CN112635834A - 耐低温及高温的非水电解液及锂离子电池 - Google Patents

耐低温及高温的非水电解液及锂离子电池 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种耐低温及高温的非水电解液及锂离子电池，非水电解液包括电解质锂盐、非水溶剂、第一添加剂和第二添加剂，第一添加剂包括式(I)所示的化合物和/或式(II)所示的化合物，第二添加剂包括三(三甲基硅烷)磷酸酯，其中，式(I)‑(II)结构式分别如下：
Figure DDA0002852263590000011
其中，R和Y分别独立地选自氢、C1‑C5饱和烃基、C1‑C5不饱和烃基、C1‑C5烷氧基、卤素或C6‑C18芳香基。

Description

耐低温及高温的非水电解液及锂离子电池
技术领域
本发明涉及电池技术领域，尤其涉及一种耐低温及高温的非水电解液及锂离子电池。
背景技术
电解液是锂离子电池四大关键材料之一，被称为锂离子电池的“血液”，它的作用是在电池中正负极之间传导电子，也是锂离子电池获得高压、高比能等优点的重要保证。用于锂离子电池的电解质一般应该满足以下基本要求：1、高的离子电导率，一般应达到1×10-3～2×10-2S/cm；2、高的热稳定性和化学稳定性，在较宽的电压范围内不发生分离；3、较宽的电化学窗口，在较宽的电压范围内保持电化学性能的稳定；4、与电池其他部分例如电极材料、电极集流体和隔膜等具有良好的相容性；5、安全、无毒、无污染性。
目前人们对耐高温电解液进行了一系列研究，为了改善高温性能，一般使用碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯等添加剂，但是这一类添加剂会造成电池阻抗较大，很难兼顾容量、内阻等其它电化学性能的平衡。为了改善电池的低温性能，一般会选择乙酸乙酯、丙酸乙酯等熔点较低的羧酸酯作为电解液的主溶剂，但是这些溶剂的沸点相对较低，对电池的高温性能不利。因此，开发一种兼顾电解液在高温及低温时的性能的电解液十分必要。
发明内容
为解决上述技术问题，本发明的目的是提供一种耐低温及高温的非水电解液及锂离子电池，本发明的非水电解液兼顾高温和低温(-30℃～60℃)存储时的稳定性，所制备锂离子电池在-30℃～60℃均具有良好的循环性。
本发明的第一个目的是提供一种非水电解液，其适用于-30℃～60℃下使用，包括电解质锂盐、非水溶剂、第一添加剂和第二添加剂，
第一添加剂包括式(I)所示的化合物和/或式(II)所示的化合物，
第二添加剂包括三(三甲基硅烷)磷酸酯(TMSP)，
其中，式(I)-(II)结构式分别如下：
Figure BDA0002852263580000021
其中，R和Y分别独立地选自氢、C1-C5饱和烃基、C1-C5不饱和烃基、C1-C5烷氧基、卤素或C6-C18芳香基。
进一步地，卤素为氟、氯或溴。
优选地，C6-C18芳香基为苯基。
优选地，R为C1-C5饱和烃基。
优选地，Y为氢。
进一步地，第一添加剂和第二添加剂的质量比为0.1-5:0.1-5。
其中，第一添加剂能够在负极界面形成致密的热稳定性较好的SEI膜，有效阻止了溶剂分子与电极的进一步反应，但同时也会增大电池阻抗恶化低温性能。第二添加剂则能有效降低电池阻抗。二者共同作用达到兼顾高温和低温性能。
进一步地，电解质锂盐选自六氟磷酸锂、双氟磺酰亚胺锂、四氟硼酸锂和高氯酸锂中的一种或几种。
进一步地，非水溶剂选自环状有机溶剂或线状有机溶剂。
进一步地，环状有机溶剂选自碳酸乙烯酯和γ-丁内酯中的一种或几种；线状有机溶剂选自碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯、乙酸乙酯和丙酸丙酯中的一种或几种。
