CN113209814A - 含VOCs气体的微波催化氧化处理方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及VOCs处理领域，公开了一种含VOCs气体的微波催化氧化处理方法，该方法包括：(1)在等离子体和/或紫外光条件下，将含VOCs气体进行第一转化，得到转化气；(2)在催化氧化条件下，将所述转化气进行第二转化，得到净化气；所述第一转化和/或第二转化在催化剂存在和/或微波条件下进行；所述微波条件使得所述第一转化和/或第二转化在电场强度为1×103‑1×108V/m下进行。本发明在微波条件下处理含VOCs的气体，去除VOCs效果好，处理效率显著提高，能够长期稳定运行，且降低了能量损失，节省了运行成本，实现了高效节能、绿色环保的目的。
Description
技术领域
本发明涉及VOCs处理领域，具体涉及一种含VOCs气体的微波催化氧化处理方法。
背景技术
低浓度的VOCs治理方法包括热催化氧化法、等离子体方法、光催化氧化法等。
在热催化氧化法的工作过程中，由于热传导效率较低，导致系统换热效率较低，因此，在系统出口经常排放高温净化气，导致能量的浪费。该方法除了能量损失大的问题，还存在装机功率大、系统响应速率慢而导致预热准备时间长等缺点。
等离子体方法对于VOCs的去除效率较低，易产生臭氧和氮氧化物等二次污染物。采用等离子体工艺产生的氮氧化物超出国标排放标准要求，且产生的臭氧能够破坏大气层。此外，传统的等离子体放电方式容易在电极处结焦，从而影响放电效率和VOCs处理效率，导致系统无法长期稳定运行，且人工除焦耗时耗力，额外增加生产成本。
采用传统的光催化氧化法时，采用的紫外固化灯通常有两种。一种是带有电极的高压汞灯，运行期间电子回轰电极，而造成电极挥发变成金属粉尘，长期运行会使得粉尘附着在石英管壁上遮挡住大部分的紫外光，因此，这种高压汞灯的光衰较大，设备寿命较短。另一种是LED紫外灯，由LED芯片和蓝宝石地板加工而成，但是LED芯片承受的功率有限，并且蓝宝石底板作为必须材料，非常昂贵，成本较高。另外，LED紫外灯只能产生单一波长的紫外光，其固化效果不及多种波长紫外光的共同作用，适用范围因而受到很大限制。因此，传统的光氧化方法存在紫外灯寿命短、成本高，且断健能(BDE)小，光解效率低，UVC射线衰减大的问题。
综上，现有技术中的VOCs治理方法存在诸多缺点，需要一种可以长期稳定运行的新型处理工艺。
发明内容
本发明的目的是为了克服现有技术存在的能量损失大、VOCs处理效率低、设备寿命短成本高、无法长期稳定运行等问题，提供一种含VOCs气体的微波催化氧化处理方法，该方法除VOCs效果好、效率高。
为了实现上述目的，本发明提供一种含VOCs气体的微波催化氧化处理方法，该方法包括：
(1)在等离子体和/或紫外光条件下，将含VOCs气体进行第一转化，得到转化气；
(2)在催化氧化条件下，将所述转化气进行第二转化，得到净化气；
所述第一转化和/或第二转化在催化剂存在和/或微波条件下进行；
所述微波条件使得所述第一转化和/或第二转化在电场强度为1×103-1×108V/m下进行，优选为1×104-1×107V/m。
优选地，所述第一转化在电场强度为1×105-1×108V/m下进行，优选为1×105-1×107V/m，进一步优选为1×106-1×107V/m。
优选地，所述第二转化在电场强度为1×103-1×108V/m下进行，1×103-1×105V/m，进一步优选为1×103-1×104V/m。
通过上述技术方案，本发明在微波条件下处理含VOCs的气体，去除VOCs效果好，处理效率显著提高，能够长期稳定运行，且降低了能量损失，节省了运行成本，实现了高效节能、绿色环保的目的。在优选情况下，本发明采用微波无极等离子或微波无极紫外光配合微波条件下的催化氧化处理含VOCs的气体，去除VOCs效果更好，处理效率更高，长期运行后效果稳定。
附图说明
图1是本发明的实施例1中含VOCs气体的处理方法的流程示意图；
图2是本发明的实施例2中含VOCs气体的处理方法的流程示意图；
图3是本发明的实施例3中含VOCs气体的处理方法的流程示意图；
图4是本发明的实施例4中含VOCs气体的处理方法的流程示意图；
图5是本发明的实施例5中含VOCs气体的处理方法的流程示意图；
图6是本发明的实施例6中含VOCs气体的处理方法的流程示意图；
图7是本发明的实施例7中含VOCs气体的处理方法的流程示意图。
具体实施方式
在本文中所披露的范围的端点和任何值都不限于该精确的范围或值，这些范围或值应当理解为包含接近这些范围或值的值。对于数值范围来说，各个范围的端点值之间、各个范围的端点值和单独的点值之间，以及单独的点值之间可以彼此组合而得到一个或多个新的数值范围，这些数值范围应被视为在本文中具体公开。
在本发明中，除非特殊说明，常温是指25℃；常压是指一个大气压。
在本发明中，VOCs是指在常温下，沸点为50℃至260℃的有机化合物。VOCs的主要成分包括烷烃和芳烃。
