CN112670519B - 一种多层结构集流体及其制备方法及具有该集流体的电池、物体 - Google Patents
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Abstract
本申请公开了一种多层结构集流体及其制备方法及具有该集流体的二次电池、物体，涉及二次电池技术领域。所述的集流体包括：基材；附着力增强层，该附着力增强层设置在基材的至少一个表面上；导电层，该导电层设置在附着力增强层上，导电层包括多层铝层和多层碳层，铝层和碳层交替层叠设置。本申请通过在基材表面设置附着力增强层，提高基材与导电层之间的附着力，使得集流体的结构稳定，便于加工。同时，本申请还通过铝层和碳层的交替层叠结构，提高导电层的抗腐蚀能力，提高电池的安全性能。
Description
技术领域
本申请涉及二次电池技术领域，特别涉及到一种多层结构集流体及其制备方法及具有该集流体的电池、物体。
背景技术
传统锂离子电池负极集流体为铜箔，正极集流体为铝箔。随着技术发展，锂离子电池在能量密度，轻量化，柔性特性方向要求越来越高。目前，铜箔量产最低厚度6μm，铝箔最低厚度8μm。虽然对铜箔铝箔的减薄可以有效降低锂离子电池重量，提高能量密度，但由于技术能力瓶颈，厚度的降低会导致机械强度大幅度降低，难以加工成电池。而且做成更薄的箔材从技术上讲变得极为困难。
在铝箔厚度难以降低的状况下，有一种技术开发了塑料表面镀铝的复合型集流体，如公开号为CN109599563A中国发明专利申请，包括柔性基材和包覆于所述柔性基材表面的导电镀层，所述导电镀层包括由内至外的化学镀层和电镀层，通过化学镀工艺在柔性基材表面处理至形成锂离子电池集流体的导电镀层中的化学镀层；通过电镀工艺在化学镀层表面处理至形成锂离子电池集流体的导电镀层中的电镀层。这种集流体很明显的降低了电池重量，提高了能量密度。但是，这样的产品有很多缺陷，a，铝层与塑料的附着力非常差；b，在将集流体生产成电池的过程中，难以避免的需要进行涂覆高压等有破坏性的工序，此类型集流体无法满足加工要求；c，做成电池后，因电解液对铝层的腐蚀，电极活性物质与铝脱落，导致电池容量很快下降甚至不能使用。
发明内容
本申请的目的是提供一种多层结构集流体，解决现有技术复合铝箔附着力差、易腐蚀等问题。
为实现上述目的，本申请实施例采用以下技术方案：一种多层结构集流体，包括：基材；附着力增强层，该附着力增强层设置在基材的至少一个表面上；导电层，该导电层设置在附着力增强层上，导电层包括多层铝层和多层碳层，铝层和碳层交替层叠设置。
在上述技术方案中，本申请实施例通过在基材表面设置附着力增强层，提高基材与导电层之间的附着力，使得集流体的结构稳定，便于加工。同时，本申请还通过铝层和碳层的交替层叠结构，提高导电层的抗腐蚀能力，提高电池的安全性能。
进一步地，根据本申请实施例，其中，基材采用PET、PP、BOPP、PE、BOPET中的一种或多种。
进一步地，根据本申请实施例，其中，基材的厚度为1-10μm。
进一步地，根据本申请实施例，其中，附着力增强层为Cr、Ni或其合金的金属镀层。
进一步地，根据本申请实施例，其中，附着力增强层为Al2O3镀层。
进一步地，根据本申请实施例，其中，附着力增强层采用含硅烷偶联剂的铝附着力促进剂。
进一步地，根据本申请实施例，其中，附着力增强层的厚度为1-50nm。
进一步地，根据本申请实施例，其中，铝层或碳层的数量为2-20层。
进一步地，根据本申请实施例，其中，导电层的厚度为600-1200nm。
进一步地，根据本申请实施例，其中，单层碳层和单层铝层的厚度比为5:1-1:12，铝元素和碳元素的摩尔比为1:1-10:1。
进一步地，根据本申请实施例，其中，铝层采用含有Mg元素的铝合金。
