CN113314668B - 一种忆阻耦合电容效应高性能忆阻器的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种忆阻耦合电容效应高性能忆阻器的制备方法,具体为:在室温环境下通过将等摩尔比的硫酸铜溶液和硫代硫酸钠溶液按照1:2.6‑3.0体积比例混合,得到一个亮绿色的混合溶液,然后把混合溶液倒入放有下电极基底片的容器中;将混合溶液在室温下静止放置数天,然后从混合溶液中取出放入的下电极基底片,即在下电极基底片上沉积出硫化铜薄膜;将下电极基底片取出、烘干;将银胶滴涂于烘干好的硫化铜薄膜表面作为上电极,最终形成一个具有三明治结构的忆阻器件。本发明制备过程简单可行、成本低,制成的器件结构简单、性能优异、具有明显的忆阻耦合电容效应,为开发新型多功能电子器件奠定了良好基础。
Description
技术领域
本发明属于半导体薄膜电子器件制备领域,具体涉及一种忆阻耦合电容效应高性能忆阻器的制备方法。
背景技术
随着信息技术的飞速发展,电子器件得到了广泛的应用,遍布于日常生活的每一个角落。同时,人们对电子器件性能的要求也越来越高,无疑的这是现代人们对科学界提出的挑战。存储器作为重要的电子器件一直是研究的焦点,存储器按照数据保存时间的长短可分为易失性存储器和非易失性存储器。易失性存储器DRAM以其存储结构简单、容量大、速度快等特点广泛应用于计算机主存储器市场。但是DRAM有其自身缺陷,即它需要不断的刷新,刷新过程限制了DRAM的擦写速度。闪存作为占据存储器市场最大份额的非易失性存储器仍面临着读写速度慢、擦写电压高、尺寸缩减已到极限的缺陷和难题。由于传统存储器固有的缺陷和尺寸极限,发展性能优异的新型存储器已成为人们的迫切需求。
忆阻随机存储器(RRAM)是基于忆阻效应的一种新型存储器,简称忆阻器。其基本结构为顶电极/绝缘层或活性层/底电极,通常情况下,顶电极为金属材料,介质材料通常由半导体特性或绝缘性的材料构成,也有少数具有半导体特性的导电高分子材料。当在顶电极上施加电压脉冲时,就可以使介电层的电阻在高阻态(HRS)和低阻态(LRS)进行转变。定义高阻态为逻辑态‘0’,低阻态为逻辑态‘1’,从而实现对数据的写入和读取。忆阻器具有擦写速度快、存储密度高、重复擦写次数高、多值存储和三维存储潜力等众多优点,其优异的性能使其具有广泛的潜在应用,包括比特级非易失性记忆器件、人工突触和生物启发人工神经网络系统等。另一方面,电容器作为一种基本的无源元件,是电子器件家族和半导体集成电路的重要组成部分。随着电子技术的发展,电容性行为的应用越来越多样化,如触摸传感器、储能、高性能晶体管、滤波器等。
材料的忆阻效应和电容效应都是有趣的物理现象,但两者现象的耦合共存备受科学家的青睐。忆阻器和电容器都有类似的三明治结构,即在两个金属电极之间夹有一层介电层。在特定的条件下,忆阻器也可以在某个阶段展现出电容效应,说明忆阻效应和电容效应可以在一个器件中耦合共存并相互演化。目前忆阻效应和电容效应耦合共存现象的器件较少被报道,这大大限制着材料的使用和多功能器件的开发,研究室温忆阻耦合电容效应高性能忆阻器的制备方法有重要的意义,有望为将来开发新型多功能电子器件,为实现更优异性能的电子器件提供新的路径。
发明内容
为了解决上诉问题,本发明提供了一种忆阻耦合电容效应高性能忆阻器的制备方法。
本发明的一种忆阻耦合电容效应高性能忆阻器的制备方法,包括以下步骤:
a、配置混合溶液。
