CN113420472B - 基于非线性相场模型的锂枝晶形貌生长预测方法和系统 - Google Patents
基于非线性相场模型的锂枝晶形貌生长预测方法和系统 Download PDFInfo
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Abstract
本发明提供了一种基于非线性相场模型的锂枝晶形貌生长预测方法和系统,包括:步骤1:根据自由能变化规律和反应动力学推导得到锂枝晶生长过程中的相场变量控制方程、锂离子浓度场控制方程及电势场控制方程;步骤2:收集锂枝晶生长过程中的参数;步骤3:将参数和方程输入到有限元仿真软件,确定所需计算的电解液区域尺寸并进行网格划分,设定边界条件、初始条件、计算步长及计算时间,进行控制方程组的瞬态求解;步骤4:将计算过程及计算区域相场变量值的变化情况输出为图像,得到充电过程中锂枝晶在锂电池负极表面的生长形貌。本发明解决了传统模型中需对固液分界面不断进行追踪的问题,降低了计算复杂度,提高了计算效率。
Description
技术领域
本发明涉及锂电池模型技术和电动汽车电池管理技术领域,具体地,涉及一种基于非线性相场模型的锂枝晶形貌生长预测方法和系统。
背景技术
近些年来,由于锂电池具有能量密度高、使用寿命长、额定电压高、自放电率低等特点,已逐渐成为研究热点,在电动车飞速发展的今天,电池安全性是制约电动车发展的重大原因之一,众多电动车起火燃烧事故中,电池热失控是首要原因,而引发电池热失控的诱因多种多样,其中内短路所占比例最大。锂电池在长期运行过程中,易在负极产生锂枝晶,长此以往将会刺穿隔膜,引发内短路,从而造成热失控的严重后果。由此,为了提前预测锂枝晶生长刺破隔膜造成热失控的风险,对锂枝晶的生长机理研究,进行锂枝晶生长形貌预测,尤其是锂枝晶长度预测,显得尤为重要。
目前对于锂枝晶的生长模拟研究较少,其生长机理尚未形成统一结论,现存常用的模型为线性相场模型,即认为相场的改变与热动力驱动成线性比例,而且需要对固体区和液体区分别计算,并不断实时追踪固液分界面以确定计算边界,计算量非常大,所需时间较长。另外,此线性相场模型仅适用于平衡态或准平衡态,应用于远离平衡态时存在较大误差,如施加较大充电电压时,线性模型并不能较好适用。
专利文献CN111027172A(申请号:CN201911050778.2)公开了一种钢液对流情况下枝晶生长的预测方法。首先收集待研究钢材的物性参数、各成分所占比重数据;然后基于KKS模型计算相场的控制方程,计算溶质场的控制方程,并基于LBM模型将钢液流动过程分解成碰撞和迁移两个部分,基于D2Q9模型和BGK模型计算流场的控制方程,在枝晶边界应用反弹格式,结合速度迁移计算各节点的流体速度;接着将流体速度反馈给溶质场的控制方程,得到各节点的浓度;最后编写程序代码,设定边界条件及控制条件,将输出转化为图像形式,得到枝晶在钢液对流情况下的生长过程。
发明内容
针对现有技术中的缺陷,本发明的目的是提供一种基于非线性相场模型的锂枝晶形貌生长预测方法和系统。
根据本发明提供的基于非线性相场模型的锂枝晶形貌生长预测方法,包括:
步骤1:根据自由能变化规律和反应动力学推导得到锂枝晶生长过程中的相场变量控制方程、锂离子浓度场控制方程及电势场控制方程;
步骤2:收集锂枝晶生长过程中包括界面流动性的物性参数,以及包括正极方向电荷传递系数的动力学参数;
步骤3:将参数和方程输入到有限元仿真软件,确定所需计算的电解液区域尺寸并进行网格划分,设定边界条件、初始条件、计算步长及计算时间,进行控制方程组的瞬态求解;
步骤4:将计算过程及计算区域相场变量值的变化情况输出为图像,得到充电过程中锂枝晶在锂电池负极表面的生长形貌。
优选的,相场变量控制方程:利用连续相场变量ξ的不同取值来表示固液两相及弥散边界;
锂离子浓度场控制方程:利用能斯特-普朗克公式来描述质量传输;
电势场控制方程:利用泊松方程来描述电流密度守恒,通过源项来表示电化学反应引起的电荷进入或离开;
ξ=0时代表电解液,ξ=1时代表电极,ξ值为0至1之间的位置为固液相弥散边界。
优选的,在锂电池充电过程中,负极上的锂沉积反应表达式为:
Li++e-→Li
对于固-液共存系统,总吉布斯自由能G为:
其中:V表示此固-液共存系统体积;ξ为相场变量;φ为静电势;
fch为系统亥姆霍兹自由能密度,表达式为:g(ξ)为双井函数,表达式为:g(ξ)=Wξ2(1-ξ)2,用于描述两个平衡状态,在界面中心处ξ=0.5的g值,即W/16为能量势垒;代表标准状态下的自由能密度;为参考化学势;fion(ξ)表示稀溶液化学势能;i表示组分;
felec为系统静电能密度,表达式为:felec=ρeφ=Fφ∑zici;ρe=F∑zici为电荷密度;F为法拉第常数,数值为96487C/mol;zi表示组分i的化合价;ci表示组分i的浓度;
根据Allen-Cahn公式:
其中:Г为化学反应速率;L为界面流动性参数;t表示固-液系统演变的时间;
代入得到相场变量控制方程:
其中:Lσ代表界面流动性;Lη代表反应速率相关常数;h(ξ)为内插函数,用于保证固液界面为弥散界面,表达式为:h(ξ)=ξ3(6ξ2-15ξ+10);α表示正极方向电荷传递系数;n表示反应中涉及的电子数目;η表示过电势;R表示气体常数;T表示热力学温度;c+表示锂离子浓度;κ为梯度能系数,表达式为: 为平均梯度能系数值;δ为各向异性强度;N为各向异性模数;θ为锂枝晶表面方向与x轴的角度值;θ0为参考角度,即相对于x轴的角度值。
优选的,在锂枝晶的生长过程中,对于锂离子浓度场分布,利用能斯特-普朗克公式来描述质量传输,公式为:
其中:Deff为内插函数,用于计算弥散界面中各点有效扩散系数,表达式为:Deff=Dsh(ξ)+Dl[1-h(ξ)],Ds为锂离子固相扩散系数,Dl为锂离子液相扩散系数;
对于产生或消耗的化学反应速率密度,通过相场变量的变化来决定,计算公式为:
其中:cs表示锂金属位点密度;c0表示锂离子标准体积浓度;
将代式进行结合,得到锂离子浓度场控制方程:
优选的,对于电势场分布,系统电中性,利用泊松方程来描述电流密度守恒,通过源项来表示电化学反应引起的电荷进入或离开,公式为:
其中:σeff为内插函数,用于计算弥散界面中各点有效扩散系数,表达式为:σeff=σsh(ξ)+σl[1-h(ξ)],σs为锂离子固相扩散系数,σl为锂离子液相扩散系数;
代入得到电势场控制方程:
其中:r表示系统中具体坐标位置。
根据本发明提供的基于非线性相场模型的锂枝晶形貌生长预测系统,包括:
模块M1:根据自由能变化规律和反应动力学推导得到锂枝晶生长过程中的相场变量控制方程、锂离子浓度场控制方程及电势场控制方程;
模块M2:收集锂枝晶生长过程中包括界面流动性的物性参数,以及包括正极方向电荷传递系数的动力学参数;
模块M3:将参数和方程输入到有限元仿真软件,确定所需计算的电解液区域尺寸并进行网格划分,设定边界条件、初始条件、计算步长及计算时间,进行控制方程组的瞬态求解;
模块M4:将计算过程及计算区域相场变量值的变化情况输出为图像,得到充电过程中锂枝晶在锂电池负极表面的生长形貌。
优选的,相场变量控制方程:利用连续相场变量ξ的不同取值来表示固液两相及弥散边界;
锂离子浓度场控制方程:利用能斯特-普朗克公式来描述质量传输;
电势场控制方程:利用泊松方程来描述电流密度守恒,通过源项来表示电化学反应引起的电荷进入或离开;
ξ=0时代表电解液,ξ=1时代表电极,ξ值为0至1之间的位置为固液相弥散边界。
优选的,在锂电池充电过程中,负极上的锂沉积反应表达式为:
Li++e-→Li
对于固-液共存系统,总吉布斯自由能G为:
其中:V表示此固-液共存系统体积;ξ为相场变量;φ为静电势;
fch为系统亥姆霍兹自由能密度,表达式为:g(ξ)为双井函数,表达式为:g(ξ)=Wξ2(1-ξ)2,用于描述两个平衡状态,在界面中心处ξ=0.5的g值,即W/16为能量势垒;代表标准状态下的自由能密度;为参考化学势;fion(ξ)表示稀溶液化学势能;i表示组分;
felec为系统静电能密度,表达式为:felec=ρeφ=Fφ∑zici;ρe=F∑zici为电荷密度;F为法拉第常数,数值为96487C/mol;zi表示组分i的化合价;ci表示组分i的浓度;
