CN112387218A - 一种自热型列管式重整制氢反应器 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种自热型列管式重整制氢反应器，包括多个两端密封的列管，且每个列管内均设有内套管，所述内套管的两端分别穿出所述列管，所述列管具有催化燃烧反应物进口，所述列管通过催化燃烧产物出气导管与催化燃烧出气管连通；所述内套管的一端与重整反应物进口连通，所述内套管的另一端具有重整反应物出口，所述列管与所述内套管之间具有间隙；所述催化燃烧反应物进口设置在所述列管远离所述内套管与所述重整反应物进口连通的一端的侧壁上。本发明将重整反应和催化燃烧反应相耦合，能实现整个反应器的自热启动与运行，不需要外界提供热量，避免了提供外部热源所消耗的能量，减小了环境污染。

Description

一种自热型列管式重整制氢反应器
技术领域
本发明涉及重整制氢反应器技术领域，具体而言是一种自热型列管式重整制氢反应器。
背景技术
氢能因其高效、清洁、无污染等优点受到世界各国的高度关注，被认为是当前最具发展潜力的清洁能源之一。然而，由于直接供氢或储氢目前仍存在技术难度大，危险性高、耗能且投资庞大等缺陷，因此，通过化学反应现场制氢是解决上述问题的发展方向。以甲烷等碳氢燃料为主的水蒸气重整制氢技术是目前国内外最常用的大规模制氢技术，全世界约有50％的氢气是由碳氢化合物水蒸气重整制得，而制得氢气的效率和纯度与反应器的结构有直接关系。
目前，蒸汽重整制氢反应器的结构形式呈现多元化的格局，传统的固定床式反应器能够在内部填充催化剂以实现多相反应，由于其具有化学反应速率较快、能够在高温高压条件下工作等优势，在当前化工生产过程中广泛使用。微通道反应器是微化工技术发展过程中研发的新型反应器产品，该类型反应器具有毫米级尺寸的反应通道。相比于传统固定床反应器，微通道反应器内部通道尺寸小，可实现反应物料间的快速微观混合，并且具有极大的比表面积，流体与器壁间有充分的接触面积，故而使换热效率显著提高，可实现反应过程中的原位换热；再者，微通道反应器通道内微小的持液量使得微通道反应器具有明显的安全性能；综上特点，该类反应器可应用于快速混合、强放热及易燃易爆的化工反应过程，并且能显著提高过程安全性以及实现连续化操作的过程。由于碳氢化合物重整制氢反应是在高温的条件下，单一的固定床反应器在反应器内部温度的均匀程度难以控制，实现温度的均匀匹配技术难度较大，并且需要外界通过电能等方式提供热源，但这难免会造成能耗高，对环境污染极大，且在某些特殊条件下没有电能进行发电，导致无热源可用。因此，通过利用在微通道结构内进行催化燃烧反应产生热量，热量直接提供给固定床反应器内进行的蒸气重整反应，能够有效的解决这一问题。
发明内容
根据上述技术问题，而提供一种自热型列管式重整制氢反应器。本反应器把水蒸气重整制氢反应与催化燃烧反应耦合起来，不仅可以使整个反应器能够自热启动与运作，不需要外界提供热源，而且还能够在反应器的径向反应截面具有更均匀的温度分布，增大传热面积，避免了温度不均导致的催化剂失活和结焦，从而大大提高了甲烷水蒸气重整制氢的反应效率，并且降低了能耗，减小了环境污染。
本发明采用的技术手段如下：
一种自热型列管式重整制氢反应器，包括多个两端密封的列管，且每个列管内均设有内套管，所述内套管的两端分别穿出所述列管，所述列管具有催化燃烧反应物进口，所述列管通过催化燃烧产物出气导管与催化燃烧出气管连通，且所述催化燃烧出气管上具有催化燃烧产物出口；所述内套管的一端与重整反应物进口连通，所述内套管的另一端具有重整反应物出口，所述列管与所述内套管之间具有间隙；
所述催化燃烧反应物进口设置在所述列管远离所述内套管与所述重整反应物进口连通的一端的侧壁上。
进一步地，一种自热型列管式重整制氢反应器还包括壳体，所述列管、所述内套管、所述催化燃烧产物出气导管和所述催化燃烧出气管均设置在所述壳体内，且所述内套管具有重整反应物出口的一端穿出所述壳体，所述催化燃烧出气管具有催化燃烧产物出口的一端穿出所述壳体，所述催化燃烧反应物进口与催化燃烧反应进气导管的一端连通，所述催化燃烧反应进气导管的另一端穿出所述壳体，所述重整反应物进口设置在所述壳体的一端。
进步一地，所述壳体内在所述重整反应物进口处安装有用于将重整反应物均匀进入到所述内套管中的反应物分布器。
