CN112661172A - 一种scr脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统及方法，所述系统包括尿素溶液储罐(1)、A尿素溶液输送泵(2)、非均相水解反应器(3)和蒸汽管道(4)，所述的非均相水解反应器(3)采用列管式固定床反应器；所述尿素溶液储罐(1)通过A尿素溶液输送泵(2)和管路与非均相水解反应器(3)相连，蒸汽管道(4)与非均相水解反应器(3)相连。本发明的水解制氨系统结构简单，采用固定床列管式反应器，在固体催化剂的作用下尿素溶液水解生成氨气和二氧化碳，属于液‑固两相反应，在针对目前大多尿素均相催化水解工艺反应对应的装置进行改造时，可以提高系统响应性、降低系统运行成本和减少废液排放量。
Description
技术领域
本发明涉及烟气脱硝技术领域，尤其涉及一种SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统及方法，属于大气污染控制技术领域。
背景技术
选择性催化还原(SCR)脱硝技术因效率较高，在国内外得到广泛应用。SCR脱硝技术常用的还原剂有液氨、氨水和尿素。液氨和氨水属于危险化学品，对运输、接卸都存在较大安全隐患，若发生泄漏将会对电厂的安全生产、周围居民及生态环境产生影响。而尿素是一种无毒性无害处的化学制品，它具有良好的性能指标和操作控制安全性，其化学性质稳定不会突然地发生爆炸，完全没有危险性。燃煤电厂将脱硝还原剂由液氨升级为尿素是势在必行的。
尿素制氨技术主要包括尿素热解制氨技术和尿素水解技术，尿素水解技术凭着能耗低，运行安全、稳定、可靠，在燃煤电厂烟气脱硝中得到越来越多的应用。尿素水解制氨技术一般分为普通尿素水解技术和尿素催化水解技术两种，尿素催化水解技术与普通尿素水解技术相比，其具有反应温度低、反应速度快、响应时间短等优点。但尿素催化水解技术目前普遍采用液体酸或碱作催化剂，该均相催化剂存在不易回收利用，需定期投入、运行费用高、对设备有腐蚀性等问题。
申请号为201510236369.7的专利申请公开了一种三相流态化尿素催化水解制氨设备及方法，其在水解制氨设备中发生三相流态化反应，参与反应的三相由固相催化剂、液相尿素溶液和气相蒸汽组成，该方法虽然可以解决催化剂回收的问题，但是仍然存在以下缺点： 1、采用三相流态化反应，蒸汽除了对反应器内的料液进行间接加热外，一路蒸汽还作为反应器的流化介质，从底部直接进入反应器，尿素溶液从顶部喷洒，会导致产生雾沫夹带现象，使得反应器内传质传热变差，化学反应发生时间长，使得系统对氨气需求信号的响应时间长；而且增加了蒸汽耗量，降低了尿素水解转化率同时增加了系统运行成本；2、采用活性炭作为催化剂的载体，活性炭本身不具有催化性能，使得其催化活性较一般，导致催化水解反应速率慢，造成系统对氨气需求信号响应时间长，且活性炭与活性组分之间不存在相互作用，使得活性组分易流失；3、三相流态化水解反应装置结构复杂，且三相流态化反应加剧了反应器内的扰动，易造成反应器振动，对底座要求高，导致制作安装成本高。
发明内容
本发明的目的在于，提供一种SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统及方法，水解反应器采用列管式固定床反应器，使得系统尿素水解转化率高，对氨气需求信号响应时间短，降低了系统能耗、投资成本和运行成本。
为解决上述技术问题，本发明采用如下的技术方案：一种SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统，包括：尿素配置系统、尿素非均相水解反应系统、残液排放及回收系统和疏水回收系统；所述的尿素非均相水解反应系统包括尿素溶液储罐、A尿素溶液输送泵、非均相水解反应器和蒸汽管道，所述的非均相水解反应器采用列管式固定床反应器；所述尿素溶液储罐通过A尿素溶液输送泵和管路与非均相水解反应器相连，蒸汽管道与非均相水解反应器相连；尿素溶液储罐与尿素配置系统通过管路相连；非均相水解反应器分别与残液排放及回收系统和疏水回收系统相连，残液排放及回收系统与尿素配置系统相连。
优选的，所述的尿素配置系统包括：尿素溶解罐、除盐水泵和B尿素溶液输送泵，所述的除盐水泵与尿素溶解罐相连；尿素溶解罐通过B尿素溶液输送泵和管路与尿素溶液储罐相连，从而可以提前进行尿素溶解，并泵入尿素溶液储罐中。
溶解后，将温度为30～65℃的尿素溶液输送到尿素溶液储罐中，从而有利于发生水解反应。