进一步地，非水电解液中还包括二氟磷酸锂。
优选地，非水电解液包括以下组分：
电解质锂盐10-20份、非水溶剂60-90份、第一添加剂0.1-5份、第二添加剂0.1-5份、二氟磷酸锂0.1-5份。
进一步地，非水电解液中还包括含胍阳离子的离子液体。
更优选地，非水电解液包括以下组分：
电解质锂盐10-20份、非水溶剂60-90份、第一添加剂0.1-5份、第二添加剂0.1-5份、二氟磷酸锂0.1-5份，含胍阳离子的离子液体1-5份。
进一步地，含胍阳离子的离子液体选自盐酸胍、碳酸胍、四甲基胍乳酸盐、四甲基胍盐酸盐和四甲基胍三氟甲烷磺酸盐中的一种或几种。
离子液体的导电性好，稳定性好，比热容大，有助于提高电解液的导电性和耐高温性，且含胍阳离子的离子液体可有效吸附CO2和SO2，有助于降低电解液中的杂质成分，抑制高温存储产气。
本发明的第二个目的是公开上述非水电解液作为耐-30℃～60℃的锂离子电池非水电解液的应用。
本发明的第三个目的是提供一种锂离子电池，其包括含有正极活性物质的正极，含有负极活性物质的负极和设置在正极和负极之间的隔膜以及电解液；电解液本发明的上述非水电解液。
进一步地，正极活性物质选自钴酸锂、镍酸锂、锰酸锂、钒酸锂、磷酸铁锂、磷酸铁锰锂，镍锰酸锂、锰酸钴锂，富锂锰基材料和三元正极材料中的一种或几种，三元正极材料的结构式为LiNi1-x-y-zCoxMnyAlzO2，其中，0≤x≤1，0≤y≤1，0≤z≤1且0≤x+y+z≤1。
进一步地，负极活性物质选自人造石墨、天然石墨、硅、硅氧化合物、硅基合金和活性炭中的一种或几种。
进一步地，在锂离子电池中，对隔离膜的种类没有具体限制，可根据实际需求进行选择。优选地，隔膜包括基膜和涂覆在基膜上的纳米氧化铝涂层，基膜为PP、PE和PET中的至少一种，纳米氧化铝涂层的厚度为1.0～6.0μm。
借由上述方案，本发明至少具有以下优点：
本发明的非水电解液通过第一添加剂和第二添加剂的组合，控制电解液在低温及高温(-30℃～60℃)保存时的稳定性，抑制高温产气，所制备锂离子电池在-30℃～60℃均具有良好的循环性。
上述说明仅是本发明技术方案的概述，为了能够更清楚了解本发明的技术手段，并可依照说明书的内容予以实施，以下以本发明的较佳实施例并配合详细说明如后。
具体实施方式
下面结合实施例，对本发明的具体实施方式作进一步详细描述。以下实施例用于说明本发明，但不用来限制本发明的范围。
本发明以下实施例中，锂离子二次电池的制备方法如下：
将正极活性物质LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2(LNCM)、导电剂碳纳米管(50-80μm)、粘结剂聚偏二氟乙烯(PVDF)按质量比8∶1∶1在N-甲基吡咯烷酮溶剂体系中充分搅拌混合均匀后，涂覆于铝箔上烘干、冷压，得到正极极片，其压实密度为3.5g/cm3。
将负极活性物质石墨、导电剂科琴黑、粘结剂PVDF、增稠剂碳甲基纤维素钠(CMC)按照质量比8∶1∶1∶1在去离子水溶剂体系中充分搅拌混合均匀后，涂覆于铜箔上烘干、冷压，得到负极极片，其压实密度为1.5g/cm3。
以厚度9μm的聚乙烯(PE)为基膜，并在基膜上涂覆纳米氧化铝涂层3μm，得到隔膜。
将正极极片、隔膜、负极极片按顺序叠好，使隔膜处于正极极片和负极极片中间起到隔离的作用，并叠片得到裸电芯。
将裸电芯装入铝塑膜，然后在80℃下烘烤除水后，注入相应的电解液并封口，之后经过静置、热冷压、化成、夹具、分容等工序，获得成品软包装锂离子二次电池。
本发明以下实施例中，所涉及的化合物a-j及其结构式依次如下：
Figure BDA0002852263580000041
实施例1
一种非水电解液，以重量计，由以下重量份的组分组成：