在本发明中，所述微波是指频率为300MHz-3000GHz的电磁波。
在本发明中，所述等离子体是指部分电子被剥夺后的原子及原子团被电离后产生的正负离子组成的离子化气体状物质。
在本发明中，所述微波条件产生等离子体是指微波无极产生等离子体。无极是指没有电极。
在本发明中，所述LEL是指爆炸下限，所述爆炸下限是指能够使火焰在可燃物和气态氧化剂的均相混合物中传播的最小可燃物浓度。
在本发明中，所述吸波是指能吸收或者大幅减弱投射到物质表面的电磁波能量。
本发明提供一种含VOCs气体的微波催化氧化处理方法，该方法包括：
(1)在等离子体和/或紫外光条件下，将含VOCs气体进行第一转化，得到转化气；
(2)在催化氧化条件下，将所述转化气进行第二转化，得到净化气；
所述第一转化和/或第二转化在催化剂存在和/或微波条件下进行；
所述微波条件使得所述第一转化和/或第二转化在电场强度为1×103-1×108V/m下进行，优选为1×104-1×107V/m。
在本发明中，所述第一转化和所述第二转化各自独立地处于所述微波条件下。
在本发明中，对所述微波条件产生的方式没有特别的限定，本领域技术人员可以根据实际需要按需选择。具体地，例如可以是通过导波或天线的方式将微波馈入所述第一转化和/或第二转化中。
本发明对所述第一转化进行的设备没有特别的限定，本领域的技术人员可以按需选择，具体地，例如可以在等离子体腔体或紫外光腔体中进行。
本发明对所述第二转化进行的设备没有特别的限定，本领域的技术人员可以按需选择，具体地，例如可以在催化反应腔体中进行。
根据本发明，所述第一转化和第二转化可以在同一设备中进行，也可以在不同的设备中进行。当所述第一转化与所述第二转化在不同的设备中进行时，所述第一转化和第二转化的电场强度可以不同。
根据本发明，优选地，所述第一转化在电场强度为1×105-10×107V/m下进行，优选为1×105-1×107V/m，进一步优选为1×106-1×107V/m。
根据本发明，优选地，所述第二转化在电场强度为1×103-1×108V/m下进行，1×103-1×105V/m，进一步优选为1×103-1×104V/m。
本发明对所述微波的频率选择范围较宽，优选地，所述微波的频率为800-3000MHz，优选为865-2500MHz，例如可以为865MHz、915MHz、965MHz、2400MHz、2450MHz、2500MHz，或者以上任意两者之间的数值，优选为915±50和/或2450±50MHz。
本发明对所述微波产生紫外光的方式选择范围较宽，具体地，例如，所述微波无极紫外光可以通过微波作用于汞后产生。
在一种具体实施方式下，在氩气氛围下，将液体汞置于透波材料中，所述液体汞在微波作用下产生等离子，然后发出紫外光。本发明对所述透波材料没有特别的限定，本领域技术人员可以按需选择，具体地，例如可以为石英。
在本发明中，对所述含VOCs气体中氧气的含量没有特别的限定，优选地，所述氧气的含量不为零，优选大于1体积％，例如可以为1-21体积％。在该种优选情况下，更有利于去除VOCs。
本发明对所述含VOCs气体的温度没有特别的限定，可以是常温，也可以事先进行加热或冷却，所述加热使得所述含VOCs气体的温度不低于常温，所述冷却使将所述含VOCs气体的温度不高于常温。考虑到为了降低处理成本，优选地，所述含VOCs气体为常温，即不需要进行加热或冷却。
根据本发明，优选地，所述含VOCs气体中，VOCs的含量为0.1-10000ppm，优选为500-5000ppm。
根据本发明一种优选实施方式，该方法还包括：对所述含VOCs气体进行预处理，使得所述含VOCs的气体中，VOCs的含量不大于25％LEL，进一步优选不大于10％LEL。在该种优选实施方式下，所述VOCs气体处于爆炸下限25％以下，有利于提高处理过程的安全性。
本发明对所述预处理的方式没有特别的限定，本领域技术人员可以根据实际情况按需选择。具体地，例如，所述预处理可以包括将所述含VOCs的气体与空气和/或氮气进行混合，从而降低VOCs的含量。
本发明对所述催化剂的选择范围较宽，具体地，例如所述催化剂可以包括载体、粘结剂、碳化硅、活性组分和助剂组分，所述载体选自堇青石蜂窝载体或堇青石-碳化硅复合载体；以所述催化剂的总重量为基准，所述堇青石蜂窝载体的含量或所述堇青石-碳化硅复合载体中堇青石的含量为65-80重量％，所述粘结剂的含量为11.5-12重量％，所述碳化硅的含量为0.5-16重量％，所述活性组分的含量为0.2-0.33重量％，所述助剂组分的含量为7.11-7.15重量％。
本发明中，对所述堇青石-碳化硅复合载体中碳化硅的含量选择范围较宽，优选地，以所述堇青石-碳化硅复合载体的总重量为基准，所述堇青石的含量为80-98重量％，所述碳化硅的含量为2-20重量％。
本发明对所述粘结剂的选择范围较宽，具体地，例如所述粘结剂可以含有氧化铝，优选地，所述氧化铝选自平均粒径为50-100nm的α-氧化铝、β-氧化铝和γ-氧化铝中的至少一种，更优选为γ-氧化铝。
