CN112539978A - 一种获得核电站核岛烟囱c-14取样装置吸收效率的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于核素监测技术领域,具体公开了一种获得核电站核岛烟囱C‑14取样装置吸收效率的方法,包括以下步骤:S1.将氮气由C‑14取样装置的进气口通入,装置运行稳定后,用采样器抽取排气口气体样品,送入气相色谱仪检测二氧化碳含量C3;S2.将环境空气由C‑14取样装置的进气口通入,并用采样器在进气口抽取环境空气样品,送入气相色谱仪检测二氧化碳含量C1;S3.装置运行稳定后,用采样器抽取排气口气体样品,送入气相色谱仪检测二氧化碳含量C2;S4.按以下公式计算C‑14取样装置的吸收效率η:η=(C1‑C2)/(C1‑C3)。本发明操作简单,测量快速,可以高效准确地获得C‑14取样装置的吸收效率。
Description
技术领域
本发明属于核素监测技术领域,具体涉及一种获得核电站核岛烟囱C-14取样装置吸收效率的方法。
背景技术
C-14是核电站气态放射性流出物中被重点关注的核素之一,根据国家法规要求,核电站需定期对核岛烟囱排放气体中的C-14进行累计取样、分析,计算向环境排放的C-14总量,并接受上限控制。C-14取样装置的吸收效率是计算核电站C-14排放总量的重要输入值,也是国家核安全监管部门重点关注的参数之一,实际吸收效率偏低,可能导致核电站超标排放,引发污染事件,因此准确获得C-14取样装置的吸收效率至关重要。
目前核电站普遍采用法国SDEC公司生产的HAGUE 7000型取样器实施C-14取样,其结构如图1所示,气体样品经过滤净化后依次进入C-14取样装置的1号吸收瓶、2号吸收瓶,样品中无机形态的C-14与瓶中的NaOH吸收液反应生成碳酸钠,从而被固定在液相中;样品中有机形态的C-14经过中间的钯型催化剂,被转化为无机形态的C-14,继续被后面3号吸收瓶、4号吸收瓶中的NaOH吸收液反应固定在液相,最终实现累计取样的目的。
针对上述C-14取样装置,目前获得其吸收效率的方法主要有以下两种:
方法一:向装置通入含有二氧化碳的空气样品,一定时间后,取下4个吸收瓶,混合所有吸收液,加入氯化钡沉淀其中碳酸根,最后通过重量法测定吸收液中碳含量,然后以下公式计算得到吸收效率:
η=C/C0*100%
η:取样装置碳吸收效率,%
C0:空气中二氧化碳含量,mol
C:吸收瓶中二氧化碳含量,mol
该方法的优点在于以空气代替核岛烟囱排气作为样品气体,简单易得;缺点是操作复杂,碳酸根沉淀后,需要分离、烘干、称重等过程,结果精度低,误差大。
方法二:以含有C-14的核岛烟囱排气为样品,将两套取样装置串联在核岛烟囱排气的旁路上,通过液闪法测定样品中C-14含量来计算吸收效率,公式如下:
η=A1/(A1+A2)*100%
η:取样装置碳吸收效率,%
A1:取样装置1的吸收瓶中C-14活度值,Bq/L
A2:取样装置2的吸收瓶中C-14活度值,Bq/L
该方法的优点是样品、取样、分析过程与核电站实际运行情况一致,代表性和再现性好;缺点是核岛烟囱实际排气为试验样品,需要进入核电站辐射控制区操作,且活度分析受限于液闪分析法的最低检测限(10Bq/L),第二级取样器内C-14分析结果往往低于液闪分析检测限,使得吸收效率计算无法得到准确值。
发明内容
为解决上述问题,本发明提供了一种获得核电站核岛烟囱C-14取样装置吸收效率的方法,解决了以上两种常用方法面临的问题,可以高效准确地获得C-14吸收效率。
为达到上述目的,本发明采用的具体技术方案如下:
一种获得核电站核岛烟囱C-14取样装置吸收效率的方法,包括以下步骤:
S1.将氮气由C-14取样装置的进气口通入,装置运行稳定后,用采样器抽取排气口气体样品,送入气相色谱仪检测,得到本底二氧化碳含量C3;
