CN113311081A - 基于三维液相色谱指纹的污染源识别方法及装置 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于三维液相色谱指纹的污染源识别方法及装置,该方法包括:对污染源样品和待识别样品进行预处理;采集预处理后的污染源样品和待识别样品的三维液相色谱指纹,对采集的三维液相色谱指纹进行预处理;利用预处理后的三维液相色谱指纹建立污染源识别模型进行污染源识别,以确定待识别样品所属的污染源。该装置包括样品处理模块、指纹采集模块和识别模块。该方法所需设备少、样本量少、指纹信息丰富、成本低,有利于大范围推广。利用自组织神经网络实现了三维液相色谱指纹的自动比对和识别,具有简单、智能、准确的特点,对污染源溯源具有重要意义。
Description
技术领域
本发明涉及环境监管技术领域,特别涉及一种基于三维液相色谱指纹的污染源识别方法。
背景技术
污染源识别一直是环境监管领域的热点和难点。目前对污染源的识别主要依靠人工排查。基于污染源数据库辅助的人工排查方法可以大大减少人工排查的工作量,提高污染源识别的时效性,成为近年来污染源识别的热门方法。此前,北京化工大学万平玉等人提出的数据库包含阴离子种类、有机物种类、金属元素种类和荧光信息,但可操作性不强。清华大学吴静等人提出了一个可操作性较强的水污染源数据库建立方法,包括pH值、电导率等常规水质指标和荧光水纹、三维分子量水纹等水质指纹。这些方法的数据库都较复杂,需要较多的仪器设备,而且这些方法仅仅提供了一个数据库建立方法,没有提供污染样本与污染源数据库的自动比对算法。在实际应用时往往需要有经验的专家进行人工比对和判断,具有较强的主观性。在没有专家的情况下,准确性较低,限制了该方法的范围推广和应用。因此,很有必要在现有技术基础上,发展一种简单、智能、准确的污染源识别方法。
发明内容
本发明旨在至少在一定程度上解决相关技术中的技术问题之一。
为此,本发明的一个目的在于提出一种基于三维液相色谱指纹的污染源识别方法,该方法利用自组织神经网络实现了三维液相色谱指纹的自动比对和识别,具有简单、智能、准确的特点,对污染源溯源具有重要意义。
本发明的另一个目的在于提出一种基于三维液相色谱指纹的污染源识别装置。
为达到上述目的,本发明一方面实施例提出了一种基于三维液相色谱指纹的污染源识别方法,包括以下步骤:
对污染源样品和待识别样品进行预处理;
采集预处理后的污染源样品和待识别样品的三维液相色谱指纹,对采集的三维液相色谱指纹进行预处理;
利用预处理后的所述污染源样品和所述待识别样品的三维液相色谱指纹建立污染源识别模型进行污染源识别,以确定所述待识别样品所属的污染源。
为达到上述目的,本发明另一方面实施例提出了一种基于三维液相色谱指纹的污染源识别装置,包括:
样品处理模块,用于对污染源样品和待识别样品进行预处理;
样品采集模块,用于采集预处理后的污染源样品和待识别样品的三维液相色谱指纹,并对采集的三维液相色谱指纹并进行预处理;
识别模块,用于利用处理后的所述污染源样品和所述待识别样品的三维液相色谱指纹建立污染源识别模型并进行污染源识别,以确定所述待识别样品所属的污染源。
本发明实施例的基于三维液相色谱指纹的污染源识别方法及装置,具有以下有益效果:
1)利用一台设备即可实现多种三维液相色谱指纹的测试,所需设备少、样本量少、指纹信息丰富、成本低,有利于大范围推广;
2)采用自组织神经网络实现了三维液相色谱指纹进行自动比对,具体简单、智能、准确的特点,对污染溯源具有重要意义。
本发明附加的方面和优点将在下面的描述中部分给出,部分将从下面的描述中变得明显,或通过本发明的实践了解到。
附图说明
本发明上述的和/或附加的方面和优点从下面结合附图对实施例的描述中将变得明显和容易理解,其中:
图1为根据本发明一个实施例的基于三维液相色谱指纹的污染源识别方法流程图;
图2为根据本发明一个实施例的基于三维液相色谱指纹的污染源识别方流程框图;
图3为根据本发明一个实施例的自组织神经网络模型训练误差图;
图4为根据本发明一个实施例的U-matrix矩阵图;
图5为根据本发明一个实施例的最佳匹配神经元(BMU)映射图;
图6为根据本发明一个实施例的自组织神经网络模型K-均值聚类结果图;