优选的，所述的残液排放及回收系统包括：残液存储罐和残液循环泵，所述的残液存储罐通过管路与非均相水解反应器连接，同时残液存储罐通过残液循环泵和管路与尿素溶解罐连接，所述的残液排放及回收系统可以减少水资源的浪费，实现尿素残液的回收利用，降低系统废液的排出。
优选的，所述的蒸汽管道分为三路，一路与非均相水解反应器相连，另外两路分别与尿素溶液储罐入口和尿素溶解罐入口相连，用于尿素溶解罐和尿素溶液储罐的清洗。
优选的，所述的疏水回收系统包括：疏水箱和疏水泵，所述的疏水泵与疏水箱连接，疏水箱通过管路与非均相水解反应器相连，从而使得蒸汽换热后产生的冷凝液进入疏水箱，由疏水泵疏水回厂。
优选的，所述的非均相水解反应器中还设有除雾装置，通过采用除雾装置对液体进行消除，从而避免了在固定床反应器中目标产物氨气逸出时发生雾沫夹带现象，将液体尿素溶液带出反应器。
优选的，所述的除雾装置采用但不限于文丘里式除雾器或丝网除雾器。
优选的，通过除雾装置将液滴含量降为低于10mg/m3。若液滴含量高于10mg/m3，会造成尿素溶液的过多流失和水资源的浪费。
优选的，所述的非均相水解反应器的内部还设有集成氨气缓冲空间，从而可以提高非均相水解反应器对机组负荷变化的响应能力。
优选的，所述的集成氨气缓冲空间的体积为非均相水解反应器体积的1/20～1/3，缓冲空间的大小由电厂机组负荷的变化和非均相水解反应器的体积等因素共同决定，设置为 1/20～1/3时，即可满足机组负荷变化时非均相水解反应器具有足够的缓冲空间。
优选的，所述的非均相水解反应器中还设有喷淋装置，尿素溶液经喷淋装置喷射进入非均相水解反应器中，从而可以实现尿素溶液的均匀喷射，提高尿素溶液的转化率。
进一步优选的，所述的喷淋装置中喷嘴的喷射方向与所述列管式固定床反应器的列管轴向的夹角α为0-60°，从而可以实现尿素溶液的均匀喷射，使得尿素溶液的转化率更高。
优选的，所述的列管式固定床反应器的管内径为0.05～1.00m，内管根数为3～100。所述的列管式固定床反应器的管内径大小、内管数量由固体催化剂的填充量、催化剂的堆密度、催化剂的孔隙率、尿素溶液的体积流量、尿素转化率、反应器占地面积、反应器造价等因素决定的。当管内径小于0.05时，尿素溶液流速过快，会缩短反应时间，降低反应转化率；当管内径大于1m时，不利于水蒸汽与管内反应物之间的热交换；而当列管式固定床反应器的管内径为0.05～1.00m时，可以有利于蒸汽与管内反应物之间的热交换，而且使得尿素溶液流速不会过快，可以增加反应时间，从而提高反应转化率。另外，当内管根数小于3时，管壁面积过小，不利于管外的蒸汽与管内反应物之间的换热；当内管根数大于100时，会大大增加造价成本。而当内管根数为3～100时，从而可以增大管壁面积，有利于管外的蒸汽与管内反应物之间的换热，而且有效控制造价成本。
优选的，列管长为0.1～5m。所述的列管长度由催化剂填充量、内管根数和管内径共同决定，列管长度的设计还要考虑现场的实际情况，如占地面积和可设计高度等因素。通过将列管长设置为0.1～5m，综合其他因素，从而可以使得实际的催化反应效果更好。
采用前述SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统进行SCR脱硝尿素催化水解制氨的方法，包括以下步骤：将固体催化剂放置于列管式固定床反应器的管内，然后泵入尿素溶液；加热后，尿素溶液在固体催化剂的作用下发生水解反应产生氨气和二氧化碳；其中，列管式固定床反应器中的反应压力为0.3～0.6MPa，反应温度为120～150℃。
优选的，列管式固定床反应器中的反应压力为0.5MPa，反应温度为135℃。从而可以进一步提高尿素溶液的反应转化率。
优选的，所述的固体催化剂是将金属氧化物负载在表面具有酸性或碱性官能团的多孔材料上制备而成的，其中，金属氧化物负载量为5％～60％；若金属氧化物负载量小于5％，则催化剂表面暴露的活性组分少，使催化剂的反应活性偏低；若金属氧化物负载量大于60％，活性组分会在催化剂表面进行堆积，虽然会小幅度提高催化剂的反应活性，但催化剂的制造成本会大幅度提升，造成浪费。而当金属氧化物负载量为5％～60％时，既不会造成浪费，而且还可以提高催化剂的反应活性，使得催化水解反应速率快，对氨气需求信号响应时间短。
优选为，所述的固体催化剂为25％MgO负载于η-Al2O3上制备而成的催化剂。从而可以进一步提高尿素溶液的反应转化率，使得催化水解反应速率更快，对氨气需求信号响应时间更短。
