CN113139268A - 一种基于响应曲面法评估锂电池循环寿命的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于响应曲面法评估锂电池循环寿命的方法，包括步骤:确定影响电芯循环寿命的主要应力因素及各应力水平分布范围；确定实验方案及不同工况条件下循环测试获取的响应值数据；运用响应曲面法对响应值数据进行回归分析，建立以各应力因素的自变量的锂电池吞吐量的二阶响应曲面模型；求解模型，确定并输出应力水平分布范围内的锂电池最优使用策略，及实现不同工况下的寿命评估结果。本发明以锂电池的使用温度、DOD、SOC区间为自变量，吞吐量为响应值，基于响应曲面法设计原理，确定电芯循环寿命的多元二次回归响应面模型找到给定范围内电芯使用的最优工艺参数；解决了现有的电池寿命评估方法可靠性差的问题。
Description
技术领域
本发明涉及锂电池循环寿命评估技术领域，具体涉及一种基于响应曲面法评估锂电池循环寿命的方法。
背景技术
现如今锂离子电池凭借较高的能量密度、优异的循环寿命、无记忆效应等特性，在动力电池和储能领域取得广泛应用，明显缓解了能源和环境的双重压力。电池的循环寿命是衡量电池性能的重要指标，在整车使用过程中单体的循环性能直接影响整车的有效使用年限，而整车使用工况复杂单体的循环寿命又受制于多因素的影响，如：使用温度、循环SOC区间、充放电倍率、交变应力等。因此研究多因素多水平条件下的电池循环寿命显得尤为重要。
实验室中电池循环测试普遍周期较长，实验设计思路多为全面实验法、简单对比法、正交试验法，实验前期缺乏科学系统的设计方法。全面试验法，又称全面析因试验，是指为获得全面实验信息，对所选取的实验因素的所有水平组合全部实施一次以上。如清华大学苏来锁采用全析因子实验设计法研究应力施加顺序对能量型锂离子电池的老化影响；Randy通过全面试验法研究电池内阻与运行温度、SOC工作状态、充放电循环中SOC变化幅度以及电池寿命之间的关系，并建立经验模型。对于多因素试验，全面试验法对应的实验方案过多，造成试验工作量大、耗时长、新产品开发周期长。简单对比法又称孤立因素法，将因素只变化一个，其余固定，然后逐步得到好的搭配方案。如清华大学吴正国通过简单对比法研究锂离子电池加速老化温度应力的滥用边界；清华大学李哲博士通过设计数十组耦合性验证实验，利用简单对比法研究耦合强度的求取方法并建立寿命预测模型。该方法选点代表性差，模型的误差较大，实验结果只能直观分析，而不能采用方差分析。正交试验设计是研究多因素多水平的一种设计方法，根据正交性从全面试验中挑选部分有代表性的点进行试验，这些点具备“均匀分散，齐整可比”的特点，后期通过结果的极差和方差分析，确定最优或者较优的因素水平组合，如清华大学张剑波课题组利用正交实验、二次回归正交设计法进行工况设计，采用主效应分析和方差分析手段获取七种应力种类、应力水平对老化影响的主次顺序，构建统计学经验模型。该方法的局限性在于正交实验只能对孤立的试验点进行分析，所得最优方案限制在已定水平上，而不是一定实验范围内的最优方案。
有鉴于此，亟需提供一种科学的，有效提高实验结果可靠性的评估方法来测量锂离子电池循环寿命。
发明内容
为了解决上述技术问题，本发明所采用的技术方案是提供了一种基于响应曲面法评估锂电池循环寿命的方法，包括以下步骤：
S1、确定影响电芯循环寿命的主要应力因素及各应力水平分布范围；
S2、确定实验方案及基于实验方案进行不同工况条件下循环测试获取的响应值数据；
S3、运用响应曲面法对响应值数据进行回归分析，建立以各应力因素的自变量的锂电池吞吐量的二阶响应曲面模型；
S4、求解模型，确定并输出应力水平分布范围内的锂电池最优使用策略，及实现不同工况下的寿命评估结果。
在上述方法中，所述应力因素包括电芯的使用温度、DOD、SOC区间。
在上述方法中，所述使用温度范围为﹣20～55℃，DOD取值范围为10％～90％，SOC上限为20％～100％。
在上述方法中，以所述使用温度A、SOC上限B、DOD C为自变量，吞吐量Y为电池在全寿命周期内累计的循环吞吐量，包括瓦时吞吐量与安时吞吐量的二阶响应曲面模型具体如下：
Y瓦时＝β0+β1A+β2B+β3C+β12AB+β13AC+β23BC+β11A2+β22B2+β33C2
Y安时＝α0+α1A+α2B+α3C+α12AB+α13AC+α23BC+α11A2+α22B2+α33C2
