CN112652719A - 高eqe和低fwhm的钙钛矿光电探测器及其制作方法 - Google Patents

高eqe和低fwhm的钙钛矿光电探测器及其制作方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种高EQE和低FWHM的钙钛矿光电探测器及其制作方法；传统的利用电荷收集变窄机制来实现窄带探测的方法在淬灭掉短波长载流子的同时也使目的波长的外量子效率受到显著损耗。本发明包括钙钛矿吸收层Ⅰ、电子阻挡层、钙钛矿吸收层Ⅱ、电子传输层、阳极电极和阴极电极。钙钛矿吸收层Ⅰ、电子阻挡层、钙钛矿吸收层Ⅱ、电子传输层依次排列在阳极电极与阴极电极之间。钙钛矿吸收层Ⅰ和电子阻挡层为P型；钙钛矿吸收层Ⅱ和电子传输层为N型；电子阻挡层与钙钛矿吸收层Ⅱ形成异质PN结。本发明具有实现高光响应、高比探测率、高外量子效率和小于20nm的半峰全宽的窄探测的功能，且外加偏置电压完全不会影响器件的窄带效果。

Description

高EQE和低FWHM的钙钛矿光电探测器及其制作方法
技术领域
本发明属于窄带光电探测技术领域，具体涉及一种高EQE和低FWHM的钙钛矿窄带光电探测器及其制作方法。
背景技术
窄带光电探测技术是一种光谱选择性光电探测技术，在当代生活中应用范围不断扩展，比如：在光学成像、机器视觉、光通信、气候检测、光谱学等领域。在这些领域中，只需要检测特定波长范围内的光，而其他波长范围的光需要被拒绝或不对光电探测器产生反应。所以窄带光电探测器作为光谱选择探测领域的核心器件，愈加受到了研究人员的关注和重视。其中，外量子效率(EQE)和半峰全宽(FWHM)是衡量窄带光电探测器探测能力的关键性因素。因此，设计具有高的外量子效率和低的半峰全宽的器件结构具有重要的意义和使用价值。
传统的窄带光电探测器通常通过下面四种方法来实现：(1)通过将宽带光电探测器与滤光片相结合；(2)通过等离子体激元效应有意增强特定波长范围内的吸收；(3)通过使用具有窄带吸收的光敏材料；(4)通过形成高密度表面缺陷或加入复合中心来淬灭短波长光生载流子的电荷收集变窄机制来漂白短波长吸收的外量子效率。然而，宽带光电探测器与滤光片的结合会增大器件的复杂程度，不便于集成，也会限制色彩感知的质量。此外，由于滤波器固有的局限性，目前的商用带通滤波器在许多情况下不能满足日益严格的应用要求。等离子体增强吸收和使用窄带吸收的光敏材料的方法都实现不了光谱中心波长的宽范围可调谐。而传统的利用电荷收集变窄机制来实现窄带探测的方法在淬灭掉短波长载流子的同时也相应地使目的波长的外量子效率受到极大程度的损耗，器件的低外量子效率可能严重限制它们的应用。因此，研究一种具有高EQE、低FWHM的器件结构显得尤为重要。
发明内容
本发明的目的在于针对现有窄带光电探测器结构存在的上述不足，提出一种新的高EQE、低FWHM的窄带光电探测器结构及其制作方法，使器件可以在特定的中心波长下具有高的响应效果和窄带效果。本发明采用Spiro-OMeTAD作为电子阻挡层来将钙钛矿层分为两部分，一部分是钙钛矿吸收层Ⅰ，一部分是钙钛矿吸收层Ⅱ。Spiro-OMeTAD因为自身的能级结构，可以对电子形成迁移的势垒，阻止电子的进一步迁移。通过控制钙钛矿吸收层Ⅰ的厚度可以控制器件的窄带效果和响应情况；另一方面，通过调节器件各个材料的掺杂浓度和外加偏置电压的大小来增强中心波长处的外量子效率。而且改变钙钛矿材料的混合比例情况可以调节光谱响应的中心波长。
