CN113075181B - 一种水污染溯源三维荧光数字信号的线性变换增益方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种水污染溯源三维荧光数字信号的线性变换增益方法，用三维荧光分光光度计对污染水样进行扫描，得三维荧光光谱矩阵数据；将前述矩阵数据可视化处理，得热力图；目视剔除热力图中的拉曼散射和/或瑞利散射区域，得水样热力图；将水样热力图中荧光强度fi的最大及最小值归一化为1.0、0，后用线性插值计算剩余荧光强度值FI(x，m)；将增益后的荧光强度数据重构矩阵。本发明针对三维荧光光谱矩阵数据中拉曼及瑞利散射自动剔除效果差，通过可视化目视剔除，后将有效矩阵数据归一化和线性变换，使不同的污染水样能保持既有特征，又能将拉曼及瑞利散射压制的有机官能团荧光强度数据增强，从而最大程度接近各自的污染源数据，为后续识别打下基础。
Description
技术领域
本发明属于数据处理技术领域，具体涉及水污染溯源三维荧光数字信号的线性变换增益方法。
背景技术
随着人民群众物质和文化生活质量的提高，对生态环境质量的要求也越来越高。目前，我国水体环境质量总体趋好，但在局部地区尤其是工业园区流域区域，污染事件时有发生，水污染溯源追踪技术对于保护水生态，保障饮用水安全就显得尤为重要。因此，有效的溯源排查手段及方法，才能及时发现违法排放单位，从而保障水域安全。
随着工商业的发展，污水中所含成分越加复杂，如未腐蚀的脂肪等生物大分子粒径分布不均匀在紫外线照射时会产生散射，导致定量检测结果不准确。此外，由于污染源废水排入环境后，污染物被稀释，特别是上游排污企业较多且企业类型比较相似时，会显著增加溯源排查的难度。如现行以常规水质指标分析为主导的溢流污水表征和溯源研究方法，在很大程度上忽视了污染物质本身的化学结构与性质在整个排水系统内从源到汇的动态变化，溯源时不仅需要开展大量的采样和分析工作，而且水质指标检测限和灵敏较低。另外，针对目前溯源难度大的问题，目前广泛采用在企业排放口安装在线监测设备进行监测，但也会存在企业绕过有监测设备的排放口排污，且监测设备易遭破坏，难以达到有效监测的目的。
光照射到物质上与物质分子产生相互作用，其相互作用的形式主要有三种：拉曼散射、瑞利散射、荧光发射。在光学分析领域，玻恩和黄昆用虚的上能级概念来阐述拉曼散射与瑞利散射，分子处于基态S0，当受到激发光照射时，激发光与此分子的作用引起的极化可以看作为虚的吸收，表述为电子跃迁到虚态（Virtualstate），虚能级上的电子立即跃迁到下能级而发光，即为散射光。与激发光频率相同散射光的称为瑞利散射光，属于弹性散射；与激发光频率不同的散射光称为拉曼散射光，属于非弹性散射。
研究发现，污染源废水排入环境后，虽然污染物被稀释，但污水中存在的特征有机官能团的物质种类及构成比例在一定时间内总体保持相对恒定。因此污染源废水和排放后一定时间内的环境水样的三维荧光光谱矩阵数据具有一定的相似性，根据相似程度，与事先建立的污染源谱图库的比较，可确定环境水体的污染来源，以实现水污染溯源追踪分析，是一种很有效的光谱指纹技术，也越来越广泛地用于复杂污染源的识别。但在环境监测实践中，三维荧光光谱矩阵数据中由于存在较强的拉曼散射、瑞利散射信号，会对待测水样本身的荧光峰产生较强的掩盖和干扰作用。现有技术中，为了消除拉曼散射及瑞利散射对三维荧光光谱矩阵数据的干扰，广泛采用空白水样扣除法、对称差法与插值法相结合的方式自动去除瑞利散射和拉曼散射的影响。但是，对于不同的检测水样来说，虽然瑞利散射光的发射波长和激发波长相同，理论上散射光区域也应相同，但是因为待测水样中有机官能团种类、浓度不一，不同水样产生的瑞利散射荧光最大强度不一致，加之分光光度计的激发光管产生的光强度随时间推移而老化减弱，会导致不同水样谱图上的瑞利散射光区域范围有少量变化；而拉曼散射光在谱图中的区域取决于待测物质成分，不同水样有很大变化，其区域位置和强度随水样成份的复杂性而变化。因此，针对不用检测水样，现有技术中通过自动剔除两类散射光区域效果并不理想，对拉曼散射、瑞利散射的消除及消除后的数据重构、荧光光谱矩阵数据的识别方法都有待改进。
发明内容
