贡献的浓度占比,用于对不同方向的源贡献进行定量处理,其计算公式如下:
Figure BDA0003195712530000041
其中,
Figure BDA0003195712530000042
代表来自I方向k类源贡献浓度占比;
MC代表观测期间PM2.5的平均浓度值。
步骤三、基于PSCF法与CWT法的计算,得到PSCF值和CWT值,用于对不同方向某类源的潜在源区进行定位。
进一步的,基于后向传输轨迹的轨迹点和源贡献阀值的计算,得到所述PSCF值,用于确定污染源的潜在源区,所述PSCF值的计算公式为:
Figure BDA0003195712530000043
其中,i代表经度;j代表纬度;
Figure BDA0003195712530000044
代表落到I方向ij网格内轨迹全部点的个数;
Figure BDA0003195712530000045
代表经过ij网格并超过设定阀值范围的污染轨迹点的个数。
进一步的,所述阀值范围设定为观测期间同一类源的平均贡献浓度。
进一步的,基于后向传输轨迹的轨迹点(即停留时间)和对应源贡献的计算,得到所述CWT值,用于确定污染源的潜在源区,所述CWT值的计算公式如下:
Figure BDA0003195712530000046
其中,
Figure BDA0003195712530000047
代表方向I在网格ij中的平均权重浓度;
Figure BDA0003195712530000048
代表方向I上的某轨迹l经过的网格ij时对应的某源类的贡献浓度;
Figure BDA0003195712530000051
—代表方向I中的轨迹l在网格(ij)中的停留时间。
进一步的,当所述
Figure BDA0003195712530000052
小于在某方向的每个网格平均轨迹点数的三倍时,需纳入权重函数
Figure BDA0003195712530000053
中进行计算,所述权重函数
Figure BDA0003195712530000054
公式如下:
Figure BDA0003195712530000055
将所述公式(7)纳入所述权重函数
Figure BDA0003195712530000056
的计算公式为:
Figure BDA0003195712530000057
将所述公式(10)纳入所述权重函数
Figure BDA0003195712530000058
的计算公式为:
Figure BDA0003195712530000059
本发明具有的优点和积极效果是:
1、由于采用上述技术方案,通过在高山背景点位进行采样,使其采样结构不受本地排放源的影响,且高山背景点位选取高于观测地平均混合层高度的山峰,该点位基本为区域传输贡献导致,可更好的表现气团的区域传输特征,可准确体现本地各类污染源的影响。
2、通过某方向源贡献浓度占比,对不同方向的源贡献进行定量,通过确定污染源的潜在源区,对某一方向的主要影响区域进行定位。
3、基于高山背景点位,通过将PMF、后向轨迹、PSCF和CWT相耦合的方法进行计算,构建了一种新的对于区域贡献定量和定位的简易的估算的方法。
附图说明
图1是本发明整体框架示意图;
图2是本发明不同方向的源贡献定量估算过程图。
具体实施方式
下面结合实施例和附图对本发明做进一步的说明。
如图1至图2所示,本实施例提供一种基于高山背景点位的区域源贡献定位与定量方法,本方法的基础假设为:混合层以上的高山点位颗粒物不受本地排放源明显的影响,主要受到区域传输的影响,在此假设下,本发明构建了一种基于高山背景点位的区域源贡献定位与定量方法,包括如下步骤:
步骤一、基于高山背景点位,对PM2.5进行源解析;
高山背景点位的选取位置为,观测期间高于观测点位本地平均混合层高度的山峰。
将观测期间,背景点位获取的PM2.5化学组分时间序列数据纳入PMF模型中进行计算,获得k类源贡献的时间序列。
步骤二、通过计算不同方向源贡献的占比,对不同方向的源贡献进行定量处理;
现有技术中,PMF模型的基本原理是假设源和受体之间的化学质量平衡,即受体颗粒物的浓度近似等于来自多个源类的贡献之和,其公式如下所述:
Figure BDA0003195712530000061
公式中:x-受体点位观测到的颗粒物的浓度;gk-第k类源的贡献;fk-第k类源的源谱;gp-第p类源的贡献;fp-第p类源的源谱。
因在高山点位采样期间,源类分布在观测点位不同的方向,源排放到观测点位的过程经过扩散,会从不同方向到达并影响观测点位的采样浓度。基于公式(1),将其通过化学质量平衡公式修改为公式(2),即某k类源的贡献等于来自各个方向贡献的加和,其修改过程如下:
Figure BDA0003195712530000071
假设观测点位某源类只来自两个方向的贡献,则:
Figure BDA0003195712530000072
因此,假设观测点位某源类只来自M个方向的贡献,则:
Figure BDA0003195712530000073
公式(2)如下:
Figure BDA0003195712530000074
公式中:gk-第k类源对观测点位的总贡献,单位为μg/m3
Figure BDA0003195712530000075
一来自I方向的第k类源的源贡献,单位为μg/m3
Figure BDA0003195712530000076
一来自M方向的第k类源的源贡献,M代表方向的总数量,单位为μg/m3
基于以上理论基础,通过计算不同方向源贡献浓度占比,用于对不同方向的源贡献进行定量处理;
1、计算某方向的源贡献
Figure BDA0003195712530000077
基于本次PM2.5的观测时间,通过美国国家海洋和大气管理局(NOAA)数据网站,下载该观测时间内分析的气象数据,将下载的气象数据纳入到HYSPLIT软件中,计算得出观测期间基于高山背景点位气团的后向传输轨迹,将后向传输轨迹进行聚类分析,聚类成I个方向的类别,每个方向的类别均包括多条的后向传输轨迹。
美国国家海洋和大气管理局(NOAA)数据网站的网址为:https://www.ready.noaa.gov/HYSPLIT.php。
因所得的后向传输轨迹的日期和时刻已知,步骤一获得的k类源贡献的时间序列也已知,已对应的时间为纽带,根据时间,将I个方向的后向传输轨迹和步骤一获得k类源贡献相对应,并将I个方向的后向传输轨迹相对应的k类源贡献进行加和,进而计算不同方向某源类的贡献。公式(3)、公式(4)和公式(5)来源于Chemosphere中的文章“Using animproved Source Directional Apportionment method to quantify the PM2.5 sourcecontributions from various directions in a megacity in China”和AtmosphericResearch中的文章“Source directional apportionment of ambient PM2.5 in urbanand industrial sites at a megacity in China”
Figure BDA0003195712530000081
的计算公式如下:
Figure BDA0003195712530000082
公式中:
Figure BDA0003195712530000083
-来自I方向的第k类源的源贡献,单位为μg/m3
gik-来自I方向的第k类源对第i个样品的贡献,单位为μg/m3
N-全部方向的所有轨迹数量。
N的计算公式如下:
N=n1+n2+...+nI+nM (4)
公式中:nI-属于I方向的后向传输轨迹数量;
nM-属于M方向的后相传输轨迹数量。
n1、n2、nI、nM的数据均通过上述操作所得,即,将下载的气象数据纳入到HYSPLIT软件所得。
2、计算源贡献
Figure BDA0003195712530000091
的浓度占比;
通过计算来自I方向的第k类源的源贡献浓度占比,已对不同方向的源贡献进行定量,源贡献浓度占比公式为:
Figure BDA0003195712530000092
公式中:
Figure BDA0003195712530000093
-I方向k类源贡献浓度占比;