图7为根据本发明一个实施例的自组织神经网络模型识别结果图;
图8为根据本发明一个实施例的基于三维液相色谱指纹的污染源识别装置结构示意图。
具体实施方式
下面详细描述本发明的实施例,所述实施例的示例在附图中示出,其中自始至终相同或类似的标号表示相同或类似的元件或具有相同或类似功能的元件。下面通过参考附图描述的实施例是示例性的,旨在用于解释本发明,而不能理解为对本发明的限制。
下面参照附图描述根据本发明实施例提出的基于三维液相色谱指纹的污染源识别方法及装置。
首先将参照附图描述根据本发明实施例提出的基于三维液相色谱指纹的污染源识别方法。
图1为根据本发明一个实施例的基于三维液相色谱指纹的污染源识别方法流程图。
如图1所示,该基于三维液相色谱指纹的污染源识别方法包括以下步骤:
步骤S1,对污染源样品和待识别样品进行预处理。
进一步地,在本发明的实施例中,污染源样品所属的污染源个数大于等于2。
具体地,污染源样品和待识别样品包括液态样品、固态样品或气态样品。
进一步地,针对不同的样品使用不同的预处理方法,对液态样品预处理是指用0.2~10.0μm滤膜过滤。对固态样品预处理是指取适当质量样品用超纯水溶解,然后固态样品浸出液用0.2~10.0μm滤膜过滤。对气态样品预处理是指抽取适当体积的气体溶于超纯水,然后水样用0.2~10.0μm滤膜过滤。
步骤S2,采集预处理后的污染源样品和待识别样品的三维液相色谱指纹,对采集的三维液相色谱指纹进行预处理。
具体地,采集的三维液相色谱指纹包括但不限于多吸收色谱指纹、多激发色谱指纹和多发射色谱指纹。
其中,多吸收色谱指纹是指样品用液相色谱在二极管阵列检测器多波长模式下采集的图谱,波长范围200~800nm,波长间隔1~20nm。多激发色谱指纹是指样品用液相色谱在荧光检测器多激发模式下采集的图谱,激发波长范围200~600nm,波长间隔1~20nm。多发射色谱指纹是指用液相色谱在荧光检测器多发射模式下采集的图谱,发射波长扫描范围220~750nm,波长间隔1~20nm。
进一步地,三维液相色谱指纹采集所用色谱柱包括但不限于体积排阻色谱柱、反相色谱柱、正向色谱柱和亲水色谱柱。作为优选的方案,可以选择体积排阻色谱柱。
进一步地,在本发明的实施例中,还包括:
采集空白样本,对空白样本进行预处理;
采集预处理后的空白样本的三维液相色谱指纹。
进一步地,对采集的三维液相色谱指纹并进行预处理,包括:但不限于扣除空白和归一化、主成分分析、多元曲率分辨。
步骤S3,利用预处理后的污染源样品和待识别样品的三维液相色谱指纹建立污染源识别模型进行污染源识别,以确定待识别样品所属的污染源。
进一步地,建立污染源识别模型所用算法包括但不限于多层感知器、反向传播(BP)神经网络、径向基函数神经网络(RBF)、卷积神经网络、自组织神经网络,作为优选可以采用自组织神经网络模型。通过污染源识别模型对污染源样品和待识别样品的三维液相色谱指纹进行可视化分析和聚类分析,根据聚类分析结果判断待识别样品所属的污染源。
具体地,建立污染源识别模型的步骤为:
a)导入预处理后的污染样品和污染源样品的三维液相色谱指纹数据;
b)线性初始化建立并训练至少1个SOM模型;
c)随机初始化建立并训练n个SOM模型,n一般大于等于10;
d)选择最佳SOM模型:从b)和c)建立的SOM模型中选择平均量化误差(MQE)和拓扑图形误差(TGE)最小化的模型作为最佳SOM模型;
e)SOM模型可视化分析:SOM模型可视化分析包括导出最佳匹配神经元(BMU)映射图和统一聚类矩阵(U-matrix)图,二者可以指示聚类边界,初步分析聚类结果;
f)SOM模型聚类分析:SOM模型聚类分析是指利用k-均值聚类算法将最佳SOM模型的神经元分为若干类别;
g)SOM模型识别结果的确定
SOM识别模型识别结果的确定是指综合分析BMU映射图、U-matrix图和k-均值聚类结果后确定最终的样品类结果。若待识别样品和某个污染源的样品聚为一类,则认为污染很可能来自该污染源。若待识别样品未与数据库中任何一个污染源的样品聚为一类,则说明还存在其他潜在污染源。
下面通过一个具体实施例对本发明的基于三维液相色谱指纹的污染源识别方法进行说明。
如图2所示,以液态样品为例,基于三维液相色谱指纹的污染源识别方法步骤为:
1)污染水体样品和污染源样品采集