本发明中，所述催化剂可以商购得到，也可以采用任意现有技术进行制备得到。
本发明对所述催化剂中的活性组分含有元素选择范围较宽，例如为金属元素，优选地，所述活性组分含有元素为第IB族元素和/或第VIII族元素，例如为Cu、Ag、Au、Fe、Co、Ni、Ru、Rh、Pd、Os、Ir和Pt中的至少一种。本发明对所述催化剂中的助剂组分所含元素选择范围较宽，优选地，所述助剂组分所含元素选自镧系元素、第IVB族元素、第VIIB族元素和第VIII族元素中的至少一种，例如为La、Ce、Ti、Zr、Mn、Fe、Co、Ni、Ru、Rh、Pd、Os、Ir和Pt中的至少一种。
在本发明中，所述催化剂中，所述活性组分和/或所述助剂组分可以以单质形态存在，也可以以氧化物形态存在，优选地，所述活性组分和/或所述助剂组分以氧化物形态存在。
根据本发明一种优选实施方式，所述活性组分含有元素为贵金属元素，选自Ag、Au、Ru、Rh、Pd、Os、Ir和Pt中的至少一种。在该种优选情况下，当所述催化剂处于微波条件下时，所述催化剂的吸波能力更强，从而有利于提高所述催化剂的催化活性。
根据本发明，优选地，所述催化剂的相对介电常数为2-10，进一步优选为3-7。在该种优选情况下，所述催化剂在微波条件下能够快速升温，更有利于提高所述含VOCs的气体的处理效率。
根据本发明，优选地，所述催化剂的介电损耗角正切为0.01-0.6，优选为0.01-0.3。在该种优选情况下，所述催化剂在微波条件下能够快速升温，更有利于提高所述含VOCs的气体的处理效率。
本发明对所述催化剂在微波条件下的升温速率没有特别的限定，具体地，例如，可以是0.1℃/s、0.5℃/s、1℃/s、2℃/s、5℃/s及以上，以及处于任意两个数值之间的升温速率。
在一种优选实施方式下，所述催化剂为颗粒状，所述颗粒状催化剂可以单独存在，也可以与电介质组成联合体。在该种优选实施方式下，所述催化剂具有更大比表面积和更大的曲率，更有利于提高电场强度，从而有利于等离子体的产生和VOCs分子中化学键的断裂。本发明对所述电介质没有特别的限定，只要是能够产生电极化现象的物质即可，本领域技术人员可以按需选择。所述电极化现象是指在外电场作用下产生宏观上不等于零的电偶极矩，因而形成宏观束缚电荷的现象。
在一种优选实施方式下，所述催化剂为蜂窝型。在该种优选实施方式下，更有利于去除VOCs。在本发明中，所述蜂窝型的催化剂中，CPSI值为200-450。本发明中CPSI表示每平方英寸横截面孔道数。
在本发明中，在所述第一转化中，所述等离子体和/或紫外光中具有高能电子，所述高能电子在电场作用下获得的能量大于分子式中化学键的键能时，可以使得化学键断裂。在等离子体和/或紫外光的作用下，一方面，所述高能电子能够直接撞击VOCs气体中的分子，使得化学键断裂，另一方面，所述高能电子产生的自由基与气体中的VOCs发生反应。所述第一转化过程生成氮氧化物和臭氧。
根据本发明，优选地，所述转化气中，臭氧的含量为0-10000ppm，优选为100-1000ppm。在该种优选情况下，更有利于提高VOCs的处理效率。
优选地，所述转化气中，氮氧化物的含量为0-1500ppm，优选为0-500ppm。
根据本发明，所述转化气中还含有二氧化碳、水以及未降解的VOCs分子。
根据本发明，优选地，所述净化气中，VOCs的含量为0-15ppm，优选为0-5ppm。
根据本发明，优选地，所述净化气中，氮氧化物的含量为0-50ppm，优选为0-5ppm。
本发明对所述等离子体的选择范围较宽，优选地，所述等离子体的放电功率为1-10kw/m2，优选为3-6kw/m2。在该种优选情况下，VOCs的处理效果更好。
根据本发明，优选地，所述催化氧化的条件包括：温度为150-400℃，优选为250-350℃；体积空速为2000-20000h-1，优选为3000-15000h-1。
根据本发明一种优选实施方式，本发明的方法包括：
(1)在微波条件产生的等离子体条件下，将含VOCs气体进行第一转化，得到转化气；
(2)在微波条件及催化剂存在下，将所述转化气进行第二转化，得到净化气。
在该种优选实施方式下，微波产生等离子体的条件避免了结焦的产生，同时，在微波无极等离子体与微波耦合催化氧化的协同作用下，有利于提高VOCs的处理效率。
根据本发明一种优选实施方式，本发明的方法包括：
(1)在微波条件产生的等离子体条件下，将含VOCs气体进行第一转化，得到转化气；
(2)在非微波条件的催化剂存在下，将所述转化气进行第二转化，得到净化气。
在该种优选实施方式下，微波产生等离子体的条件避免了结焦的产生，有利于装置的长期稳定运行。
根据本发明一种优选实施方式，本发明的方法包括：
(1)在非微波条件产生的等离子体条件下，将含VOCs气体进行第一转化，得到转化气；
(2)在微波条件及催化剂存在下，将所述转化气进行第二转化，得到净化气。