六氟磷酸锂13份、碳酸乙烯酯25份、碳酸甲乙酯60份、化合物a 0.5份、TMSP 0.5份、二氟磷酸锂1份。
实施例2
一种非水电解液，以重量计，由以下重量份的组分组成：
六氟磷酸锂13份、碳酸乙烯酯25份、碳酸甲乙酯60份、化合物b0.5份、TMSP 0.5份、二氟磷酸锂1份。
实施例3
一种非水电解液，以重量计，由以下重量份的组分组成：
六氟磷酸锂13份、碳酸乙烯酯25份、碳酸甲乙酯60份、化合物c0.5份、TMSP 0.5份、二氟磷酸锂1份。
实施例4
一种非水电解液，以重量计，由以下重量份的组分组成：
六氟磷酸锂13份、碳酸乙烯酯25份、碳酸二甲酯60份、化合物d0.5份、TMSP 0.5份、二氟磷酸锂1份。
实施例5
一种非水电解液，以重量计，由以下重量份的组分组成：
六氟磷酸锂13份、碳酸乙烯酯25份、碳酸甲乙酯60份、化合物e 0.5份、TMSP 0.5份、二氟磷酸锂1份。
实施例6
一种非水电解液，以重量计，由以下重量份的组分组成：
六氟磷酸锂13份、碳酸乙烯酯25份、碳酸甲乙酯60份、化合物f 0.5份、TMSP 0.5份、二氟磷酸锂1份。
实施例7
一种非水电解液，以重量计，由以下重量份的组分组成：
六氟磷酸锂13份、碳酸乙烯酯25份、碳酸甲乙酯60份、化合物g 0.5份、TMSP 0.5份、二氟磷酸锂1份。
实施例8
一种非水电解液，以重量计，由以下重量份的组分组成：
六氟磷酸锂13份、碳酸乙烯酯25份、碳酸甲乙酯60份、化合物h 0.5份、TMSP 0.5份、二氟磷酸锂1份。
实施例9
一种非水电解液，以重量计，由以下重量份的组分组成：
六氟磷酸锂13份、碳酸乙烯酯25份、碳酸甲乙酯60份、化合物i0.5份、TMSP 0.5份、二氟磷酸锂1份。
实施例10
一种非水电解液，以重量计，由以下重量份的组分组成：
六氟磷酸锂13份、碳酸乙烯酯25份、碳酸甲乙酯60份、化合物j 0.5份、TMSP 0.1份、二氟磷酸锂1份。
实施例11
一种非水电解液，以重量计，由以下重量份的组分组成：
六氟磷酸锂13份、碳酸乙烯酯25份、碳酸甲乙酯30份、碳酸二乙酯30份、化合物a0.5份、TMSP 2份、二氟磷酸锂1份。
实施例12
一种非水电解液，以重量计，由以下重量份的组分组成：
六氟磷酸锂15份、碳酸乙烯酯25份、碳酸二甲酯60份、化合物a 0.5份、TMSP 0.5份、二氟磷酸锂0.1份。
实施例13
一种非水电解液，以重量计，由以下重量份的组分组成：
六氟磷酸锂10份、碳酸乙烯酯25份、碳酸甲乙酯60份、化合物a 0.5份、TMSP 0.5份、二氟磷酸锂1份、四甲基胍乳酸盐0.5份。
对比例1
一种非水电解液，以重量计，由以下重量份的组分组成：
六氟磷酸锂13份、碳酸乙烯酯25份、碳酸甲乙酯60份、TMSP 0.5份、二氟磷酸锂1份。
对比例2
一种非水电解液，以重量计，由以下重量份的组分组成：
六氟磷酸锂13份、碳酸乙烯酯25份、碳酸甲乙酯60份、化合物a 0.5份、二氟磷酸锂1份。
对比例3
一种非水电解液，以重量计，由以下重量份的组分组成：
六氟磷酸锂13份、碳酸乙烯酯25份、碳酸甲乙酯60份、化合物a 0.5份。
利用上述非水电解液组装成电池，对电池性能测试，测试方法如下：
(1)高温循环寿命测试
将分容后满电态的电池放入45℃的温箱中，以1C放电到3.0V，初次放电容量记为DC(1)。再以1C恒流恒压充到4.2V，截止电流0.05C，静置5min，再以1C放电到3.0V，记录放电容量DC(2)。如此循环直到DC(N)<80％。记录放电次数N，N即为高温循环寿命。各实施例和对比例制备的电池的测得结果见下表1
(2)高温存储容量保持与恢复测试