优选的，尿素溶液经喷嘴喷射进入反应器，在反应器管沿催化剂床层流动，使反应器管填充尿素溶液。
优选的，尿素溶液中尿素的质量分数为25％～75％。若尿素溶液中尿素的含量过低(≤ 25％)时，会降低反应速率，增加系统能耗；而尿素含量过高(≥75％)时，在运输过程中尿素晶体易析出，堵塞管路。
优选的，通过将压力为0.2～0.8MPa、温度为130～180℃的蒸汽送入列管式固定床反应器中对尿素水溶液进行加热，发生催化水解反应。电厂可以提供的低品质蒸汽，如果温度和压力过低(压力小于0.2MPa，温度小于130℃)则达不到反应所需的温度；若温度和压力过高(压力大于0.8MPa，温度大于180℃)会使系统能耗过高，增加运行成本。
优选的，利用压力为0.2～0.8MPa、温度为130～180℃的蒸汽送入列管式固定床反应器对尿素溶液进行加热。电厂可以提供的低品质蒸汽，如果温度和压力过低(压力小于0.2 MPa，温度小于130℃)则达不到反应所需的温度；若温度和压力过高(压力大于0.8MPa，温度大于180℃)会使系统能耗过高，增加运行成本。
与现有技术相比，本发明具有以下优点：
1.本发明的SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统，该系统包括尿素配置系统、尿素非均相水解反应系统、残液排放及回收系统和疏水回收系统；所述的尿素非均相水解反应系统包括尿素溶液储罐、A尿素溶液输送泵、非均相水解反应器和蒸汽管道，所述的非均相水解反应器采用列管式固定床反应器，在固体催化剂的作用下尿素溶液发生液-固两相反应生成目标产物氨气。本发明中的反应器传热更快，化学反应速率快，尿素转化率高，使得系统对氨气需求信号的响应时间也更短，并且蒸汽使用量少，使得系统的运行成本更低；另外，本申请中的反应器使得催化剂机械损耗小，而且结构简单、制作成本低、可靠性高、废液排放量低，不仅可以实现固体催化剂的回收利用，还能降低系统能耗和投资运行成本。
2.本发明的SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统，与现行尿素均相催化水解系统和普通尿素水解系统工艺流程契合度高，系统运行可靠性高，适用于现行的尿素水解系统的改造，改造成本低，而且可以提高系统响应性、降低系统运行成本和减少废液排放量。
3.本发明中的固体催化剂是将金属氧化物负载在表面具有酸性或碱性官能团的多孔材料上制备而成的，多孔材料的表面存在酸性或碱性官能团，酸性位有利于稳定碱性金属氧化物活性组分，使其不易流失，碱性位有利于促进催化水解反应的发生，因而固体催化剂具有催化活性高、使用寿命长、水热稳定性高等优点，而且可以大大提高尿素溶液的转化率和催化水解的反应速率，缩短系统响应时间，尤其是所述的固体催化剂为25％MgO负载于η-Al2O3上制备而成的催化剂时，尿素溶液的转化率更高，使得催化水解反应速率更快，对氨气需求信号响应时间更短。
为了验证以上技术效果，发明人还进行了下述试验(但是应当理解，这些描述只是为进一步说明本发明的特点和优点，而不是对本发明权利要求的限制)：
实验方法：将固体催化剂放置于列管式固定床反应器的管内，尿素水溶液填充在管内；加热后，尿素水溶液在固体催化剂的作用下发生水解反应产生氨气和二氧化碳。具体的，列管式反应器的管内径为0.10m，内管根数为5，列管长为0.5m。反应器内分别装填 10％MgO负载的γ-Al2O3(所述10％MgO中的10％代表催化剂中MgO的负载量)、 10％MgO负载的η-Al2O3、10％MnO2负载的γ-Al2O3、25％MgO负载的η-Al2O3，催化剂填充高度为0.5m；将不添加催化剂的作为对照组。将尿素质量分数为50％、温度为35℃的尿素溶液由原料溶解后输送到尿素溶液储罐1中，再由原料输送泵送至非均相水解反应器3 中，尿素溶液体积流量为3L/min；将压力为0.5MPa、温度为130℃的蒸汽送入非均相水解反应器中对尿素溶解液进行加热，进行催化水解反应，非均相水解反应器3中的反应压力为 0.5MPa，反应温度为130℃；反应后生成的含氨气和二氧化碳混合的产品气，该产品气体经除雾装置后从反应器顶部的出口流出。检测尿素残液中尿素浓度。催化剂的性能参数如图表 1所示(催化剂比表面积和催化剂堆密度为催化剂本身的特性)，水解反应性能如表2所示。
表1催化剂的性能参数
表2水解反应性能