从污染水体中采集一个样品X1,从污染源A和B分别采集6个样品即A1~A6和B1~B6。
2)样品预处理
所有样品均用0.45μm的滤膜过滤。
3)三维液相色谱指纹采集
采集步骤1)中样品的三维液相色谱指纹,同时测试一个空白样品的三维液相色谱指纹。本案例中,三维液相色谱指纹是指多吸收色谱指纹。多吸收色谱指纹的波长范围为220~360nm,波长间隔2nm,色谱柱为体积排阻色谱。
4)多吸收色谱指纹预处理
将所有样品的多吸收色谱指纹数据减去空白样品的多吸收色谱指纹数据,然后将多吸收色谱指纹数据归一化。
5)建立基于多吸收色谱指纹的污染源识别模型
(1)将预处理后的多吸收色谱指纹数据导入MATLAB。
(2)线性初始化建立并训练1个SOM模型。
(3)随机初始化建立并训练10个SOM模型。
(4)选择最佳SOM模型。
步骤(2)和(3)建立的11个SOM模型的平均量化误差(MQE)和拓扑图形误差(TGE)如图3所示。模型4(SOM4)的MQE最小,而所有模型的TGE都为0,故SOM4为最佳模型。
(5)SOM模型可视化分析
统一聚类矩阵(U-matrix)图如图4所示,结果显示左右两侧的神经元距离较大。如图5所示,最佳匹配神经元(BMU)映射图显示左侧样品来自污染源A,右侧样品来自污染源B,A和B样品所在神经元间有较多空神经元,指示出聚类边界。未知样品X1与污染源A的样品更为接近,表明X1的污染源很可能是A。
(6)SOM模型聚类分析
只有2个污染源,因此利用k-均值聚类将SOM模型的神经元聚为2类,结果如图6所示。
(7)SOM模型识别结果的确定
如图7所示,综合分析BMU映射图、U-matrix图可以发现k-均值聚类结果合理可靠。未知样品X1与和污染源A的样品聚为一类,因此则认为X1的污染源是A。
根据本发明实施例提出的基于三维液相色谱指纹的污染源识别方法,通过对污染源样品和待识别样品进行预处理;采集预处理后的污染源样品和待识别样品的三维液相色谱指纹,对采集的三维液相色谱指纹进行预处理;利用预处理后的污染源样品和待识别样品的三维液相色谱指纹建立污染源识别模型并进行污染源识别,以确定待识别样品所属的污染源。本发明所需设备少、样本量少、指纹信息丰富、成本低,有利于大范围推广。首次利用自组织神经网络实现了三维液相色谱指纹的自动比对和识别,具有简单、智能、准确的特点,对污染源溯源具有重要意义。
其次参照附图描述根据本发明实施例提出的基于三维液相色谱指纹的污染源识别装置。
图8为根据本发明一个实施例的基于三维液相色谱指纹的污染源识别装置结构示意图。
如图8所示,该基于三维液相色谱指纹的污染源识别装置包括:样品处理模块801、样品采集模块802和识别模块803。
样品处理模块801,用于对污染源样品和待识别样品进行预处理。
样品采集模块802,用于采集预处理后的污染源样品和待识别样品的三维液相色谱指纹,对采集的三维液相色谱指纹并进行预处理。
识别模块803,用于利用预处理后的污染源样品和待识别样品的三维液相色谱指纹建立污染源识别模型并进行污染源识别,以确定待识别样品所属的污染源。
需要说明的是,前述对方法实施例的解释说明也适用于该实施例的装置,此处不再赘述。
根据本发明实施例提出的基于三维液相色谱指纹的污染源识别装置,通过对污染源样品和待识别样品进行预处理;采集预处理后的污染源样品和待识别样品的三维液相色谱指纹,对采集的三维液相色谱指纹进行预处理;利用预处理后的污染源样品和待识别样品的三维液相色谱指纹建立污染源识别模型并进行污染源识别,以确定待识别样品所属的污染源。本发明所需设备少、样本量少、指纹信息丰富、成本低,有利于大范围推广。首次利用自组织神经网络实现了三维液相色谱指纹的自动比对和识别,具有简单、智能、准确的特点,对污染源溯源具有重要意义。
此外,术语“第一”、“第二”仅用于描述目的,而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此,限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括至少一个该特征。在本发明的描述中,“多个”的含义是至少两个,例如两个,三个等,除非另有明确具体的限定。
