CN112807947B - 一种介质阻挡电晕放电装置及使用该装置的烟气脱硝方法 - Google Patents

一种介质阻挡电晕放电装置及使用该装置的烟气脱硝方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种介质阻挡电晕放电装置及使用该装置的烟气脱硝方法，涉及大气污染控制技术领域，介质阻挡电晕放电装置包括石英反应器、放电针束以及包围在石英反应器外侧壁的金属套；并以放电针束作为正电极，将正极脉冲放电高压电源经半波整流硅堆与放电针束相连，以石英反应器作为阻挡介质，形成介质阻挡耦合正极脉冲电晕放电装置，将烟气通入石英反应器内，同时通入添加剂蒸汽，打开高压电源充分反应即可。本发明能够排除实际烟气中O2，CO2，H2O存在对NTP法脱硝的不利影响，提高了NO脱除率，适于实际工业化应用的高效还原法脱除NO。

Description

一种介质阻挡电晕放电装置及使用该装置的烟气脱硝方法
技术领域
本发明涉及大气污染控制技术领域，尤其涉及一种介质阻挡电晕放电装置及使用该装置的烟气脱硝方法。
背景技术
现今，中国严重的空气污染状况使得人们对烟气污染物引起极大重视。NOX作为一种主要的大气污染物，可以引起酸雨，光化学烟雾，PM 2.5，臭氧层破坏，同时也会危害人们的身体健康，而烟气中的NO更占到了NOX的90％-95％，所以，提高NO脱除率对满足越来越严苛的环境保护法规很有必要。传统的烟气脱除NO的方法对催化剂的要求很高，建设资本高，操作费用高，需高温操作，氨逃逸高，同时存在副产物处理的问题。随着环境保护意识的增强，传统的脱硝方法已经很难满足现今全世界高标准的排放限度。
非平衡等离子体(NTP)是一种最有前景的环境治理方法，可处理大气(SO2、NOX、HCl、汞、CO2、VOCs、细微颗粒物)，污水和污泥中的多种污染物，在等离子体作用下，许多通常需要苛刻条件才可发生的化学反应都可发生。与传统方法相比具有许多优点：工艺流程简单、占地面积小、运行费用低、可同时脱除多种污染物。许多国家都开展了NTP技术脱硫脱硝的工业中试工作。目前该领域的目标是在排烟量大的火电厂等燃煤大型企业中应用此技术，但实际工厂脱硝时的气体工况复杂，通常含有O2，CO2，H2O等，传统的NTP技术在无需催化剂、无需加压加热条件下，很难将NO还原为N2。因此开发一种可应用于实际的，低能耗，无需催化剂和外部加压加热的高效等离子体脱硝技术迫在眉睫。
目前，脱硝方面的研究主要集中在用单独的介质阻挡放电法(DBD)和电晕等离子化学法(PPCP)进行脱硝研究，在烟气净化领域非常有应用前景。
电晕放电可以产生高浓度的自由基，但电晕区域小，很难在高电压下的较大空间内得到稳定均一的放电。DBD放电可以增大放电的电场强度和放电作用范围，还可抑制电弧的形成，但能量效率不高。然而电晕放电可以产生更多自由基来弥补DBD的不足。
发明内容
鉴于此，本发明的目的是提供一种介质阻挡电晕放电装置及使用该装置的烟气脱硝方法，具体使介质阻挡放电与正极脉冲电晕放电结合，在常温常压下，无需使用催化剂，即可实现适于实际工业化应用的高效烟气脱硝。
本发明通过以下技术手段解决上述技术问题：
一种介质阻挡电晕放电装置，包括石英反应器、放电针束以及包围在石英反应器外侧壁的金属套，放电针束固定在石英反应器内部的中心，且放电针束的尖端位于金属套的中间位置，形成介质阻挡耦合正极脉冲电晕放电装置。
进一步，金属套的外围设置有固定框，金属套由两个半圆套构成，固定框由两个U型半框构成，U型半框的角落处设有绝缘连接柱，半圆套通过绝缘连接柱固定在U型半框内，其中一个U型半框的开口端设置有伸缩杆，另一个U型半框的开口端设有与伸缩杆相匹配的插孔，伸缩杆可滑动地插接在插孔内，且其中一个U型半框开口端的中部设置有收纳腔，收纳腔内设有弹簧，弹簧的一端固定在收纳腔的底部，另一端与另一个U型半框开口端的中部连接，当弹簧处于自由状态时，两个半圆套对接形成一圆形套，两个U型半框对接形成一矩形框。将金属套设置成两个半圆套更方便于金属套安装在石英反应器上，通过两个U型半框之间弹簧的设置，能够快速将两个U型半框对接形成一矩形框，同时两个半圆套对接形成一圆形套固定在石英反应器上，拆卸时只需分开两个U型半框使两个半圆套脱离石英反应器取下即可，操作简单便捷，安装稳定，通过弹簧的拉力将圆形套固定在石英反应器上不会对石英反应器表面造成损伤。