通过表1、表2可知：(对比对照组)采用本发明中的催化剂(碱性金属氧化物负载的多孔材料催化剂)可以大大提高催化水解的反应转化率；而且不同的碱性金属氧化物负载的不同的多孔材料，负载量不同，也会导致最终的反应转化率不同。其中，所述的固体催化剂为25％MgO负载于η-Al2O3上制备而成的催化剂时，最终的反应转化率最高，可达99.7％。
另外，发明人还对本发明中所采用的催化剂的重复使用性能进行了测试，结果如表3所示：
表3催化剂的重复使用性能
根据表3可知：本发明中所采用的碱性金属氧化物负载的多孔材料催化剂，放置于列管式固定床反应器的管内与填充在管内的尿素水溶液发生催化反应，重复使用多次后，催化剂仍具有较高的催化活性，说明本发明中所采用的碱性金属氧化物负载的多孔材料催化剂的重复使用性能高，使用寿命长。
附图说明
图1是本发明的一种实施例的工艺流程示意图；
图2是本发明的一种实施例中的列管式固定床反应器的结构示意图；
图3为列管式反应器横截面；
图4为列管式反应器内置列管示意图；
图5为列管式反应器内置列管横截面示意图；
图6为喷淋装置中喷嘴的喷射方向示意图。
附图标记：1-尿素溶液储罐，2-A尿素溶液输送泵，3-非均相水解反应器，4-蒸汽管道，5-尿素溶解罐，6-除盐水泵，7-B尿素溶液输送泵，8-残液存储罐，9-残液循环泵，10- 疏水箱，11-疏水泵，12-除雾装置，13-填装催化剂列管，14-球形催化剂颗粒，15-集成氨气缓冲空间，16-喷淋装置；a-除盐水；b-尿素颗粒；c-水蒸汽；d-A尿素溶液；e-B尿素溶液；f-冷凝水；g-水蒸汽；h-产品气；i-残液；j-冷凝水。
为了能够更清楚地理解本发明的上述目的、特征和优点，下面结合附图和具体实施方式对本发明进行进一步的详细描述。需要说明的是，在不冲突的情况下，本申请的实施例及实施例中的特征可以相互组合。
在下面的描述中阐述了很多具体细节以便于充分理解本发明，但是，本发明还可以采用其他不同于在此描述的其他方式来实施，因此，本发明的保护范围并不受下面公开的具体实施例的限制。
具体实施方式
实施例1：
一种SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统。如图1-图5所示，一种SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统，包括：尿素配置系统、尿素非均相水解反应系统、残液排放及回收系统和疏水回收系统；所述的尿素非均相水解反应系统包括尿素溶液储罐1、A尿素溶液输送泵2、非均相水解反应器3和蒸汽管道4，所述的非均相水解反应器3采用列管式固定床反应器；所述尿素溶液储罐1通过A尿素溶液输送泵2和管路与非均相水解反应器3 相连，蒸汽管道4与非均相水解反应器3相连；尿素溶液储罐1与尿素配置系统通过管路相连；非均相水解反应器3分别与残液排放及回收系统和疏水回收系统相连，残液排放及回收系统与尿素配置系统相连。
实施例2：一种SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统。如图1-图5所示，一种SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统，包括：尿素配置系统、尿素非均相水解反应系统、残液排放及回收系统和疏水回收系统；所述的尿素非均相水解反应系统包括尿素溶液储罐1、A尿素溶液输送泵2、非均相水解反应器3和蒸汽管道4，所述的非均相水解反应器3 采用列管式固定床反应器；所述尿素溶液储罐1通过A尿素溶液输送泵2和管路与非均相水解反应器3相连，蒸汽管道4与非均相水解反应器3相连；尿素溶液储罐1与尿素配置系统通过管路相连；非均相水解反应器3分别与残液排放及回收系统和疏水回收系统相连，残液排放及回收系统与尿素配置系统相连。所述的残液排放及回收系统可以包括：残液存储罐 8和残液循环泵9，所述的残液存储罐8通过管路与非均相水解反应器3连接，同时残液存储罐8通过残液循环泵9和管路与尿素溶解罐5连接。所述的残液排放及回收系统还可以通过其他装置的配合来组成。
为了对残液进行高效回收利用，非均相水解反应器3反应后的残液还可以通过在线pH 在线监测仪读取其pH值，当pH值≤7时作为废液排出系统(残液呈酸性是因为在反应过程中发生副反应，生产异氰酸或缩二脲)；当pH值＞7时可以送入残液存储罐8。
为了节约能耗，可以在所述的残液存储罐8中的残液存储至三分之一以上时，检测尿素浓度，将残液由残液循环泵9送至尿素溶解罐5，用于配制新的尿素溶液。