本发明的目的在于提供一种既能使不同的污染水样保持各自的特征，又能使污染水样最大程度接近各自污染源数据，从而简单、准确、可靠地将污染水样的特征光谱矩阵数据增强，可显著提高下一步水污染溯源追踪分析中的识别率的水污染溯源三维荧光数字信号的线性变换增益方法。
本发明目的是这样实现的：包括获取数据、数据可视化、剔除散射区域、荧光强度增益、数据重构步骤，具体包括：
A、获取数据：使用三维荧光分光光度计对污染水样进行全波长扫描，得到以激发波长—发射波长/>—荧光强度/>为坐标的三维荧光光谱矩阵数据；
B、数据可视化：将前述三维荧光光谱矩阵数据进行可视化处理，得到对应的热力图或灰度图；
C、剔除散射区域：目视剔除前述热力图或灰度图中的拉曼散射和/或瑞利散射区域，得到水样热力图或水样灰度图；
D、荧光强度增益：将水样热力图或灰度图中荧光强度的最大值归一化为1.0且最小值归一化为0，然后使用线性插值计算剩余荧光强度的值/>：
，式中：/>为在激发波长/>、发射波长/>处增益的荧光强度，为在激发波长/>、发射波长/>处三维荧光分光光度计扫描得到的荧光强度，/>为水样热力图或灰度图中的最小荧光强度，/>为水样热力图或灰度图中的最大荧光强度；E、数据重构：将前述增益后的荧光强度数据重构矩阵，供后续识别计算。
本发明的有益效果：本发明针对三维荧光拉曼散射、瑞利散射荧光光谱数据的消除及消除后的数据重构，提出了一种通过可视化目视剔除三维荧光光谱矩阵数据中的拉曼散射及瑞利散射信号，后将目视剔除后的有效矩阵数据归一化并线性变换的数据处理方法。通过本发明简单、易行的矩阵数据处理，污染源与环境水样光谱矩阵数据中的最大、最小值、中位值均相同，均值、其它过渡数据相近；从可视化的灰度图形角度看，污染源与环境水样的波峰区域、波谷区域、过渡区域的相对荧光强度、位置、区域范围、灰度比较吻合。采用本发明的技术方案，可以简单、准确、可靠地将低浓度环境水样的三维荧光光谱矩阵数据特征信号放大增益，既能使不同的污染水样能保持各自的特征，又能使受到拉曼散射及瑞利散射压制的水样有机官能团荧光强度数据增强，从而使得各环境水样最大程度接近各自的污染源数据，达到增强特征数据信号值的目的，既而使溶解性有机物作为水样最主要污染物类别，相比采用常规水质指标作为溯源表征指标的现有技术具有普遍意义，也为下一步卷积神经网络或其它模式识别计算打下坚定基础。经过本发明处理后的光谱矩阵数据，与直接使用测定得到的光谱矩阵数据有效信号进行卷积神经网络识别相比较，在水污染溯源追踪分析中识别率得到显著提高。
附图说明
图1为实施例中进口原水样的原始三维荧光光谱矩阵数据256级灰度图；
图2为实验例中进口稀释10倍水样的原始三维荧光光谱矩阵数据256级灰度图；
图3为图1经本发明矩阵数据处理后的256级灰度图；
图4为图2经本发明矩阵数据处理后的256级灰度图。
具体实施方式
下面结合附图与实施例对本发明作进一步的说明，但不以任何方式对本发明加以限制，依据本发明的教导所作的任何变更或替换，均属于本发明的保护范围。
本发明包括获取数据、数据可视化、剔除散射区域、荧光强度增益、数据重构步骤，具体包括：
A、获取数据：使用三维荧光分光光度计对污染水样进行全波长扫描，得到以激发波长—发射波长/>—荧光强度/>为坐标的三维荧光光谱矩阵数据；
B、数据可视化：将前述三维荧光光谱矩阵数据进行可视化处理，得到对应的热力图或灰度图；
C、剔除散射区域：目视剔除前述热力图或灰度图中的拉曼散射和/或瑞利散射区域，得到水样热力图或水样灰度图；
D、荧光强度增益：将水样热力图或灰度图中荧光强度的最大值归一化为1.0且最小值归一化为0，然后使用线性插值计算剩余荧光强度的值/>：/>，式中：/>为在激发波长/>、发射波长/>处增益的荧光强度，/>为在激发波长/>、发射波长/>处三维荧光分光光度计扫描得到的荧光强度，/>为水样热力图或灰度图中的最小荧光强度，/>为水样热力图或灰度图中的最大荧光强度；
E、数据重构：将前述增益后的荧光强度数据重构矩阵，供后续识别计算。
所述A步骤中三维荧光分光光度计的激发波长扫描范围为：230～650nm，步长为5nm；发射波长/>扫描范围为：220～600nm，步长为5nm。
所述A步骤中在20±2℃条件下使用三维荧光分光光度计对污染水样进行全波长扫描。
