CN112378973A - 电子元器件的生产方法、传感器的制备方法和应用 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了电子元器件的生产方法、传感器的制备方法和应用，该电子元器件的生产方法包括以下步骤：(1)使印刷浆料形成浆料层；(2)将电子元器件印刷模具与浆料层接触，使印刷浆料在电子元器件印刷模具上形成预设的电子元器件图案层；(3)将电子元器件图案层转印到基底，形成电子元器件层。根据本发明实施例的制备方法，至少具有如下有益效果：本发明实施例提出一种模块化的制备方式，将印刷浆料利用电子元器件印刷模具引导形成预设的电子元器件的图案，随后通过转印的方式，直接在基底材料上印刷出相应的电子元器件，省去了复杂的单个电路模具加工和图形转移步骤，可以高效地应用于电子元器件和传感器的制备。

Description

电子元器件的生产方法、传感器的制备方法和应用
技术领域
本发明涉及医学检测领域，尤其是涉及电子元器件的生产方法、传感器的制备方法和应用。
背景技术
生物传感器，是一种能够特异性识别特定的生物小分子、生物大分子或其它生理学指示物质，并将其信息转换为可检测信号进行测量的传感器。生物传感器中用于识别的模块既可以是生物敏感识别模块(能够识别诸如酶、抗体、适配体、核酸探针序列等)，也可以是其他的非生化检测模块(如血氧浓度光学检测模块)。识别后通过适当的换能器模块(如氧电极、光敏管、场效应管、压电晶体)及信号放大装置等来完成检测。近年来生物传感器被集成在可穿戴设备中，从而实现对人体健康的监测和疾病的预防及预后，以提供全方位全周期的健康服务。这些可穿戴医疗健康设备往往需要具有柔韧、延展、可自由弯曲或可折叠等特点以便于携带并实现可穿戴，这也就要求其中使用的生物传感器能够满足柔性等一些要求。然而，目前的可穿戴医疗健康设备的研究大多聚焦于对各种生理指标的测试，例如血压、心率、体温等，关于生物传感器、特别是柔性生物传感器的研究相对较少。
生物传感器中的电子电路从制版材料上看可以分为两类，分别是印刷电路板和柔性电路板。印刷电路板也叫线路板、PCB板，采用刚性基底。常规的方法是利用蚀刻阻剂(压膜或涂布)经曝光显影，再通过蚀刻做出电路板。该技术目前主要是用于电路导线的印刷，而无法用于更复杂的电子元件如电容电阻等的直接印刷，且此方法需对单个电路分别制备模版，且无法直接印刷带有功能性电子元器件的生物传感器。柔性电路板是在一种可曲挠的基材表面利用光成像图形转移和蚀刻工艺等技术制成导体电路图形。柔性电路板的制作方法中目前研究地较为深入的包括两类，第一类是在半导体基底上做微加工，然后转移电路图形到柔性材料上。然而这种方法工艺复杂，工艺要求高，良品率低，成本高，需每次单独制备模版，所转印电路图形尺寸一般较小，且无法直接印刷带有功能性电子元器件的生物传感器。第二种是3D打印技术，利用3D打印油墨直接打印出电路图形。然而，这种技术速度慢，通量低，只能用于少量电子器件的打印而不适合大规模生产。
发明内容
本发明旨在至少解决现有技术中存在的技术问题之一。为此，本发明提出一种电子元器件的生产方法，该制备方法能够直接印刷生产功能性电子元器件，而且可以应用于大规模工业生产。
本发明还提出一种利用上述电子元器件的生产方法生产出的电子元器件、上述生产方法中所使用的电子元器件印刷模具、传感器的制备方法、利用该传感器的制备方法制备得到的传感器、基于该传感器的可穿戴医疗设备和包含该可穿戴医疗设备的健康监测系统。
本发明的第一方面，提供电子元器件的生产方法，该生产方法包括以下步骤：
(1)使印刷浆料形成浆料层；
(2)将电子元器件印刷模具与浆料层接触，使印刷浆料在电子元器件印刷模具上形成预设的电子元器件图案层；
(3)将电子元器件图案层转印到基底，形成电子元器件层。
根据本发明实施例的生产方法，至少具有如下有益效果：
本发明实施例提出一种模块化的制备方式，将印刷浆料利用电子元器件印刷模具引导形成预设的电子元器件的图案，随后通过转印的方式，直接在基底材料上印刷出相应的电子元器件，省去了复杂的单个电路模版制备与图形转移步骤，可以高效地应用于电子元器件的制备。通过这种方式，利用模块化的模具可以大大简化生产工艺、降低生产成本，而且无需每次单独制备模板，适合于快速的大规模生产。