在室温环境下通过将等摩尔比的硫酸铜溶液(1M-1.1M)和硫代硫酸钠溶液(1M-1.1M)按照1:2.6-3.0体积比例混合,得到一个亮绿色的混合溶液(pH值为6.1-6.5)。然后把混合溶液倒入放有下电极基底片的容器中。
b、室温静止放置。
将步骤a的混合溶液在室温(25℃左右)下静止放置数天,然后从混合溶液中取出放入的下电极基底片,即在下电极基底片上沉积出硫化铜薄膜。
c、烘干。
将下电极基底片取出、烘干。
d、上电极制备。
将银胶滴涂于烘干好的硫化铜薄膜表面作为上电极,最终形成一个具有三明治结构(银/硫化铜薄膜/下电极)的忆阻器件。
上述步骤a的容器为玻璃制烧杯,下电极基底片为钛片或与其功函数相近的金属片(如铌片)。
上述步骤b的室温静止放置时间为5-7天,所得薄膜厚度为5-10微米。
上述步骤c的烘干的温度为60℃,时间为8h,工作方式为肖特基和Poole-Frenkel发射的协同作用。
由于银和硫化铜薄膜的功函数匹配关系,该器件可在银和硫化铜薄膜界面形成肖特基接触,从而形成了具有整流效应的单极性忆阻器。当电压较小时,电子能量小于理论肖特基势垒高度,较厚的势垒阻挡层阻挡了电子隧穿,此时器件处于高阻态。当电压逐步增大时,电子能量增大,肖特基势垒层变薄,电子可以通过隧穿效应穿过较薄的势垒区,从而表现出低阻态。
本发明与现有技术相比的有益效果是:
1、本发明采用液相沉淀法直接在下电极钛片上沉积出介质层薄膜,该方法不加入任何稳定剂,在室温下反应即得反应产物,其制备方法简单,反应温和,耗能小,合成步骤少,操作简单,对设备无特殊要求,适合大规模生产。干燥后制备上电极,从而获得了三明治结构的忆阻器件,所得器件结构简单、成本低、性能优异。该制备方法操作简单、重复性好、沉积速度快、制备成本低、效率高,适合工业化大规模生产,值得推广。
2、采用本制备方法所制备的器件具有忆阻效应和电容效应稳定共存的效果。并且具有较大的开关比(高低电阻态的比值大于100),同时具有优异的循环稳定性(实验循环次数最高可大于500圈,保持时间大于40000秒)。其优异的忆阻性能为实际应用提供了可靠的依据。目前忆阻耦合电容效应稳定共存的器件较少被报道,该方法有望为将来开发新型多功能电子器件提供新的路径。
附图说明
图1是本发明忆阻器件的制备示意图。
图2是本发明实施例一制备的硫化铜的X射线衍射图(XRD)。
图3是本发明实施例一制备的硫化铜的扫描电镜图(SEM)。
图4是本发明实施例一制得器件的性能曲线。其中,a是多次循环的电流电压曲线;b是不过零点的电流电压曲线;c是电阻-圈数(R-C)特征曲线;d是电阻-时间(R-T)特征曲线。
图5是本发明实施例二制得器件的性能曲线。其中,a是多次循环的电流电压曲线;b是不过零点的电流电压曲线;c是电阻-圈数(R-C)特征曲线;d是电阻-时间(R-T)特征曲线。
图6是本发明实施例三制得器件的性能曲线。其中,a是多次循环的电流电压曲线;b是不过零点的电流电压曲线;c是电阻-圈数(R-C)特征曲线;d是电阻-时间(R-T)特征曲线。
具体实施方式
下面结合附图和具体的实施例对本发明作进一步详细的说明。
图1为本发明忆阻器件的制备示意图。为了便于理解,以硫化铜薄膜为介质层、银为顶电极、钛片为底电极,进行具体说明。
实施例一
a、配制混合溶液
在室温环境下通过将等摩尔比的硫酸铜溶液(1M)和硫代硫酸钠溶液(1M)按照1:2.6比例混合,得到一个亮绿色的混合溶液(pH值为6.24)。然后把混合溶液倒入放有钛片的容器中。
b、室温静止放置
