CN112816895A - 电化学阻抗谱的分析方法、系统、设备及计算机存储介质 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种电化学阻抗谱的分析方法、系统、设备及计算机存储介质，所述电化学阻抗谱的分析方法包括：获取电池的电化学阻抗；检测所述电池的电化学阻抗，以判断所述电化学阻抗是否稳定；若是，则继续下一步骤；若否，则重新获取电化学阻抗；拟合一用于分析电池的电化学阻抗的分析模型；通过获取的电化学阻抗，验证所述分析模型的可靠性，并对其进行分峰处理。本发明所述电化学阻抗谱的分析方法、系统、设备及计算机存储介质实现了电化学阻抗谱分析分辨率精度高的效果，从而有针对性地指导锂离子电池的设计、开发与应用。
Description
技术领域
本发明属于锂离子电池分析技术领域，涉及一种分析方法及系统，特别是涉及一种电化学阻抗谱的分析方法、系统、设备及计算机存储介质。
背景技术
锂离子电池自问世以来因其能量密度高、循环寿命长、电压平台高等优点使其发展迅猛，市场规模迅速扩大，现已超过铅酸电池成为市场用量最大的化学电源。锂离子电池的应用领域也不断扩大，对锂离子电池的性能提出了更高的要求，常规的研究方法无法满足锂离子电池性能快速增长的要求，需要采用现代测试手段表征锂离子电池的结构，从而有针对性地锂离子电池的设计、开发与应用，实现快速提高锂离子电池性能的目的。
电化学阻抗谱是研究锂离子电池的一种重要工具，可以得到电池电化学机理和反应动力学等方面很多有效信息，能够指导锂离子电池的设计、开发与应用，推动锂离子电池的进一步发展。然而电化学阻抗谱因分辨率低等问题不能直接得到上述信息，因此需要借助其他分析手段对电化学阻抗谱进行深入的分析讨论。目前常用的电化学阻抗谱分析方法是等效电路模型，一种基于对锂离子电池材料、结构等深入了解的经验模型，在面对新材料或者对锂离子电池的结构等认识不足时，无法得到具有物理意义的等效电路模型，在实际应用中具有一定的局限性。
因此，如何提供一种电化学阻抗谱的分析方法、系统、设备及计算机存储介质，以解决现有技术电化学阻抗谱分析分辨率低等缺陷，实已成为本领域技术人员亟待解决的技术问题。
发明内容
鉴于以上所述现有技术的缺点，本发明的目的在于提供一种电化学阻抗谱的分析方法、系统、设备及计算机存储介质，用于解决现有技术电化学阻抗谱分析分辨率低的问题。
为实现上述目的及其他相关目的，本发明一方面提供一种电化学阻抗谱的分析方法，包括：获取电池的电化学阻抗；检测所述电池的电化学阻抗，以判断所述电化学阻抗是否稳定；若是，则继续下一步骤；若否，则重新获取电化学阻抗；拟合一用于分析电池的电化学阻抗的分析模型；通过获取的电化学阻抗，验证所述分析模型的可靠性，并对其进行分峰处理。于本发明的一实施例中，通过检测所述电池的电化学阻抗谱的阻抗实部和阻抗虚部的计算值，并将计算值与测量值进行比较，若计算值与测量值的误差小于等于误差阈值，则表示所述电化学阻抗稳定；若计算值与测量值的误差大于误差阈值，则表示所述电化学阻抗谱不稳定。于本发明的一实施例中，所述拟合一用于分析电池的电化学阻抗的分析模型的步骤包括：
选取径向基函数作为基函数；对所述径向基函数及其系数做线性和，并选取正则化拟合算法以形成用于分析电池的电化学阻抗的分析模型；选取智能优化算法对形成分析模型过程中的过程参数进行优化，以得到最优的电化学阻抗分析模型。
于本发明的一实施例中，所述径向基函数为：RBF＝Φμ(|x-c|)；其中，x表示自变量，c表示给定中心值，μ表示高斯函数的形状因子，其大小与函数的半峰宽有关，Φμ表示径向基函数的表达式，当径向基函数的核函数为Guassian函数时，Фμ(x)＝exp(-(μx)2)。
于本发明的一实施例中，所述拟合一用于分析电池的电化学阻抗的分析模型的步骤还包括通过一弛豫时间分布函数计算电化学阻抗，以形成用于分析电池的电化学阻抗的分析模型；所述弛豫时间分布函数为：
τ表示时间常数，γ表示弛豫时间分布函数，lnτ表示时间常数的对数，xm表示第m个基函数的系数，lnτm表示第m个基函数的中心值；用于分析电池的电化学阻抗的分析模型为：
其中，ZDRT(f)表示电池的电化学阻抗，i表示虚数，ω＝2πf，f表示阻抗谱测量过程中选择的频率值。
