CN113324971B - 一种基于低通滤波的自适应拉曼光谱基线校正方法 - Google Patents

一种基于低通滤波的自适应拉曼光谱基线校正方法 Download PDF

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Abstract

本申请公开了一种基于低通滤波的自适应拉曼光谱基线校正方法，包括：获取多组分气体原始拉曼光谱数据，记为y0；给定需进行基线校正的拉曼峰的频移；将滤波的截止频率设置为最低值；根据截止频率计算滤波器参数；根据滤波器参数，对y0进行低通滤波，滤波后的数据记为y1；采用y1对y0进行基线扣除，得到的数据记为y2；利用高斯拟合计算给定拉曼频移处的拉曼峰强，判断计算的拉曼峰强是否满足收敛条件，满足收敛条件时输出基线校正后的数据y2。本发明对不同谱峰进行针对性的基线校正，且关键参数可进行自选取，自动达到最优基线校正效果。

Description

一种基于低通滤波的自适应拉曼光谱基线校正方法
技术领域
本发明属于拉曼光谱物质检测技术领域，涉及一种基于低通滤波的自适应拉曼光谱基线校正方法。
背景技术
拉曼光谱法在物质检测与分析中具有广泛的应用，待测物在经过拉曼光谱测量后可获取其原始谱图，然而在原始谱图中除了待测物的拉曼谱峰外，还存在由待测物荧光、光谱仪杂散光、探测器固有信号等因素引起的光谱基线。为准确计算待测物拉曼峰的强度(峰高或峰面积)进而对待测物进行准确的定量分析，原始拉曼光谱需进行基线校正。
拉曼光谱基线校正算法的中，参数的选取决定了基线校正的效果，进而影响峰强的计算与待测物的定量分析。
现有拉曼光谱基线校正方法需要人工进行参数选取，选取的参数取决于操作人员的经验，使基线校正的准确性不足。此外，现有拉曼光谱基线校正方法往往使用同一条基线校正整张光谱。然而拉曼光谱各处的数据特征可能不同，若使用同一条基线校正完整光谱，则即使在最佳算法参数的情况下，依然会使谱图中部分谱峰的校正效果不佳。
发明内容
为解决现有技术中的不足，本申请提供一种基于低通滤波的自适应拉曼光谱基线校正方法，对不同谱峰进行针对性的基线校正，且关键参数可进行自选取，自动达到最优基线校正效果。
为了实现上述目标，本发明采用如下技术方案：
一种基于低通滤波的自适应拉曼光谱基线校正方法，包括以下步骤：
步骤1：获取多组分气体原始拉曼光谱数据，记为y0；
步骤2：给定需进行基线校正的拉曼峰的频移；
步骤3：将滤波的截止频率fc设置为最低值；
步骤4：根据截止频率fc计算滤波器参数；
步骤5：根据步骤4的滤波器参数，对y0进行低通滤波，滤波后的数据记为 y1；
步骤6：对步骤1原始拉曼光谱数据进行基线扣除，得到的数据记为y2，y2＝ y0–y1；
步骤7：利用高斯拟合计算步骤2给定拉曼频移处的拉曼峰强，判断计算的拉曼峰强是否满足收敛条件：
若不满足收敛条件且截止频率未达到最大值，则提升截止频率fc并返回步骤 4；若不满足收敛条件且截止频率已达到最大值，则放宽收敛条件并返回步骤3；若满足收敛条件则输出基线校正后的数据y2。
本发明进一步包括以下优选方案：
优选地，采用的滤波器为巴特沃斯滤波器。
优选地，步骤4中，利用butter函数计算得到滤波器参数B和A；
则滤波器为L＝1-A-1B。
优选地，步骤5中，利用filter函数对y0进行低通滤波。
优选地，步骤7中，利用peakfit函数进行拉曼谱峰的拟合并计算峰强。
优选地，步骤7具体包括以下步骤：
步骤701：利用高斯拟合计算步骤2给定拉曼频移处的拉曼峰强；
步骤702：提升一次截止频率fc，返回步骤4，直到连续提升k次截止频率 fc，得到k+1个拉曼峰强p1，p2，……，pk+1；
步骤703：判断p1，p2，……，pk+1是否满足收敛条件：
若不满足收敛条件且截止频率未达到最大值，则提升一次截止频率fc并返回步骤4，得到pk+2，判断p2，……，pk+2是否满足收敛条件，以此类推；
若不满足收敛条件且截止频率已达到最大值，则放宽收敛条件并返回步骤3；
若满足收敛条件则输出基线校正后的数据y2。
优选地，步骤702中，连续提升k次截止频率后的截止频率小于截止频率最高值。
优选地，步骤703中，收敛条件为：任意两相邻峰强的差的绝对值不超过前一个峰强的0.1％，且p5和p1的差的绝对值不超过p1的1％；