为了实现上述目的，本申请实施例还公开了一种多层结构集流体，包括：基材；附着力增强层，该附着力增强层设置在基材的至少一个表面上；导电层，该导电层设置在附着力增强层上，导电层包括铝层，铝层采用含有Mg元素的铝合金。
在上述技术方案中，本申请实施例通过在基材表面设置附着力增强层，提高基材与导电层之间的附着力，使得集流体的结构稳定，便于加工。同时，本申请还通过采用含有微量Mg元素的铝合金形成导电层，提高导电层的抗腐蚀能力，提高电池的安全性能。
进一步地，根据本申请实施例，其中，基材采用PET、PP、BOPP、PE、BOPET中的一种或多种。
进一步地，根据本申请实施例，其中，基材的厚度为1-10μm。
进一步地，根据本申请实施例，其中，附着力增强层为Cr、Ni或其合金的金属镀层。
进一步地，根据本申请实施例，其中，附着力增强层为Al2O3镀层。
进一步地，根据本申请实施例，其中，附着力增强层采用硅烷偶联剂。
进一步地，根据本申请实施例，其中，附着力增强层的厚度为1-50nm。
进一步地，根据本申请实施例，其中，导电层的厚度为600-1200nm。
进一步地，根据本申请实施例，其中，Mg元素的含量低于1％。
进一步地，根据本申请实施例，其中，导电层还包括碳层，铝层和碳层交替设置。
为了实现上述目的，本申请实施例还公开了一种多层结构集流体的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
在基材表面设置附着力增强层；
在附着力增强层表面循环设置铝层和碳层。
进一步地，根据本申请实施例，其中，碳层采用溅射方式形成。
进一步地，根据本申请实施例，其中，铝层采用蒸发方式形成。
为了实现上述目的，本申请实施例还公开了一种电池，该电池包括集流体、隔膜及电解液，集流体采用如上所述的一种多层结构结构集流体。
为了实现上述目的，本申请实施例还公开了一种物体，该物体包括如上所述的一种电池。
进一步地，根据本申请实施例，其中，物体为电子产品或电动汽车。
与现有技术相比，本申请具有以下有益效果：
(1)本申请通过在基材表面设置附着力增强层，提高基材与导电层之间的附着力，使得集流体的结构稳定，便于加工；
(2)本申请通过铝层和碳层的交替层叠结构，提高导电层的抗腐蚀能力，提高电池的安全性能；
(3)本申请通过采用含有微量Mg元素的铝合金形成导电层，提高导电层的抗腐蚀能力，提高电池的安全性能。
附图说明
下面结合附图和实施例对本申请进一步说明。
图1是实施例1中的集流体放置在含水1000ppm电解液中85℃浸泡72H后的照片。
图2是对比例1中的集流体放置在含水1000ppm电解液中85℃浸泡72H后的照片。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案进行清楚、完整地描述，及优点更加清楚明白，以下结合附图对本发明实施例进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例，仅仅用以解释本发明实施例，并不用于限定本发明实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
在本发明的描述中，需要说明的是，术语“中心”、“中”、“上”、“下”、“左”、“右”、“内”、“外”、“顶”、“底”、“侧”、“竖直”、“水平”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。此外，术语“一”、“第一”、“第二”、“第三”、“第四”、“第五”、“第六”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性。