进一步，构成金属套的两个半圆套的一端设置有圆弧形定位槽，另一端设有与圆弧形定位槽相匹配的定位凸起。圆弧形定位槽与定位凸起能够防止两个半圆套对接时发生错位，保证形成的金属套内表面形成平整的整体，使金属套的放电更加均匀。
进一步，两个半圆套的内侧壁分别通过纳秒激光器均匀钻取有微孔，微孔内填充有碳纳米管。在两个半圆套的内侧壁打孔填充碳纳米管，碳纳米管的圆筒状的石墨层之间容易滑动或转动，具有类似于石墨的润滑性能，一是可降低金属套与石英反应器表面的摩擦，降低金属套的磨损，二是能够使金属套与石英反应器表面接触更加紧密充分，提高金属套表面的导电性，避免因锈渍而降低导电性，有利于保证金属套均匀、稳定地放电。
进一步，两个U型半框闭口端的外侧面分别设置有U型拉手。通过两个U型拉手更方便于两个固定框的分开。
进一步，金属套采用铜、铁或铝加工而成。金属套相对于金属夹放电更加均匀。
此外，本发明还提供了一种烟气脱硝方法，使用介质阻挡电晕放电装置的烟气脱硝方法如下：
以放电针束作为正电极，将正极脉冲放电高压电源经半波整流硅堆与放电针束相连，以金属套作为低压外电极，以石英反应器作为阻挡介质，将烟气通入石英反应器内，同时通入添加剂蒸汽，打开高压电源充分反应即可。
正极脉冲放电高压电源的高压电经半波整流硅堆，产生稳定的正极脉冲，然后由放电针束产生正极脉冲电晕将添加剂蒸汽电离形成中间活性物质，中间活性物质与烟气中的NO发生反应生成氮气。在电极脉冲放电过程中，乙醇和甲醇分解的主要产物分别是H2、CH3CHO，CO、CH4、C2H6、C3H8、C4H10和H2、HCHO、CO、CH4、C2H6、C3H8，同时也会产生一些自由基如·CH3、CH2OH·、CH3 O·、·CH2、CH3CO·、CH·、OH·，过程中产生的碳氢化合物也会生成自由基，这些自由基会通过消耗O2或O·自由基而加快NO的脱除，会产生一些甲基或甲氧基，其可将NO、CO氧化为NO2和CO2，另一方面，甲醇、乙醇会与上一步生成的NO2反应生成CXHYNZO这一类物质，其会作为还原剂，将NOX还原为N2，同时醇类最终被氧化为CO2和H2O。在提高脱硝率方面，正电晕比负电晕更具有优势，在相同的能量等级下，正极性电晕产生更长的流光和更大的电晕体积，可以电离更大体积的气体。正极性放电的有效电晕空间是负极性电晕的10倍左右。在相同放电电压条件下，正极性脉冲电晕NO脱除效率比负极性脉冲电晕大一个数量级。而且，正极放电比负极放电脱除NO和NO2的脱除反应速度更快，此外，正极放电的脱硫效果也远远优于负极放电。
进一步，添加剂为甲醇、乙醇、丙酮、乙醇胺、醋酸铵、尿素、碳氢化合物或酯类中的一种。
进一步，添加剂为体积分数0.5％的甲醇或乙醇。
本发明的有益效果：
1、本发明的烟气脱硝方法简单、高效，无需催化剂，在常温常压下即可进行；本发明排除了实际烟气中O2，CO2，H2O存在对NTP法脱硝的不利影响，大幅度提高了NO脱除率，适于实际工业化应用的高效还原脱除NO的方法。
2、本发明的低压外电极金属套结构简单、使用便捷，安装稳定，通过弹簧的拉力将圆形套固定在石英反应器上不会对石英反应器表面造成损伤，并能提高金属套表面的导电性，避免因锈渍而降低导电性，有利于保证金属套均匀、稳定地放电。
附图说明
图1是本发明的结构示意图；
图2是本发明固定框与金属套的连接示意图一；
图3是本发明固定框与金属套的连接示意图二；
图4是本发明固定框与金属套的结构示意图；
其中，石英反应器1、放电针束2、金属套3、半圆套31、固定框4、U型半框41构成、绝缘连接柱5、伸缩杆6、插孔7、收纳腔8、弹簧9、圆弧形定位槽10、定位凸起11、U型拉手12。
具体实施方式
以下将结合实施例对本发明进行详细说明：
实施例一
如图1至图4所示，一种介质阻挡电晕放电装置，包括石英反应器1、放电针束2以及包围在石英反应器1外侧壁的金属套3，放电针束2固定在石英反应器1内部的中心，且放电针束2的尖端位于金属套3的中间位置。
金属套3采用铜、铁或铝加工而成。
