CN112439318A - 一种低温尾气高效脱硫脱硝一体化系统 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种低温尾气高效脱硫脱硝一体化系统，解决了低温含硫尾气的氮氧化物高效净化问题，及其湿法脱硫与其他脱硝组合技术控制复杂、占地面积大与投资高等缺点。所述系统主要由尾气氧化装置与尾气吸收洗涤装置组成，尾气氧化装置有微混合器和未通道氧化反应器组成，尾气气源首先进入尾气氧化装置，由气相或液相氧化剂进行选择性氧化NO，随后进入尾气吸收洗涤装置，在洗涤塔内经过循环洗涤液多级强化喷淋洗涤，最后经过除雾装置排入大气。本发明系统的脱硫脱硝工艺简单、可控性好、净化效率高，实现低温尾气中硫氧化物与氮氧化物的一体化脱除，适用于工业尾气与船舶尾气等多种复杂尾气的协同治理过程。

Description

一种低温尾气高效脱硫脱硝一体化系统
技术领域
本发明属于船舶防污染技术与工业尾气净化技术领域，涉及一种氧化—吸收法一体化脱除烟尘、硫氧化物与氮氧化物的工艺系统，具体说是一种低温尾气高效脱硫脱硝一体化系统。
背景技术
众所周知，交通运输、工厂与工程机械排放烟气中的硫氧化物与氮氧化物造成了非常严重的大气污染，影响了生态环境与生存环境正常发展，不仅对动植物和工程建筑产生了严重的破坏腐蚀作用，还对人体健康造成了极大危害。所以，为了有效的降低硫氧化物与氮氧化物产生的危害，众多的科研与企事业单位不断的对其治理技术进行研发。现阶段，对硫氧化物与氮氧化物污染进行治理的技术手段正在逐渐成熟，并形成系列技术方案。
就烟气脱硫技术而言，湿法脱硫技术具有脱硫效率高与反应速度快等优点，已成为主流的工业脱硫技术。湿法烟气脱硫主是以浆状或液体吸收剂进行的烟气脱硫处理。比较常见的湿法脱硫技术包括海水脱硫、双碱法脱硫、钙基脱硫、氨法脱硫以及镁法脱硫等。镁基脱硫技术，通常采用氧化镁为原料，然后制作成氢氧化镁浆液，再对烟气中的硫氧化物进行吸收；镁法脱硫技术脱硫效率高、无二次污染等优势，但也存在工艺复杂与费用高等弊端。钙基脱硫技术，即石灰石-石膏法脱硫技术，通过石灰石浆液对烟气中硫氧化物进行吸收，生成亚硫酸钙，再经空气氧化生成硫酸钙；当前钙基脱硫技术已经非常成熟，效率高可靠性好，但也有废水多、占地大、投资大与设备易结垢等缺点。氨法脱硫技术，即以氨作为吸收剂的脱硫方法，首先以氨液对烟气中的硫氧化物进行洗涤生成亚硫酸铵溶液，再经空气氧化与干燥结晶生成硫酸铵；氨法脱硫具有效率高、工艺简单与硫酸铵副产物的优势，但氨易挥发会引发二次污染与安全问题，制约了其快速发展。双碱法脱硫技术，主要是利用碱性吸收液实现脱硫，再通过石灰乳等再生碱性吸收液，重复使用；双碱法吸收效率高，改善了钙法结垢的缺陷，但其也存在亚硫酸钠氧化难以再生的弊端，即依然需要向系统内补充钠碱才能维持平衡。总之，湿法烟气脱硫的优势是脱硫剂来源广、适用性好、脱硫率高、稳定可靠、吸收反应快与技术成熟，已经成为一种适应性强且应用广泛的脱硫技术。湿法烟气脱硫的未来将继续向简化系统、降低成本、缩小体积与多污染物联合净化的方向发展，所以吸收流场优化、防腐除雾结构改善与开发新设备传质强化是重要技术突破点之一。