根据Allen-Cahn公式:
其中:Г为化学反应速率;L为界面流动性参数;t表示固-液系统演变的时间;
代入得到相场变量控制方程:
其中:Lσ代表界面流动性;Lη代表反应速率相关常数;h(ξ)为内插函数,用于保证固液界面为弥散界面,表达式为:h(ξ)=ξ3(6ξ2-15ξ+10);α表示正极方向电荷传递系数;n表示反应中涉及的电子数目;η表示过电势;R表示气体常数;T表示热力学温度;c+表示锂离子浓度;κ为梯度能系数,表达式为: 为平均梯度能系数值;δ为各向异性强度;N为各向异性模数;θ为锂枝晶表面方向与x轴的角度值;θ0为参考角度,即相对于x轴的角度值。
优选的,在锂枝晶的生长过程中,对于锂离子浓度场分布,利用能斯特-普朗克公式来描述质量传输,公式为:
其中:Deff为内插函数,用于计算弥散界面中各点有效扩散系数,表达式为:Deff=Dsh(ξ)+Dl[1-h(ξ)],Ds为锂离子固相扩散系数,Dl为锂离子液相扩散系数;
对于产生或消耗的化学反应速率密度,通过相场变量的变化来决定,计算公式为:
其中:cs表示锂金属位点密度;c0表示锂离子标准体积浓度;
将代式进行结合,得到锂离子浓度场控制方程:
优选的,对于电势场分布,系统电中性,利用泊松方程来描述电流密度守恒,通过源项来表示电化学反应引起的电荷进入或离开,公式为:
其中:σeff为内插函数,用于计算弥散界面中各点有效扩散系数,表达式为:σeff=σsh(ξ)+σl[1-h(ξ)],σs为锂离子固相扩散系数,σl为锂离子液相扩散系数;
代入得到电势场控制方程:
其中:r表示系统中具体坐标位置。
与现有技术相比,本发明具有如下的有益效果:
本发明利用非线性连续相场变量ξ来描述锂枝晶的生长形貌,对于处于非平衡态的锂枝晶生长模拟更具真实性和准确性,另外,解决了传统模型中需对固液分界面不断进行追踪的问题,降低了计算复杂度,提高了计算效率。
附图说明
通过阅读参照以下附图对非限制性实施例所作的详细描述,本发明的其它特征、目的和优点将会变得更明显:
图1为基于非线性模型的锂枝晶生长形貌预测方法流程图;
图2为系统示意图。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明进行详细说明。以下实施例将有助于本领域的技术人员进一步理解本发明,但不以任何形式限制本发明。应当指出的是,对本领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明构思的前提下,还可以做出若干变化和改进。这些都属于本发明的保护范围。
实施例:
根据本发明提供的一种基于非线性相场模型的锂枝晶生长形貌预测方法,包括:
如图1,锂枝晶生长形貌预测具体过程:
首先根据系统自由能变化规律、反应动力学等相关知识推导得到锂枝晶生长过程中的相场变量控制方程、锂离子浓度场控制方程及电势场控制方程;
然后收集锂枝晶生长系统中界面流动性L等物性参数与正极方向电荷传递系数等动力学参数;
接着将各类参数、变量表达式、相场变量控制方程、锂离子浓度场控制方程及电势场控制方程输入到有限元仿真软件,确定所需计算的电解液区域尺寸并进行网格划分,设定边界条件、初始条件、计算步长及计算时间,进行控制方程组的瞬态求解;
最后进行计算结果后处理,将整个计算过程及整个计算区域相场变量ξ值的变化情况输出为图像,即得到充电过程中锂枝晶在锂电池负极表面的生长形貌。
相场变量控制方程:利用连续相场变量ξ的不同取值来表示固液两相及弥散边界;
锂离子浓度场控制方程:利用改进后的能斯特-普朗克公式来描述质量传输;
电势场控制方程:利用泊松方程来描述电流密度守恒,另外加上源项来表示电化学反应引起的电荷进入或离开。
如图2,对于锂枝晶的生长形貌预测,可以转化为实时求解相场变量ξ的值,利用连续相场变量ξ来描述锂枝晶的生长形貌,ξ=0时代表电解液(液相),ξ=1时代表电极(固相),ξ值为0至1之间的位置即为固液相弥散边界。对于锂枝晶的生长过程,主要由系统自由能和化学反应速率所决定。对于系统自由能,主要由亥姆霍兹自由能、梯度能、静电势能三部分组成,其中梯度能与界面能有紧密联系,界面能的存在将有使界面缩小的趋势,且相场变量ξ随界面曲率的变化而不断变化。对于化学反应速率,主要通过Butler-Volmer公式来计算,并将其与系统自由能的变化相结合,从而得到相场变量的完整方程形式。以下是具体推导过程:
在锂电池充电过程中,负极上的锂沉积反应表达式为:
Li++e-→Li
对于此固-液共存系统,总吉布斯自由能G为:
V表示此固-液共存系统体积;ξ为相场变量;φ为静电势;
fch为系统亥姆霍兹自由能密度,表达式为:g(ξ)为双井函数,表达式为:g(ξ)=Wξ2(1-ξ)2,其功能是描述两个平衡状态,即ξ=1时为电极(固体),ξ=0时为电解液(液体),其中在界面中心处(ξ=0.5)的g值,即W/16为能量势垒,代表标准状态下的自由能密度,为参考化学势;
fion(ξ)表示稀溶液化学势能;i表示组分;
felec为系统静电能密度,表达式为:felec=ρeφ=Fφ∑zici,ρe=F∑zici为电荷密度;
F为法拉第常数,数值为96487C/mol;
zi表示组分i的化合价;ci表示组分i的浓度;
利用连续相场变量ξ来区分相场里的固液相,即ξ=1时代表固相,ξ=0时代表液相,此方法可以解决传统方法需不断实时追踪固液相分界面位置的问题,降低计算复杂度,提高计算效率。
根据著名的Allen-Cahn公式:
其中:Г为化学反应速率,L为界面流动性参数;
t表示固-液系统演变的时间;
代入可得到相场变量控制方程:
其中:Lσ代表界面流动性;Lη代表反应速率相关常数;h(ξ)为内插函数,其功能是为了保证固液界面为弥散界面(非尖锐界面),表达式为:h(ξ)=ξ3(6ξ2-15ξ+10);
α表示正极方向电荷传递系数;n表示反应中涉及的电子数目;η表示过电势;R表示气体常数;T表示热力学温度;c+表示锂离子浓度;
在锂枝晶的生长过程中,锂离子的浓度将会有较大影响,对于锂离子浓度场分布,利用改进后的能斯特-普朗克公式来描述质量传输,公式为:
Deff为内插函数,用于计算弥散界面中各点有效扩散系数,表达式为:Deff=Dsh(ξ)+Dl[1-h(ξ)],Ds为锂离子固相扩散系数,Dl为锂离子液相扩散系数。
对于产生或消耗的化学反应速率密度,通过相场变量的变化来决定,计算公式为:
cs表示锂金属位点密度;c0表示锂离子标准体积浓度;
通过将上述两式进行结合,得到锂离子浓度场控制方程:
对于电势场分布,假设系统电中性,利用泊松方程来描述电流密度守恒,另外加上源项来表示电化学反应引起的电荷进入或离开,公式为:
σeff为内插函数,用于计算弥散界面中各点有效扩散系数,表达式为:σeff=σsh(ξ)+σl[1-h(ξ)],σs为锂离子固相扩散系数,σl为锂离子液相扩散系数。
r表示系统中具体坐标位置;
联立相场变量控制方程、锂离子浓度场控制方程及电势场控制方程,对此偏微分方程组进行求解,即可得到锂枝晶的生长形貌。
本领域技术人员知道,除了以纯计算机可读程序代码方式实现本发明提供的系统、装置及其各个模块以外,完全可以通过将方法步骤进行逻辑编程来使得本发明提供的系统、装置及其各个模块以逻辑门、开关、专用集成电路、可编程逻辑控制器以及嵌入式微控制器等的形式来实现相同程序。所以,本发明提供的系统、装置及其各个模块可以被认为是一种硬件部件,而对其内包括的用于实现各种程序的模块也可以视为硬件部件内的结构;也可以将用于实现各种功能的模块视为既可以是实现方法的软件程序又可以是硬件部件内的结构。
以上对本发明的具体实施例进行了描述。需要理解的是,本发明并不局限于上述特定实施方式,本领域技术人员可以在权利要求的范围内做出各种变化或修改,这并不影响本发明的实质内容。在不冲突的情况下,本申请的实施例和实施例中的特征可以任意相互组合。
Claims (8)
1.一种基于非线性相场模型的锂枝晶形貌生长预测方法,其特征在于,包括:
步骤1:根据自由能变化规律和反应动力学推导得到锂枝晶生长过程中的相场变量控制方程、锂离子浓度场控制方程及电势场控制方程;
步骤2:收集锂枝晶生长过程中包括界面流动性的物性参数,以及包括正极方向电荷传递系数的动力学参数;