其中α0、β0为常数项，αi、βi为线性系数，αii、βii为二次项系数，αij、βij为交互项系数，其中1≤i≤3，1≤j≤3。
在上述方法中，所述放电深度(DOD)取值范围优选为40％～80％，SOC上限优选为80％～100％，使用温度范围优选为10～50℃。
在上述方法中，所述各工况条件下循环测试截止条件为单体电芯循环后的标定容量低于初始容量的80％、直流内阻增量超过初始值的60％或电芯发生胀气、跳水其中任意一项条件。
本发明针对锂离子电池循环寿命评估问题，提供了一种数学统计方法，即响应曲面法，以锂电池的使用温度、DOD、SOC区间为自变量，吞吐量为响应值，基于响应曲面法设计原理，确定电芯循环寿命的多元二次回归响应面模型，通过对回归方程的分析得到充分的信息，如单因素及耦合因素影响，确定因素主次；找到给定范围内电芯使用的最优工艺参数；解决了现有的电池寿命评估方法可靠性差的问题等，在评估多因素对电池循环寿命影响方面表现出显著的优越性。
附图说明
图1为本发明中提供的流程图；
图2为案例中温度和SOC上限对吞吐量的影响的响应曲面图；
图3为案例中温度和SOC上限对吞吐量的影响的等高线图；
图4为案例中温度和DOD对吞吐量的影响的响应曲面图；
图5为案例中温度和DOD对吞吐量的影响的等高线图；
图6为案例中DOD和SOC上限对吞吐量的影响的响应曲面图；
图7为案例中DOD和SOC上限对吞吐量的影响的等高线图；
图8为案例中给定各应力因素应力水平范围内的函数最优解。
具体实施方式
本发明针对锂离子电池循环寿命评估问题，提供了一种数学统计方法，即响应曲面法，以锂电池的使用温度、DOD、SOC区间为自变量，吞吐量为响应值电芯循环寿命的多元二次回归响应面模型，通过对回归方程的分析得到充分的信息，如单因素及耦合因素影响，确定因素主次；找到给定范围内电芯使用的最优工艺参数；解决了现有的电池寿命评估方法可靠性差的问题等，在评估多因素对电池循环寿命影响方面表现出显著的优越性。
下面结合具体实施方式和说明书附图对本发明做出详细的说明。
如图1所示，本发明提供了一种基于响应曲面法评估锂电池循环寿命的方法，包括以下步骤：
S1、确定影响电芯循环寿命的主要应力因素及各应力水平分布范围。
为了保证各因素的全面性以及避免冗余设计，本实施例通过多组单因素探究实验分析应力因素，通过比较选定电池在两种不同充电电流(1C、2C)下的电芯循环寿命，发现在固定循环区间内，两种充电电流下电池寿命基本无差异。充分考虑电动汽车上锂离子电池的实际使用情形和实验选择的电池类型的能力，因此本实施例探究的主要应力因素包括电池电芯的使用温度、放电深度(DOD)及SOC(state of charge，荷电状态)循环区间；
本实施例中，SOC循环区间由放电深度和SOC上限共同确定，放电深度(DOD)取值范围为10％～90％，优选范围为40％～80％，SOC上限为20％～100％SOC，优选为80％～100％，使用温度范围为﹣20～55℃，优选为10～50℃。本实施例优选值是基于电动汽车上锂离子电池的实际使用情形进行限定的，优选值的限定能够保证设计工况中电芯失效模式非滥用机制，电池滥用模式下，规律异常，数据会直接响应模型的可靠性，因此需加限定。
S2、确定实验方案及基于实验方案进行不同工况下循环测试获取的响应值数据。
本实施例，以使用温度、DOD、SOC区间三个应力因素作为自变量，锂电池的吞吐量作为与其相关的因变量，考虑到二者间相互关系，根据Box-Behnken Design的中心组合设计关于上述三因素三水平对应的多组实验方案,并根据这些组实验方案循环测试获取响应值数据。
本实施例中，各工况循环截止的条件为单体电芯循环后的标定容量低于初始容量的80％或直流内阻增量超过初始值的60％或电芯发生胀气跳水，满足其中任一条件视为循环终止。
S3、运用响应曲面法对响应值数据进行回归分析，建立以各应力因素的自变量的锂电池吞吐量的二阶响应曲面模型。
本实施例，通过Design-Expert软件运用响应曲面法对响应值数据进行回归分析，并利用二次多元回归模型，建立二阶响应曲面模型，如下：
式中，Yi为因变量，β0为常数项，βi为线性系数，βii为二次项系数，βij为交互项系数，Xi为自变量。
本实施例，以使用温度A、SOC上限B、放电深度C为自变量取值，吞吐量Y为电池在全寿命周期内累计的循环吞吐量，包括瓦时吞吐量(Y瓦时)(kWh)、安时吞吐量(Y安时)(kAh)的二阶响应曲面模型具体如下：