本发明一种高EQE、低FWHM的钙钛矿窄带光电探测器，包括钙钛矿吸收层Ⅰ、电子阻挡层、钙钛矿吸收层Ⅱ、电子传输层、阳极电极和阴极电极。钙钛矿吸收层Ⅰ、电子阻挡层、钙钛矿吸收层Ⅱ、电子传输层设置在阳极电极与阴极电极之间，且沿着阳极电极向阴极电极的方向依次排列。钙钛矿吸收层Ⅰ和电子阻挡层为P型；钙钛矿吸收层Ⅱ和电子传输层为N型；电子阻挡层与钙钛矿吸收层Ⅱ形成异质PN结。
作为优选，所述电子阻挡层的材料采用Spiro-OMeTAD。
作为优选，所述电子阻挡层的厚度为0.1μm-0.25μm。
作为优选，所述钙钛矿吸收层Ⅰ的厚度为1-2μm。
作为优选，所述钙钛矿吸收层Ⅰ的厚度为1.5μm。
作为优选，所述钙钛矿吸收层Ⅱ的厚度为31μm。所述电子传输层的厚度为0.02μm-0.1μm。
作为优选，所述电子传输层的材料采用ZnO。所述阳极电极的材料采用ITO；所述阴极电极的材料采用Ag。所述的阳极电极采用透明电极。
作为优选，所述阳极电极的厚度为0.15μm-0.3μm。所述阴极电极的厚度为0.1μm-0.5μm。
作为优选，所述钙钛矿吸收层Ⅰ和钙钛矿吸收层Ⅱ采用同一种材料。
作为优选，所述的钙钛矿吸收层Ⅰ、电子阻挡层、钙钛矿吸收层Ⅱ、电子传输层、阳极电极和阴极电极均呈正方形。
该钙钛矿窄带光电探测器的制作方法，具体如下：
步骤一、采用磷离子对电子传输层进行掺杂，形成n型的电子传输层。
步骤二、在电子传输层上进行钙钛矿异质外延生长，形成钙钛矿吸收层Ⅱ；在钙钛矿吸收层Ⅱ内掺杂磷离子，形成n型的钙钛矿吸收层Ⅱ。
步骤三、在钙钛矿吸收层Ⅱ上进行电子阻挡层的异质外延生长，形成电子阻挡层。在电子阻挡层中掺杂硼离子，形成p型的电子阻挡层。此时，钙钛矿吸收层Ⅱ与电子阻挡层形成异质PN结。
步骤四、在电子阻挡层上进行钙钛矿吸收层Ⅰ的异质外延生长，形成钙钛矿吸收层Ⅰ。在钙钛矿吸收层Ⅰ中掺杂硼离子，形成p型的钙钛矿吸收层Ⅰ。
步骤五、将阴极电极固定到n型电子传输层的外侧；将阳极电极固定到钙钛矿吸收层Ⅰ的外侧。
本发明具有的有益效果是：
1、本发明采用Spiro-OMeTAD作为电子阻挡层来将钙钛矿层分为两部分，一部分是钙钛矿吸收层Ⅰ，一部分是钙钛矿吸收层Ⅱ。Spiro-OMeTAD因为自身的能级结构，可以对电子形成迁移的势垒，阻止电子的进一步迁移。这样不需要的短波长光子形成的载流子就会被复合掉，而需要留下来的波长的光子在吸收层Ⅱ会被吸收而形成电子和空穴，被电极收集，得到优良的窄带效果。
2、本发明通过调整钙钛矿吸收层Ⅰ的厚度可以改变器件的窄带情况和光谱响应情况。厚度越小，窄带效果越差，光谱响应度普遍越高。零偏压时，当厚度选为1μm时，FWHM为25nm左右，EQE为61.6％；当厚度选为2μm时，FWHM为15nm左右，EQE为32.2％；而当厚度选为1.5μm时，FWHM为20nm左右，EQE为58.4％，此时参数达到最优。