在本发明的描述中，需要说明的是，除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”、“连接”应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或一体地连接；可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通。对于本领域的普通技术人员而言，可以具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
出于简明和说明的目的，实施例的原理主要通过参考例子来描述。在以下描述中，很多具体细节被提出用以提供对实施例的彻底理解。然而明显的是，对于本领域普通技术人员，这些实施例在实践中可以不限于这些具体细节。在一些实例中，没有详细地描述公知方法和结构，以避免无必要地使这些实施例变得难以理解。另外，所有实施例可以互相结合使用。
本申请公开了一种多层结构的集流体，该集流体包括基材、设置在该基材一侧表面上的附着力增强层以及设置在该附着力增强层上的导电层。
其中，该基材层采用轻质绝缘的高分子材料，能够大大降低集流体的重量，减少铝材的用量，提高电池的能量密度。本申请中具体采用PET、PP、BOPP、PE、BOPET中的一种或多种，但这些材料一般极性较低，使得基材膜的表面张力较低，不容易与导电层形成较强的极性-极性间的相互作用，即基材与导电层之间的附着力较差。
对此，本申请通过设置附着力增强层来提高基材与导电层之间的附着力。具体地，该附着力增强层可以为Cr、Ni或其合金的金属镀层，该金属镀层通过溅射镀膜的方式，利用其高能量沉积，使其与基材之间具有较好的附着力，再借助Cr、Ni与铝的附着力较好的特性达到增加附着力的目标。其次，该附着力增强层也可以为Al2O3镀层，采用真空镀膜的方式形成，借助铝的氧化物使得其具有与基材较好的物理附着力。此外，该附着力增强层还可以采用含硅烷偶联剂的铝附着力促进剂，涂覆在基材表面使其形成具有附着力的界面。
进一步地，基材的厚度为1-10μm，附着力增强层的厚度为1-50nm。具体地，当附着力增强层为Cr、Ni或其合金或Al2O3时，其厚度为10-50nm；当附着力增强层为含硅烷偶联剂的铝附着力促进剂时，其厚度为1-50nm。附着力增强层的厚度的下限是由其形成方式决定的，但其上限均不超过50nm，否则容易影响电池的导电性能。
此外，根据本申请的一种实施方式，上述的导电层包括多层铝层和多层碳层，铝层和碳层交替层叠设置，用以提高集流体的抗腐蚀能力。具体地，电解液中含有六氟磷酸锂，在加工过程和使用过程中会有少量分解，生成氢氟酸，氢氟酸具有较强的金属腐蚀能力，在铝层表面表现为点状腐蚀，当铝层为纯铝且为整体一层时，点状腐蚀很容易穿透铝层表面，到达塑料基材，造成基材或者打底膜层的腐蚀变化，导致设备铝层和活性正极物质脱落。而碳在电池环境中具有非常稳定的化学特性，可以阻断氢氟酸对铝的点状腐蚀，从而具有抗腐蚀能力。
进一步地，铝层或碳层的数量为2-20层。其中，铝层与碳层的交替层叠方式既可以是单层铝层与单层碳层交替，也可以是多层铝层与单层碳层交替，还可以是单层铝层与单层碳层交替，并不限制本申请。
进一步地，导电层的厚度为600-1200nm。具体地，以一层铝层和一层碳层为一个厚度单元，当厚度单元的数目为2时，每个厚度单元的厚度为300-600nm；当厚度单元的数目为20时，每个厚度单元的厚度为30-60nm……依次类推，保证最后得到的导电层厚度在600-1200nm之间，且集流体厚度小于11μm。
进一步地，单层碳层和单层铝层的厚度比为5:1-1:12，优选为2:7，铝元素和碳元素的摩尔比为1:1-10:1，使集流体兼顾导电性能和抗腐蚀性能。
根据本申请的另一种实施方式，上述导电层中的铝层采用含有Mg元素的铝合金，用以提高集流体的抗腐蚀性能。其中，Mg元素的含量低于1％。在纯铝中增加Mg元素，可以有效增加铝的自钝化能力，改善钝化膜的结构，从而提高耐腐蚀性。低含量的Mg元素难以被检出，但是在将上述集流体浸泡电解液的过程中，会有结晶体析出，在析出的物质进行成分分析时能够得到Mg元素的存在。