将a步的混合溶液在室温(25℃左右)下静止放置7天,然后从混合溶液中取出放入的钛基底片,即在钛基底片上沉积出硫化铜薄膜,所得薄膜厚度为8微米。
c、烘干
将容器中的基底及基底生长的硫化铜薄膜取出,在60℃的干燥箱中干燥8h。
d、上电极制备
将银胶滴涂于烘干好的硫化铜薄膜表面作为上电极,最终形成一个具有三明治结构(银/硫化铜薄膜/钛片)的忆阻器件。
图2是收集到的沉淀物的X射线衍射(XRD)图谱,该图谱与硫化铜的标准卡片(JCPDS Card(No.78-2391).)匹配良好。可以看出所得的沉淀物主要是硫化铜,但在衍射角比较小的地方出现了一些杂峰,通过比对可知这些峰是五水硫酸铜(JCPDS Card(No.72-2355).)的特征峰,由此可见所得薄膜里面含有少量具有结晶水的五水硫酸铜。图3是本例所得沉淀物的扫描电镜图,可以看出其中大部分为硫化铜微球,其尺寸约为1-3μm,同时在硫化铜微球附近分布着块状的结晶物,结合XRD分析可知,这些块状的物质为含有结晶水的硫酸铜盐,结晶水容易极化带电,有电荷残留,薄膜的润湿性和结晶水的存在将会影响器件的电流电压曲线,正是由于薄膜中含有结晶水才使器件显现出电容效应,出现不过零点的电流电压曲线。这种效应有助于提升器件的稳定性。
由溶液pH值的变化推测本发明方法的可能反应机理是:a步的硫酸铜为强酸弱碱盐,溶液水解释放H+,使得溶液显酸性;然后Na2S2O3同H+反应释放硫(反应式:S2O3 2-+H+→HSO3 -+S↓)。释放出的硫单质开始在基片上沉积形成微球,同时,微球硫单质和硫单质都与铜离子反应生成硫化铜,逐渐成长并沉积为微球并沉淀于基片上(总反应式:S2O3 2-+Cu2++3H2O→SO4 2-+CuS↓+2H3O+)。从总反应式可知反应产生了较多的硫酸根离子,同时铜源中还含有大量硫酸根离子溶解于溶液中,导致溶液局部少量含有结晶水的五水硫酸铜结晶析出,由于薄膜中含有结晶水,从而引起电容效应,出现不过零点的电流电压曲线。
图4是实施例一制得器件的性能图。由图可见明显的忆阻耦合电容效应。
其中,图4(a)是在-1V-1V之间超过100次循环耐久测试的电流电压曲线,可以看出该器件具有较好的忆阻效应和良好的稳定性。图4(b)是在-0.5V-0.2V的第一圈电流电压曲线,由图可以看出该曲线不过零点,电压为负而电流为正,说明具有明显的电容效应。图4(c)是实施例一制得器件的电阻-圈数(R-C)特征曲线,由图可知该器件开关比最高可大于100,并且循环稳定性良好,经120圈测试无明显性能衰减。图4(d)是本例器件电阻-时间性能曲线,可以看出,在-0.305V偏压下,该器件开关9700秒后,性能无任何衰减。
实施例二
a、配制混合溶液
在室温环境下通过将等摩尔比的硫酸铜溶液(1.05M)和硫代硫酸钠溶液(1.05M)按照1:2.8比例混合,得到一个亮绿色的混合溶液(pH值为6.30)。然后把混合溶液倒入放有钛片的容器中。
b、室温静止放置
将a步的混合溶液在室温(25℃左右)下静止放置6天,然后从混合溶液中取出放入的钛基底片,即在钛基底片上沉积出硫化铜薄膜。所得薄膜厚度为7微米。
c、烘干
将容器中的基底及基底生长的硫化铜薄膜取出,在60℃的干燥箱中干燥8h。
d、上电极制备
将银胶滴涂于烘干好的硫化铜薄膜表面作为上电极,最终形成一个具有三明治结构(银/硫化铜薄膜/钛片)的半导体器件。
图5是实施例二制得器件的性能图。由图可见明显的忆阻耦合电容效应。