实施例3：一种SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统。如图1-图5所示，一种SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统，包括：尿素配置系统、尿素非均相水解反应系统、残液排放及回收系统和疏水回收系统；所述的尿素非均相水解反应系统包括尿素溶液储罐1、A尿素溶液输送泵2、非均相水解反应器3和蒸汽管道4，所述的非均相水解反应器3 采用列管式固定床反应器；所述尿素溶液储罐1通过A尿素溶液输送泵2和管路与非均相水解反应器3相连，蒸汽管道4与非均相水解反应器3相连；尿素溶液储罐1与尿素配置系统通过管路相连；非均相水解反应器3分别与残液排放及回收系统和疏水回收系统相连，残液排放及回收系统与尿素配置系统相连。所述的蒸汽管道4分为三路，一路与非均相水解反应器3相连，另外两路分别与尿素溶液储罐1入口和尿素溶解罐5入口相连，用于对尿素溶液储罐1和尿素溶解罐5方便、快捷的进行清洗。还可以通过其他现有的方式对尿素溶液储罐1和尿素溶解罐5进行清洗。
实施例4：一种SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统。如图1-图5所示，一种SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统，包括：尿素配置系统、尿素非均相水解反应系统、残液排放及回收系统和疏水回收系统；所述的尿素非均相水解反应系统包括尿素溶液储罐1、A尿素溶液输送泵2、非均相水解反应器3和蒸汽管道4，所述的非均相水解反应器3 采用列管式固定床反应器；所述尿素溶液储罐1通过A尿素溶液输送泵2和管路与非均相水解反应器3相连，蒸汽管道4与非均相水解反应器3相连；尿素溶液储罐1与尿素配置系统通过管路相连；非均相水解反应器3分别与残液排放及回收系统和疏水回收系统相连，残液排放及回收系统与尿素配置系统相连。所述的非均相水解反应器3的内部还设有集成氨气缓冲空间15，优选为所述的集成氨气缓冲空间15的体积为非均相水解反应器3体积的 1/20～1/3。
实施例5：一种SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统。如图1-图6所示，一种SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统，包括：尿素配置系统、尿素非均相水解反应系统、残液排放及回收系统和疏水回收系统；所述的尿素非均相水解反应系统包括尿素溶液储罐1、A尿素溶液输送泵2、非均相水解反应器3和蒸汽管道4，所述的非均相水解反应器3 采用列管式固定床反应器；所述尿素溶液储罐1通过A尿素溶液输送泵2和管路与非均相水解反应器3相连，蒸汽管道4与非均相水解反应器3相连；尿素溶液储罐1与尿素配置系统通过管路相连；非均相水解反应器3分别与残液排放及回收系统和疏水回收系统相连，残液排放及回收系统与尿素配置系统相连。所述的非均相水解反应器3中还设有喷淋装置 16，尿素溶液经喷淋装置16喷射进入非均相水解反应器3中。优选为所述的喷淋装置16中喷嘴的喷射方向与所述列管式固定床反应器的列管轴向的夹角α为0-60°。
实施例6：一种SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统。如图1-图5所示，一种SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统，包括：尿素配置系统、尿素非均相水解反应系统、残液排放及回收系统和疏水回收系统；所述的尿素非均相水解反应系统包括尿素溶液储罐1、A尿素溶液输送泵2、非均相水解反应器3和蒸汽管道4，所述的非均相水解反应器3 采用列管式固定床反应器；所述尿素溶液储罐1通过A尿素溶液输送泵2和管路与非均相水解反应器3相连，蒸汽管道4与非均相水解反应器3相连；尿素溶液储罐1与尿素配置系统通过管路相连；非均相水解反应器3分别与残液排放及回收系统和疏水回收系统相连，残液排放及回收系统与尿素配置系统相连。所述的列管式固定床反应器的管内径为0.05～1.00 m，内管根数为3～100，列管长为0.1～5m。