MC-观测期间PM2.5的平均浓度值。
步骤三、通过PSCF值和CWT值相结合,综合判断不同方向某类源的潜在源区;
1、通过PSCF值确定污染源的潜在源区;
PSCF法是一种基于气团的后向传输轨迹来识别污染物潜在源区的方法,为现有方法,其原理是:将I个方向聚类轨迹的覆盖区域划分成1.0°×1.0°(或0.5°×0.5°)的网格(ij),每一条后向传输轨迹含有多个轨迹点,在每个网格(ij)里包含来自不同方向的后向传输轨迹的轨迹点,以时间为纽带,每条后向传输轨迹都对应着方向I上某类源的贡献,即轨迹点都对应着某类源的贡献,则该方向的
Figure BDA0003195712530000094
值可以用公式(6)来表示:
Figure BDA0003195712530000095
公式中:i-经度;j-纬度;
Figure BDA0003195712530000096
-落到I方向ij网格内轨迹全部点的个数;
Figure BDA0003195712530000097
-经过ij网格并超过设定阀值范围的污染轨迹点的个数;
其中,阀值的设定范围,在本实施例中,为观测期间同一类源的平均贡献浓度。
Figure BDA0003195712530000101
小于在I方向的每个网格平均轨迹点数的三倍时,为降低计算的不确定性,需将公式(6)纳入权重函数
Figure BDA0003195712530000102
即公式(8)中进行计算,纳入权重函数后的计算公式如下:
Figure BDA0003195712530000103
Figure BDA0003195712530000104
PSCF值越大,说明网格(ij)所在区域的源对于观测点位的影响可能越显著,PSCF值越小,说明网格(ij)所在区域的源对于观测点位的影响可能越小。
2、通过CWT值确定污染源的潜在源区;
因PSCF是用来确定造成观测点位污染的潜在源区,而不能反映污染轨迹的污染程度,故需采用CWT方法。
CWT法是一种计算气团后向传输轨迹权重浓度的方法,是现有方法。其原理是将I个方向聚类轨迹的覆盖区域划分成1.0°×1.0°(或0.5°×0.5°)的网格(ij),每一条后向传输轨迹含有多个轨迹点,在每个网格(ij)里包含来自不同方向的后向传输轨迹的轨迹点,以时间为纽带,每条后向传输轨迹都对应着方向I上某类源的贡献,即轨迹点都对应着某类源的贡献,每个轨迹点对应的某源类的贡献乘以对应的停留时间(即轨迹点的个数)的加和,再除以所有停留时间的加和(即轨迹点的个数之和)得到CWT值,则该方向的
Figure BDA0003195712530000105
值用公式(9)表示:
Figure BDA0003195712530000111
公式中:
Figure BDA0003195712530000112
-方向I在网格(ij)中的平均权重浓度;
Figure BDA0003195712530000113
-方向I上的某轨迹l经过的网格(ij)时对应的某源类的贡献浓度;
Figure BDA0003195712530000114
-方向I中的轨迹l在网格(ij)中的停留时间。
Figure BDA0003195712530000115
小于在I方向的每个网格平均轨迹点数的三倍时,为降低其计算的不确定性,需将公式(9)纳入权重函数
Figure BDA0003195712530000116
即公式(8)中进行计算,纳入权重函数后的计算公式如下:
Figure BDA0003195712530000117
CWT值越高,代表该区域对于观测点的影响越明显。
本实例的工作过程:
本发明采样选取的高山背景点位为驻马店白云山,观测时间于2019年7月3日-19日(夏季)和2019年10月10-24日(秋季),采集获取了环境观测点PM2.5化学组分数据。
步骤一:基于高山背景点位,对PM2.5进行源解析;
将夏季和秋季PM2.5化学组分数据时间序列一起输入PMF模型中进行来源解析研究,计算得到6个因子贡献浓度的时间序列。基于因子谱并根据标识性组分别将6个因子识别为二次硝酸盐及燃煤混合源、二次硫酸盐、建筑尘、地壳尘、机动车源、工业及生物质燃烧等排放源。