所述A步骤中还包括数据校正，所述数据校正是采用三维荧光分光光度计对高纯水进行全波长扫描，然后将污染水样的三维荧光光谱数据减去对应波长处的高纯水三维荧光光谱数据，得到校正后的污染水样三维荧光光谱数据。
所述B步骤中采用Matlab、Excel或Origin软件将三维荧光光谱矩阵数据进行可视化处理，得到对应的热力图或灰度图。
所述C步骤中是将热力图或灰度图通过目视比较，精确选定拉曼散射和/或瑞利散射区域的边界并从图中剔除。
所述C步骤中是通过目视用图像处理软件或Matlab勾画出拉曼散射和/或瑞利散射区域，然后读出勾画出的区域拐点坐标值并用Matlab编程将区域内的像素颜色值赋为纯白色，或者用图像处理软件将勾画出的区域删除并用纯白色填充。
所述D步骤中，首先获取水样热力图或水样灰度图的三维荧光光谱矩阵数据，然后遍历水样热力图或灰度图对应的三维荧光光谱矩阵数据，得到矩阵数据中荧光强度的最小值和最大值/>，将水样热力图或灰度图对应的三维荧光光谱矩阵数据中的荧光强度最大值归一化为1.0且最小值归一化为0，最后用线性插值计算剩余荧光强度的值/>。
所述E步骤中将导入归一化的水样热力图或水样灰度图三维荧光光谱矩阵数据中，完成重构矩阵数据。
所述E步骤中还包括将重构后的矩阵数据采用Matlab、Excel或Origin软件可视化处理为灰度图，供后续识别计算。
实施例
1. 背景： 对云南省安宁市某食品厂的污水站进口采样，模拟该废水未经处理，事故排放到环境水体中，将原水、稀释10倍水用三维荧光分光光度计分别进行全波长扫描，得到三维荧光光谱矩阵数据。为评估本发明的有益效果，将原水样及稀释10倍水样的原始数据做成256级灰度图，对这两个灰度图目视剔除拉曼散射及瑞利散射区域，之后对剩余区域进行增益计算，计算后再制作成灰度图。将上述4张图使用溯源，对溯源正确率做出比较。
2. 技术方案 经过现场踏勘后，水样测定方案如下：
S100： 建立三维荧光谱图库 对安宁市某工业园区所有废水污染源进行采样，用三维荧光分光光度计进行全波长扫描，测定其三维荧光光谱矩阵数据，建立三维荧光谱图库；
S200：模拟制作环境水样并测定其三维荧光光谱矩阵数据 将其中的废水量较大的某食品厂废水进行10倍稀释，模拟环境水样，用三维荧光分光光度计进行全波长扫描（20±2℃温度，激发波长扫描范围为：230～650nm，步长为5nm；发射波长/>扫描范围为：220～600nm，步长为5nm），测定其三维荧光光谱矩阵数据。原水样及稀释10倍水样的数据矩阵分别命名为矩阵A1f、矩阵A2f，用Matlab制作为256级的灰度图命名为图1、图2；
S300：剔除拉曼散射、瑞利散射区域 用Matlab软件或一般的图像处理软件（如Photoshop）精确勾画出图1、图2的拉曼散射、瑞利散射区域的边界。用Matlab编程读出区域拐点坐标值，然后将区域内的像素颜色值赋为纯白色（255,255,255），或用Photoshop等软件将区域删除并用纯白色填充。
S400：荧光强度增益处理 获取已剔除拉曼散射、瑞利散射区域的图1及图2所对应的矩阵A1f、A2f，然后分别遍历矩阵A1f、A2f，得到对应矩阵数据中荧光强度的最小值和最大值/>，将矩阵A1f、A2f中的荧光强度最大值归一化为1.0且最小值归一化为0，最后用线性插值计算剩余荧光强度的值/>：/>，
式中：为在激发波长/>、发射波长/>处增益的荧光强度，/>为在激发波长、发射波长/>处三维荧光分光光度计扫描得到的荧光强度，/>为水样热力图或灰度图中的最小荧光强度，/>为水样热力图或灰度图中的最大荧光强度。
S500：增益处理后的数据矩阵重构并制作为256级灰度图 分别将导入归一化后的对应矩阵A1f、A2f中，分别命名为矩阵B1f、矩阵B2f，完成重构矩阵数据；然后用Matlab将增益后的数据矩阵B1f、矩阵B2f制作成256级的灰度图，图像分别命名为图3、图4。供后续卷积神经网络或其它模式识别计算和评估本发明的有益效果用。
S600：评估信号增益效果 使用卷积神经网络，对信号增益处理前后的数据进行溯源匹配计算，结果为：信号增益处理前，图2与图1的匹配度为52.3%；经本发明处理后，图4与图3的匹配度为76.6%；溯源追踪准确率显著提高。
3、荧光强度信号增益处理编程代码 clc; clear all;