于本发明的一实施例中，选取正则化拟合算法以形成用于分析电池的电化学阻抗的分析模型的步骤包括：利用通过所述弛豫时间分布函数计算得到的电化学阻抗及测量得到的阻抗形成一目标函数；选取正则化拟合算法，通过对目标函数施加一定的约束项，以形成引入约束项的目标函数；所述引入约束项的目标函数由计算的电化学阻抗与测量阻抗之间的差的平方和及正则化项组成；当引入约束项的目标函数达到预设的目标值时形成的电化学阻抗分析模型视为最优分析模型。
于本发明的一实施例中，电化学阻抗与测量阻抗之间的差的平方＝电化学阻抗的实部与测量阻抗的实部之间的差的平方和+电化学阻抗的虚部与测量阻抗的虚部之间的差的平方和；正则化项＝正则化参数*约束项，其中正则化参数是用来平衡两项之间的比例，防止过拟合和欠拟合现象的发生。
于本发明的一实施例中，采用智能优化算法，通过迭代的方法实现对形成分析模型过程中所涉及到的参数进行优化，以形成最优的电化学阻抗分析模型，过程参数包括形状因子、正则化参数、正则化矩阵、基函数的数量；其中，迭代过程的预设截止条件包括两种，一种是达到最大迭代次数，另一种是目标函数达到目标值；当达到预设截止条件时的过程参数视为最优的过程参数，并应用于电池的电化学阻抗分析模型的拟合过程中。
本发明另一方面提供一种电化学阻抗谱的分析系统，包括：获取模块，用于获取电池的电化学阻抗；检测模块，用于检测所述电池的电化学阻抗，以判断所述电化学阻抗是否稳定；若是，则调用一拟合模块；若否，则调用所述获取模块重新获取电化学阻抗；拟合模块，用于拟合一用于分析电池的电化学阻抗的分析模型；验证模块，用于通过获取的电化学阻抗，验证所述分析模型的可靠性，并对其进行分峰处理。
本发明又一方面提供一种计算机存储介质，其上存储有计算机程序，该程序被处理器执行时实现所述电化学阻抗谱的分析方法。
本发明最后一方面提供一种电化学阻抗谱的分析设备，包括：处理器及存储器；所述存储器用于存储计算机程序，所述处理器用于执行所述存储器存储的计算机程序，以使所述电化学阻抗谱的分析设备执行所述电化学阻抗谱的分析方法。
如上所述，本发明所述的电化学阻抗谱的分析方法、系统、设备及计算机存储介质，具有以下有益效果：
本发明所述电化学阻抗谱的分析方法、系统、设备及计算机存储介质通过对弛豫时间分布函数进行后处理得到锂离子电池内部电化学过程的相关信息，有效地分离和量化了锂离子电池内部电化学过程，实现了电化学阻抗谱分析分辨率精度高的效果，从而有针对性地指导锂离子电池的设计、开发与应用。
附图说明
图1显示为本发明的电化学阻抗谱的分析方法于一实施例中的流程示意图。
图2显示为本发明的商用锂离子电池的电化学阻抗谱的示例图。
图3显示为本发明的电化学阻抗的Kramers-Kronig检测结果示意图。
图4显示为本发明的径向基函数的示例图。
图5显示为本发明的智能优化的迭代流程示意图。
图6显示为本发明的弛豫时间分布函数的示例图
图7显示为本发明的电化学阻抗的计算值和测量值的对比结果示意图。
图8显示为本发明的阻抗实部的绝对误差和阻抗实部的相对误差示意图。
图9显示为本发明的电化学阻抗谱的分析系统于一实施例中的原理结构示意图。
元件标号说明
10 电化学阻抗谱的分析系统
101 获取模块
102 检测模块
103 拟合模块
104。 验证模块
S11～S14 步骤
具体实施方式
以下通过特定的具体实例说明本发明的实施方式，本领域技术人员可由本说明书所揭露的内容轻易地了解本发明的其他优点与功效。本发明还可以通过另外不同的具体实施方式加以实施或应用，本说明书中的各项细节也可以基于不同观点与应用，在没有背离本发明的精神下进行各种修饰或改变。需说明的是，在不冲突的情况下，以下实施例及实施例中的特征可以相互组合。
需要说明的是，以下实施例中所提供的图示仅以示意方式说明本发明的基本构想，遂图式中仅显示与本发明中有关的组件而非按照实际实施时的组件数目、形状及尺寸绘制，其实际实施时各组件的型态、数量及比例可为一种随意的改变，且其组件布局型态也可能更为复杂。
本发明所述电化学阻抗谱的分析方法、系统、设备及计算机存储介质的技术原理如下：
锂离子电池内部的电化学过程机理和反应动力学等信息往往是通过常规的电化学测试分析方法无法得到的，而这些信息对于指导锂离子电池的设计、开发与应用是至关重要的。本发明旨在将弛豫时间分布函数应用到锂离子电池的电化学阻抗谱分析中，通过正则化拟合方法计算弛豫时间分布函数，通过智能优化算法同时优化多个过程参数得到最优的弛豫时间分布函数，通过对弛豫时间分布函数进行后处理得到锂离子电池内部电化学过程的相关信息。