烟气脱硝技术，通常是指把氮氧化物还原为N2或氧化为NO2从而脱除的方法，可分为湿法脱硝和干法脱硝。湿法烟气脱硝最大的障碍是NO难溶于水，首先要将NO氧化为NO2，被水或碱性溶液吸收，实现烟气脱硝，因需要昂贵的O3、ClO2或KMnO4等氧化剂参与，如何优化系统效率降低成本是该法推广的关键。当前，工业常用氮氧化物净化技术包括：NOx的催化分解、低温等离子体(NTP)技术、NOx和PM同时脱除技术、NOx储存-还原(NSR)技术、选择性催化还原(SCR)技术等。其中应用比较广泛的是NOx储存-还原(NSR)技术和选择性催化还原(SCR)技术。NOx的催化分解技术，指在净化材料作用下NOx直接分解为N2和O2，该过程无需添加化学试剂，不产生二次污染，是一种理想的NOx控制技术；但在实际工况下氧化物、贵金属、金属负载的分子筛净化剂都不能实现NO完全转化，即工艺NO分解技术受高温热力学平衡限制和低温动力学限制，导致NO分解转化效率不高。等离子体脱硝技术，是利用气体电离状态，将NOx氧化成NO2，然后将NO2用于HC-SCR反应中；与传统技术相比，低温等离子体技术成本低，无污染，但是这种技术当前处于小规模系统使用阶段。NOx储存-还原净化技术，是通过周期性地改变燃烧过程中的空燃比，使其交替运行在富氧和稀氧工况，NOx在贫燃条件下被氧化成NO2并以硝酸盐的形式储存在净化剂中，然后在富氧条件下尾气中的CO、CH4和H2等还原剂将NOx还原成N2；该技术不需要额外添加还原剂，系统结构简单，安装设备体积较小，但控制策略复杂，贵金属催化剂成本高，经济性不高。NOx和PM同时脱除技术，即在净化剂上同时脱除尾气中的NOx、PM，从而实现尾气的净化；该技术克服了同时消除NOx和PM之间的矛盾，被认为是最理想的尾气处理技术之一，能有效降低尾气中的NOx、PM、CO和HC含量，对催化剂技术要求极高。选择性催化还原技术(SCR)，是指在氧气充足的条件下，利用尾气中存在的有机物(HC化合物、CO等)或者添加的还原剂(NH3、H2等)与NOx反应生成无毒无害的N2；SCR技术在日本首先被应用于固定源NOx的催化脱除，随后在欧洲和美国得到了广泛的研究和应用，被认为是当前最有效的氮氧化物净化技术，但是SCR催化剂昂贵、设备投资大，且很难在高硫和低温环境中应用是其最大弱点。
对于含有烟尘、氮氧化物与硫氧化物的多污染物通常采用的技术之一是吸收洗涤除尘脱硫与SCR结合的方案，该技术可以实现达标排放，但两套装置导致脱硫脱硝体积大、能耗大成本高、控制复杂，存在改进空间。选择性氧化-吸收洗涤方案是目前可以实现一体化烟气有效净化的技术，且净化效果稳定、适应性强，但氧化剂成本高，所以提高氧化剂利用效率、优化流场分布与新型耦合强化设备开发是其降低成本和缩小体积的重点发展方向。
发明内容
为解决氧化—吸收洗涤法烟气同时脱硫脱硝技术氧化剂消耗量高、体积大与运行费用高的问题，本发明提供了一种烟气的脱硫脱硝系统。该系统能够同时脱除烟气中的硫氧化物和氮氧化物，充分提高氧化剂的利用效率与NO的选择性氧化效果，为船舶尾气与其他固定源尾气一体化净化过程提供解决方案。
为实现上述发明目的，本发明采用以下技术方案：
一种低温尾气脱硫脱硝一体化系统，所述系统由尾气氧化装置和尾气吸收洗涤装置组成；所述尾气氧化装置由微混合器和微通道氧化反应器组成；所述尾气吸收洗涤装置包括洗涤塔，所述洗涤塔内按由下至上的顺序依次设置至少两级喷淋洗涤器、清洗器、除尘除雾器和排放烟囱；洗涤塔下部设有尾气入口，所述烟气入口与微通道氧化反应器的一端相连通，微通道氧化反应器另一端与微混合器相连；所述喷淋洗涤器设置在尾气入口上方；所述喷淋洗涤器由循环喷淋泵A，喷嘴和微通道填料组成；所述清洗器由循环喷淋泵B和清洗喷头组成。
上述技术方案中，具体地，所述微混合器由一束微通道混合器组成，微通道混合器至少包含三条微通道，即至少两条入口微通道和一条分别与入口微通道相连的混合通道。微混合器的微通道数量可以根据反应特征选择，优选微混合器阻力降小于5kPa的微通道，更优先微混合器阻力降小于3kPa的微通道。