3、本发明具有实现高光响应、高比探测率、高外量子效率和小于20nm的半峰全宽的窄探测的功能，且外加偏置电压完全不会影响器件的窄带效果。当电子阻挡层的厚度选择0.15μm、外加偏置电压为-10v时，对于790nm的近红外光，获得了431.72mA/W的高光响应、6.628×1012Jones的高比探测率、67.8％的外量子效率和小于20nm的半峰全宽的窄光谱响应效果，相比于其他厚度尺寸具有的优益性。
4、本发明通过调整钙钛矿吸收层Ⅱ的厚度可以改变器件的光谱响应情况。零偏压时，当厚度为20μm时，EQE为53.3％；当厚度为35μm时，EQE为58.4％；而当厚度为31μm时，EQE为58.4％。
5、本发明通过改变器件的外加偏压，或改变器件中各材料的掺杂浓度可以改变器件的光谱响应情况。外加偏压越大，器件的响应度越高。当外加负偏压为0v时，EQE为58.4％；当外加负偏压为3v时，EQE为66.2％；当外加负偏压为15v时，EQE为67.9％；当外加负偏压为10v时，EQE为67.8％。可见，当外加负偏压大于10v时，器件的响应度增大效果不明显。
6、本发明外加偏置电压的大小完全不会影响器件的窄带效果，不管外加偏置电压是多大，器件的半高全宽FWHM的大小始终保持不变。
7、本发明中的整体器件厚度相比于传统的钙钛矿薄膜或单晶窄带光电探测器的器件结构厚度小了几个数量级，利于后续的封装集成。
8、本发明通过调节钙钛矿材料的混合比例情况可以调节光谱调谐的中心波长，进而使窄带探测的光谱调谐范围充分地覆盖整个可见及近红外范围。
附图说明
图1为本发明的二维结构示意图；
具体实施方式
以下结合附图对本发明作进一步说明。
如图1所示，高EQE和低FWHM的钙钛矿窄带光电探测器，包括钙钛矿吸收层Ⅰ1、电子阻挡层(Spiro-OMeTAD，即2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴)2、钙钛矿吸收层Ⅱ3、电子传输层(ZnO)4、透明阳极电极(ITO，即氧化铟锡)5和阴极电极(Ag)6。
阴极电极(Ag)6设置在整个钙钛矿窄带光电探测器件结构的最底部。在阴极电极(Ag)5上面异质外延生长电子传输层(ZnO)4，并通过离子注入的方式对电子传输层(ZnO)4进行磷离子掺杂，形成n型的电子传输层。
在电子传输层(ZnO)4上面异质外延生长钙钛矿吸收层Ⅱ3，并通过离子注入的方式对电子传输层(ZnO)4进行磷离子掺杂，形成n型的钙钛矿吸收层Ⅱ3。
在钙钛矿吸收层Ⅱ3上面异质外延生长电子阻挡层(Spiro-OMeTAD)2，并通过离子注入的方式对电子阻挡层(Spiro-OMeTAD)2进行磷离子掺杂，形成p型的电子阻挡层2。p型电子阻挡层2和n型钙钛矿吸收层Ⅱ3形成异质PN结。
在电子阻挡层(Spiro-OMeTAD)2上面异质外延生长钙钛矿吸收层Ⅰ1，并通过离子注入的方式对钙钛矿吸收层Ⅰ1进行磷离子掺杂，形成p型的钙钛矿吸收层Ⅰ1。
在钙钛矿吸收层Ⅰ1上面异质外延生长透明阳极电极(ITO)5。
钙钛矿吸收层Ⅰ1、电子阻挡层2、钙钛矿吸收层Ⅱ3、电子传输层4、阳极电极5和阴极电极6均呈边长8μm的正方形。所述阳极电极5的厚度为0.2μm。所述钙钛矿吸收层Ⅰ1的厚度为1.5μm。所述电子阻挡层2的厚度为0.15μm。所述钙钛矿吸收层Ⅱ3的厚度为31μm。所述电子传输层4的厚度为0.05μm。所述阴极电极6的厚度为0.3μm。