进步一地，所述壳体包括中间筒体和设置在所述中间筒体两端的封头，所述重整反应物进口设置在其中一个所述封头的端部，且所述反应物分布器设置在此封头内。
进步一地，所述中间筒体与具有所述重整反应物进口的封头之间通过一号法兰和一号法兰板固定连接，所述一号法兰板在所述中间筒体内的部分具有与所述内套管相匹配的一号通孔，且所述内套管的端部与所述一号通孔的端部平齐，并与所述一号通孔焊接固定；
所述中间筒体与另一个所述封头之间通过二号法兰和二号法兰板固定连接，且所述二号法兰板在所述中间筒体内的部分具有与所述列管相匹配的二号通孔，所述列管穿过所述二号通孔，并与所述二号通孔焊接后与固定在所述封头内的支撑花板的表面焊接，所述内管穿过所述支撑花板后穿出所述壳体。
进步一地，所述列管与所述内套管之间具有多个定距圆钢。
进步一地，所述列管长为500～10000mm，直径为10～1000mm。
进步一地，所述列管与所述内套管之间的间隙为0.5～5mm。
进步一地，所述间隙内和所述内套管内分别设有催化催化燃烧反应物反应和催化重整反应物反应的催化剂。
较现有技术相比，本发明具有以下优点：
(1)本发明将重整反应和催化燃烧反应相耦合，能实现整个反应器的自热启动与运行，不需要外界提供热量，避免了提供外部热源所消耗的能量，减小了环境污染。
(2)本发明的各只列管都采用套管式结构，将列管与内套管套装起来，在内套管的内部装填催化剂，实现甲烷水蒸气重整反应，列管与内套管之间的微通道间隙中装有催化剂，实现甲烷催化燃烧反应。催化燃烧反应产生的热量通过内套管管壁传递到内套管中，由于列管将内套管整体包裹，使得催化燃烧反应产生的热量可以均匀的传递到内套管中，为重整反应提供所需温度。
(3)本发明在内套管中进行重整反应，有利于反应在高温高压下操作，并且可以延长催化剂的使用时间，有利于提高化学反应的转化率和选择性；在环形间隙微通道内进行催化燃烧反应，由于通道结构具有比表面积大，传热效率高等特点，使得催化燃烧反应启动速度快，且热量分布均匀，增加了传热面积，提高了传热效率。
(4)本发明的重整反应和催化燃烧的反应物进口装设于反应器的两端，两种反应分别从反应器的两端开始，以便于重整反应和催化燃烧反应在列管内进行逆流换热，不仅能够提高换热效率，节省传热面积，有较好的经济性，还能够使得热负荷分布较为均匀，有利于反应器的长周期使用。
(5)本发明各只列管上都装有单独的催化燃烧反应物进口，可以选择单只或多只列管进行反应，既能够实现单只列管内的小规模制氢，又能实现多只列管内的大规模集中制氢，重整反应物进口的打开与关闭可以根据催化燃烧反应列管的是否使用进行匹配，未使用的重整反应反应物进口可以使用隔离挡板将反应物进口关闭，根据实际需要选择数量不同的列管进行重整制氢反应。
(6)本发明适合各种耐高温金属材料制作，尤其以不锈钢为优。
基于上述理由本发明可在重整制氢反应器等领域广泛推广。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图做以简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明具体实施方式中一种自热型列管式重整制氢反应器结构示意图。
图2为图1中A-A向剖视图。
图3为本发明具体实施方式中列管俯视图。
具体实施方式
需要说明的是，在不冲突的情况下，本发明中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。下面将参考附图并结合实施例来详细说明本发明。
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。以下对至少一个示例性实施例的描述实际上仅仅是说明性的，决不作为对本发明及其应用或使用的任何限制。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
需要注意的是，这里所使用的术语仅是为了描述具体实施方式，而非意图限制根据本发明的示例性实施方式。如在这里所使用的，除非上下文另外明确指出，否则单数形式也意图包括复数形式，此外，还应当理解的是，当在本说明书中使用术语“包含”和/或“包括”时，其指明存在特征、步骤、操作、器件、组件和/或它们的组合。