Y瓦时＝β0+β1A+β2B+β3C+β12AB+β13AC+β23BC+β11A2+β22B2+β33C2
Y安时＝α0+α1A+α2B+α3C+α12AB+α13AC+α23BC+α11A2+α22B2+α33C2
其中，α0、β0为常数项，αi、βi为线性系数，αii、βii为二次项系数，αij、βij为交互项系数，其中1≤i≤3，1≤j≤3。
S4、求解模型，确定并输出应力水平分布范围内的锂电池最优使用策略，及实现不同工况下的寿命评估结果，包括以下步骤：
S41、通过Design-Expert工具对二阶响应曲面模型进行方差分析和显著性分析。本实施例中，建模过程通过数据模拟、建模、比对，最终才得到试验最佳模型。方差分析的结果能反映出模型是否可靠，Prob＞f属于一个特征量，不同模型的方差分析对应的特征量也不同；显著性分析是衡量有益于响应面分析的指标，模型要求显著，失拟项要求不显著。在此进行方差分析和显著性分析是为了证明建立的模型可靠。
S42、再通过Design-Expert工具求解模型，确定并输出选定应力范围内的电芯最优使用策略，同时输出实现不同工况下的寿命评估。
本实施例，根据二次多元回归模型生成的三维响应曲面和二维等高线图，对各设计参数进行显著性影响分析，曲面斜率反应各应力因素的影响显著性水平，等高线弯曲程度反应因素间交互作用的强弱。通过模型优化得到选定应力水平分布范围内的电芯最优使用策略。
下面通过具体案例说明本实施例。
(1)首先，选取实验所用锂电池，根据单因素探究实验结果，并充分考虑电动汽车上锂电池的实际使用情形，确定影响电芯循环寿命的主要应力因素及各应力因素的水平分布范围；其中锂电池放电深度(DOD)取值范围为40％～80％，SOC上限为80％～100％SOC，使用温度范围为10～50℃，具体如下表1所示。
表1锂电池主要应力因素及其水平分布范围设定
(2)再确定以使用温度、DOD、SOC区间为自变量，吞吐量为因变量，考虑到二者间相互关系，根据Box-Behnken Design的中心组合设计原理，利用Design-Expert软件得到三因素三水平对应的实验方案，共计15组实验(工况)，具体如下表2所示。
表2 Box-Behnken Design实验设计及结果
基于实验方案进行不同工况条件下循环测试并获取响应值数据，并填入表2中。
上表2中所述工况只是A、B、C对应的参数有差异，测试方法及其他实验参数相同，现以工况1为例进行循环实验说明：
①筛选电池：根据容量和直流内阻数据筛选出一致性较好的电芯。
②确定循环电压区间：在环境温度25℃条件下，使用恒定电流1C对电池进行充电至4.2V，保持恒压状态，至截止电流为0.1C结束充电，静置10min，以恒定电流1C恒流放电6min调整电池荷电状态为90％SOC；在环境温度50℃条件下静置8h适应环境，1C恒流放电48min，静置10min，1C恒流充电48min，静置10min，循环此步充放电3次。放电末端电压为Vmin，充电末端电压为Vmax，工况1循环SOC区间(10％～90％)对应的循环电压区间为Vmin-Vmax。为避免电池极化造成循环电压区间的偏移，有必要在循环前进行该步测试，确定目标循环SOC区间对应的电压区间。
③50℃循环：按上述方式调整电池至90％SOC荷电状态；在环境温度50℃条件下静置8h适应环境，1C恒流放电至Vmin，静置10min，1C恒流充电至V max，静置10min，进行循环测试，直至满足循环终止条件。
(3)利用Design-Expert工具对响应值数据进行整理分析拟合，并利用二次多元回归模型，建立了以使用温度、DOD、SOC区间为自变量的二阶响应曲面模型，实现对不同使用规则下电池寿命的评估，如下：
y瓦时＝1894.75+35.513A-10B-29.275C-0.07125AB+0.4188AC+0.2875BC-0.5763A2-0.0825B2+0.0056C2
y安时＝460.5+8.489A-0.9163B-8.377C-0.0125AB+0.0124AC+0.0775BC-0.1508A2-0.0335B2+0.0030C2
(4)再通过Design-Expert工具对上述二阶响应曲面模型进行方差分析和显著性分析，方差分析结果和显著性分析结果如表3所示。
表3方差分析和显著性分析结果
上述表3中，拟合模型的Prob>f＝0.0446，说明回归方程在0.05水平上显著，说明实验设计可靠。失拟度一项为不显著，说明实验点均能用模型描述。