将分容后满电态的电池室温下以1C放电到3.0V，初次放电容量记为DC(0)。将电池放入60℃的温箱中存储N天，将电池取出室温下放电到3.0V，记录放电容量DC(N-1)，存储容量保持Retention＝100％*DC(N-1)/DC(0)。再以1C恒流恒压充到4.2V，截止电流0.05C，静置5min，再以1C放电到3.0V。循环3次，记录平均放电容量DC(N-2)，存储容量恢复Recovery＝100％*DC(N-2)/DC(0)。各实施例和对比例制备的电池的测得结果见下表1。
(3)低温放电测试
将分容后满电态的电池25℃下以1C放电到3.0V，初次放电容量记为DC(25℃)。然后25℃下以1C恒流恒压充到4.2V，截止电流0.05C。降温到-20℃搁置4h，再以1C放电到3.0V，记录放电容量DC(-20℃)。低温放电容量保持率＝100％*DC(-20℃)/DC(25℃)。各实施例和对比例制备的电池的测得结果见下表1。
表1不同电解液组装的电池的性能测试结果
Figure BDA0002852263580000071
以上仅是本发明的优选实施方式，并不用于限制本发明，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明技术原理的前提下，还可以做出若干改进和变型，这些改进和变型也应视为本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种非水电解液，其特征在于，包括电解质锂盐、非水溶剂、第一添加剂和第二添加剂，
所述第一添加剂包括式(I)所示的化合物和/或式(II)所示的化合物，
所述第二添加剂包括三(三甲基硅烷)磷酸酯，
其中，式(I)-(II)结构式分别如下：
Figure FDA0002852263570000011
其中，R和Y分别独立地选自氢、C1-C5饱和烃基、C1-C5不饱和烃基、C1-C5烷氧基、卤素或C6-C18芳香基。
2.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于，所述第一添加剂和第二添加剂的质量比为0.1-5:0.1-5。
3.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于：所述电解质锂盐选自六氟磷酸锂、双氟磺酰亚胺锂、四氟硼酸锂和高氯酸锂中的一种或几种。
4.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于：所述非水溶剂选自环状有机溶剂或线状有机溶剂。
5.根据权利要求4所述的非水电解液，其特征在于：所述环状有机溶剂选自碳酸乙烯酯和γ-丁内酯中的一种或几种；所述线状有机溶剂选自碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯、乙酸乙酯和丙酸丙酯中的一种或几种。
6.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于：所述非水电解液中还包括二氟磷酸锂。
7.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于：所述非水电解液中还包括含胍阳离子的离子液体。
8.根据权利要求7所述的非水电解液，其特征在于：所述含胍阳离子的离子液体选自盐酸胍、碳酸胍、四甲基胍乳酸盐、四甲基胍盐酸盐和四甲基胍三氟甲烷磺酸盐中的一种或几种。
9.权利要求1-8中任一项所述的非水电解液作为耐-30℃～60℃的锂离子电池非水电解液的应用。
10.一种锂离子电池，其特征在于：包括含有正极活性物质的正极，含有负极活性物质的负极和设置在所述正极和所述负极之间的隔膜以及电解液；所述电解液包括权利要求1-8中任一项所述的非水电解液。
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