其次，本申请还公开了一种多层结构集流体的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
在基材表面设置附着力增强层；
在附着力增强层表面循环设置铝层和碳层。
其中，碳层采用溅射方式形成，铝层采用蒸发方式形成。
上述的多层结构集流体可以用作电池的正极集流体，且具有重量轻、拉伸强度高，抗腐蚀性能强的优点，提高电池的能量密度，降低电池的安全风险。对此，本申请通过列举实施例及对比例对其技术效果进行进一步的说明，但本申请并不限于这些实施例。
【实施例1】
选用3μm的PET材料作为基材，在基材表面溅射镀膜Cr镀层，形成附着力增强层，该附着力增强层的厚度为15nm；
在上述基材上设置导电层，导电层包括2层铝层和2层碳层，铝层和碳层交替设置，铝层的厚度为300nm，碳层的厚度为200nm。
【实施例2】
选用2μm的PP材料作为基材，在基材表面溅射镀膜Cr镀层，形成附着力增强层，该附着力增强层的厚度为20nm；
在上述基材上设置导电层，导电层包括10层铝层和10层碳层，铝层和碳层交替设置，铝层的厚度为60nm，碳层的厚度为55nm。
【实施例3】
选用5μm的BOPP材料作为基材，在基材表面溅射镀膜Cr镀层，形成附着力增强层，该附着力增强层的厚度为30nm；
在上述基材上设置导电层，导电层包括5层铝层和5层碳层，铝层和碳层交替设置，铝层的厚度为150nm，碳层的厚度为90nm。
【实施例4】
选用9μm的PE材料作为基材，在基材表面真空镀膜AL2O3镀层，形成附着力增强层，该附着力增强层的厚度为40nm；
在上述基材上设置导电层，导电层包括8层铝层和7层碳层，铝层和碳层交替设置，铝层的厚度为80nm，碳层的厚度为80nm。
【实施例5】
选用6μm的BOPET材料作为基材，在基材表面真空镀膜AL2O3镀层，形成附着力增强层，该附着力增强层的厚度为50nm；
在上述基材上设置导电层，导电层包括20层铝层和20层碳层，铝层和碳层交替设置，铝层的厚度为30nm，碳层的厚度为20nm。其中的铝层采用含有微量Mg元素的铝合金。
【实施例6】
选用8μm的PET材料作为基材，在基材表面真空镀膜AL2O3镀层，形成附着力增强层，该附着力增强层的厚度为25nm；
在上述基材上设置导电层，导电层包括15层铝层和15层碳层，铝层和碳层交替设置，铝层的厚度为12nm，碳层的厚度为18nm。其中的铝层采用含有微量Mg元素的铝合金。
【实施例7】
选用4μm的PE材料作为基材，在基材表面涂覆含硅烷偶联剂的铝附着力促进剂，形成附着力增强层，该附着力增强层的厚度为5nm；
在上述基材上设置导电层，导电层包括12层铝层和12层碳层，铝层和碳层交替设置，铝层的厚度为50nm，碳层的厚度为50nm。其中的铝层采用含有微量Mg元素的铝合金。
【实施例8】
选用7μm的PET材料作为基材，在基材表面涂覆含硅烷偶联剂的铝附着力促进剂，形成附着力增强层，该附着力增强层的厚度为35nm；
在上述基材上设置导电层，导电层包括16层铝层和15层碳层，铝层和碳层交替设置，铝层的厚度为25nm，碳层的厚度为30nm。其中的铝层采用含有微量Mg元素的铝合金。
【对比例1】
选用5μm的PET材料作为基材；
在上述基材上设置导电层，导电层包括2层铝层和2层碳层，铝层和碳层交替设置，铝层的厚度为300nm，碳层的厚度为200nm。
【对比例2】
选用10μm的PE材料作为基材，在基材表面溅射镀膜Cr镀层，形成附着力增强层，该附着力增强层的厚度为45nm；
在上述基材上设置导电层，导电层具体为700nm的铝层，其中的铝层采用含有微量Mg元素的铝合金。
【对比例3】
选用8μm的铝箔。
【对比例4】
选用6μm的铝箔。