其中,图5(a)是在-1.4V-0.4V之间多次循环耐久测试的电流电压曲线,可以看出该器件具有明显的电阻切换和大的存储窗口。图5(b)是在-0.5V-0.2V的第一圈电流电压曲线,从中可以看出该器件电流电压曲线不过零点,具有明显的电容效应。图5(c)是实施例二制得器件的电阻-圈数(R-C)特征曲线,该器件开关比随着循环圈数而逐渐增加,表现出增强的忆阻性能。图5(d)是本例器件在-0.185V偏压下高低阻态与循环时间的关系图,由图可知,在3500秒电阻切换过程中,高低阻态比值表现出持续升高的现象,同时较低的切换电压也能避免器件发热损耗,具有良好的实际应用前景。
实施例三
a、配制混合溶液
在室温环境下通过将等摩尔比的硫酸铜溶液(1.1M)和硫代硫酸钠溶液(1.1M)按照1:3比例混合,得到一个亮绿色的混合溶液(pH值为6.37)。然后把混合溶液倒入放有钛片的容器中。
b、室温静止放置
将a步的混合溶液在室温(25℃左右)下静止放置5天,然后从混合溶液中取出放入的钛基底片,即在钛基底片上沉积出硫化铜薄膜,所得薄膜厚度为5微米。
c、烘干
将容器中的基底及基底生长的硫化铜薄膜取出,在60℃的干燥箱中干燥8h。
d、上电极制备
将银胶滴涂于烘干好的硫化铜薄膜表面作为上电极,最终形成一个具有三明治结构(银/硫化铜薄膜/钛片)的半导体器件。
图6是实施例三制得器件的性能图。由图可见明显的忆阻耦合电容效应。
其中,图6(a)是在-1V-1V之间多达500圈循环耐久测试的电流电压曲线,可以看出该器件具有明显的忆阻效应和优异的循环稳定性。图6(b)是在-0.25V-0.1V的第一圈I-V曲线,从图可知该曲线显示出不过零点且电压为负电流为正的电容效应现象。图6(c)是实施例三制得器件的电阻-圈数(R-C)特征曲线,可以看出在500圈的测试过程中,高低阻态值基本保持恒定,并且开关比为115,由此可知该器件具有耐久性好、存储窗口大的优异性能。图6(d)是本例器件在-0.165偏压下高低阻态与循环时间的关系图,由图可知,经过开关40000秒后,开关比没有任何衰减,具有优异的循环耐久性。
Claims (4)
1.一种忆阻耦合电容效应高性能忆阻器的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
a、配置混合溶液:
在室温环境下通过将等摩尔比的硫酸铜溶液和硫代硫酸钠溶液按照1:2.6-3.0体积比例混合,得到一个亮绿色的pH值为6.1-6.5的混合溶液,然后把混合溶液倒入放有下电极基底片的容器中;
b、室温静止放置:
将步骤a的混合溶液在室温下静止放置数天,然后从混合溶液中取出放入的下电极基底片,即在下电极基底片上沉积出硫化铜薄膜;
c、烘干:
将下电极基底片取出、烘干;
d、上电极制备:
将银胶滴涂于烘干好的硫化铜薄膜表面作为上电极,最终形成一个具有三明治结构的忆阻器件。
2.根据权利要求1所述的一种忆阻耦合电容效应高性能忆阻器的制备方法,其特征在于,所述步骤a的容器为玻璃制烧杯,下电极基底片为钛片或铌片。
3.根据权利要求1所述的一种忆阻耦合电容效应高性能忆阻器的制备方法,其特征在于,所述步骤b的室温静止放置时间为5-7天,所得薄膜厚度为5-10微米。
4.根据权利要求1所述的一种忆阻耦合电容效应高性能忆阻器的制备方法,其特征在于,所述步骤c的烘干的温度为60℃,时间为8h,工作方式为肖特基和Poole-Frenkel发射的协同作用。
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