根据本发明的一些实施例，电子元器件印刷模具上设有突起部，突起部在电子元器件印刷模具上形成预设的电子元器件图案。通过突起部的设置，使得电子元器件印刷模具在与浆料层接触时，蘸取的浆料在突起部上形成具有突起部的突起面形状的图案层，从而将该图案层转印到基底上。利用这种方法使电子元器件图案层的形成更加方便准确。
根据本发明的一些实施例，浆料层的厚度为不超过3mm。
根据本发明的一些实施例，印刷浆料的粘度为200-500cps。印刷浆料在转印时需要保证合适的黏稠度，粘度过大或过小都不利于电子元器件图案层或电子元器件层的形成。在转印时直接通过电子元器件印刷模具转印，为了更好地将印刷浆料转印，可以转印时施加一定的压力。
本发明的第二方面，提供电子元器件印刷模具，该电子元器件印刷模具包括：主体和突起部，突起部在主体上形成预设的电子元器件图案。利用突起部使蘸取的浆料在突起部上形成具有突起部的突起面形状的图案层，从而使该图案层的形成更加方便准确。
本发明的第三方面，提供电子元器件，该电子元器件采用上述的电子元器件的生产方法制得。
本发明的第四方面，提供传感器的制备方法，包括以下步骤：采用上述的电子元器件的生产方法在基底上转印电子元器件，若干转印得到的电子元器件连接形成传感器。其中，电子元器件形成传感器的连接方式可以是通过顺次转印、相互重叠而连接；或者在转印电子元器件前或转印时，多个模具组合形成相互连接的电子元器件的图案层一齐转印；或者在转印电子元器件后，单独印刷导线等将电子元器件连接。
根据本发明的一些实施例，电子元器件包括以下的至少一种：导线、电阻、电容、开关、电源、传感单元。
根据本发明的一些实施例，导线主要由导线印刷浆料制成，导线印刷浆料包括导电剂、粘结剂、固化剂和表面活性剂。
根据本发明的一些实施例，基于导线印刷浆料的总质量，导电剂的质量比为60～80％，粘结剂的质量比为15～30％，固化剂的质量比为5～10％，表面活性剂的质量比为5～10％。
根据本发明的一些实施例，电阻主要由电阻印刷浆料制成，电阻印刷浆料包括导电剂、粘结剂、固化剂和表面活性剂。
根据本发明的一些实施例，基于电阻印刷浆料的总质量，导电剂的质量比为20～80％，粘结剂的质量比为15～50％，固化剂的质量比为5～10％，表面活性剂的质量比为5～10％。
根据本发明的一些实施例，电容主要由电极印刷浆料和填充浆料制成，电极印刷浆料包括导电剂、粘结剂、固化剂和表面活性剂。
根据本发明的一些实施例，基于电极印刷浆料的总质量，导电剂的质量比为60～80％，粘结剂的质量比为15～30％，固化剂的质量比为5～10％，表面活性剂的质量比为5～10％。
根据本发明的一些实施例，填充浆料选自聚乙酯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚碳酸酯中的至少一种。
根据本发明的一些实施例，电源主要由正极印刷浆料、负极印刷浆料和电解质浆料制成，正极印刷浆料包括正极树脂、正极活性物质和正极添加剂，负极印刷浆料包括负极树脂、负极活性物质和负极添加剂。
根据本发明的一些实施例，正极树脂、正极活性物质和正极添加剂的质量比为(2～4)：(4～6)：(1～3)，负极树脂、负极活性物质和负极添加剂的质量比为(2～4)：(4～6)：(0.5～1.5)。
根据本发明的一些实施例，基于电极印刷浆料的总质量，导电剂的质量比为60～80％，粘结剂的质量比为15～30％，固化剂的质量比为5～10％，表面活性剂的质量比为5～10％。
根据本发明的一些实施例，印刷浆料中所用的导电剂可以是任选的导电材料。当导电剂用于制备导线、电容、电源、部分传感单元等对于电导率有一定要求的电子元器件时，可以选择导电碳材料、导电金属材料等，导电碳材料可以是诸如碳纳米管、碳纤维、乙炔黑、石墨、石墨烯、鳞片石墨、碳黑等，导电金属材料可以是诸如纳米银粉、纳米金等。当导电剂用于制备电阻等对于电阻率有一定要求的电子元器件时，可以选择金属粉和玻璃釉粉的混合材料，其中金属粉可以是金属单质、合金、氧化物等，如铜镍合金、镍铬合金、钌氧化物、硅氧化物、锰及锰合金等。