收敛条件经过一次放宽后为：对于pi，pi+1，……，pi+k，任意两相邻峰强的差的绝对值不超过前一个峰强的0.15％，且pi+k和pi的差的绝对值不超过pi的1.5％；
二次放宽后为：对于pi，pi+1，……，pi+k，任意两相邻峰强的差的绝对值不超过前一个峰强的0.2％，且pi+k和pi的差的绝对值不超过pi的2％，以此类推，即每次放宽，任意两相邻峰强的差的绝对值不超过前一个峰强的比例按0.05％递增，pi+k和pi的差的绝对值不超过pi的百分比按照0.5％递增。
优选地，截止频率每一次均按照截止频率最大值与最小值差值的0.04倍提升。
优选地，截止频率的最低值为0，最高值为0.5，截止频率每次提升0.02。
本申请所达到的有益效果：
本发明对不同谱峰进行针对性的基线校正，且关键参数可进行自选取，自动达到最优基线校正效果；
本发明利用算法多次处理实际数据，根据基线校正的效果，反复修正并确定了利用高斯拟合计算给定拉曼频移处的拉曼峰强，判断计算的拉曼峰强是否满足收敛条件时的参数取值，可以达到最优基线校正效果，例如：若减小截止频率提升的步进量，如将“截止频率每次提升0.02”改为“截止频率每次提升0.005”，则算法计算时间将会提升10倍以上(0.5分钟延长至5分钟)，但基线校正效果几乎无区别。若改变初始收敛条件中的数值，例如将初始收敛条件改为“任意两相邻峰强的差的绝对值不超过前一个峰强的0.5％，且p5和p1的差的绝对值不超过p1的5％”，则无法达到较好的基线校正效果。
附图说明
图1是本发明一种基于低通滤波的自适应拉曼光谱基线校正方法流程图；
图2是本发明实施中多组分气体原始拉曼光谱；
图3是本发明实施中不同气体拉曼峰的基线校正效果；
图4是本发明另一实施例中不同气体拉曼峰的基线校正效果。
具体实施方式
下面结合附图对本申请作进一步描述。以下实施例仅用于更加清楚地说明本发明的技术方案，而不能以此来限制本申请的保护范围。
如图1所示，本发明一种基于低通滤波的自适应拉曼光谱基线校正方法，包括以下步骤：
步骤1：获取多组分气体原始拉曼光谱数据，记为y0；
对多组分气体(N2、O2、CH4)的拉曼光谱图进行基线校正为例，本实施例中获取的多组分气体原始拉曼光谱如图2所示。
步骤2：给定需进行基线校正的拉曼峰的频移；
具体实施时，频移取值多少取决于拉曼峰在什么位置，和所检测的物质相关。实施例中三种气体的拉曼频移分别给定为N2：2327cm-1、O2：1554cm-1、CO2： 1388cm-1。
步骤3：将滤波的截止频率fc设置为最低值；
具体实施时，采用的低通滤器为巴特沃斯滤波器；
基线的频率一般介于0–5000之间，为算法的简洁性，统一除以1000，故滤波时的截止选取为了0–0.5，即将低通滤器截止频率的最低值设为0，最高值设为0.5。
步骤4：根据截止频率fc计算滤波器参数；
具体实施时，利用butter函数计算得到滤波参数B和A。
butter函数为Matlab自带的函数，参数A和B是带状卷积矩阵，为butter 函数的参数。信号可以分为稀疏后的激励信号和低通滤波后的信号，对基线的估计可以利用低通滤波从噪声中近似恢复。滤波器的性质可由带状卷积矩阵表示， A和B代表线性时不变系统，低通滤波器可表示为L＝1-A-1B。
步骤5：根据步骤4的滤波器参数，对y0进行低通滤波，滤波后的数据记为 y1；
滤波器由两个参数指定：阶数d和截止频率fc。滤波器阶数往往无需更改，一般为1或2。截止频率则会对滤波器的滤波效果造成显著影响，因此调整滤波过程主要通过调整截止频率。滤波的过程即利用butter函数得到的滤波器参数B 和A后，将频率低于截止频率的通过，高于截止频率的信号滤除，达到低通滤波的目的。
具体实施时，根据步骤4计算得到的B和A，利用filter函数对y0进行低通滤波，滤波后的数据记为y1，滤波函数filter为Matlab自带的函数。
步骤6：对步骤1原始拉曼光谱数据进行基线扣除，得到的数据记为y2，y2＝ y0–y1；
步骤7：利用高斯拟合计算步骤2给定拉曼频移处的拉曼峰强，判断计算的拉曼峰强是否满足收敛条件：
若不满足收敛条件且截止频率未达到最大值，则提升截止频率fc并返回步骤 4；若不满足收敛条件且截止频率已达到最大值，则放宽收敛条件并返回步骤3；若满足收敛条件则输出基线校正后的数据y2。