弛豫时间分布函数是一种能够有效地分离和量化锂离子电池内部电化学过程的方法，本质上是基于每个电化学过程的特征时间常数，将电化学阻抗谱通过类似数学变换的方法转变为关于时间常数的弛豫时间分布函数，弛豫时间分布函数在特征时间常数处出现波峰，波峰的数量代表锂离子电池内部电化学过程的数量，波峰的中心位置、面积以及半峰宽等信息则可以用来量化内部电化学过程的性质。这些重要信息可以精准地指导锂离子电池的设计、应用与开发。研究发现，从电化学阻抗谱中提取弛豫时间分布函数理论上是一个不适定问题，无法用常规的方法计算出关于时间常数的弛豫时间分布问题，常用的解决办法是数学拟合。正则化是一种含有约束条件的拟合方法，能够很好的解决在使用最小二乘法过程中出现的过拟合或欠拟合现象，目前正则化拟合方法已被引入弛豫时间分布函数的计算过程中。
实施例一
本实施例提供一种电化学阻抗谱的分析方法，包括：
获取电池的电化学阻抗；
检测所述电池的电化学阻抗，以判断所述电化学阻抗是否稳定；若是，则继续下一步骤；若否，则重新获取电化学阻抗；
拟合一用于分析电池的电化学阻抗的分析模型；
通过获取的电化学阻抗，验证所述分析模型的可靠性，并对其进行分峰处理。
以下将结合图示对本实施例所提供的电化学阻抗谱的分析方法进行详细描述。请参阅图1，显示为电化学阻抗谱的分析方法于一实施例中的流程示意图。如图1所示，所述电化学阻抗谱的分析方法具体包括以下步骤：
S11，获取电池的电化学阻抗。
在本实施例中，电池为锂电池。步骤S1中电化学阻抗数据主要包括三个部分：频率、阻抗的实部和虚部，以阻抗的实部为横坐标，阻抗的虚部为纵坐标可以得到电池的Nyquist图，即常说的电化学阻抗谱。获得电化学阻抗数据通常有两种方法，一种是通过电化学工作站等平台测量商用锂离子电池的电化学阻抗谱数据，一种是通过MATLAB等软件模拟得到电化学阻抗谱数据。
通过电化学工作站等平台测量电化学体系的电化学阻抗数据时，需要对电化学体系施加一个由一系列振幅相同但频率不同的正弦交变扰动信号(交变电压或交变电流)组成的激励信号，然后用信号记录仪收集电化学体系的响应信号(交变电流或交变电压)，通过计算交变电压和交变电流的比值就可以得到被测电化学体系的电化学阻抗数据中阻抗的实部和虚部数据。激励信号应足够小，以至于不影响电化学体系的状态并且对电化学体系的使用性能不造成任何影响，通常为几mV或者几mA。其他测量条件：测量频率范围通常为10-4Hz～106Hz；数据点规模：通常在每十倍频下选择6-20个频率，这些频率在对数下是等间距的。
通过MATLAB等软件模拟得到电化学阻抗数据时，该方法主要是通过建立等效电路，并对其施加合适的激励信号(和上一种测量方法相同)，利用软件收集响应信号，并计算出每个频率下的电化学阻抗谱数据。该方法中等效电路主要包括电阻R(Resistance)、电容C(Capacitance)、电感L(Inductance)、恒定相位元件W(Constant Phase Element)、半无限扩散(Warburg)等电子元件，通过这些电子元件的串并联等方式自由组合的电路称为等效电路。测量频率范围和数据点的选取和上一种方法相同。
请参阅图2，显示为商用锂离子电池的电化学阻抗谱的示例图。如图2中A图所示，测量频率范围：0.1Hz～10000Hz，每十倍频测量8个数据点，共40个数据点。根据电化学阻抗谱的特性，可以分为三个部分：高频区、中频区、低频区，本发明主要是用于分析被测电化学体系在中频区的电化学阻抗响应，经过预处理过程将高频区和低频区内的阻抗响应合理除去后，得到如图2中B图所示的仅包含中频部分的电化学阻抗谱。
S12，检测所述电池的电化学阻抗，以判断所述电化学阻抗是否稳定；若是，则继续下一步骤；若否，则重新获取电化学阻抗。
在本实施例中，采用Kramers-Kronig法检测电池的电化学阻抗，使得步骤S11中得到的电化学阻抗数据是稳定且可以分析的。其中Kramers-Kronig检验主要有两种方法，一种是通过现有的一些软件执行检验程序，另一种是通过相关原理自行编写检验程序。其中Kramers-Kronig检验的原理如下所示：