进一步地，所述微通道氧化器入口与所述微混合器的微通道相连；每条微混合器入口的微通道设置一条或一条以上的分支，上下级微通道的当量直径逐级递减，且递减幅度介于10～90％；微通道混合器的每两条同一级入口微通道的相对夹角为0≤α≤150°；上一级的通道与下一级任一通道间夹角为105°≤β<180°，且下一级的通道与上一级通道呈对称结构分布，α为即相对夹角，β即为上一级与下一级入口微通道相对夹角。
优选地，上一级与下一级入口微通道相对夹角为120≤β<180°，更优选为150≤β<180°。
上述技术方案中，具体地，微混合器内的最末一级微通道与微通道氧化反应器入口的微通道间夹角为105°≤δ<180°，分别连接不同入口微通道氧化反应器入口的微通道，且互相并行的多个反应通道当量直径相同。
优选地，150≤δ<180°，δ即为微混合器内的最末一级微通道与微通道氧化反应器入口的微通道间夹角。
上述技术方案中，具体地，微通道氧化反应器每条通道横截面的水力学直径尺寸为0.01～10mm。通道尺寸可根据阻力降调整，微通道氧化反应器的阻力降小于5kPa，优选地，微通道氧化反应器的阻力降小于3kPa，更为优选地，微通道反应器的阻力降小于2kPa。
上述技术方案中，具体地，微通道氧化反应器内氧化剂为F2、O3、H2O2、硫代硫酸钠、高锰酸钾溶液、次氯酸钠溶液中的一种，其加入量氧化剂与NO摩尔比介于0.8～1.5之间。
优选地，氧化剂为O3、H2O2、硫代硫酸钠、高锰酸钾溶液、次氯酸钠的一种，更为优选地，氧化剂为O3、硫代硫酸钠与高锰酸钾溶液中的一种或其混合物；
上述技术方案中，具体地，微通道氧化器的氧化反应温度为40～120℃。
优选地，微通道氧化器的氧化反应温度为40-80℃。
上述技术方案中，具体地，喷淋洗涤器的微通道填料为具有蜂窝状直通孔不锈钢金属蜂窝，不锈钢金属蜂窝空隙率>70％，每级喷淋洗涤器微通道填料层阻力降小于6kPa。
优选地，每级喷淋洗涤器微通道填料层阻力降小于3kPa，更为优选地，每级喷淋洗涤器微通道填料层阻力降小于2kPa。
上述技术方案中，具体地，喷淋洗涤器中的微通道填料横截面的水力学直径为0.01～10mm，且每级喷淋洗涤器中的微通道填料水力学直径自洗涤塔顶至塔底逐渐增大，有效降低系统的整体阻力。
上述技术方案中，具体地，所用工艺水为海水或淡水中的一种或其混合物；
上述技术方案中，具体地，所用洗涤液为NaOH、NaHCO3与Na2CO3中的一种或其混合物，Na离子浓度介于0.1～2mol/L。
上述技术方案中，具体的，所述除尘器是湿式除尘器、过滤式除尘器、管束式除尘器、电除尘器或声波除尘器中的一种或其组合。
本发明还提供了上述低温尾气脱硫脱硝系统在工业尾气与船舶尾气净化过程中的应用，主要应用于温度低于300℃的尾气治理，尤其是尾气温度低于200℃。
本发明的有益效果：本发明所述系统能够实现硫氧化物和氮氧化物的同时净化，系统工艺简单、效率高、占地面积小且节约能耗。系统中采用的微混合器与微通道氧化器对尾气氧化装置的氧化效率显著提升。本发明低温尾气一体化高效净化系统适用于含硫尾气的高效脱硫脱硝一体化过程，适用于船舶发动机烟气综合治理过程。
附图说明
图1为本发明实施例中脱硫脱硝一体化系统的结构示意图；
图中，1.工艺水补充水，2.尾气，3.洗涤液，4.工艺气/工艺液，5.微混合器，6.微通道氧化反应器，7.尾气入口，8.喷淋泵A，9.喷淋泵B，10.烟囱，11.除尘除雾器，12.清洗喷淋器，13.一级洗涤喷淋器，14.二级洗涤喷淋器，15.三级洗涤喷淋器，16.四级洗涤喷淋器，17.洗脱液，18.阀门，19.洗涤塔，20.喷嘴，21.微通道填料。