对上述实施例及对比例进行断裂强度及电解液浸泡前后的剥离力测试，其中，断裂强度采用GB/T 1040-92中记载的方法进行测量，剥离力采用GB/T 2792-2014中记载的方法进行测量。此外，再观察上述集流体在电解液浸泡后的腐蚀情况、
测试结果汇总至表1。
表1
由表1可知，实施例1-8中的复合集流体的断裂强度介于8μm和6μm铝箔之间，具有较强的强度。此外，由实施例1-8与对比例1相比可知，设置附着力增强层能够提高基材与导电层之间的附着力，尤其是在电解液浸泡的环境下。其次，由实施例1-8与对比例2相比可知，铝层和碳层交替层叠设置可以提高集流体的抗腐蚀能力。最后，由实施例1-4与实施例5-8相比可知，采用含微量Mg元素的铝合金能够提高导电层的抗腐蚀能力。
尽管上面对本申请说明性的具体实施方式进行了描述，以便于本技术领域的技术人员能够理解本申请，但是本申请不仅限于具体实施方式的范围，对本技术领域的普通技术人员而言，只要各种变化只要在所附的权利要求限定和确定的本申请精神和范围内，一切利用本申请构思的申请创造均在保护之列。
Claims (13)
1.一种多层结构集流体，其特征在于，包括：
基材，所述基材采用PET、PP、BOPP、PE、BOPET中的一种或多种；
附着力增强层，所述附着力增强层设置在所述基材的至少一个表面上；
导电层，所述导电层设置在所述附着力增强层上，所述导电层包括多层铝层和多层碳层，所述铝层和所述碳层交替层叠设置；
所述附着力增强层为Cr、Ni或其合金的金属镀层；或
所述附着力增强层为Al2O3镀层；或
所述附着力增强层采用含硅烷偶联剂的铝附着力促进剂。
2.根据权利要求1所述的一种多层结构集流体，其特征在于，所述基材的厚度为1-10μm。
3.根据权利要求1所述的一种多层结构集流体，其特征在于，所述附着力增强层的厚度为10-50nm。
4.根据权利要求1所述的一种多层结构集流体，其特征在于，所述铝层或碳层的数量为2-20层。
5.根据权利要求1所述的一种多层结构集流体，其特征在于，所述导电层的厚度为600-1200nm。
6.根据权利要求1所述的一种多层结构集流体，其特征在于，单层所述碳层和单层所述铝层的厚度比为5:1-1:12，铝元素和碳元素的摩尔比为1:1-10:1。
7.根据权利要求1所述的一种多层结构集流体，其特征在于，所述铝层采用含有Mg元素的铝合金。
8.一种如权利要求1所述的多层结构集流体的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
在基材表面设置附着力增强层；
在附着力增强层表面循环设置铝层和碳层。
9.根据权利要求8所述的多层结构集流体的制备方法，其特征在于，所述碳层采用溅射方式形成。
10.根据权利要求8所述的多层结构集流体的制备方法，其特征在于，所述铝层采用蒸发方式形成。
11.一种电池，其特征在于，所述电池包括集流体、隔膜及电解液，所述集流体采用如权利要求1-7中的任一项所述的一种多层结构集流体，或采用如权利要求8-10中的任一项所述的一种多层结构集流体的制备方法制得的集流体。
12.一种物体，其特征在于，所述物体包括如权利要求11所述的一种电池。
13.根据权利要求12所述的一种物体，其特征在于，所述物体为电子产品或电动汽车。
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Legal Events
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|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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| GR01 | Patent grant | ||
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