金属套3的外围设置有固定框4，金属套3由两个半圆套31构成，固定框4由两个U型半框41构成，U型半框41的角落处设有绝缘连接柱5，半圆套31通过绝缘连接柱5固定在U型半框41内，其中一个U型半框41的开口端设置有伸缩杆6，另一个U型半框41的开口端设有与伸缩杆6相匹配的插孔7，伸缩杆6可滑动地插接在插孔7内，且其中一个U型半框41开口端的中部设置有收纳腔8，收纳腔8内设有弹簧9，弹簧9的一端固定在收纳腔8的底部，另一端与另一个U型半框41开口端的中部连接，当弹簧9处于自由状态时，两个半圆套31对接形成一圆形套，两个U型半框41对接形成一矩形框。
构成金属套3的两个半圆套31的一端设置有圆弧形定位槽10，另一端设有与圆弧形定位槽10相匹配的定位凸起11。
两个半圆套31的内侧壁分别通过纳秒激光器均匀钻取有微孔，微孔内填充有碳纳米管。
两个U型半框41闭口端的外侧面分别设置有U型拉手12。
使用该介质阻挡电晕放电装置的烟气脱硝方法如下：
用固定框将介质阻挡电晕放电装置固定，以放电针束2作为正电极，将正极脉冲放电高压电源经半波整流硅堆与放电针束2相连，以金属套3作为低压外电极，以石英反应器1作为阻挡介质，将烟气通入石英反应器1内，形成介质阻挡耦合正极脉冲电晕放电装置，同时通入添加剂蒸汽，打开高压电源充分反应即可。正极脉冲放电高压电源的高压电经半波整流硅堆，产生稳定的正极脉冲，然后由放电针束2产生正极脉冲电晕将添加剂蒸汽电离形成中间活性物质，中间活性物质与烟气中的NO发生反应生成氮气。
实施例二
在实施例一的基础上，利用O2体积含量为8％、NO浓度为500ppm的混合气体作为烟气，添加体积百分数0.5％甲醇蒸汽作为添加剂，在气速为600mL/min、放电电流为1.67A的条件下对烟气进行脱除NO实验。
用氮气作为载气，在常温常压下进行实验，每个平行实验进行20分钟，重复三次取平均值。NO脱除率按此公式计算：
Figure BDA0002847891690000061
式中Cin和Cout分别是反应前后烟气分析仪测得的NO稳定浓度，测得NO脱除率为98.6％。
实施例三
在实施例一的基础上，利用在CO2体积含量为15％、O2体积含量为3％、NO浓度为500ppm的混合气体作为烟气，添加体积百分数0.5％乙醇蒸汽作为添加剂，在气速为600mL/min、放电电流为1.67A的条件下对烟气进行脱除NO实验。
用氮气作为载气，在常温常压下进行实验，每个平行实验进行20分钟，重复三次取平均值。NO脱除率按此公式计算：
Figure BDA0002847891690000062
式中Cin和Cout分别是反应前后烟气分析仪测得的NO稳定浓度，测得NO脱除率为98.1％。
实施例四
在实施例一的基础上，利用H2O蒸汽体积含量为10％、O2体积含量为3％、CO2体积含量为10％、NO浓度为500ppm的混合气体作为烟气，添加体积百分数0.5％甲醇蒸汽作为添加剂，在气速为600mL/min、放电电流为1.67A的条件下对烟气进行脱除NO实验。
用氮气作为载气，在常温常压下进行实验，每个平行实验进行20分钟，重复三次取平均值。NO脱除率按此公式计算：
Figure BDA0002847891690000071
式中Cin和Cout分别是反应前后烟气分析仪测得的NO稳定浓度，测得NO脱除率为96.6％。
实施例五
在实施例一的基础上，利用H2O蒸汽体积含量为10％、O2体积含量为3％、CO2体积含量为10％、NO浓度为1100ppm的混合气体作为烟气，添加体积百分数0.5％乙醇蒸汽作为添加剂，在气速为600mL/min、放电电流为1.67A的条件下对烟气进行脱除NO实验。
用氮气作为载气，在常温常压下进行实验，每个平行实验进行20分钟，重复三次取平均值。NO脱除率按此公式计算：
Figure BDA0002847891690000072
式中Cin和Cout分别是反应前后烟气分析仪测得的NO稳定浓度，测得NO脱除率为99.7％。
实施例六
在实施例一的基础上，利用H2O蒸汽体积含量为10％、O2体积含量为3％、CO2体积含量为10％、NO浓度为500ppm的混合气体作为烟气，添加体积百分数0.5％甲醇蒸汽作为添加剂，在气速为1000mL/min、放电电流为1.67A的条件下对烟气进行脱除NO实验。