[file_name,path_name] = uigetfile({'*.xls;*.xlsx','Excel File'},'Pickthe fluoscence spcetrogram data file')
fluoData=(xlsread(strcat(path_name,file_name),1,'B2:BZ86'))';
speData=flipud(fluoData);%
i=find('.'==file_name);
sname=file_name(1:i-1)
xvalues=230:5:650;
yvalues=600:-5:220;
figure('name',strcat(sname,'.',32,32,'Heatmap'));
h1=heatmap(xvalues,yvalues,speData,'FontSize',6);
h1.XLabel='Emission Wavelength (nm)';
h1.YLabel='Excitation Wavelength (nm)';
saveas(h1,strcat(sname,' 默认蓝','.fig'),'fig');
figure('name',strcat(sname,'.',32,32,'without_grid','Heatmap'));
h1_nogrid=heatmap(xvalues,yvalues,speData,'GridVisible','off','FontSize',6);
h1_nogrid.XLabel='Emission Wavelength (nm)';
h1_nogrid.YLabel='Excitation Wavelength (nm)';
saveas(h1_nogrid,strcat(sname,' 默认蓝_without_grid','.fig'),'fig');
h = openfig(strcat(sname,' 默认蓝_without_grid','.fig'));
saveas(h,strcat(sname,' 默认蓝_without_grid','.png'),'png');
cc=0:8:255;
cc=fliplr(cc);
cc=mapminmax(cc,0,1);
for i=1:32
fluoresenceC(i,:)=[cc(i),1,cc(i)];
end
figure('name',strcat(sname,'.png',32,32,'Heatmap'));
h2=heatmap(xvalues,yvalues,speData,'GridVisible','off','FontSize',6,'Colormap',fluoresenceC);%用上述赋值好的speData数据画heatmap，
h2.XLabel='Emission Wavelength (nm)';
h2.YLabel='Excitation Wavelength (nm)';
saveas(h2,strcat(sname,' 荧光绿','.fig'),'fig');
img=imread(strcat(sname,' 默认蓝_without_grid','.png'));
Dcrop=imcrop(img,[116,52,608,533]);
range_work=roipoly(Dcrop);
imshow(Dcrop)
img_gray=rgb2gray(Dcrop);
imshow(img_gray)
[indx_invd]= find(range_work==0);
img_gray(indx_invd)=255;
imshow(img_gray)
B=reshape(img_gray,1,325206);
B=double(B);
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D=reshape(C,534,609); %534*609=325206
imwrite(D,strcat(sname,32,32,'256gray_4_train_test_pred','.png'),'png');
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imshow(strcat(sname,32,32,'256gray_4_train_test_pred','.png'));