步骤3:将参数和方程输入到有限元仿真软件,确定所需计算的电解液区域尺寸并进行网格划分,设定边界条件、初始条件、计算步长及计算时间,进行控制方程组的瞬态求解;
步骤4:将计算过程及计算区域相场变量值的变化情况输出为图像,得到充电过程中锂枝晶在锂电池负极表面的生长形貌;
相场变量控制方程:利用连续相场变量ξ的不同取值来表示固液两相及弥散边界;
锂离子浓度场控制方程:利用能斯特-普朗克公式来描述质量传输;
电势场控制方程:利用泊松方程来描述电流密度守恒,通过源项来表示电化学反应引起的电荷进入或离开;
ξ=0时代表电解液,ξ=1时代表电极,ξ值为0至1之间的位置为固液相弥散边界。
2.根据权利要求1所述的基于非线性相场模型的锂枝晶形貌生长预测方法,其特征在于,在锂电池充电过程中,负极上的锂沉积反应表达式为:
Li++e-→Li
对于固-液共存系统,总吉布斯自由能G为:
其中:V表示此固-液共存系统体积;ξ为相场变量;φ为静电势;
fch为系统亥姆霍兹自由能密度,表达式为:g(ξ)为双井函数,表达式为:g(ξ)=Wξ2(1-ξ)2,用于描述两个平衡状态,在界面中心处ξ=0.5的g值,即W/16为能量势垒;代表标准状态下的自由能密度;为参考化学势;fion(ξ)表示稀溶液化学势能;i表示组分;
felec为系统静电能密度,表达式为:felec=ρeφ=Fφ∑zici;ρe=F∑zici为电荷密度;F为法拉第常数,数值为96487C/mol;zi表示组分i的化合价;ci表示组分i的浓度;
根据Allen-Cahn公式:
其中:Г为化学反应速率;L为界面流动性参数;t表示固-液系统演变的时间;
代入得到相场变量控制方程:
5.一种基于非线性相场模型的锂枝晶形貌生长预测系统,其特征在于,包括:
模块M1:根据自由能变化规律和反应动力学推导得到锂枝晶生长过程中的相场变量控制方程、锂离子浓度场控制方程及电势场控制方程;
模块M2:收集锂枝晶生长过程中包括界面流动性的物性参数,以及包括正极方向电荷传递系数的动力学参数;
模块M3:将参数和方程输入到有限元仿真软件,确定所需计算的电解液区域尺寸并进行网格划分,设定边界条件、初始条件、计算步长及计算时间,进行控制方程组的瞬态求解;
模块M4:将计算过程及计算区域相场变量值的变化情况输出为图像,得到充电过程中锂枝晶在锂电池负极表面的生长形貌;
相场变量控制方程:利用连续相场变量ξ的不同取值来表示固液两相及弥散边界;
锂离子浓度场控制方程:利用能斯特-普朗克公式来描述质量传输;
电势场控制方程:利用泊松方程来描述电流密度守恒,通过源项来表示电化学反应引起的电荷进入或离开;
ξ=0时代表电解液,ξ=1时代表电极,ξ值为0至1之间的位置为固液相弥散边界。
6.根据权利要求5所述的基于非线性相场模型的锂枝晶形貌生长预测系统,其特征在于,在锂电池充电过程中,负极上的锂沉积反应表达式为:
Li++e-→Li
对于固-液共存系统,总吉布斯自由能G为:
其中:V表示此固-液共存系统体积;ξ为相场变量;φ为静电势;
fch为系统亥姆霍兹自由能密度,表达式为:g(ξ)为双井函数,表达式为:g(ξ)=Wξ2(1-ξ)2,用于描述两个平衡状态,在界面中心处ξ=0.5的g值,即W/16为能量势垒;代表标准状态下的自由能密度;为参考化学势;fion(ξ)表示稀溶液化学势能;i表示组分;
felec为系统静电能密度,表达式为:felec=ρeφ=Fφ∑zici;ρe=F∑zici为电荷密度;F为法拉第常数,数值为96487C/mol;zi表示组分i的化合价;ci表示组分i的浓度;
根据Allen-Cahn公式:
其中:Γ为化学反应速率;L为界面流动性参数;t表示固-液系统演变的时间;
代入得到相场变量控制方程:
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PB01 | Publication | ||
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GR01 | Patent grant | ||
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