用氮气作为载气，在常温常压下进行实验，每个平行实验进行20分钟，重复三次取平均值。NO脱除率按此公式计算：
Figure BDA0002847891690000073
式中Cin和Cout分别是反应前后烟气分析仪测得的NO稳定浓度，测得NO脱除率为95.0％。
由实施例二至实施例六实验结果可知，采用体积分数为0.5％的甲醇或乙醇作为添加剂，利用本发明的介质阻挡电晕放电装置及方法进行烟气脱硝，NO的脱除率均达到95％以上。且本发明方法简单、高效，无需催化剂，在常温常压下即可进行，并能够排除实际烟气中O2，CO2，H2O存在对NTP法脱硝的不利影响，大幅度提高了NO脱除率，适于实际工业化应用的高效还原脱除NO的方法。
以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制，尽管参照较佳实施例对本发明进行了详细说明，本领域的普通技术人员应当理解，可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本发明技术方案的宗旨和范围，其均应涵盖在本发明的权利要求范围当中。本发明未详细描述的技术、形状、构造部分均为公知技术。

Claims (8)

1.一种介质阻挡电晕放电装置，其特征在于，所述介质阻挡电晕放电装置包括石英反应器、放电针束以及包围在石英反应器外侧壁的金属套，所述放电针束固定在石英反应器内部的中心，且所述放电针束的尖端位于金属套的中间位置；所述金属套的外围设置有固定框，所述金属套由两个半圆套构成，所述固定框由两个U型半框构成，所述U型半框的角落处设有绝缘连接柱，所述半圆套通过绝缘连接柱固定在U型半框内，其中一个所述U型半框的开口端设置有伸缩杆，另一个U型半框的开口端设有与伸缩杆相匹配的插孔，所述伸缩杆可滑动地插接在插孔内，且其中一个所述U型半框开口端的中部设置有收纳腔，所述收纳腔内设有弹簧，所述弹簧的一端固定在收纳腔的底部，另一端与另一个U型半框开口端的中部连接，当弹簧处于自由状态时，两个所述半圆套对接形成一圆形套，两个所述U型半框对接形成一矩形框。
2.根据权利要求1所述的一种介质阻挡电晕放电装置，其特征在于，构成所述金属套的两个半圆套的一端设置有圆弧形定位槽，另一端设有与圆弧形定位槽相匹配的定位凸起。
3.根据权利要求1所述的一种介质阻挡电晕放电装置，其特征在于，两个所述半圆套的内侧壁分别通过纳秒激光器均匀钻取有微孔，所述微孔内填充有碳纳米管。
4.根据权利要求1所述的一种介质阻挡电晕放电装置，其特征在于，两个所述U型半框闭口端的外侧面分别设置有U型拉手。
5.根据权利要求1所述的一种介质阻挡电晕放电装置，其特征在于，所述金属套采用铜、铁或铝加工而成。
6.一种使用权利要求5所述的介质阻挡电晕放电装置的烟气脱硝方法，其特征在于，使用所述介质阻挡电晕放电装置的烟气脱硝方法如下：
以放电针束作为正电极，将正极脉冲放电高压电源经半波整流硅堆与放电针束相连，以金属套作为低压外电极，以石英反应器作为阻挡介质，将烟气通入石英反应器内，形成介质阻挡耦合正极脉冲电晕放电装置，同时通入添加剂蒸汽，打开高压电源充分反应即可。
7.根据权利要求6所述的一种烟气脱硝方法，其特征在于，所述添加剂为甲醇、乙醇、丙酮、乙醇胺、醋酸铵、尿素、碳氢化合物或酯类中的一种。
8.根据权利要求7所述的一种烟气脱硝方法，其特征在于，所述添加剂为体积分数0.5％的甲醇或乙醇。
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"基于氧化湿法与非平衡等离子体干法的高效烟气脱硫脱硝工艺研究";杨岚;《中国博士学位论文全文数据库 工程科技Ⅰ辑》;20200115(第1期);第2.3部分，图2-2、2-3 *
杨岚."基于氧化湿法与非平衡等离子体干法的高效烟气脱硫脱硝工艺研究".《中国博士学位论文全文数据库 工程科技Ⅰ辑》.2020,(第1期),第2.3部分，图2-2、2-3、5-8. *

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