其中，Z”(w)cal表示阻抗谱实部数据通过Kramers-Kronig关系计算得到的虚部数据，Z′(x)电化学阻抗的实部，Z′(w)分别表示角频率为w时阻抗的实部值，x表示被积函数的自变量，w表示角频率，Z′(w)cal表示阻抗谱虚部数据通过Kramers-Kronig变换计算得到的实部数据，Z′(∞)表示频率无穷大时阻抗的实部值，这里表示频率最大时阻抗的实部值。
通过检测所述电池的电化学阻抗谱的阻抗实部和阻抗虚部的计算值，并将计算值与测量值进行比较，若计算值与测量值的误差小于等于误差阈值，则表示所述电化学阻抗稳定；若计算值与测量值的误差大于误差阈值，则表示所述电化学阻抗谱不稳定。请参阅图3，显示为电化学阻抗的Kramers-Kronig检测结果。
S13，拟合一用于分析电池的电化学阻抗的分析模型。
所述S13具体包括以下步骤：
S131，选取径向基函数作为基函数。本实施例引入径向基函数这类连续型基函数，提高了拟合结果的可靠性。
常用的基函数有：狄拉克分布、分段线性函数、径向基函数等。狄拉克分布是一种离散型基函数，分段线性函数和径向基函数则是连续型基函数，这两种基函数都适用于正则化拟合方法中，而通过离散化基函数拟合得到的结果也是离散型的，得到的结果还需通过插值等方法实现弛豫时间分布函数的连续性，此过程过引入额外的拟合误差，对结果的可靠性造成一定程度的影响。分段线性函数是一种在每个区间范围内都呈线性关系的函数，分段线性函数作为基函数的主要优势是结构十分简单、计算量小且满足结果的连续性，但是在使用过程中由于范围的限制，使得在基函数定义域范围外的弛豫时间分布函数无法清晰地解释。径向基函数是对称实值函数的集合，包含Gaussian函数、C2 matérn函数、C4matérn函数等多种函数，这类函数的主要特点是函数值的大小取决于自变量到给定中心的距离的对称实值函数，径向基函数作为基函数用于正则化拟合时，不仅能够解决基函数不连续的问题，还能很好的拓宽拟合范围，解决了分段线性函数的范围限制问题。因此本发明选择径向基函数作为基函数用于弛豫时间分布函数的离散化过程。
所述径向基函数为：RBF＝Φμ(|x-c|)；
其中，x表示自变量，c表示给定中心值，μ表示高斯函数的形状因袭，其大小与函数的半峰宽有关，Φμ表示径向基函数的表达式，当径向基函数的核函数为Gaussian函数，Фμ(x)＝exp(-(μx)2)。请参阅图4，显示为径向基函数的示例图，图4所示是由五个以Gaussian函数为核函数的基函数组，形状因子为0.5。
当选择Gaussian函数作为径向基函数的核函数，c＝0时，RBF＝exp(-(μx)2)。径向基函数的形状因子的选择对拟合结果的可靠性会产生较大的影响。
S132，对所述径向基函数及其系数做线性和，以形成弛豫时间分布函数。
所述弛豫时间分布函数为：
其中，τ表示时间常数，γ表示弛豫时间分布函数，lnτ表示时间常数的对数，xm表示第m个基函数的系数，lnτm表示第m个基函数的中心值；
S133，通过所述弛豫时间分布函数计算电化学阻抗，形成用于分析电池的电化学阻抗的分析模型。
用于分析电池的电化学阻抗的分析模型为：
其中，ZDRT(f)表示电池的电化学阻抗，i表示虚数，ω表示角频率，ω＝2πf，f表示阻抗谱测量过程中选择的频率值。
S134，利用通过所述弛豫时间分布函数计算得到的电化学阻抗及测量得到的阻抗形成一目标函数；选取正则化拟合算法，通过对目标函数施加一定的约束项，以形成引入约束项的目标函数；所述引入约束项的目标函数由计算的电化学阻抗与测量阻抗之间的差的平方和及正则化项组成；当引入约束项的目标函数达到预设的目标值时形成的电化学阻抗分析模型视为最优分析模型。其中，当所述目标函数达到最小值时，与最小的目标函数对应的弛豫时间分布函数为最优所述分析模型。
在本实施例中，目标函数的表达式如下：
其中，Z′DRT(fn)，Z″DRT(fn)分别表示通过弛豫时间分布函数计算得到的电化学阻抗的阻抗
实部和阻抗虚部，Z′exp(fn)，Z″exp(fn)分别表示测量得到的阻抗的实部和虚部。即目标函数等于被测电化学体系的阻抗计算值和测量值之间的差的平方和。理论上目标函数的值越小，得到的结果越接近实际值；目标函数的值越大，得到的结果与实际情况相差越大。然而实际上，由于电化学阻抗数据在测量过程中存在一定的误差，因此当目标函数达到最小值时，得到的结果会出现过拟合现象，拟合结果不能真实地反映真实情况；而目标函数太大时，得到的结果会出现欠拟合现象，拟合结果依旧不能真实地反映真实情况。在使用最小二乘法优化系数解的过程中，欠拟合或过拟合现象无法避免，因此，需要在最小二乘法的基础上施加一定的约束项。