图2微混合器结构示意图；
图中，22.微通道混合气，23.微通道。
具体实施方式
下面详细描述本发明的实施例，所述实施例的示例在附图中示出，其中自始至终相同或类似的标号表示相同或类似的元件或具有相同或类似功能的元件。下面通过参考附图描述的实施例是示例性的，旨在用于解释本发明，而不能理解为对本发明的限制。
本发明所涉及的脱除率计算如下：
SOx脱除率＝(SOx入口-SOx出口)/SOx入口×100％
NOx脱除率＝(NOx入口-NOx出口)/NOx入口×100％
本发明提供了低温尾气脱硫脱硝一体化系统，可以同时去除尾气中的硫氧化物、氮氧化物与烟雾。该系统沿着尾气2流动方向，依次要经过微混合器、微通道氧化器、洗涤塔与尾气排放烟囱完成氮氧化物与硫氧化物净化。
实施例1
一种低温尾气脱硫脱硝一体化系统，该系统由尾气氧化装置和尾气吸收洗涤装置组成；所述尾气氧化装置由微混合器5和微通道氧化反应器6组成；所述尾气吸收洗涤装置包括洗涤塔19，所述洗涤塔内按由下至上的顺序依次设置至少两级喷淋洗涤器，本实施例中设置四级喷淋洗涤器，分别是一级洗涤喷淋器13，二级洗涤喷淋器14，三级洗涤喷淋器15，四级洗涤喷淋器16，清洗器，除尘除雾器11和烟囱10；洗涤塔下部设有尾气入口7，所述尾气入口与微通道氧化反应器的一端相连通，微通道氧化反应器另一端与微混合器相连；所述喷淋洗涤器设置在尾气入口上方；所述喷淋洗涤器由循环喷淋泵A8，喷嘴21和微通道填料22组成，喷淋泵将工艺水与碱液混合组成的洗涤液输送，或循环输送至喷嘴雾化，喷入微通道填料层，并在微通道填料层内进行强化传质吸收；所述清洗器由循环喷淋泵B9和清洗喷头12组成。
本实施例系统高效脱硫脱硝的过程为：洗涤塔底部装有洗涤液，经过除尘和降温的尾气2(NOx 450ppm、SOx 750ppm)，首先与工艺气或工艺液4同时进入微混合器5中进行高效混合，然后进入微通道氧化反应器6进行NO的氧化反应，微混合器5与微通道氧化反应器6总阻力降控制在6kPa以下(若系统阻力增加或需要稀释工艺液4，打开阀门18引入洗涤液进行微混合器5与微通道氧化反应器6清洗，或是对工艺液进行稀释)，反应温度推荐控制在40-100℃之间；氧化后的尾气进入洗涤塔19进行氮氧化物与硫氧化物洗涤，尾气逐次经过四级洗涤喷淋器16、三级洗涤喷淋器15、二级洗涤喷淋器14、一级洗涤喷淋器13、除雾器11与清洗喷淋器12的吸收与除雾后，进入烟囱10排放；其中，工艺水补充水1与洗涤液3混合后在塔顶经一级洗涤喷淋器13进行吸收洗涤与工艺水补充，同时塔底的洗涤液经循环泵A循环供给二级洗涤喷淋器14、三级洗涤喷淋器15与四级洗涤喷淋器16进行吸收洗涤；清洗喷淋器12从塔顶采集洗涤液由9循环泵B循环供给进行清洗，最后流入塔底的吸脱液17进行分流排放进入后处理。
其中，本发明采用洗涤液为0.3mol/L的NaOH溶液，所述工艺气为含有O3的氧气添加摩尔比为O3:NO为1.05，工艺水为自来水。
其中，微通道混合器为三级通道，每级通道的空隙率均大于70％，第一级微孔道直径8mm尺寸，第二级微孔道直径5mm尺寸，第二级微孔道直径3mm尺寸，同一级孔道采用并行通道，上下级通道夹角为175°；最末一级混合器微通道与微通道氧化反应器入口的微通道间夹角为175°，氧化反应器微通道的直径为3mm，混合氧化器的总阻力降小于5kPa。