实施例7：一种SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统。如图1-图5所示，一种SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统，包括：尿素配置系统、尿素非均相水解反应系统、残液排放及回收系统和疏水回收系统；所述的尿素非均相水解反应系统包括尿素溶液储罐1、A尿素溶液输送泵2、非均相水解反应器3和蒸汽管道4，所述的非均相水解反应器3 采用列管式固定床反应器；所述尿素溶液储罐1通过A尿素溶液输送泵2和管路与非均相水解反应器3相连，蒸汽管道4与非均相水解反应器3相连；尿素溶液储罐1与尿素配置系统通过管路相连；非均相水解反应器3分别与残液排放及回收系统和疏水回收系统相连，残液排放及回收系统与尿素配置系统相连。所述的尿素配置系统可以包括：尿素溶解罐5、除盐水泵6和B尿素溶液输送泵7，所述的除盐水泵6与尿素溶解罐5相连；尿素溶解罐5通过B尿素溶液输送泵7和管路与尿素溶液储罐1相连。所述的尿素配置系统还可以通过其他装置的配合来组成。所述的残液排放及回收系统可以包括：残液存储罐8和残液循环泵 9，所述的残液存储罐8通过管路与非均相水解反应器3连接，同时残液存储罐8通过残液循环泵9和管路与尿素溶解罐5连接。所述的残液排放及回收系统还可以通过其他装置的配合来组成。为了对残液进行高效回收利用，非均相水解反应器3反应后的残液还可以通过在线pH在线监测仪读取其pH值，当pH值≤7时作为废液排出系统(残液呈酸性是因为在反应过程中发生副反应，生产异氰酸或缩二脲)；当pH值＞7时可以送入残液存储罐8。为了节约能耗，可以在所述的残液存储罐8中的残液存储至三分之一以上时，检测尿素浓度，将残液由残液循环泵9送至尿素溶解罐5，用于配制新的尿素溶液。所述的蒸汽管道4分为三路，一路与非均相水解反应器3相连，另外两路分别与尿素溶液储罐1入口和尿素溶解罐5 入口相连，用于对尿素溶液储罐1和尿素溶解罐5方便、快捷的进行清洗。还可以通过其他现有的方式对尿素溶液储罐1和尿素溶解罐5进行清洗。所述的疏水回收系统包括：疏水箱 10和疏水泵11，所述的疏水泵11与疏水箱10连接，疏水箱10通过管路与非均相水解反应器3相连。所述的疏水回收系统还可以通过其他装置的配合来组成。所述的非均相水解反应器3中还设有除雾装置12。所述的非均相水解反应器3的内部还设有集成氨气缓冲空间 15，优选为所述的集成氨气缓冲空间15的体积为非均相水解反应器3体积的1/20～1/3。所述的非均相水解反应器3中还设有喷淋装置16，尿素溶液经喷淋装置16喷射进入非均相水解反应器3中。优选为所述的喷淋装置16中喷嘴的喷射方向与所述列管式固定床反应器的列管轴向的夹角α为0-60°。所述的列管式固定床反应器的管内径为0.05～1.00m，内管根数为3～100，列管长为0.1～5m。
实施例8：一种采用实施例1-7任一所述的系统进行SCR脱硝尿素催化水解制氨的方法，包括以下步骤：将固体催化剂放置于列管式固定床反应器的管内，然后泵入尿素溶液；加热后，尿素溶液在固体催化剂的作用下发生水解反应产生氨气和二氧化碳；其中，列管式固定床反应器中的反应压力为0.3～0.6MPa，反应温度为120～150℃。优选的，反应压力为 0.5MPa，反应温度为130℃。
其中，尿素溶液在固体催化剂的作用下发生反应的反应方程式为：
CO(NH2)2→2NH3+CO2。
实施例9：一种采用实施例1-7任一所述的系统进行SCR脱硝尿素催化水解制氨的方法，包括以下步骤：将固体催化剂放置于列管式固定床反应器的管内，然后泵入尿素溶液；加热后，尿素溶液在固体催化剂的作用下发生水解反应产生氨气和二氧化碳；其中，列管式固定床反应器中的反应压力为0.3～0.6MPa，反应温度为120～150℃。优选的，反应压力为 0.5MPa，反应温度为130℃。
其中，尿素溶液在固体催化剂的作用下发生反应的反应方程式为：
CO(NH2)2→2NH3+CO2。
所述的固体催化剂是将金属氧化物负载在表面具有酸性或碱性官能团的多孔材料上制备而成的，其中，金属氧化物负载量为5％～60％。
催化剂可以呈球状形貌，直径为5～25mm。
所述的金属氧化物包括但不限于不溶性碱土金属氧化物、MnO2、Co2O3、V2O5、WO3、NiO中的一种或几种；载体包括但不限于氧化铝、硅胶(多孔性二氧化硅)和分子筛中的一种或几种，其中，氧化铝的晶型包括但不限于γ-氧化铝、η-氧化铝、θ-氧化铝和ɑ-氧化铝中的一种或几种。