在本发明中，采用Spiro-OMeTAD作为电子阻挡层2来将钙钛矿层分为两部分，一部分是钙钛矿吸收层Ⅰ1，一部分是钙钛矿吸收层Ⅱ3。Spiro-OMeTAD因为自身的能级结构，可以对电子形成迁移的势垒，阻止电子的进一步迁移。这样不需要的短波长光子形成的载流子就会被复合掉，而需要留下来的波长的光子在吸收层Ⅱ会被吸收而形成电子和空穴，被电极收集，得到优良的窄带效果。通过调整钙钛矿吸收层Ⅰ1的厚度可以改变器件的窄带情况和光谱响应情况。通过调整器件中各个材料的掺杂浓度，可以改变异质结之间形成的空间电荷区的宽度，进而提高器件的整体光电流和外量子效率。同时提高器件的外加负偏置电压可以进一步提高器件的光电流和器件的外量子效率和光响应度。当然外加偏置电压的大小完全不会影响器件的窄带效果，不管外加偏置电压是多大，器件的半高全宽FWHM的大小始终保持不变，这样在增加外加偏置电压时可以使器件在半高全宽完全不变化的情况下得到光电流和光电响应度的提高。而且通过调节钙钛矿材料的混合比例情况可以调节光谱调谐的中心波长，进而使窄带探测的光谱调谐范围充分地覆盖整个可见及近红外范围。经测量，本发明钙钛矿窄带光电探测器的光电流大、外量子效率高、光响应度高、光比探测率高、半高全宽小，窄带效果好。
经测量，本发明中在波长为790nm的近红外光时，器件可以获得58.4％的外量子效率和小于20nm的半峰全宽的窄光谱响应。当外加偏置电压达到10v时，431.72mA/W的高光响应、6.628×1012Jones的高比探测率、67.8％的外量子效率。而且半峰全宽依旧保持不变，小于20nm。
该钙钛矿窄带光电探测器的制作方法，具体如下：
步骤一、采用磷离子对一块半导体电子传输层(ZnO)4进行均匀掺杂，形成作为n型衬底的电子传输层；
步骤二、在电子传输层4上进行钙钛矿异质外延生长，形成钙钛矿吸收层Ⅱ3；在钙钛矿吸收层Ⅱ3内掺杂磷离子，形成n型钙钛矿吸收层Ⅱ3。
步骤三、在n型钙钛矿吸收层Ⅱ3上面继续进行电子阻挡层(Spiro-OMeTAD)2的异质外延生长，形成电子阻挡层(Spiro-OMeTAD)2。在电子阻挡层(Spiro-OMeTAD)2中掺杂硼离子，形成p型的电子阻挡层2。
步骤四、在p型电子阻挡层(Spiro-OMeTAD)2上面继续进行钙钛矿吸收层Ⅰ的异质外延生长，形成钙钛矿吸收层Ⅰ1。在钙钛矿吸收层Ⅰ1中掺杂硼离子，形成p型的钙钛矿吸收层Ⅰ1。
步骤五、将阴极电极6固定到n型电子传输层(ZnO)4的外侧面上；将透明的阳极电极5固定到p型的钙钛矿吸收层Ⅰ1的外侧面上。
实施例2
本实施例与实施例1的区别在于：钙钛矿吸收层Ⅰ的厚度为1μm。
实施例3
本实施例与实施例1的区别在于：钙钛矿吸收层Ⅰ的厚度为2μm。

Claims (10)

1.一种高EQE和低FWHM的钙钛矿光电探测器，其特征在于：包括依次排列相连的阳极电极(5)、钙钛矿吸收层Ⅰ(1)、电子阻挡层(2)、钙钛矿吸收层Ⅱ(3)、电子传输层(4)和阴极电极(6)；钙钛矿吸收层Ⅰ(1)和电子阻挡层(2)为P型；钙钛矿吸收层Ⅱ(3)和电子传输层(4)为N型；电子阻挡层(2)与钙钛矿吸收层Ⅱ(3)形成异质PN结。