除非另外具体说明，否则在这些实施例中阐述的部件和步骤的相对布置、数字表达式和数值不限制本发明的范围。同时，应当清楚，为了便于描述，附图中所示出的各个部分的尺寸并不是按照实际的比例关系绘制的。对于相关领域普通技术人员己知的技术、方法和设备可能不作详细讨论，但在适当情况下，所述技术、方法和设备应当被视为授权说明书的一部分。在这里示出和讨论的所有示例中，任向具体值应被解释为仅仅是示例性的，而不是作为限制。因此，示例性实施例的其它示例可以具有不同的值。应注意到：相似的标号和字母在下面的附图中表示类似项，因此，一旦某一项在一个附图中被定义，则在随后的附图中不需要对其进行进一步讨论。
在本发明的描述中，需要理解的是，方位词如“前、后、上、下、左、右”、“横向、竖向、垂直、水平”和“顶、底”等所指示的方位或位置关系通常是基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，在未作相反说明的情况下，这些方位词并不指示和暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位或者以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明保护范围的限制：方位词“内、外”是指相对于各部件本身的轮廓的内外。
为了便于描述，在这里可以使用空间相对术语，如“在……之上”、“在……上方”、“在……上表面”、“上面的”等，用来描述如在图中所示的一个器件或特征与其他器件或特征的空间位置关系。应当理解的是，空间相对术语旨在包含除了器件在图中所描述的方位之外的在使用或操作中的不同方位。例如，如果附图中的器件被倒置，则描述为“在其他器件或构造上方”或“在其他器件或构造之上”的器件之后将被定位为“在其他器件或构造下方”或“在其位器件或构造之下”。因而，示例性术语“在……上方”可以包括“在……上方”和“在……下方”两种方位。该器件也可以其他不同方式定位(旋转90度或处于其他方位)，并且对这里所使用的空间相对描述作出相应解释。
此外，需要说明的是，使用“第一”、“第二”等词语来限定零部件，仅仅是为了便于对相应零部件进行区别，如没有另行声明，上述词语并没有特殊含义，因此不能理解为对本发明保护范围的限制。
如图1～3所示，一种自热型列管式重整制氢反应器，包括壳体1，所述壳体1内设有多个两端密封的列管2，且每个列管2内均设有内套管3，所述内套管3的两端分别穿出所述列管2，所述列管2具有催化燃烧反应物进口21，所述列管2通过催化燃烧产物出气导管41与催化燃烧出气管4连通，且所述催化燃烧出气管4上具有催化燃烧产物出口42，所述催化燃烧出气管4具有催化燃烧产物出口42的一端(图1中的下端)穿出所述壳体1；所述内套管3的一端与设置在壳体1一端(图1中的上端)的重整反应物进口11连通，所述内套管3的另一端(图1中的下端)具有重整反应物出口31，所述列管2与所述内套管3之间具有间隙；所述内套管3具有重整反应物出口31的一端穿出所述壳体1，所述催化燃烧反应物进口21与催化燃烧反应进气导管22的一端连通，所述催化燃烧反应进气导管22的另一端穿出所述壳体1。
所述催化燃烧反应物进口21设置在所述列管2远离所述内套管3与所述重整反应物进口11连通的一端的侧壁上，即催化燃烧反应物进口21设置在下端，而所述重整反应物进口11设置在上端。
所述壳体1内在所述重整反应物进口11处安装有用于将重整反应物均匀进入到所述内套管3中的反应物分布器5。
所述壳体1包括中间筒体12和设置在所述中间筒体12两端的封头13，所述重整反应物进口11设置在其中一个所述封头13的端部(本实施例中设置在位于上方的封头13的端部)，且所述反应物分布器5设置在此封头13内。
所述中间筒体12与具有所述重整反应物进口11的封头13(即设置在上方的封头)之间通过一号法兰14和一号法兰板15固定连接，所述一号法兰板15在所述中间筒体12内的部分具有与所述内套管3相匹配的一号通孔16，且所述内套管3的端部与所述一号通孔16的端部平齐，并与所述一号通孔16焊接固定；
所述中间筒体12与另一个所述封头13(即设置在下方的封头)之间通过二号法兰17和二号法兰板18固定连接，且所述二号法兰板18在所述中间筒体12内的部分具有与所述列管2相匹配的二号通孔19，所述列管2穿过所述二号通孔19，并与所述二号通孔19焊接后与固定在所述封头13内的支撑花板6的表面焊接，所述内管3穿过所述支撑花板6后穿出所述壳体1。
进步一地，所述列管2与所述内套管3之间具有多个定距圆钢7。
进步一地，所述列管2长为500～10000mm，直径为10～1000mm。