根据本发明的一些实施例，印刷浆料中所用的粘结剂可以是树脂或其它一些有机高分子化合物，具体可以是聚偏氟乙烯、聚四氟乙烯、聚丙烯酸酯、聚氨酯、聚偏二氟乙烯-六氟丙烯、羧甲基纤维素、甲基纤维素、丁苯橡胶、丙烯酸树脂等。
根据本发明的一些实施例，印刷浆料中所用的固化剂可以是胺类固化剂。
根据本发明的一些实施例，传感单元主要由电极印刷浆料和传感材料浆料制成。传感材料根据设计的传感器进行选择。例如，传感器为湿度传感器时，传感材料浆料主要由湿敏材料制备得到；传感器为温度传感器时，传感材料浆料主要由温敏材料制备得到；传感器为压力传感器时，传感材料浆料主要由压敏材料制备得到。
根据本发明的一些实施例，传感单元为生物传感单元，生物传感单元主要由包括传感组件(如二电极或三电极传感组件)配以生物活性层得到。其中，二电极传感组件包括工作电极和对电极，三电极传感组件包括工作电极、辅助电极和对电极。生物活性层印刷于工作电极上。同时，在生物活性层上还可以印刷保护层对电极进行保护。
根据本发明的一些实施例，传感组件的对电极可以由各类金属或碳材料的导电印刷浆料制得，如银浆、铜浆、碳纳米管、石墨烯、金纳米颗粒等；辅助电极可以由诸如银和氯化银的混合导电浆料制得；工作电极同样可以由各类金属或碳材料的导电印刷浆料制得，如银浆、铜浆、碳纳米管、石墨烯、金纳米颗粒等。
根据本发明的一些实施例，生物传感单元的生物活性层中的活性物质可以是：多糖、酶、肽类、核酸、蛋白质、氨基酸、萜类、甾醇类、生物碱、甙类、油脂、蜡、树脂类、植物色素、矿物质元素和维生素等，这些物质可以作为检测过程中的反应媒介，通过对底物或由底物生成的产物或其产生的电学参数的变化进行直接或间接的检测，得出对应的检测结果。
根据本发明的一些实施例，具体的检测方法可以是诸如循环伏安法、时间-电流曲线、线性扫描伏安法、计时电流法、差分脉冲伏安法、交流阻抗测量、电位溶出分析法。
根据本发明的一些实施例，保护层可以由包括Nafion溶液、壳聚糖溶液、普鲁士蓝溶液等中的至少一种作为浆料转印得到。
本发明的第五方面，提供传感器，该传感器采用上述的传感器的制备方法制得。
本发明的第六方面，提供可穿戴医疗设备，该可穿戴医疗设备包括上述的传感器。在可穿戴医疗设备中具有该传感器，能够对使用者的特定的一项或几项生理指标的检测，从而辅助判断使用者的生理健康状况。
本发明的第七方面，提供健康监测系统，该健康监测系统包括上述的可穿戴医疗设备。通过这种可穿戴医疗设备的使用，能够有效地对使用者的生理状况进行有效监测。
附图说明
下面结合附图和实施例对本发明做进一步的说明，其中：
图1为本发明实施例的导线印刷模具的结构示意图。
图2为本发明实施例的导线印刷模具印刷后的基底的俯视图。
图3为本发明实施例的电阻印刷模具印刷后的基底的俯视图。
图4～图6为本发明实施例的电容印刷模具在印刷过程中基底的俯视图。
图7为本发明实施例的传感单元印刷模具的突起部的印刷面的示意图。
图8a为本发明实施例的尿酸酶生物传感器的循环伏安图。
图8b为本发明实施例的尿酸酶生物传感器的尿酸浓度检测标准曲线图。
图9为本发明实施例的印刷模具组件的印刷面的示意图。
附图标记：主体100、突起部110、边缘突起111、中间突起112、印刷面113、基底200、导线本体211、连接盘212、电阻本体310、叉指电极510、填充层610、工作电极突起部710、圆形突起711、电极突起部720、辅助电极突起部730、叉指电极印刷模具910、叉指电极突起部911、叉指电极第一连接盘突起部912、叉指电极第二连接盘突起部913、第一电阻印刷模具920、第一电阻突起部921、第一电阻第一连接盘突起部922、第一电阻第二连接盘突起部923、第二电阻印刷模具930、第二电阻突起部931、第二电阻第一连接盘突起部932、第二电阻第二连接盘突起部933、线圈印刷模具940、线圈突起部941、线圈第一连接盘突起部942、线圈第二连接盘突起部943。