2.根据权利要求1所述的一种高EQE和低FWHM的钙钛矿光电探测器，其特征在于：所述电子阻挡层(2)的材料采用Spiro-OMeTAD。
3.根据权利要求1所述的一种高EQE和低FWHM的钙钛矿光电探测器，其特征在于：所述钙钛矿吸收层Ⅰ(1)的厚度为1-2μm。
4.根据权利要求1所述的一种高EQE和低FWHM的钙钛矿光电探测器，其特征在于：所述钙钛矿吸收层Ⅰ(1)的厚度为1.5μm。
5.根据权利要求1所述的一种高EQE和低FWHM的钙钛矿光电探测器，其特征在于：所述钙钛矿吸收层Ⅱ(3)的厚度为31μm；所述电子传输层(4)的厚度为0.02μm-0.1μm；所述阳极电极(5)的厚度可选为0.15μm-0.3μm；所述阴极电极(6)的厚度可选为0.1μm-0.5μm。
6.根据权利要求1所述的一种高EQE和低FWHM的钙钛矿光电探测器，其特征在于：所述阳极电极(5)的材料采用ITO；所述阴极电极(6)的材料采用Ag；所述电子传输层(4)的材料采用ZnO。
7.根据权利要求1所述的一种高EQE和低FWHM的钙钛矿光电探测器，其特征在于：所述的阳极电极(5)采用透明电极。
8.根据权利要求1所述的一种高EQE和低FWHM的钙钛矿光电探测器，其特征在于：所述的钙钛矿吸收层Ⅰ和钙钛矿吸收层Ⅱ采用同一种材料。
9.根据权利要求1所述的一种高EQE和低FWHM的钙钛矿光电探测器，其特征在于：所述的钙钛矿吸收层Ⅰ(1)、电子阻挡层(2)、钙钛矿吸收层Ⅱ(3)、电子传输层(4)、阳极电极(5)和阴极电极(6)均呈正方形。
10.如权利要求1所述的一种高EQE和低FWHM的钙钛矿光电探测器的制作方法，其特征在于：步骤一、采用磷离子对电子传输层(4)进行掺杂，形成n型的电子传输层(4)；
步骤二、在电子传输层(4)上进行钙钛矿异质外延生长，形成钙钛矿吸收层Ⅱ(3)；在钙钛矿吸收层Ⅱ(3)内掺杂磷离子，形成n型的钙钛矿吸收层Ⅱ(3)；
步骤三、在钙钛矿吸收层Ⅱ(3)上进行电子阻挡层(2)的异质外延生长，形成电子阻挡层(2)；在电子阻挡层(2)中掺杂硼离子，形成p型的电子阻挡层(2)；此时，钙钛矿吸收层Ⅱ(3)与电子阻挡层(2)形成异质PN结；
步骤四、在电子阻挡层(2)上进行钙钛矿吸收层Ⅰ(1)的异质外延生长，形成钙钛矿吸收层Ⅰ(1)；在钙钛矿吸收层Ⅰ(1)中掺杂硼离子，形成p型的钙钛矿吸收层Ⅰ(1)；
步骤五、将阴极电极(6)固定到n型电子传输层(4)的外侧；将阳极电极(5)固定到钙钛矿吸收层Ⅰ(1)的外侧。
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CN114551724A (zh) * 2022-01-06 2022-05-27 华南理工大学 一种宽带和窄带一体化的倍增型钙钛矿光电探测器
CN114551724B (zh) * 2022-01-06 2023-04-07 华南理工大学 一种宽带和窄带一体化的倍增型钙钛矿光电探测器

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