本实施例中选择的约束项包括L1范数、L2范数等，加入这一类约束项后的优化方法通常又称为正则化方法。引入约束项后的目标函数表示为：
其中λ是正则化参数，P(x)是约束项。目标函数共由两个部分组成，其中前半部分称之为拟合残差项，后半部分称之为正则化项，通过调节正则化参数的大小来平衡拟合残差项和正则化项之间的比例，防止过拟合和欠拟合现象的发生，使得通过正则化方法优化得到的弛豫时间分布函数符合待测电化学体系中的电化学过程的性质。当正则化参数较大时，约束项较小，此时拟合结果中的震荡会明显减少，容易出现欠拟合现象；当正则化参数较小时，约束项较大，此时拟合结果中震荡会明显增加，容易出现过拟合现象。因此选择合适的正则化参数对得到最优的弛豫时间分布函数至关重要。
当约束项为L1范数时，P(x)＝||x||1，即约束项为每个基函数系数的绝对值的和。该方法利用L1范数的稀疏性，稀疏性是指把那些对弛豫时间分布函数作用较小的系数压缩至0，根据归一化原理可知，对弛豫时间分布函数作用较大的系数相应地变大，从而使得弛豫时间分布函数中的特征峰更加明显。这种方法得到的弛豫时间分布函数能够较为准确的定位特征时间常数的位置。
当约束项为L2范数时，
即一个平方差因子，L是正则化矩阵，正则化矩阵主要分为三类：单位矩阵、一阶导算子、二阶导算子。这三种约束项均是通过减少弛豫时间分布函数的震荡，从而防止过拟合现象的发生。单位矩阵表示惩罚项为权值向量中每个权重的平方和，因而这类方法是通过使权重的平方和最小找到最优解，应用范围最广；一阶导算子通常用于震荡较为严重的函数拟合，通过使一阶导数和最小来减少拟合函数的震荡；二阶导算子通常用于曲率较大的拟合函数，通过控制曲率的大小防止过拟合和欠拟合现象的发生。
S135，选取智能优化算法对形成分析模型过程中的过程参数进行优化，以得到最优的电化学阻抗分析模型。
步骤S135中智能优化算法包括遗传算法、粒子群算法、神经网络算法等多种算法。本实施例以粒子群优化算法为例，但不局限于粒子群优化算法。粒子群优化算法从随机解出发，通过迭代寻找最优解。初始化一群随机粒子(所述粒子为形状因子和正则化参数组成的向量)，然后如果迭代找到最优解，在每次迭代中，粒子通过跟踪两个极值更新位置和速度信息(即向量的运动轨迹)，一个是粒子本身所找到的最优解，即个体极值，另一个是整个种群目前找到的最优解，即全局极值。这两个极值的寻找方法主要基于粒子的适应度，即目标函数的大小，当迭代次数达到最大迭代次数或目标函数的大小达到目标值时结束优化过程，并输出最优的形状因子和正则化参数，使之形成最优弛豫时间分布函数和形成最优目标函数具体具体地迭代流程如图5所示。本实施例通过智能优化算法同时优化多个过程参数，并将这些最优参数运用到拟合过程中，得到了精度更高的弛豫时间分布函数。
粒子群优化算法中粒子的速度在每次迭代过程的变化：
vid＝ω*vid+c1r1(pid-xid)+c2r2(pgd-xid)
其中ω为惯性权重，c1、c2是学习因子，r1、r2是随机产生的加速度权重系数，pid表示个体极值，pgd表示全局极值。粒子的位置变化为：x′id＝xid+vid。
本案例中粒子群优化算法中相关参数如下：待优化参数数量2，粒子群群体大小30，最大迭代次数100，惯性权重0.5，加速度数2，适应度的目标值1E-15。最终计算出最优的正则化参数是3.78E-9，形状因子是1.616，适应度为2.5567E-11，并得到弛豫时间分布函数的图像，如图6所示。
S14，通过获取的电化学阻抗，验证所述分析模型的可靠性，并对其进行分峰处理。
具体地，将通过用于分析电池的电化学阻抗的分析模型获取的电化学阻抗将与测量得到的阻抗值进行比较，通过计算绝对误差和相对误差的方式分析弛豫时间分布函数结果的可靠性，如果相对误差小于10％则视为结果可靠，对计算结果进行下一步分析。
对得到的弛豫时间分布函数进行分析，通过比较电化学阻抗的计算值和测量值，对比结果如图7所示，A是阻抗实部的绝对误差；B是阻抗实部的相对误差。结果表明其相对误差和解决误差均保持在一个较低的水平，符合拟合过程中可能出现的误差要求，因此可以说明通过本发明所讲述的算法计算出的弛豫时间分布函数是符合预期的，能够有效地分离被测电化学体系在电化学阻抗谱中频部分的电化学过程。