步骤二:对不同方向的源贡献进行定量处理;
根据PM2.5数据的观测时间,从美国NOAA数据网站下载分析气象数据,而后将该分析气象数据纳入HYSPLIT软件,计算白云山点位夏季和秋季气团的36小时后向传输轨迹,并对后向轨迹进行聚类。其中夏季的轨迹聚类成三个方向(即SES,NEN和E),秋季的轨迹也聚类成三个方向(即NWW,NE和SE)。
根据步骤一计算的夏季和秋季各源类贡献的时间序列以及步骤二中聚类的后向传输轨迹,以时间为纽带,得到每条轨迹都对应着方向I上某源类的贡献。通过计算I方向某类源贡献浓度占比,实现不同方向源贡献定量处理。
步骤三:定位不同源在不同方向的潜在影响源区域;
基于后向传输轨迹的轨迹点和源贡献阀值的计算,得到PSCF值,基于后向传输的轨迹点和对应源贡献的计算,得到CWT值。其中PSCF与CWT的数值越高,表明该区域为这类源的重要的潜在区域。进而定位不同源在不同方向的潜在影响源区。
根据定量与定位的结果,最终得到不同方向的源贡献以及某一方向上不同源的潜在源区。
本方法得出的结果如下:
表1:驻马店夏季和秋季不同方向排放源对PM2.5的传输贡献和主要贡献区域
表1:
Figure BDA0003195712530000121
Figure BDA0003195712530000131
结果如表一中所示:夏季排放源的主要输运方向为东部、东南部和南部,潜在贡献区域为安徽北部、河南南部和湖北中部和中北部;来自东南偏南方向的二次硫酸盐的传输贡献最大(15.53%),主要贡献区为安徽西部、河南东南部和湖北中部;地壳源的主要贡献方向为东南偏南,来自这个方向的贡献占比为7.50%,主要贡献区域为河南西南部和湖北中北部。东南偏南为建筑源、工业源和生物质燃烧、机动车源的主要贡献方向,其传输贡献占比分别为8.93%、4.29%和3.53%,该方向的主要贡献区域分别为湖北中北部和中部、河南西南。秋季主要输运方向为东南和东北,主要贡献区为河南中东部、山东西南和东南部以及安徽北部。来自东南部和东北部的二次硝酸盐和燃烧源的传输贡献最大,贡献占比分别为24.34%、22.17%。潜在贡献区域为河南中东部、山东西南部和安徽北部。
本发明的有益效果是:
基于高山背景点位,进行采样,利用PMF进行源解析,根据时间,将后向传输轨迹与相对应的源贡献进行加和,进而计算不同方向的某类源贡献,再通过PSCF值与CWT值的计算,使其对高山背景点位进行不同方向的排放源区域传输贡献的准确定量以及定位某一方向上的主要影响区域。
在以PM2.5为首要污染物的重污染事件频繁发生情况下,明确污染物各类污染源区域传输的贡献,对于准确地表征本地各类污染源的影响具有重要的作用。
本发明所选取的高山背景点位,因高于观测地平均混合层高度的山峰,受到本地排放源的影响相对较低,其中,混合层以上的点位,基本为区域传输贡献导致,能更好的表现污染气团的区域传输特征。
以上对本发明的一个或多个实施例进行了详细说明,但所述内容仅为本发明的较佳实施例,不能被认为用于限定本发明的实施范围。凡依本发明申请范围所作的均等变化与改进等,均应仍归属于本发明的专利涵盖范围之内。

Claims (10)

1.一种基于高山背景点位的区域源贡献定位与定量方法,其特征在于,包括如下步骤:
步骤一、基于高山背景点位,对观测期间的PM2.5进行源解析,得到源贡献的时间序列;
步骤二、基于所述源贡献的时间序列和所述观测期间的后向传输轨迹,得到某方向的源贡献
Figure FDA0003195712520000011
用于计算某方向源贡献浓度占比;
步骤三、基于PSCF法与CWT法的计算,得到PSCF值和CWT值。
2.根据权利要求1所述的一种基于高山背景点位的区域源贡献定位与定量方法,其特征在于:所述高山背景点位选取观测期间高于观测地平均混合层高度的山峰。
3.根据权利要求1所述的一种基于高山背景点位的区域源贡献定位与定量方法,其特征在于:所述对观测期间的PM2.5进行源解析具体为,将所述高山背景点位获取的PM2.5化学成分时间序列数据纳入PMF模型中进行计算。