发明人在研究中发现：尿素水解需要的催化剂是碱性物质，为防止活性组分在反应过程中流失到尿素溶液中，因此选用不溶性碱土金属氧化物或广义的碱性金属氧化物(如Mn、 Co、V等)作为活性组分，氧化铝、硅胶(多孔性二氧化硅)或分子筛作为载体，载体表面具有酸性或碱性官能团，碱性位可以起到催化作用，酸性位与碱性氧化物活性组分之间存在弱的相互作用，有利于碱性活性组分的负载和分散。
优选的，所述的固体催化剂为25％MgO负载于η-Al2O3上制备而成的催化剂，从而使得尿素溶液的转化率更高，反应时间更短。
实施例10：一种采用实施例1-7任一所述的系统进行SCR脱硝尿素催化水解制氨的方法，包括以下步骤：将固体催化剂放置于列管式固定床反应器的管内，然后泵入尿素溶液；加热后，尿素溶液在固体催化剂的作用下发生水解反应产生氨气和二氧化碳；其中，列管式固定床反应器中的反应压力为0.3～0.6MPa，反应温度为120～150℃。优选的，反应压力为 0.5MPa，反应温度为130℃。
其中，尿素溶液在固体催化剂的作用下发生反应的反应方程式为：
CO(NH2)2→2NH3+CO2。
尿素溶液可以通过常规的多种方式加入列管式固定床反应器，优选为，尿素溶液经喷嘴喷射进入反应器，在反应器管沿催化剂床层流动，使反应器管填充尿素溶液。
实施例11：一种采用实施例1-7任一所述的系统进行SCR脱硝尿素催化水解制氨的方法，包括以下步骤：将固体催化剂放置于列管式固定床反应器的管内，然后泵入尿素溶液；加热后，尿素溶液在固体催化剂的作用下发生水解反应产生氨气和二氧化碳；其中，列管式固定床反应器中的反应压力为0.3～0.6MPa，反应温度为120～150℃。优选的，反应压力为 0.5MPa，反应温度为130℃。
其中，尿素溶液在固体催化剂的作用下发生反应的反应方程式为：
CO(NH2)2→2NH3+CO2。
所述的固体催化剂是将金属氧化物负载在表面具有酸性或碱性官能团的多孔材料上制备而成的，其中，金属氧化物负载量为5％～60％。所述的金属氧化物包括但不限于不溶性碱土金属氧化物、MnO2、Co2O3、V2O5、WO3、NiO中的一种或几种；载体包括但不限于氧化铝、硅胶(多孔性二氧化硅)和分子筛中的一种或几种，其中，氧化铝的晶型包括但不限于γ-氧化铝、η-氧化铝、θ-氧化铝和ɑ-氧化铝中的一种或几种。
优选的，所述的固体催化剂为25％MgO负载于η-Al2O3上制备而成的催化剂，从而使得尿素溶液的转化率更高，反应时间更短。
尿素溶液可以通过常规的多种方式加入列管式固定床反应器，优选为，尿素溶液经喷嘴喷射进入反应器，在反应器管沿催化剂床层流动，使反应器管填充尿素溶液。所述的喷淋装置中喷嘴的喷射方向与所述列管式固定床反应器的列管轴向的夹角α可以为0-60°。
可选的，尿素溶液中尿素的质量分数为25％～75％。优选为尿素质量分数为50％。
可选的，通过将压力为0.2～0.8MPa、温度为130～180℃的蒸汽送入列管式固定床反应器中对尿素水溶液进行加热，发生催化水解反应；优选为，将压力为0.5MPa、温度为130℃的蒸汽送入非均相水解反应器中对尿素溶解液进行加热。
本发明的一种实施例的工作原理：
袋装尿素由拆包机、斗提机将散装尿素送入尿素溶解罐5中，除盐水经除盐水泵6打入尿素溶解罐5中，配制出约50％质量浓度的尿素溶液，然后由B尿素溶液输送泵7将其送至尿素溶液储罐1暂存。制氨时尿素溶液由A尿素溶液输送泵2送入到非均相水解反应器3中，反应后生成由氨、二氧化碳组成的产品气，气体经除雾装置12除去夹带的水滴后从非均相水解反应器3顶端排出，反应剩下的尿素残液送至残液存储罐8，残液存储到一定量后，检测出尿素残液中尿素浓度后，由残液循环泵9送至尿素溶解罐5，用于制备尿素溶液，实现尿素残液的回收利用。电厂提供的低压蒸气在壳程内流动，低压蒸气通过间壁式换热方式将热量通过蒸汽管道4传递给尿素水溶液，为其发生催化水解反应提供热量换热后产生的冷凝液进入疏水箱10，由疏水泵11疏水回厂；中压蒸汽同时还需送至尿素溶解罐5和尿素溶液储罐1，用于溶解罐和储罐的清洗。本申请中采用的非均相水解反应器3为列管式固定床反应器，固体催化剂放置在列管内，尿素水溶液填充在管内，在催化剂的作用下反应生产氨气和二氧化碳。