通过观察弛豫时间分布函数图像可以发现，共有四个波峰，这也说明被测电化学体系在电化学阻抗谱中频部分共有四个电化学过程。至于这些电化学过程的性质还需要进一步分析。
若计算得到的弛豫时间分布函数是可靠的，则用Origin等分析软件对其进行分峰处理，并计算出每个特征峰的中心位置、面积、半峰宽等数据，特征峰的数量即表示锂离子电池内部的电化学过程的数量，特征峰的相关数据信息可以量化这些电化学过程的性质，如图8A和图8B所示，弛豫时间分布函数的分峰结果。
本实施例所述电化学阻抗谱的分析方法通过对弛豫时间分布函数进行后处理得到锂离子电池内部电化学过程的相关信息，有效地分离和量化了锂离子电池内部电化学过程，实现了电化学阻抗谱分析分辨率精度高的效果，从而有针对性地指导锂离子电池的设计、开发与应用。
本实施例还提供一种计算机存储介质(亦称计算机可读存储介质)，其上存储有计算机程序，该程序被处理器执行时实现所述电化学阻抗谱的分析方法。
本领域普通技术人员可以理解计算机可读存储介质为：实现上述各方法实施例的全部或部分步骤可以通过计算机程序相关的硬件来完成。前述的计算机程序可以存储于一计算机可读存储介质中。该程序在执行时，执行包括上述各方法实施例的步骤；而前述的存储介质包括：ROM、RAM、磁碟或者光盘等各种可以存储程序代码的介质。
实施例二
本实施例提供一种电化学阻抗谱的分析系统，包括：
获取模块，用于获取电池的电化学阻抗；
检测模块，用于检测所述电池的电化学阻抗，以判断所述电化学阻抗是否稳定；若是，则继续下一步骤；若否，则重新获取电化学阻抗；
拟合模块，用于拟合一用于分析电池的电化学阻抗的分析模型；
验证模块，用于通过获取的电化学阻抗，验证所述分析模型的可靠性，并对其进行分峰处理。
以下将结合图示对本实施例所提供的电化学阻抗谱的分析系统进行详细描述。请参阅图9，显示为电化学阻抗谱的分析系统于一实施例中的原理结构示意图。如图9所示，所述电化学阻抗谱的分析系统10包括获取模块101、检测模块102、拟合模块103及验证模块104。
所述获取模块101用于获取电池的电化学阻抗。
所述检测模块102用于检测所述电池的电化学阻抗，以判断所述电化学阻抗是否稳定；若是，则调用所述拟合模块103；若否，则调用所述获取模块101重新获取电化学阻抗。
在本实施例中，所述检测模块102采用Kramers-Kronig法检测电池的电化学阻抗，使得步骤S11中得到的电化学阻抗数据是稳定且可以分析的。
所述拟合模块103用于拟合一用于分析电池的电化学阻抗的分析模型。
具体地，所述拟合模块103选取径向基函数作为基函数；对所述径向基函数及其系数做线性和，以形成弛豫时间分布函数；通过所述驰弛豫时间分布函数计算电化学阻抗，以形成用于分析电池的电化学阻抗的分析模型。利用通过所述弛豫时间分布函数计算得到的电化学阻抗及测量得到的阻抗形成一目标函数；选取正则化拟合算法，通过对目标函数施加一定的约束项，以形成引入约束项的目标函数；所述引入约束项的目标函数由计算的电化学阻抗与测量阻抗之间的差的平方和及正则化项组成；当引入约束项的目标函数达到预设的目标值时形成的电化学阻抗分析模型视为最优分析模型。选取智能优化算法对形成分析模型过程中的过程参数进行优化，以得到最优的电化学阻抗分析模型。
所述验证模块104用于通过获取的电化学阻抗，验证所述分析模型的可靠性，并对其进行分峰处理。
具体地，所述验证模块104将通过用于分析电池的电化学阻抗的分析模型获取的电化学阻抗将与测量得到的阻抗值进行比较，通过计算绝对误差和相对误差的方式分析弛豫时间分布函数结果的可靠性，如果相对误差小于10％则视为结果可靠。若计算得到的弛豫时间分布函数是可靠的，则用Origin等分析软件对其进行分峰处理，并计算出每个特征峰的中心位置、面积、半峰宽等数据，特征峰的数量即表示锂离子电池内部的电化学过程的数量，特征峰的相关数据信息可以量化这些电化学过程的性质。