具体实施时，Peakfit函数为Matlab自带的函数，利用peakfit函数进行拉曼谱峰的拟合并计算峰强，其大概过程如下：高斯拟合光谱过程可以看作是将光谱假设为多个单峰谱带相互叠加，因而可以通过更改单峰的参数使得拟合和原始的曲线误差最小，来逼近最佳拟合曲线。高斯线型可以表示为：
Figure RE-GDA0003133477390000051
其中高斯峰顶点坐标为(xc,yc)，y0为偏移量，w为线宽，A为峰面积(A>0)，高斯线型多个参量互相影响构成气体拉曼光谱峰。
在逼近过程中取得最小误差的曲线后，得到的高斯曲线与待拟合的曲线呈现近似相同的线性，从而可以通过已知参数的高斯曲线计算其峰高、峰面积、线宽、半高宽等参数，进而可以将计算得到的值作为待测峰的拟合结果。
步骤7具体包括以下步骤：
步骤701：利用高斯拟合计算步骤2给定拉曼频移处的拉曼峰强；
步骤702：提升一次截止频率fc，返回步骤4，直到连续提升k次截止频率 fc，得到k+1个拉曼峰强p1，p2，……，pk+1；
要求连续提升k次截止频率后的截止频率小于截止频率最高值；
截止频率每一次均按照截止频率最大值与最小值差值的0.04倍提升；
截止频率每次的提升值相同。
步骤703：判断p1，p2，……，pk+1是否满足收敛条件：
若不满足收敛条件且截止频率未达到最大值，则提升一次截止频率fc并返回步骤4，得到pk+2，判断p2，……，pk+2是否满足收敛条件，以此类推；
若不满足收敛条件且截止频率已达到最大值，则放宽收敛条件并返回步骤3；
若满足收敛条件则输出基线校正后的数据y2。
其中，收敛条件为：任意两相邻峰强的差的绝对值不超过前一个峰强的0.1％，且p5和p1的差的绝对值不超过p1的1％；
收敛条件经过一次放宽后为：对于pi，pi+1，……，pi+k，任意两相邻峰强的差的绝对值不超过前一个峰强的0.15％，且pi+k和pi的差的绝对值不超过pi的 1.5％；
二次放宽后为：对于pi，pi+1，……，pi+k，任意两相邻峰强的差的绝对值不超过前一个峰强的0.2％，且pi+k和pi的差的绝对值不超过pi的2％，以此类推，即每次放宽，任意两相邻峰强的差的绝对值不超过前一个峰强的比例按0.05％递增，pi+k和pi的差的绝对值不超过pi的百分比按照0.5％递增。
具体实施如下：
首先连续提升5次fc(每次提升0.02)并分别计算峰强，记为p1，p2，……， p5，收敛条件为：任意两相邻峰强的差的绝对值不超过前一个峰强的0.1％，且 p5和p1的差的绝对值不超过p1的1％。
若不满足收敛条件且截止频率未达到最大值，则提升fc为fc+0.02，并返回步骤4，计算p6；之后判断p2，p3，……，p6是否满足收敛条件，以此类推。
若不满足收敛条件且截止频率已达到最大值(0.5)，则放宽收敛条件并返回步骤3；
收敛条件经过一次放宽后为：任意两相邻峰强的差的绝对值不超过前一个峰强的0.15％，且pi+5和pi的差的绝对值不超过pi的1.5％；
二次放宽后为：任意两相邻峰强的差的绝对值不超过前一个峰强的0.2％，且pi+5和pi的差的绝对值不超过pi的2％；以此类推。
若满足收敛条件则输出基线校正后的数据y2。
经上述实施步骤后，计算得到的各个气体拉曼谱峰的基线y2如图3所示。
本发明利用算法多次处理实际数据，根据基线校正的效果，反复修正并确定了具体实施时的参数取值，可以达到最优基线校正效果，例如：若改变本专利中所给出的数值，则可能无法实现较好的基线校正效果。
若减小截止频率提升的步进量，例如将“每次提升0.02”改为“每次提升 0.005”，则算法计算时间将会提升10倍以上(0.5分钟延长至5分钟)，但基线校正效果几乎无区别。
若改变初始收敛条件中的数值，例如将初始收敛条件改为“任意两相邻峰强的差的绝对值不超过前一个峰强的0.5％，且p5和p1的差的绝对值不超过p1的 5％”，则无法达到较好的基线校正效果，如图4所示。
本发明申请人结合说明书附图对本发明的实施示例做了详细的说明与描述，但是本领域技术人员应该理解，以上实施示例仅为本发明的优选实施方案，详尽的说明只是为了帮助读者更好地理解本发明精神，而并非对本发明保护范围的限制，相反，任何基于本发明的发明精神所作的任何改进或修饰都应当落在本发明的保护范围之内。