在该种优选实施方式下，在微波耦合催化氧化的作用下，有利于提高所述VOCs的处理效率。
根据本发明一种优选实施方式，本发明的方法包括：
(1)在微波条件产生的紫外光条件下，将含VOCs气体进行第一转化，得到转化气；
(2)在微波条件及催化剂存在下，将所述转化气进行第二转化，得到净化气。
在该种优选实施方式下，微波条件产生的紫外光与微波耦合催化氧化的协同作用下，有利于提高所述VOCs的处理效率。
根据本发明一种优选实施方式，本发明的该方法包括：
(1)在微波条件产生的紫外光条件下，将含VOCs气体进行第一转化，得到转化气；
(2)在非微波条件的催化剂存在下，将所述转化气进行第二转化，得到净化气。
在该种优选实施方式下，微波条件产生的紫外光的作用下，有利于提高所述VOCs的处理效率。
根据本发明一种优选实施方式，本发明的方法包括：
(1)在非微波条件产生的紫外光条件下，将含VOCs气体进行第一转化，得到转化气；
(2)在微波条件及催化剂存在下，将所述转化气进行第二转化，得到净化气。
在该种优选实施方式下，在微波耦合催化氧化的作用下，有利于提高所述VOCs的处理效率。
根据本发明的优选实施方式，本发明的方法可以按照以下具体实施方式进行：
(一)根据本发明一种具体的实施方式，本发明的含VOCs气体的微波催化氧化处理方法按照图1所示的流程示意图进行，图中的NTP表示等离子体腔体，CO表示催化反应腔体，具体地：
在微波条件下，等离子体腔体NTP与催化反应腔体CO为同一个腔体。
在腔体内填充催化剂，所述催化剂的介电损耗角正切为0.01-0.6，相对介电常数为3-7，所述催化剂中含有贵金属元素。将频率为865-2500MHz的微波馈入腔体内，电场强度为1×103-1×108V/m，腔体内产生等离子体。所述催化剂在微波作用下快速升温，升温速率为0.8℃/s以上。
将所述含VOCs的气体引入腔体内，在微波无极等离子体的作用下，部分VOCs转化为二氧化碳和水，部分空气转化为氮氧化物和臭氧；同时，氮氧化物、臭氧和剩余部分VOCs在催化剂的作用下转化为二氧化碳、水、氮气和氧气。在该过程中臭氧产生的氧原子有利于提高VOCs的转化率，微波无极等离子体与微波耦合催化氧化的协同作用，提高了VOCs的处理效率。
本发明的发明人发现，相对于传统热催化氧化的方法，在微波作用下的第二转化中，所述催化剂的升温速率更快，加热均匀性更好。原因可能是微波的非热效应和/或等离子体的作用会改变催化剂的溢出功，提升催化剂的反应活性。在进一步优选地情况下，当腔体内填充颗粒状催化剂，或颗粒状催化剂与颗粒状电介质的联合体时，所述催化剂的大比表面积和大的曲率引起等离子体的化学效应，从而更有利于能够提高电场强度，电场强度的提高有利于等离子体的产生和VOCs分子中化学键的断裂。
在该种优选实施方式下，有利于提高所述催化剂对VOCs的吸附能力，并促使催化剂表面粒子尺寸变小，分部更加均匀，同时，改变催化剂中贵金属的价态，减少催化剂表面积碳，从而提高催化剂的催化活性和稳定性。
(二)根据本发明一种具体的实施方式，本发明的含VOCs气体的微波催化氧化处理方法按照图2所示的流程示意图进行，图中的NTP表示等离子体腔体，CO表示催化反应腔体，具体地：
等离子体腔体NTP与催化反应腔体CO为两个不同的腔体，且均处于微波条件下。
按气体处理的物流方向，将含VOCs的气体依次引入等离子体腔体NTP和催化反应腔体CO中。在催化反应腔体CO内填充催化剂，所述催化剂的介电损耗角正切为0.01-0.6，相对介电常数为3-7，所述催化剂中含有贵金属元素。将频率为865-2500MHz的微波馈入等离子体腔体NTP内，电场强度为1×103-1×108V/m，等离子体腔体NTP内产生等离子体。将频率为865-2500MHz的微波馈入催化反应腔体CO内，电场强度为1×103-1×108V/m，所述催化剂在微波作用下快速升温，升温速率为0.8℃/s以上。
将所述含VOCs气体引入等离子体腔体NTP内，在微波无极等离子体的作用下，部分VOCs转化为二氧化碳和水，部分空气转化为氮氧化物和臭氧，得到转化气；所述转化气引入催化反应腔体CO内，转化气中的氮氧化物、臭氧和剩余部分VOCs在催化剂的作用下转化为二氧化碳、水、氮气和氧气。在该过程中臭氧产生的氧原子有利于提高VOCs的转化率，微波产生的等离子体与微波耦合催化氧化协同作用，提高了VOCs的处理效率。
(三)根据本发明一种具体的实施方式，本发明的含VOCs气体的微波催化氧化处理方法按照图3所示的流程示意图进行，图中的NTP表示等离子体腔体，CO表示催化反应腔体，具体地：
等离子体腔体NTP与催化反应腔体CO为两个不同的腔体，等离子体腔体NTP处于微波条件下，而催化反应腔体CO采用无微波作用的传统氧化方法。
按气体处理的物流方向，将含VOCs的气体依次引入等离子体腔体NTP和催化反应腔体CO中。在催化反应腔体CO内填充催化剂，所述催化剂采用不具有吸波能力的催化剂。