需要说明的是，应理解以上系统的各个模块的划分仅仅是一种逻辑功能的划分，实际实现时可以全部或部分集成到一个物理实体上，也可以物理上分开。且这些模块可以全部以软件通过处理元件调用的形式实现，也可以全部以硬件的形式实现，还可以部分模块通过处理元件调用软件的形式实现，部分模块通过硬件的形式实现。例如：x模块可以为单独设立的处理元件，也可以集成在上述系统的某一个芯片中实现。此外，x模块也可以以程序代码的形式存储于上述系统的存储器中，由上述系统的某一个处理元件调用并执行以上x模块的功能。其它模块的实现与之类似。这些模块全部或部分可以集成在一起，也可以独立实现。这里所述的处理元件可以是一种集成电路，具有信号的处理能力。在实现过程中，上述方法的各步骤或以上各个模块可以通过处理器元件中的硬件的集成逻辑电路或者软件形式的指令完成。以上这些模块可以是被配置成实施以上方法的一个或多个集成电路，例如：一个或多个特定集成电路(Application Specific Integrated Circuit，简称ASIC)，一个或多个微处理器(Digital Singnal Processor，简称DSP)，一个或者多个现场可编程门阵列(Field Programmable Gate Array，简称FPGA)等。当以上某个模块通过处理元件调度程序代码的形式实现时，该处理元件可以是通用处理器，如中央处理器(CentralProcessing Unit，简称CPU)或其它可以调用程序代码的处理器。这些模块可以集成在一起，以片上系统(System-on-a-chip，简称SOC)的形式实现。
实施例三
本实施例提供一种电化学阻抗谱的分析设备，该设备包括：处理器、存储器、收发器、通信接口或/和系统总线；存储器和通信接口通过系统总线与处理器和收发器连接并完成相互间的通信，存储器用于存储计算机程序，通信接口用于和其他设备进行通信，处理器和收发器用于运行计算机程序，使电化学阻抗谱的分析设备执行如上电化学阻抗谱的分析方法的各个步骤。
上述提到的系统总线可以是外设部件互连标准(Peripheral ComponentInterconnect，简称PCI)总线或扩展工业标准结构(Extended Industry StandardArchitecture，简称EISA)总线等。该系统总线可以分为地址总线、数据总线、控制总线等。为便于表示，图中仅用一条粗线表示，但并不表示仅有一根总线或一种类型的总线。通信接口用于实现数据库访问装置与其他设备(如客户端、读写库和只读库)之间的通信。存储器可能包含随机存取存储器(Random Access Memory，简称RAM)，也可能还包括非易失性存储器(non-volatile memory)，例如至少一个磁盘存储器。
上述的处理器可以是通用处理器，包括中央处理器(Central Processing Unit，简称CPU)、网络处理器(Network Processor，简称NP)等；还可以是数字信号处理器(Digital Signal Processing，简称DSP)、专用集成电路(Application SpecificIntegrated Circuit，简称ASIC)、现场可编程门阵列(Field Programmable Gate Array，简称FPGA)或者其他可编程逻辑器件、分立门或者晶体管逻辑器件、分立硬件组件。
本发明所述的电化学阻抗谱的分析方法的保护范围不限于本实施例列举的步骤执行顺序，凡是根据本发明的原理所做的现有技术的步骤增减、步骤替换所实现的方案都包括在本发明的保护范围内。
本发明还提供一种电化学阻抗谱的分析系统，所述电化学阻抗谱的分析系统可以实现本发明所述的电化学阻抗谱的分析方法，但本发明所述的电化学阻抗谱的分析方法的实现装置包括但不限于本实施例列举的电化学阻抗谱的分析系统的结构，凡是根据本发明的原理所做的现有技术的结构变形和替换，都包括在本发明的保护范围内。
综上所述，本发明所述电化学阻抗谱的分析方法、系统、设备及计算机存储介质通过对弛豫时间分布函数进行后处理得到锂离子电池内部电化学过程的相关信息，有效地分离和量化了锂离子电池内部电化学过程，实现了电化学阻抗谱分析分辨率精度高的效果，从而有针对性地指导锂离子电池的设计、开发与应用。本发明有效克服了现有技术中的种种缺点而具高度产业利用价值。
上述实施例仅例示性说明本发明的原理及其功效，而非用于限制本发明。任何熟悉此技术的人士皆可在不违背本发明的精神及范畴下，对上述实施例进行修饰或改变。因此，举凡所属技术领域中具有通常知识者在未脱离本发明所揭示的精神与技术思想下所完成的一切等效修饰或改变，仍应由本发明的权利要求所涵盖。
Claims (11)
1.一种电化学阻抗谱的分析方法，其特征在于，包括：
获取电池的电化学阻抗；