以上均为本申请的较佳实施例，并非依此限制本申请的保护范围，故：凡依本申请的结构、方法、原理所做的等效变化，均应涵盖于本申请的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统，其特征在于，包括：尿素配置系统、尿素非均相水解反应系统、残液排放及回收系统和疏水回收系统；所述的尿素非均相水解反应系统包括尿素溶液储罐(1)、A尿素溶液输送泵(2)、非均相水解反应器(3)和蒸汽管道(4)，所述的非均相水解反应器(3)采用列管式固定床反应器；所述尿素溶液储罐(1)通过A尿素溶液输送泵(2)和管路与非均相水解反应器(3)相连，蒸汽管道(4)与非均相水解反应器(3)相连；尿素溶液储罐(1)与尿素配置系统通过管路相连；非均相水解反应器(3)分别与残液排放及回收系统和疏水回收系统相连，残液排放及回收系统与尿素配置系统相连。
2.根据权利要求1所述的SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统，其特征在于，所述的尿素配置系统包括：尿素溶解罐(5)、除盐水泵(6)和B尿素溶液输送泵(7)，所述的除盐水泵(6)与尿素溶解罐(5)相连；尿素溶解罐(5)通过B尿素溶液输送泵(7)和管路与尿素溶液储罐(1)相连；所述的疏水回收系统包括：疏水箱(10)和疏水泵(11)，所述的疏水泵(11)与疏水箱(10)连接，疏水箱(10)通过管路与非均相水解反应器(3)相连。
3.根据权利要求1所述的SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统，其特征在于，所述的残液排放及回收系统包括：残液存储罐(8)和残液循环泵(9)，所述的残液存储罐(8)通过管路与非均相水解反应器(3)连接，同时残液存储罐(8)通过残液循环泵(9)和管路与尿素溶解罐(5)连接；优选的，非均相水解反应器(3)反应后的残液通过在线pH在线监测仪读取其pH值，当pH值≤7时作为废液排出系统；当pH值＞7时送入残液存储罐(8)；优选的，所述的残液存储罐(8)中的残液存储至三分之一以上时，检测尿素浓度，将残液由残液循环泵(9)送至尿素溶解罐(5)，用于配制新的尿素溶液。
4.根据权利要求1所述的SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统，其特征在于，所述的蒸汽管道(4)分为三路，一路与非均相水解反应器(3)相连，另外两路分别与尿素溶液储罐(1)入口和尿素溶解罐(5)入口相连。
5.根据权利要求1所述的SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统，其特征在于，所述的非均相水解反应器(3)的内部还设有集成氨气缓冲空间(15)，所述的集成氨气缓冲空间(15)的体积为非均相水解反应器(3)体积的1/20～1/3。
6.根据权利要求1所述的SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统，其特征在于，所述的非均相水解反应器(3)中还设有喷淋装置(16)，尿素溶液经喷淋装置(16)喷射进入非均相水解反应器(3)中；优选的，所述的喷淋装置(16)中喷嘴的喷射方向与所述列管式固定床反应器的列管轴向的夹角α为0-60°。
7.根据权利要求1所述的尿素非均相水解系统，其特征在于，所述的列管式固定床反应器的管内径为0.05～1.00m，内管根数为3～100，列管长为0.1～5m。
8.采用权利要求1-7任一项SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的系统进行SCR脱硝尿素催化水解制氨的方法，其特征在于，包括以下步骤：将固体催化剂放置于列管式固定床反应器的管内，然后泵入尿素溶液；加热后，尿素溶液在固体催化剂的作用下发生水解反应产生氨气和二氧化碳；其中，列管式固定床反应器中的反应压力为0.3～0.6MPa，反应温度为120～150℃。
9.根据权利要求8所述的SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的方法，其特征在于，所述的固体催化剂是将金属氧化物负载在表面具有酸性或碱性官能团的多孔材料上制备而成的，其中，金属氧化物负载量为5％～60％；优选为，所述的固体催化剂为25％MgO负载于η-Al2O3上制备而成的催化剂。
10.根据权利要求8所述的SCR脱硝尿素非均相催化水解制氨的方法，其特征在于，尿素溶液中尿素的质量分数为25％～75％；利用压力为0.2～0.8MPa、温度为130～180℃的蒸汽送入列管式固定床反应器对尿素溶液进行加热。
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