表3中提供了各项P值，P值代表了各应力因素的显著性水平。单因素影响的显著性排序：SOC上限(B，P＜0.05)＞DOD(C)；方程的交互项AB、AC和BC均P＞0.05，表明：交互项对电池的循环寿命影响不显著，表明三个因素无交互作用；方程的平方项中温度的平方(A2，P＜0.01)，表明温度对电池循环寿命影响极显著。
(5)最后，根据二次多元回归模型生成的三维响应曲面和二维等高线图，对各设计参数进行显著性影响分析，曲面斜率反应各因素的影响显著性水平，等高线弯曲程度反应因素间交互作用的强弱。通过对模型优化得到选定应力范围内的电芯最优使用策略，结果如下各图所示。
图2为本案例中使用温度和SOC上限对吞吐量(瓦时)影响的响应曲面图；图3为本案例中使用温度和SOC上限对吞吐量(瓦时)影响的等高线图。根据图2和图3可以得到，温度对循环寿命的影响较SOC上限更为显著。
图4为本案例中使用温度和DOD对吞吐量(瓦时)的影响的响应曲面图；
图5为本案例中使用温度和DOD对吞吐量(瓦时)的影响的等高线图；根据图4和图5可以得到，温度对循环寿命的影响较放电深度DOD更为显著。
图6为本案例中DOD和SOC上限对吞吐量(瓦时)影响的响应曲面图；
图7为本案例中DOD和SOC上限对吞吐量(瓦时)影响的等高线图；根据图6和图7可以得到，二者对吞吐量的影响效果相似，无明显差异。
图8为本案例中用Design-Expert工具在给定应力范围内求得的函数最优解，即在给定各应力因素水平范围内，电池具有最优循环寿命对应的实验工况：温度为26.91℃，放电深度为40％，SOC上限为80％，在最佳循环条件下给出的电芯寿命预测值为736.789kWh，196.071kAh；此时，愿望函数值为0.227，说明函数预测值可靠性待提高。原因是：响应曲面分析属于数学统计学分析方法，最优解存在分布在选定参数范围之外的情况，该种情况下在限定取值范围内的最优解与全范围的最优解有区分，故对应愿望函数值会小。本方法结合现有正交实验和回归分析的优势，考虑了实验随机误差及耦合因素影响，所得结果更加合理、可靠。
本发明不局限于上述最佳实施方式，任何人应该得知在本发明的启示下作出的结构变化，凡是与本发明具有相同或相近的技术方案，均落入本发明的保护范围之内。
Claims (6)
1.一种基于响应曲面法评估锂电池循环寿命的方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、确定影响电芯循环寿命的主要应力因素及各应力水平分布范围；
S2、确定实验方案及基于实验方案进行不同工况条件下循环测试获取的响应值数据；
S3、运用响应曲面法对响应值数据进行回归分析，建立以各应力因素的自变量的锂电池吞吐量的二阶响应曲面模型；
S4、求解模型，确定并输出应力水平分布范围内的锂电池最优使用策略，及实现不同工况下的寿命评估结果。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述应力因素包括电芯的使用温度、DOD、SOC区间。
3.如权利要求2所述的方法，其特征在于，所述使用温度范围为﹣20～55℃，DOD取值范围为10％～90％，SOC上限为20％～100％。
4.如权利要求3所述的方法，其特征在于，以所述使用温度A、SOC上限B、DOD C为自变量，吞吐量Y为电池在全寿命周期内累计的循环吞吐量，包括瓦时吞吐量与安时吞吐量的二阶响应曲面模型具体如下：
Y瓦时＝β0+β1A+β2B+β3C+β12AB+β13AC+β23BC+β11A2+β22B2+β33C2
Y安时＝α0+α1A+α2B+α3C+α12AB+α13AC+α23BC+α11A2+α22B2+α33C2
其中α0、β0为常数项，αi、βi为线性系数，αii、βii为二次项系数，αij、βij为交互项系数，其中1≤i≤3，1≤j≤3。
5.如权利要求3所述的方法，其特征在于，所述放电深度(DOD)取值范围优选为40％～80％，SOC上限优选为80％～100％，使用温度范围优选为10～50℃。
6.如权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述各工况条件下循环测试截止条件为单体电芯循环后的标定容量低于初始容量的80％、直流内阻增量超过初始值的60％或电芯发生胀气、跳水其中任意一项条件。
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