4.根据权利要求1所述的一种基于高山背景点位的区域源贡献定位与定量方法,其特征在于:所述步骤二具体为,将所述后向传输轨迹进行聚类分析,根据时间,将聚类分析后的某方向后向传输轨迹与源贡献相对应。
5.根据权利要求4所述的一种基于高山背景点位的区域源贡献定位与定量方法,其特征在于:基于所述聚类分析后的某方向后向传输轨迹与对应的所述源贡献进行加和与全部方向的所有轨迹数量的计算,得到所述某方向的源贡献
Figure FDA0003195712520000012
所述
Figure FDA0003195712520000013
的计算公式如下:
Figure FDA0003195712520000021
其中,
Figure FDA0003195712520000022
代表来自I方向的第k类源的源贡献,单位为μg/m3
gik代表来自I方向的第k类源对第i个样品的贡献,单位为μg/m3
N代表全部方向的所有轨迹数量;
所述N的计算公式如下:
N=n1+n2+...+nI+nM (4)
其中,nI代表属于I方向的后向传输轨迹数量;
nM代表属于M方向的后相传输轨迹数量。
6.根据权利要求5所述的一种基于高山背景点位的区域源贡献定位与定量方法,其特征在于:基于所述某方向源贡献与观测期间PM2.5的平均浓度值的计算,得到某方向源贡献浓度占比,用于对不同方向的源贡献进行定量处理,所述某方向源贡献浓度占比公式如下,
Figure FDA0003195712520000023
其中,
Figure FDA0003195712520000024
代表来自I方向k类源贡献浓度占比;
MC代表观测期间PM2.5的平均浓度值。
7.根据权利要求1所述的一种基于高山背景点位的区域源贡献定位与定量方法,其特征在于:基于后向传输轨迹的轨迹点和源贡献阀值的计算,得到所述PSCF值;
所述PSCF值的计算公式如下:
Figure FDA0003195712520000031
其中,i代表经度;j代表纬度;
Figure FDA0003195712520000032
代表落到I方向ij网格内轨迹全部点的个数;
Figure FDA0003195712520000033
代表经过ij网格并超过设定阀值范围的污染轨迹点的个数;
8.根据权利要求7所述的一种基于高山背景点位的区域源贡献定位与定量方法,其特征在于:基于后向传输轨迹的轨迹点(即停留时间)和对应源贡献的计算,得到所述CWT值;
所述CWT值的计算公式如下:
Figure FDA0003195712520000034
其中,
Figure FDA0003195712520000035
代表方向I在网格ij中的平均权重浓度;
Figure FDA0003195712520000036
代表方向I上的某轨迹l经过的网格ij时对应的某源类的贡献浓度;
Figure FDA0003195712520000037
—代表方向I中的轨迹l在网格ij中的停留时间。
9.根据权利要求7所述的一种基于高山背景点位的区域源贡献定位与定量方法,其特征在于:所述阀值范围设定为观测期间同一类源的平均贡献浓度。
10.根据权利要求8所述的一种基于高山背景点位的区域源贡献定位与定量方法,其特征在于:所述PSCF值和所述CWT值,用于对不同方向某类源的潜在源区进行定位,当
Figure FDA0003195712520000038
小于在某方向的每个网格平均轨迹点数的三倍时,需纳入权重函数
Figure FDA0003195712520000039
中进行计算,所述权重函数
Figure FDA00031957125200000310
公式如下:
Figure FDA0003195712520000041
所述公式(6)纳入所述权重函数
Figure FDA0003195712520000042
的计算公式为:
Figure FDA0003195712520000043
所述公式(9)纳入所述权重函数
Figure FDA0003195712520000044
的计算公式为:
Figure FDA0003195712520000045
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