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i=0:255;
i=i./255;
cmap(1:256,1)=i;
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Dg=zeros(534,609,3);
Dg(:,:,1)=D;
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Claims (9)
1.一种水污染溯源三维荧光数字信号的线性变换增益方法，其特征在于包括获取数据、数据可视化、剔除散射区域、荧光强度增益、数据重构步骤，具体包括：
A、获取数据：使用三维荧光分光光度计对污染水样进行全波长扫描，得到以激发波长x-发射波长m-荧光强度fi为坐标的三维荧光光谱矩阵数据；
B、数据可视化：将前述三维荧光光谱矩阵数据进行可视化处理，得到对应的热力图或灰度图；
C、剔除散射区域：将B步骤得到的热力图或灰度图通过目视比较，即目视用图像处理软件或Matlab精确选定拉曼散射和/或瑞利散射区域的边界并从图中剔除，得到水样热力图或水样灰度图；
D、荧光强度增益：将水样热力图或灰度图中荧光强度fi的最大值归一化为1.0且最小值归一化为0，然后使用线性插值计算剩余荧光强度的值FI(x，m)：
式中：FI(x，m)为在激发波长x、发射波长m处增益的荧光强度，
fi(x，m)为在激发波长x、发射波长m处三维荧光分光光度计扫描得到的荧光强度，
fimin为水样热力图或灰度图中的最小荧光强度，
fimax为水样热力图或灰度图中的最大荧光强度；
E、数据重构：将前述增益后的荧光强度数据重构矩阵，供后续识别计算。
2.根据权利要求1所述水污染溯源三维荧光数字信号的线性变换增益方法，其特征在于所述A步骤中三维荧光分光光度计的激发波长x扫描范围为：230～650nm，步长为5nm；发射波长m扫描范围为：220～600nm，步长为5nm。
3.根据权利要求2所述水污染溯源三维荧光数字信号的线性变换增益方法，其特征在于所述A步骤中在20±2℃条件下使用三维荧光分光光度计对污染水样进行全波长扫描。
4.根据权利要求1、2或3所述水污染溯源三维荧光数字信号的线性变换增益方法，其特征在于所述A步骤中还包括数据校正，所述数据校正是采用三维荧光分光光度计对高纯水进行全波长扫描，然后将污染水样的三维荧光光谱数据减去对应波长处的高纯水三维荧光光谱数据，得到校正后的污染水样三维荧光光谱数据。
5.根据权利要求1所述水污染溯源三维荧光数字信号的线性变换增益方法，其特征在于所述B步骤中采用Matlab、Excel或Origin软件将三维荧光光谱矩阵数据进行可视化处理，得到对应的热力图或灰度图。
6.根据权利要求1所述水污染溯源三维荧光数字信号的线性变换增益方法，其特征在于所述C步骤中是通过目视用图像处理软件或Matlab勾画出拉曼散射和/或瑞利散射区域，然后读出勾画出的区域拐点坐标值并用Matlab编程将区域内的像素颜色值赋为纯白色，或者用图像处理软件将勾画出的区域删除并用纯白色填充。
7.根据权利要求1所述水污染溯源三维荧光数字信号的线性变换增益方法，其特征在于所述D步骤中，首先获取水样热力图或水样灰度图的三维荧光光谱矩阵数据，然后遍历水样热力图或灰度图对应的三维荧光光谱矩阵数据，得到矩阵数据中荧光强度的最小值fimin和最大值fimax，将水样热力图或灰度图对应的三维荧光光谱矩阵数据中的荧光强度最大值归一化为1.0且最小值归一化为0，最后用线性插值计算剩余荧光强度的值FI(x，m)。
8.根据权利要求1所述水污染溯源三维荧光数字信号的线性变换增益方法，其特征在于所述E步骤中将FI(x，m)导入归一化的水样热力图或水样灰度图三维荧光光谱矩阵数据中，完成重构矩阵数据。
9.根据权利要求8所述水污染溯源三维荧光数字信号的线性变换增益方法，其特征在于所述E步骤中还包括将重构后的矩阵数据采用Matlab、Excel或Origin软件可视化处理为灰度图，供后续识别计算。
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