将所述含VOCs气体引入等离子体腔体NTP内，在微波无极等离子体的作用下，部分VOCs转化为二氧化碳和水，部分空气转化为氮氧化物和臭氧，得到转化气；所述转化气引入催化反应腔体CO内，转化气中的氮氧化物、臭氧和剩余部分VOCs在催化剂的作用下转化为二氧化碳、水、氮气和氧气。在该过程中臭氧产生的氧原子有利于提高VOCs的转化率，微波产生的等离子体，有利于提高VOCs的处理效率；而催化剂的升温速率为0.0025℃/s以上。
(四)根据本发明一种具体的实施方式，本发明的含VOCs气体的微波催化氧化处理方法按照图4所示的流程示意图进行，图中的NTP表示等离子体腔体，CO表示催化反应腔体，具体地：
等离子体腔体NTP与催化反应腔体CO为两个不同的腔体，等离子体腔体NTP采用常规放电方式(电晕放电或介质阻挡放电)，而催化反应腔体CO处于微波条件下。
按气体处理的物流方向，将含VOCs的气体依次引入等离子体腔体NTP和催化反应腔体CO中。在催化反应腔体CO内填充催化剂，所述催化剂的介电损耗角正切为0.01-0.6，相对介电常数为3-7，所述催化剂中含有贵金属元素。将频率为865-2500MHz的微波馈入等离子体腔体NTP内，电场强度为1×103-1×108V/m，等离子体腔体NTP内产生等离子体。将频率为865-2500MHz的微波馈入催化反应腔体CO内，电场强度为1×103-1×108V/m，所述催化剂在微波作用下快速升温，升温速率为0.8℃/s以上。
将所述含VOCs气体引入等离子体腔体NTP内，在等离子体的作用下，部分VOCs转化为二氧化碳和水，部分空气转化为氮氧化物和臭氧，得到转化气；所述转化气引入催化反应腔体CO内，转化气中的氮氧化物、臭氧和剩余部分VOCs在催化剂的作用下转化为二氧化碳、水、氮气和氧气。在该过程中臭氧产生的氧原子有利于提高VOCs的转化率，微波条件下催化氧化有利于提高VOCs的处理效率。
(五)根据本发明一种具体的实施方式，本发明的含VOCs气体的微波催化氧化处理方法按照图5所示的流程示意图进行，图中的UV表示紫外光腔体，CO表示催化反应腔体，具体地：
紫外光腔体UV与催化反应腔体CO为两个不同的腔体，且均处于微波条件下。
按气体处理的物流方向，将含VOCs的气体依次引入紫外光腔体UV和催化反应腔体CO中。在催化反应腔体CO内填充催化剂，所述催化剂的介电损耗角正切为0.01-0.6，相对介电常数为3-7，所述催化剂中含有贵金属元素。将频率为865-2500MHz的微波馈入紫外光腔体UV，电场强度为1×103-1×108V/m，紫外光腔体UV内产生等离子体和紫外光。将频率为865-2500MHz的微波馈入催化反应腔体CO内，电场强度为1×103-1×108V/m，所述催化剂在微波作用下快速升温，升温速率为0.8℃/s以上。
将所述含VOCs气体引入紫外光腔体UV中，微波无极等离子体和微波无极紫外光分解部分VOCs产生二氧化碳、水、臭氧、氮氧化物，得到转化气；所述转化气引入催化反应腔体CO内，所述转化气中的氮氧化物、臭氧和剩余部分VOCs在微波条件的催化剂的作用下转化为二氧化碳、水、氮气和氧气。
在该种实施方式下，相比于传统的非微波作用产生的紫外光，微波无极紫外光具有功率大、光衰小、光效高、更安全优点。微波无极紫外光波长广且功率不受限制。微波无极紫外光协同微波催化氧化的作用下，使得设备可以长期稳定运行的同时，有利于提高VOCs的处理效率。
(六)根据本发明一种具体的实施方式，本发明的含VOCs气体的微波催化氧化处理方法按照图6所示的流程示意图进行，图中的UV表示紫外光腔体，CO表示催化反应腔体，具体地：
紫外光腔体UV与催化反应腔体CO为两个不同的腔体，紫外光腔体UV处于微波条件下，而催化反应腔体CO采用无微波作用的传统氧化方法。
按气体处理的物流方向，将含VOCs的气体依次引入紫外光腔体UV和催化反应腔体CO中。在催化反应腔体CO内填充催化剂，所述催化剂采用不具有吸波能力的催化剂。
将所述含VOCs气体引入紫外光腔体UV中，在微波作用下，紫外光腔体UV中产生等离子体，并发出紫外光；微波无极等离子体和微波无极紫外光分解部分VOCs产生二氧化碳、水、臭氧、氮氧化物，得到转化气；所述转化气引入催化反应腔体CO内，所述转化气中的氮氧化物、臭氧和剩余部分VOCs在传统的催化剂的作用下转化为二氧化碳、水、氮气和氧气。在该过程中，臭氧产生的氧原子有利于提高VOCs的转化率；而催化剂的升温速率为0.0025℃/s以上。
(七)根据本发明一种具体的实施方式，本发明的含VOCs气体的微波催化氧化处理方法按照图7所示的流程示意图进行，图中的UV表示紫外光腔体，CO表示催化反应腔体，具体地：
紫外光腔体UV与催化反应腔体CO为两个不同的腔体，紫外光腔体UV处于非微波条件下的传统紫外光条件下，而催化反应腔体CO处于微波作用下。