在本说明书的描述中,参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中,对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且,描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外,在不相互矛盾的情况下,本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。
尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例,可以理解的是,上述实施例是示例性的,不能理解为对本发明的限制,本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。
Claims (10)
1.一种基于三维液相色谱指纹的污染源识别方法,其特征在于,包括以下步骤:
对污染源样品和待识别样品进行预处理;
采集预处理后的污染源样品和待识别样品的三维液相色谱指纹,并对采集的三维液相色谱指纹进行预处理;
利用预处理后的所述污染源样品和所述待识别样品的三维液相色谱指纹建立污染源识别模型进行污染源识别,以确定所述待识别样品所属的污染源。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述污染源样品和所述待识别样品包括液态样品、固态样品或气态样品。
3.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述污染源样品所属的污染源个数大于等于2。
4.根据权利要求2所述的方法,其特征在于,对所述污染源样品和所述待识别样品进行预处理,包括:
对所述液态样品预处理包括:用滤膜对所述液态样品进行过滤;
对所述固态样品预处理包括:将所述固态样品用超纯水溶解,将所述固态样品浸出液用滤膜进行过滤;
对所述气态样品预处理包括:将所述气态样品溶于超纯水,将水样用滤膜进行过滤。
5.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述三维液相色谱指纹包括多吸收色谱指纹、多激发色谱指纹和多发射色谱指纹;
所述多吸收色谱指纹为样品用液相色谱在二极管阵列检测器多波长模式下采集的图谱,波长范围200~800nm,波长间隔1~20nm;
所述多激发色谱指纹为样品用液相色谱在荧光检测器多激发模式下采集的图谱,激发波长范围200~600nm,波长间隔1~20nm;
所述多发射色谱指纹为样品用液相色谱在荧光检测器多发射模式下采集的图谱,发射波长扫描范围220~750nm,波长间隔1~20nm。
6.根据权利要求1或5所述的方法,其特征在于,所述三维液相色谱指纹采集所用色谱柱包括但不限于体积排阻色谱柱、反相色谱柱、正向色谱柱和亲水色谱柱。
7.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,还包括:
采集空白样本,对所述空白样本进行预处理;
采集预处理后的所述空白样本的三维液相色谱指纹。
8.根据权利要求1或7所述的方法,其特征在于,对采集的三维液相色谱指纹并进行预处理,包括但不限于扣除空白和归一化、主成分分析、多元曲率分辨。
9.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述污染源识别模型所用算法包括但不限于多层感知器、反向传播神经网络、径向基函数神经网络、卷积神经网络、自组织神经网络,通过所述污染源识别模型对所述污染源样品和所述待识别样品的三维液相色谱指纹进行可视化分析和聚类分析,根据聚类分析结果判断所述待识别样品所属的污染源。
10.一种基于三维液相色谱指纹的污染源识别装置,其特征在于,包括:
样品处理模块,用于对污染源样品和待识别样品进行预处理;
指纹采集模块,用于采集预处理后的污染源样品和待识别样品的三维液相色谱指纹,并对采集的三维液相色谱指纹并进行预处理;
识别模块,用于利用预处理后的所述污染源样品和所述待识别样品的三维液相色谱指纹建立污染源识别模型并进行污染源识别,以确定所述待识别样品所属的污染源。
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