进步一地，所述列管2与所述内套管3之间的间隙为0.5～5mm。
进步一地，所述间隙内和所述内套管3内分别设有催化催化燃烧反应物反应和催化重整反应物反应的催化剂。
本实施例中催化燃烧反应物为CH4与O2，其催化剂为Pt-Al2O3。重整反应物为甲烷(CH4)与水蒸气(H2O)，其催化剂为Ni-Al2O3。
工作时，从重整反应物进口10进入所述封头13中，在所述封头13中的反应物分布器5作用下，将进入的CH4和H2O的混合气均匀的分布到各内套管3中，与内套管3内预填充好的Ni-Al2O3催化剂进行重整反应。同时，CH4与O2预混合后，从催化燃烧反应物进口21进入所述列管2与内套管3之间的间隙中，所述间隙内部已预装填厚度均匀的Pt-Al2O3催化剂涂层，反应物进入间隙通道后，与催化剂接触后进行催化燃烧反应，由于催化燃烧反应时放热，放出的热量会通过内套管3的管壁传递到管内，提供给重整制氢反应所需的温度。CH4和H2O在内套管3中进行重整反应，反应后的主要气体产物H2直接从与内套管3相连接的重整反应产物出口31排出反应器，催化燃烧反应在微通道内(间隙内)进行充分反应，反应后的主要产物CO2及剩余的O2通过与列管2、催化燃烧产物出气导管41，汇集到催化燃烧产物出气管4中，最后从催化燃烧产物出口42排出反应器。
最后应说明的是：以上各实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。

Claims (9)

1.一种自热型列管式重整制氢反应器，其特征在于，包括多个两端密封的列管，且每个列管内均设有内套管，所述内套管的两端分别穿出所述列管，所述列管具有催化燃烧反应物进口，所述列管通过催化燃烧产物出气导管与催化燃烧出气管连通，且所述催化燃烧出气管上具有催化燃烧产物出口；所述内套管的一端与重整反应物进口连通，所述内套管的另一端具有重整反应物出口，所述列管与所述内套管之间具有间隙；
所述催化燃烧反应物进口设置在所述列管远离所述内套管与所述重整反应物进口连通的一端的侧壁上。
2.根据权利要求1所述的一种自热型列管式重整制氢反应器，其特征在于，还包括壳体，所述列管、所述内套管、所述催化燃烧产物出气导管和所述催化燃烧出气管均设置在所述壳体内，且所述内套管具有重整反应物出口的一端穿出所述壳体，所述催化燃烧出气管具有催化燃烧产物出口的一端穿出所述壳体，所述催化燃烧反应物进口与催化燃烧反应进气导管的一端连通，所述催化燃烧反应进气导管的另一端穿出所述壳体，所述重整反应物进口设置在所述壳体的一端。
3.根据权利要求2所述的一种自热型列管式重整制氢反应器，其特征在于，所述壳体内在所述重整反应物进口处安装有用于将重整反应物均匀进入到所述内套管中的反应物分布器。
4.根据权利要求3所述的一种自热型列管式重整制氢反应器，其特征在于，所述壳体包括中间筒体和设置在所述中间筒体两端的封头，所述重整反应物进口设置在其中一个所述封头的端部，且所述反应物分布器设置在此封头内。
5.根据权利要求4所述的一种自热型列管式重整制氢反应器，其特征在于，所述中间筒体与具有所述重整反应物进口的封头之间通过一号法兰和一号法兰板固定连接，所述一号法兰板在所述中间筒体内的部分具有与所述内套管相匹配的一号通孔，且所述内套管的端部与所述一号通孔的端部平齐，并与所述一号通孔焊接固定；
所述中间筒体与另一个所述封头之间通过二号法兰和二号法兰板固定连接，且所述二号法兰板在所述中间筒体内的部分具有与所述列管相匹配的二号通孔，所述列管穿过所述二号通孔，并与所述二号通孔焊接后与固定在所述封头内的支撑花板的表面焊接，所述内管穿过所述支撑花板后穿出所述壳体。
6.根据权利要求1所述的一种自热型列管式重整制氢反应器，其特征在于，所述列管与所述内套管之间具有多个定距圆钢。
7.根据权利要求1所述的一种自热型列管式重整制氢反应器，其特征在于，所述列管长为500～10000mm，直径为10～1000mm。
8.根据权利要求1所述的一种自热型列管式重整制氢反应器，其特征在于，所述列管与所述内套管之间的间隙为0.5～5mm。
9.根据权利要求1所述的一种自热型列管式重整制氢反应器，其特征在于，所述间隙内和所述内套管内分别设有催化催化燃烧反应物反应和催化重整反应物反应的催化剂。
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