按气体处理的物流方向，将含VOCs的气体依次引入紫外光腔体UV和催化反应腔体CO中。在催化反应腔体CO内填充催化剂，所述催化剂的介电损耗角正切为0.01-0.6，相对介电常数为3-7，所述催化剂中含有贵金属元素。将频率为865-2500MHz的微波馈入催化反应腔体CO内，电场强度为1×103-1×108V/m，所述催化剂在微波作用下快速升温，升温速率为0.8℃/s以上。
将所述含VOCs气体引入紫外光腔体UV中，传统紫外光腔体UV中发出紫外光；紫外光分解部分VOCs产生二氧化碳、水、臭氧、氮氧化物，得到转化气；所述转化气引入催化反应腔体CO内，所述转化气中的氮氧化物、臭氧和剩余部分VOCs在微波条件的催化剂的作用下转化为二氧化碳、水、氮气和氧气。微波条件下的催化氧化作用有利于提高VOCs的处理效率。
以下将通过实施例对本发明进行详细描述。
在本发明中，常温是指25℃；
以下实施例中，含VOCs气体的进气流量是50m3/h，反应的体积空速为10000h-1；所述含VOCs气体中，VOCs含量是2000ppm，组成分别是丁烷含量1000ppm，苯含量500ppm，戊烷含量500ppm，其余为空气；
具备高效吸波能力的催化剂记为Cat-1，其中，催化剂的活性组分为Pt和Pd，含量分别为0.2％重量％和0.02％重量％，载体为堇青石碳化硅复合体；常温下催化剂的介电损耗角正切为0.2，相对介电常数为6.5；
不具备吸波能力的催化剂记为Cat-2，活性组分为堇青石；常温下催化剂的介电损耗角正切为0.001，相对介电常数为3。
实施例1
按照图1所示的流程示意图，采用本发明的方法进行含VOCs气体的处理，NTP表示等离子体腔体，CO表示催化反应腔体，具体过程如下：
在微波条件下，等离子体腔体NTP与催化反应腔体CO为同一个腔体。
在腔体内填充催化剂Cat-1，将频率为2450MHz的微波馈入腔体内，腔体内产生等离子体，所述等离子体的放电功率为4kw/m2，电场强度为3.7x106V/m。所述催化剂在微波作用下快速升温，升温速率为1.2℃/s，进行催化氧化时的温度为300℃；将所述含VOCs的气体引入腔体内，经过第一转化和第二转化后得到净化气，具体结果列于表1；
所述微波无极等离子体仪器的启动时间、所述催化剂Cat-1的预热时间及经过2000h运行后的处理结果列于表10。
表1
实施例2
按照图2所示的流程示意图，采用本发明的方法进行含VOCs气体的处理，NTP表示等离子体腔体，CO表示催化反应腔体，具体过程如下：
等离子体腔体NTP与催化反应腔体CO为两个不同的腔体，且均处于微波条件下。
等离子体腔体NTP的条件包括：将频率为2450MHz的微波馈入等离子体腔体NTP内产生等离子体，所述等离子体的放电功率为4kw/m2，电场强度为3.7x106V/m。
催化反应腔体CO的条件包括：填充催化剂Cat-1，将频率为915MHz的微波馈入催化反应腔体CO内，电场强度为1×104V/m，所述催化剂在微波作用下快速升温，升温速率为0.9℃/s，催化氧化的温度为300℃；
将所述含VOCs气体引入等离子体腔体NTP内，经第一转化后得到转化气，所述转化气中臭氧的含量为400ppm，氮氧化物的含量为500ppm；所述转化气引入催化反应腔体CO内，经第二转化后得到净化气，具体结果列于表2；
所述微波无极等离子体仪器的启动时间、所述催化剂Cat-1的预热时间及经过2000h运行后的处理结果列于表10。
表2
实施例3
按照图3所示的流程示意图，采用本发明的方法进行含VOCs气体的处理，NTP表示等离子体腔体，CO表示催化反应腔体，具体过程如下：
按照与实施例2相似的方法，不同的是，而催化反应腔体CO采用无微波作用的传统氧化方法。
催化反应腔体CO的条件包括：填充催化剂Cat-2，催化氧化的温度为350℃；
将所述含VOCs气体引入等离子体腔体NTP内，经第一转化后得到转化气，所述转化气中臭氧的含量为400ppm，氮氧化物的含量为500ppm；所述转化气引入催化反应腔体CO内，经第二转化后得到净化气，具体结果列于表3；
所述微波无极等离子体仪器的启动时间、所述催化剂Cat-2的预热时间及经过2000h运行后的处理结果列于表10。
表3
实施例4
按照图4所示的流程示意图进行，采用本发明的方法进行含VOCs气体的处理，NTP表示等离子体腔体，CO表示催化反应腔体，具体过程如下：
按照实施例2相似的方法，不同的是，等离子体腔体NTP采用电晕放电，等离子体的设计参数与实施例1相同，等离子体的放电功率为4kw/m2。
将所述含VOCs气体引入等离子体腔体NTP内，经第一转化后得到转化气，所述转化气中臭氧的含量为400ppm，氮氧化物的含量为450ppm；所述转化气引入催化反应腔体CO内，经第二转化后得到净化气，具体结果列于表4；
所述电晕放电的等离子体设备的启动时间、所述催化剂Cat-1的预热时间及经过2000h运行后的处理结果列于表10。
表4
实施例5
按照图5所示的流程示意图进行，采用本发明的方法进行含VOCs气体的处理，UV表示紫外光腔体，CO表示催化反应腔体，具体过程如下：
紫外光腔体UV与催化反应腔体CO为两个不同的腔体，且均处于微波条件下。