其中，喷淋洗涤器中微通道填料层为金属蜂窝材料，空隙率大于70％，微通道的当量直径为2mm，单层喷淋系统的阻力将小于1.5kPa。
其中，除尘除雾器为湿式除尘器。
该系统的SOx脱除率大于99％，NOx的脱除率大于90％
本发明中的脱硫脱硝除尘工艺是以上述设备为基础实施的，故该工艺也具有上述设备的技术效果。
对于任何熟悉本领域的技术人员而言，在不脱离本发明技术方案范围情况下，都可利用上述揭示的技术内容对本发明技术方案作出许多可能的变动和修饰，或修改为等同变化的等效实施例。因此，凡是未脱离本发明技术方案的内容，依据本发明的技术实质对以上实施例所做的任何简单修改、等同变化及修饰，均应仍属于本发明技术方案保护的范围内。

Claims (10)

1.一种低温尾气脱硫脱硝一体化系统，其特征在于，所述系统由尾气氧化装置和尾气吸收洗涤装置组成；所述尾气氧化装置由微混合器和微通道氧化反应器组成；所述尾气吸收洗涤装置包括洗涤塔，所述洗涤塔内按由下至上的顺序依次设置至少两级喷淋洗涤器、清洗器、除尘除雾器和烟囱；洗涤塔下部设有尾气入口，所述尾气入口与微通道氧化反应器的一端相连通，微通道氧化反应器另一端与微混合器相连；所述喷淋洗涤器设置在尾气入口上方；所述喷淋洗涤器由循环喷淋泵A，喷嘴和微通道填料组成；所述清洗器由循环喷淋泵B和清洗喷头组成。
2.根据权利要求1所述的一种低温尾气脱硫脱硝一体化系统，其特征在于，所述微混合器由一束微通道混合器组成，微通道混合器至少包含三条微通道，即至少两条入口微通道和一条分别与入口微通道相连的混合通道。
3.根据权利要求2所述的一种低温尾气脱硫脱硝一体化系统，其特征在于，所述微通道氧化器入口与所述微混合器的微通道相连；每条微混合器入口的微通道设置一条或一条以上的分支，上下级微通道的当量直径逐级递减，且递减幅度介于10～90％；微通道混合器的每两条同一级入口微通道的相对夹角为0≤α≤150°；上一级的通道与下一级任一通道间夹角为105°≤β<180°，且下一级的通道与上一级通道呈对称结构分布。
4.根据权利要求2或3所述的一种低温尾气脱硫脱硝一体化系统，其特征在于，所述微混合器内的最末一级微通道与微通道氧化反应器入口的微通道间夹角为105°≤δ<180°，分别连接不同入口微通道氧化反应器入口的微通道，且互相并行的多个反应通道当量直径相同。
5.根据权利要求1所述的一种低温尾气脱硫脱硝一体化系统，其特征在于，所述微通道氧化反应器每条通道横截面的水力学直径尺寸为0.01～10mm。
6.根据权利要求1所述的一种低温尾气脱硫脱硝一体化系统，其特征在于，所述微通道氧化反应器内氧化剂为F2、O3、H2O2、硫代硫酸钠、高锰酸钾溶液、次氯酸钠溶液中的一种，其加入量氧化剂与NO摩尔比介于0.8～1.5之间。
7.根据权利要求1所述的一种低温尾气脱硫脱硝一体化系统，其特征在于，所述微通道氧化器的氧化反应温度为40～120℃。
8.根据权利要求1所述的一种低温尾气脱硫脱硝一体化系统，其特征在于，所述喷淋洗涤器的微通道填料为具有蜂窝状直通孔不锈钢金属蜂窝，不锈钢金属蜂窝空隙率>70％，每级喷淋洗涤器微通道填料层阻力降小于6kPa。
9.根据权利要求1所述的一种低温尾气脱硫脱硝一体化系统，其特征在于，所述喷淋洗涤器中的微通道填料横截面的水力学直径为0.01～10mm，且每级喷淋洗涤器中的微通道填料水力学直径自洗涤塔顶至塔底逐渐增大。
10.权利要求1所述的低温尾气脱硫脱硝系统在工业尾气与船舶尾气净化过程中的应用。
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