Claims (9)

1.一种基于低通滤波的自适应拉曼光谱基线校正方法，其特征在于：
所述方法包括以下步骤：
步骤1：获取多组分气体原始拉曼光谱数据，记为y0；
步骤2：给定需进行基线校正的拉曼峰的频移；
步骤3：将滤波的截止频率fc设置为最低值；
步骤4：根据截止频率fc计算滤波器参数；
步骤5：根据步骤4的滤波器参数，对y0进行低通滤波，滤波后的数据记为y1；
步骤6：对步骤1原始拉曼光谱数据进行基线扣除，得到的数据记为y2，y2＝y0–y1；
步骤7：利用高斯拟合计算步骤2给定拉曼频移处的拉曼峰强，判断计算的拉曼峰强是否满足收敛条件：
若不满足收敛条件且截止频率未达到最大值，则提升截止频率fc并返回步骤4；若不满足收敛条件且截止频率已达到最大值，则放宽收敛条件并返回步骤3；若满足收敛条件则输出基线校正后的数据y2；
步骤7具体包括以下步骤：
步骤701：利用高斯拟合计算步骤2给定拉曼频移处的拉曼峰强；
步骤702：提升一次截止频率fc，返回步骤4，直到连续提升k次截止频率fc，得到k+1个拉曼峰强p1，p2，……，pk+1；
步骤703：判断p1，p2，……，pk+1是否满足收敛条件：
若不满足收敛条件且截止频率未达到最大值，则提升一次截止频率fc并返回步骤4，得到pk+2，判断p2，……，pk+2是否满足收敛条件，以此类推；
若不满足收敛条件且截止频率已达到最大值，则放宽收敛条件并返回步骤3；
若满足收敛条件则输出基线校正后的数据y2。
2.根据权利要求1所述的一种基于低通滤波的自适应拉曼光谱基线校正方法，其特征在于：
采用的滤波器为巴特沃斯滤波器。
3.根据权利要求1所述的一种基于低通滤波的自适应拉曼光谱基线校正方法，其特征在于：
步骤4中，利用butter函数计算得到滤波器参数B和A；
则滤波器为L＝1-A-1B。
4.根据权利要求1所述的一种基于低通滤波的自适应拉曼光谱基线校正方法，其特征在于：
步骤5中，利用filter函数对y0进行低通滤波。
5.根据权利要求1所述的一种基于低通滤波的自适应拉曼光谱基线校正方法，其特征在于：
步骤7中，利用peakfit函数进行拉曼谱峰的拟合并计算峰强。
6.根据权利要求1所述的一种基于低通滤波的自适应拉曼光谱基线校正方法，其特征在于：
步骤702中，连续提升k次截止频率后的截止频率小于截止频率最高值。
7.根据权利要求1所述的一种基于低通滤波的自适应拉曼光谱基线校正方法，其特征在于：
步骤703中，收敛条件为：任意两相邻峰强的差的绝对值不超过前一个峰强的0.1％，且p5和p1的差的绝对值不超过p1的1％；
收敛条件经过一次放宽后为：对于pi，pi+1，……，pi+k，任意两相邻峰强的差的绝对值不超过前一个峰强的0.15％，且pi+k和pi的差的绝对值不超过pi的1.5％；
二次放宽后为：对于pi，pi+1，……，pi+k，任意两相邻峰强的差的绝对值不超过前一个峰强的0.2％，且pi+k和pi的差的绝对值不超过pi的2％，以此类推，即每次放宽，任意两相邻峰强的差的绝对值不超过前一个峰强的比例按0.05％递增，pi+k和pi的差的绝对值不超过pi的百分比按照0.5％递增。
8.根据权利要求1所述的一种基于低通滤波的自适应拉曼光谱基线校正方法，其特征在于：
截止频率每一次均按照截止频率最大值与最小值差值的0.04倍提升。
9.根据权利要求1所述的一种基于低通滤波的自适应拉曼光谱基线校正方法，其特征在于：
截止频率的最低值为0，最高值为0.5，截止频率每次提升0.02。
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