催化反应腔体CO的条件与实施例2相同。
紫外光腔体UV的条件包括：将频率为2450MHz的微波馈入紫外光腔体UV内，电场强度为3.7×106V/m，产生等离子体，并激发出紫外光；
将所述含VOCs气体引入紫外光腔体UV中，经第一转化后得到转化气，所述转化气中臭氧的含量为500ppm，氮氧化物的含量为150ppm；所述转化气引入催化反应腔体CO内，经第二转化后得到净化气，具体结果列于表5；
所述微波无极紫外光仪器的启动时间、所述催化剂Cat-1的预热时间及经过2000h运行后的处理结果列于表10。
表5
实施例6
按照图6所示的流程示意图进行，采用本发明的方法进行含VOCs气体的处理，UV表示紫外光腔体，CO表示催化反应腔体，具体过程如下：
按照实施例5相似的方法，不同的是，催化反应腔体CO采用无微波作用的传统氧化方法。
催化反应腔体CO的条件包括：填充催化剂Cat-2，催化氧化的温度为350℃；
将所述含VOCs气体引入紫外光腔体UV中，进行第一转化得到转化气，所述转化气中臭氧的含量为500ppm，氮氧化物的含量为150ppm；所述转化气引入催化反应腔体CO内，经第二转化后得到净化气，具体结果列于表6；
所述微波无极紫外光仪器的启动时间、所述催化剂Cat-2的预热时间及经过2000h运行后的处理结果列于表10。
表6
实施例7
按照图7所示的流程示意图，采用本发明的方法进行含VOCs气体的处理，UV表示紫外光腔体，CO表示催化反应腔体，具体过程如下：
按照实施例5相似的方法，不同的是，紫外光腔体UV采用无微波作用的传统光催化紫外光方法。
紫外光腔体UV内的放电功率为4kw/m2。将所述含VOCs气体引入紫外光腔体UV中，进行第一转化得到转化气，所述转化气中臭氧的含量为200ppm，氮氧化物的含量为150ppm；所述转化气引入催化反应腔体CO内，经第二转化后得到净化气，具体结果列于表7；所述传统光催化紫外光仪器的启动时间、所述催化剂Cat-1的预热时间及经过2000h运行后的处理结果列于表10。
表7
对比例1
按照实施例3相似的方法，不同的是，等离子体腔体NTP采用电晕放电，等离子体的设计参数与实施例3相同，等离子体的放电功率为4kw/m2。
催化反应腔体CO的条件包括：填充催化剂Cat-2，催化氧化的温度为350℃；
将所述含VOCs气体引入等离子体腔体NTP内，经第一转化后得到转化气，所述转化气中臭氧的含量为200ppm，氮氧化物的含量为500ppm；所述转化气引入催化反应腔体CO内，经第二转化后得到净化气，具体结果列于表8；所述电晕放电的等离子体设备的启动时间、所述催化剂Cat-2的预热时间及经过2000h运行后的处理结果列于表10。
表8
对比例2
按照实施例7相似的方法，不同的是，催化反应腔体CO采用无微波作用的传统氧化方法。
催化反应腔体CO的条件包括：填充催化剂Cat-2，催化氧化的温度为350℃；
将所述含VOCs气体引入紫外光腔体UV中，进行第一转化得到转化气，所述转化气中臭氧的含量为200ppm，氮氧化物的含量为150ppm；所述转化气引入催化反应腔体CO内，经第二转化后得到净化气，具体结果列于表9；
所述传统光催化紫外光仪器的启动时间、所述催化剂Cat-1的预热时间及经过2000h运行后的处理结果列于表10。
表9
表10
由实施例的结果可知，采用本发明的方法进行含VOCs的气体处理，去除VOCs效果更好，处理效率显著提高，净化气中VOCs的含量更低。
通过表1的结果可以看出，按照本发明的方法进行VOCs处理的实施例1、实施例2、实施例2、实施例5和实施例7的中催化剂的预热时间更短，处理效率显著提高。在优选情况下，采用本发明的方法的实施例1、实施例2和实施例5的VOCs处理效率更高，经过2000h的长期运行后效果稳定，与运行初期相比，净化气中VOCs的含量未出现明显变化。
而对比例1采用电晕放电等离子和无微波作用的传统氧化方法，经过2000h的运行后，与运行初期相比，净化气中VOCs的含量明显升高，说明电晕放电等离子的处理效率变低，VOCs的去除效果变差；对比例2采用传统光催化紫外光和无微波作用的传统氧化方法，经过2000h的运行后，与运行初期相比，净化气中VOCs的含量明显升高，说明传统光催化紫外光的光解效率变低，VOCs的去除效果变差。
另外，通过表2的数据可知，与实施例1相比，由于采用了两个反应腔体，实施例2中的微波催化反应腔体CO的电场强度更小，催化剂升温速率降低，预热时间更长，且净化气中VOCs含量有小幅升高。
通过表3的数据可知，与实施例2相比，由于催化反应腔体CO采用无微波作用的传统氧化方法，为了使得初期处理效率相近，实施例3中需将催化氧化的温度提高至350℃(实施例2中催化氧化的温度为300℃)。然而，实施例3中催化剂升温速率更慢，启动时间更长，且能耗更高。
通过表4的数据可知，由于采用电晕放电的方式，等离子体腔体NTP的电极出现结焦，运行100h后，净化气中VOCs含量升高，处理效率下降较快。