检测所述电池的电化学阻抗，以判断所述电化学阻抗是否稳定；若是，则继续下一步骤；若否，则重新获取电化学阻抗；
拟合一用于分析电池的电化学阻抗的分析模型；
通过获取的电化学阻抗，验证所述分析模型的可靠性，并对其进行分峰处理。
2.根据权利要求1所述的电化学阻抗谱的分析方法，其特征在于，通过检测所述电池的电化学阻抗谱的阻抗实部和阻抗虚部的计算值，并将计算值与测量值进行比较，若计算值与测量值的误差小于等于误差阈值，则表示所述电化学阻抗稳定；若计算值与测量值的误差大于误差阈值，则表示所述电化学阻抗谱不稳定。
3.根据权利要求1所述的电化学阻抗谱的分析方法，其特征在于，所述拟合一用于分析电池的电化学阻抗的分析模型的步骤包括：
选取径向基函数作为基函数；
对所述径向基函数及其系数做线性和，并选取正则化拟合算法以形成用于分析电池的电化学阻抗的分析模型；
选取智能优化算法对形成分析模型过程中的过程参数进行优化，以得到最优的电化学阻抗分析模型。
4.根据权利要求3所述的电化学阻抗谱的分析方法，其特征在于，
所述径向基函数为：RBF＝Φμ(|x-c|)；
其中，x表示自变量，c表示给定中心值，μ表示高斯函数的形状因子，其大小与函数的半峰宽有关，Φμ表示径向基函数的表达式，当径向基函数的核函数为Guassian函数时，Фμ(x)＝exp(-(μx)2)。
5.根据权利要求3所述的电化学阻抗谱的分析方法，其特征在于，所述拟合一用于分析电池的电化学阻抗的分析模型的步骤还包括通过一弛豫时间分布函数计算电化学阻抗，以形成用于分析电池的电化学阻抗的分析模型；
所述弛豫时间分布函数为：
τ表示时间常数，γ表示弛豫时间分布函数，lnτ表示时间常数的对数，xm表示第m个基函数的系数，lnτm表示第m个基函数的中心值；
用于分析电池的电化学阻抗的分析模型为：
其中，ZDRT(f)表示电池的电化学阻抗，i表示虚数，ω＝2πf，f表示阻抗谱测量过程中选择的频率值。
6.根据权利要求3所述的电化学阻抗谱的分析方法，其特征在于，选取正则化拟合算法以形成用于分析电池的电化学阻抗的分析模型的步骤包括：
利用通过所述弛豫时间分布函数计算得到的电化学阻抗及测量得到的阻抗形成一目标函数；
选取正则化拟合算法，通过对目标函数施加一定的约束项，以形成引入约束项的目标函数；所述引入约束项的目标函数由计算的电化学阻抗与测量阻抗之间的差的平方和及正则化项组成；
当引入约束项的目标函数达到预设的目标值时形成的电化学阻抗分析模型视为最优分析模型。
7.根据权利要求3所述的电化学阻抗谱的分析方法，其特征在于，
电化学阻抗与测量阻抗之间的差的平方＝电化学阻抗的实部与测量阻抗的实部之间的差的平方和+电化学阻抗的虚部与测量阻抗的虚部之间的差的平方和；
正则化项＝正则化参数*约束项，其中正则化参数是用来平衡两项之间的比例，防止过拟合和欠拟合现象的发生。
8.根据权利要求6所述的电化学阻抗谱的分析方法，其特征在于，
采用智能优化算法，通过迭代的方法实现对形成分析模型过程中所涉及到的参数进行优化，以形成最优的电化学阻抗分析模型，过程参数包括形状因子、正则化参数、正则化矩阵、基函数的数量；其中，迭代过程的预设截止条件包括两种，一种是达到最大迭代次数，另一种是目标函数达到目标值；
当达到预设截止条件时的过程参数视为最优的过程参数，并应用于电池的电化学阻抗分析模型的拟合过程中。
9.一种电化学阻抗谱的分析系统，其特征在于，包括：
获取模块，用于获取电池的电化学阻抗；
检测模块，用于检测所述电池的电化学阻抗，以判断所述电化学阻抗是否稳定；若是，则调用一拟合模块；若否，则调用所述获取模块重新获取电化学阻抗；
拟合模块，用于拟合一用于分析电池的电化学阻抗的分析模型；
验证模块，用于通过获取的电化学阻抗，验证所述分析模型的可靠性，并对其进行分峰处理。
10.一种计算机存储介质，其上存储有计算机程序，其特征在于，该程序被处理器执行时实现权利要求1至8中任一项所述电化学阻抗谱的分析方法。
11.一种电化学阻抗谱的分析设备，其特征在于，包括：处理器及存储器；
所述存储器用于存储计算机程序，所述处理器用于执行所述存储器存储的计算机程序，以使所述电化学阻抗谱的分析设备执行如权利要求1至8中任一项所述电化学阻抗谱的分析方法。
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