S2.将环境空气由C-14取样装置的进气口通入,并用采样器在进气口抽取环境空气样品,送入气相色谱仪检测,得到环境空气二氧化碳含量C1;
S3.装置运行稳定后,用采样器抽取排气口气体样品,送入气相色谱仪检测,得到尾气二氧化碳含量C2;
S4.按以下公式计算C-14取样装置的吸收效率η:η=(C1-C2)/(C1-C3);
注:步骤S1和S3所述的装置运行稳定是指气体流量稳定且排除了管道原有气体。
优选的,步骤S1和步骤S2通入气体的流速以及C-14取样装置中的氢氧化钠吸收液浓度保持一致。
优选的,所述的气体流速控制在10-30L/h,氢氧化钠吸收液浓度控制在0.5-1.5mol/L。运行过程中,NaOH吸收液会随着气体流通逐渐凝结在管道内部,当水分蒸发后,NaOH就会形成结晶堵塞管路,影响吸收效率的检测;取样流量和NaOH吸收液浓度是影响结晶的两大主要因素,需要严格控制,过高则易导致结晶堵塞管路,过低则无法真实体现取样装置的碳吸收水平。
优选的,所述的气体流速控制在20L/h,氢氧化钠吸收液浓度控制在1.0mol/L;采用该优选条件,一方面可以有效减少取样装置管路结晶,另一方面能使取样装置具有高的碳吸收效率,进而提高吸收效率结果的准确性及长期稳定性。
优选的,C-14取样装置中,1号吸收瓶、3号吸收瓶以及4号吸收瓶内装氢氧化钠吸收液,催化盒前端的2号吸收瓶内装除盐水。由于2、3号吸收瓶间安装了催化盒,清洗液会直接导致催化剂失效,因此2、3号吸收瓶无法清洗,是结晶的重灾区;将2号吸收瓶内装溶液换为除盐水,可减轻NaOH结晶程度,降低结晶影响,进一步提高吸收效率结果的准确性及长期稳定性。
优选的,步骤S1中,C-14取样装置至少运行0.5h后,再用采样器抽取排气口气体样品。
优选的,步骤S1中,所述氮气的纯度≥99%。
本发明方法的设计思路如下:
一、方法初步设计
i.向C-14取样装置中通入空气,并在进气口(1号吸收瓶前)用针筒(采样器)取样测定二氧化碳含量C1;
ii.在排气口(4号吸收瓶后)用针筒取样,测定二氧化碳含量C2;
iii.计算吸收率η:η=(C1-C2)/C1。
二、试验样品选择
C-14取样装置利用的是二氧化碳与NaOH的化学作用来进行样品固定与采集,因此对C-14的吸收率与碳元素其他同位素一致,此外,考虑设备调试期间,核电站烟囱还未产生放射性物质,不具备获得与正常运行状态一致的样品,本发明选用环境空气作为试验样品代替核岛烟囱排气更为合理。通过计算可以证明,一个燃料循环核岛中产生的碳元素仅有7.43E-05mol,相对空气中二氧化碳含量可以忽略不计。
三、测量方法选择
正常情况下,核电站采用液闪仪来分析样品中C-14含量,因试验样品选用环境空气替代,所以无法使用液闪实施分析。本发明采用气相色谱法测定二氧化碳含量,相比于氯化钡沉淀法,该法具有检测限低,精度高的优点。
四、本底测量
为排除针筒中残留空气对二氧化碳测量结果的影响,试验需首先进行本底测量试验。以高纯氮气为进口气体,以设定的样品流速(20L/h)和NaOH吸收液浓度(1.0mol/L)对进气处理,可近似地认为装置出口气体中已不含二氧化碳,只考虑针筒本身带来的残留空气影响即可,用针筒对出口气体二氧化碳测定,所得即为本底值C3,由此修正计算公式为:η=(C1-C2)/(C1-C3)。
本发明具有以下有益效果:
1、本发明操作简单,测量快速。
2、本发明通过控制气体样品流量、氢氧化钠吸收液浓度以及将催化盒前端吸收瓶内氢氧化钠吸收液替换为除盐水来避免NaOH结晶堵塞管道的问题,提高获得的C-14取样装置吸收效率的准确性,且确保维持C-14取样装置的长期稳定运行,降低维护成本。
3、本发明消除了本底干扰,并采用气相色谱法测定二氧化碳含量,检测限低,因此可得到准确的吸收效率值。
4、本发明以环境空气为试验样品,可直接在日常环境中实施试验,不受核电站运行状态限制,在电站运行前即可得到准确的吸收效率值,充分切合法规要求。
附图说明
图1:HAGUE 7000型取样装置结构图。