通过表8的数据可知，由于采用电晕放电的方式，经过100h的运行后，对比例1中电极出现结焦，从而使得放电面积减小，等离子体处理效率降低，且臭氧产生量更少，从而进一步降低催化氧化的处理效率；通过表9的数据可知，由于采用传统光催化紫外光，经过100h的运行，对比例2的电极出现结焦，光解效率变低，处理效率下降，且臭氧产生量更少，从而进一步降低催化氧化的处理效率。
以上详细描述了本发明的优选实施方式，但是，本发明并不限于此。在本发明的技术构思范围内，可以对本发明的技术方案进行多种简单变型，包括各个技术特征以任何其它的合适方式进行组合，这些简单变型和组合同样应当视为本发明所公开的内容，均属于本发明的保护范围。
Claims (17)
1.一种含VOCs气体的微波催化氧化处理方法，该方法包括：
(1)在等离子体和/或紫外光条件下，将含VOCs气体进行第一转化，得到转化气；
(2)在催化氧化条件下，将所述转化气进行第二转化，得到净化气；
所述第一转化和/或第二转化在催化剂存在和/或微波条件下进行；
所述微波条件使得所述第一转化和/或第二转化在电场强度为1×103-1×108V/m下进行。
2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第一转化在电场强度为1×105-1×108V/m下进行。
3.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第二转化在电场强度为1×103-1×108V/m下进行。
4.根据权利要求1-3中任意一项所述的方法，其中，所述微波的频率为800-3000MHz，优选为865-2500MHz。
5.根据权利要求1所述的方法，其中，所述含VOCs气体中，所述VOCs的含量为0.1-10000ppm，优选为50-5000ppm。
6.根据权利要求1-5中任意一项所述的方法，其中，该方法还包括：对所述含VOCs气体进行预处理。
7.根据权利要求1-6中任意一项所述的方法，其中，所述催化剂的相对介电常数为2-10，优选为3-7；
优选地，所述催化剂的介电损耗角正切为0.01-0.6，优选为0.01-0.3。
8.根据权利要求1-7中任意一项所述的方法，其中，所述催化剂中含有活性组分和/或助剂组分，所述活性组分含有第IB族元素和/或第VIII族元素；所述助剂组分所含元素选自镧系元素、第IVB族元素、第VIIB族元素和第VIII族元素中的至少一种。
9.根据权利要求1-8中任意一项所述的方法，其中，所述转化气中，臭氧的含量为0-10000ppm，优选为100-1000ppm；
优选地，所述转化气中，氮氧化物的含量为0-1500ppm，优选为0-500ppm。
10.根据权利要求1-8中任意一项所述的方法，其中，所述净化气中，VOCs的含量为0-15ppm，优选为0-5ppm；
优选地，所述净化气中，氮氧化物的含量为0-50ppm，优选为0-5ppm。
11.根据权利要求1-10所述的方法，其中，所述等离子体的放电功率为1-10kw/m2，优选为3-6kw/m2；
优选地，所述催化氧化的条件包括：温度为150-400℃，优选为250-350℃；体积空速为2000-20000h-1，优选为3000-15000h-1。
12.根据权利要求1-11中任意一项所述的方法，其中，该方法包括：
(1)在微波条件产生的等离子体条件下，将含VOCs气体进行第一转化，得到转化气；
(2)在微波条件及催化剂存在下，将所述转化气进行第二转化，得到净化气。
13.根据权利要求1-11中任意一项所述的方法，其中，该方法包括：
(1)在微波条件产生的等离子体条件下，将含VOCs气体进行第一转化，得到转化气；
(2)在非微波条件的催化剂存在下，将所述转化气进行第二转化，得到净化气。
14.根据权利要求1-11中任意一项所述的方法，其中，该方法包括：
(1)在非微波条件产生的等离子体条件下，将含VOCs气体进行第一转化，得到转化气；
(2)在微波条件及催化剂存在下，将所述转化气进行第二转化，得到净化气。
15.根据权利要求1-11中任意一项所述的方法，其中，该方法包括：
(1)在微波条件产生的紫外光条件下，将含VOCs气体进行第一转化，得到转化气；
(2)在微波条件及催化剂存在下，将所述转化气进行第二转化，得到净化气。
16.根据权利要求1-11中任意一项所述的方法，其中，该方法包括：
(1)在微波条件产生的紫外光条件下，将含VOCs气体进行第一转化，得到转化气；
(2)在非微波条件的催化剂存在下，将所述转化气进行第二转化，得到净化气。
17.根据权利要求1-11中任意一项所述的方法，其中，该方法包括：
(1)在非微波条件产生的紫外光条件下，将含VOCs气体进行第一转化，得到转化气；
(2)在微波条件及催化剂存在下，将所述转化气进行第二转化，得到净化气。
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