图2:本发明所述获得核电站核岛烟囱C-14取样装置吸收效率的方法的示意图。
具体实施方式
以下结合附图和具体实施例对本发明进行进一步的说明。
实施例
一种获得核电站核岛烟囱C-14取样装置吸收效率的方法,如图2所示,是在进气口(1号吸收瓶前)和排气口(4号吸收瓶后)设置取样测量点,并控制以下条件:气体流速控制在20L/h;氢氧化钠吸收液浓度控制在1.0mol/L;C-14取样装置中,1号吸收瓶、3号吸收瓶以及4号吸收瓶内装氢氧化钠吸收液,催化盒前端的2号吸收瓶内装除盐水;所述的获得核电站核岛烟囱C-14取样装置吸收效率的方法具体包括以下步骤:
S1.将高纯氮气(纯度≥99%)由C-14取样装置的进气口通入,装置运行1小时后,用针筒抽取排气口气体样品,送入气相色谱仪检测,得到本底二氧化碳含量C3;
S2.将环境空气由C-14取样装置的进气口通入,并用针筒在进气口抽取环境空气样品,送入气相色谱仪检测,得到环境空气二氧化碳含量C1;
S3.在装置运行的3-7天,每天用针筒抽取排气口气体样品,送入气相色谱仪检测,得到尾气二氧化碳含量C2;
S4.按以下公式计算C-14取样装置的吸收效率η:η=(C1-C2)/(C1-C3)。
本次试验的测量数据和吸收效率结果如下表所示:
由上表可知,C-14取样装置在运行3-7天的吸收效率很稳定,均在98%以上,
本发明方法不仅能得到准确的吸收效率,而且长期稳定性好,能够真实反映C-14取样装置的碳吸收水平。
本具体实施方式仅仅是对本发明的解释,并不是对本发明的限制,本领域技术人员在阅读了本发明的说明书之后所做的任何改变,只要在本发明权利要求书的范围内,都将受到专利法的保护。
Claims (7)
1.一种获得核电站核岛烟囱C-14取样装置吸收效率的方法,其特征在于:包括以下步骤:
S1.将氮气由C-14取样装置的进气口通入,装置运行稳定后,用采样器抽取排气口气体样品,送入气相色谱仪检测,得到本底二氧化碳含量C3;
S2.将环境空气由C-14取样装置的进气口通入,并用采样器在进气口抽取环境空气样品,送入气相色谱仪检测,得到环境空气二氧化碳含量C1;
S3.装置运行稳定后,用采样器抽取排气口气体样品,送入气相色谱仪检测,得到尾气二氧化碳含量C2;
S4.按以下公式计算C-14取样装置的吸收效率η:η=(C1-C2)/(C1-C3)。
2.根据权利要求1所述的获得核电站核岛烟囱C-14取样装置吸收效率的方法,其特征在于:步骤S1和步骤S2通入气体的流速以及C-14取样装置中的氢氧化钠吸收液浓度保持一致。
3.根据权利要求2所述的获得核电站核岛烟囱C-14取样装置吸收效率的方法,其特征在于:所述的气体流速控制在10-30L/h,氢氧化钠吸收液浓度控制在0.5-1.5mol/L。
4.根据权利要求3所述的获得核电站核岛烟囱C-14取样装置吸收效率的方法,其特征在于:所述的气体流速控制在20L/h,氢氧化钠吸收液浓度控制在1.0mol/L。
5.根据权利要求1-4任一所述的获得核电站核岛烟囱C-14取样装置吸收效率的方法,其特征在于:C-14取样装置中,1号吸收瓶、3号吸收瓶以及4号吸收瓶内装氢氧化钠吸收液,催化盒前端的2号吸收瓶内装除盐水。
6.根据权利要求1所述的获得核电站核岛烟囱C-14取样装置吸收效率的方法,其特征在于:步骤S1中,C-14取样装置至少运行0.5h后,再用采样器抽取排气口气体样品。
7.根据权利要求1所述的获得核电站核岛烟囱C-14取样装置吸收效率的方法,其特征在于:步骤S1中,所述氮气的纯度≥99%。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Application publication date: 20210323 |
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