具体实施方式
以下将结合实施例对本发明的构思及产生的技术效果进行清楚、完整地描述，以充分地理解本发明的目的、特征和效果。显然，所描述的实施例只是本发明的一部分实施例，而不是全部实施例，基于本发明的实施例，本领域的技术人员在不付出创造性劳动的前提下所获得的其他实施例，均属于本发明保护的范围。
下面详细描述本发明的实施例，所述实施例的示例在附图中示出。下面通过参考附图描述的实施例是示例性的，仅用于解释本发明，而不能理解为对本发明的限制。
在本发明的描述中，若干的含义是一个以上，多个的含义是两个以上，大于、小于、超过等理解为不包括本数，以上、以下、以内等理解为包括本数。如果有描述到第一、第二只是用于区分技术特征为目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量或者隐含指明所指示的技术特征的先后关系。
本发明的描述中，除非另有明确的限定，设置、安装、连接等词语应做广义理解，所属技术领域技术人员可以结合技术方案的具体内容合理确定上述词语在本发明中的具体含义。
本发明的描述中，参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示意性实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不一定指的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任何的一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。
实施例1
参考图1，本实施例提供一种导线印刷模具，该导线印刷模具包括主体100和突起部110，突起部110包括中间突起112和在中间突起112两侧延伸出的相对设置的正方形的边缘突起111，边缘突起111的边长d2要大于中间突起112的宽度d1。边缘突起111和中间突起112远离主体100的侧面相互连接形成印刷面113。
导线印刷模具的具体细节设计由3D建模软件完成，包括但不限于Pro/E、Solidworks、AutoCAD、3ds Max等。导线印刷模具的材料可以采用包括但不限于工程塑料、光敏树脂、橡胶材料、金属材料、陶瓷材料等。具体可选为黄铜、不锈钢、铝等金属材料；大理石、冻石等石质材料；有机玻璃、塑胶、光刻胶、有机高分子材料、3D打印材料。导线印刷模具的加工方法可以采用包括但不限于钳工、机械加工(车削、洗削、刨削、磨削)、铸造(熔模铸造、金属型铸造、离心铸造、消失模铸造)、注塑成型、3D打印等工艺。
本实施例还提供利用上述的导线印刷模具获得电子元器件的制备方法，该制备方法具体包括以下步骤：
步骤S1：制备导线印刷浆料
选择60质量份的纳米银粉(导电剂)、20质量份的双酚环氧树脂(粘结剂)、10质量份的乙二醇缩水甘油醚(稀释剂)、5质量份的聚酰胺(固化剂)和5质量份的十二烷基苯磺酸钠(表面活性剂)，充分混合后，超声分散10～30分钟，得到导线印刷浆料。
步骤S2：形成浆料层
将步骤S1得到的导线印刷浆料滴加到洁净的平板的中心，将平板置入匀胶机中匀胶，从而使导线印刷浆料在平板上均匀铺开，形成浆料层。
步骤S3：形成导线图案层
将导线印刷模具的印刷面113对准浆料层并与浆料层接触，蘸取浆料层中的导线印刷浆料，蘸取的导线印刷浆料覆盖于印刷面113上，形成预设的导线图案层。
步骤S4：转印
将带有导线图案层的导线印刷模具的印刷面113对准聚二甲基硅甲烷(PDMS)基底，并与该基底接触，从而将导线图案层转印到基底上，形成导线层，将印刷有导线层的基底置于鼓风干燥箱中60～80℃烘干处理20～60min。
图2是转印后的基底的俯视图，参考图2同时结合图1。基底200上印刷有导线层，导线层包括中间的长条形的导线本体211和位于导线本体211的两侧的连接盘212，导线层的形状为导线印刷模具的印刷面113的形状。通过两侧略大的连接盘212，使导线两侧在与其它电子元器件接触时更加充分，不会因为连接失误等情况而导致断路的发生。
导线的大小(包括长度和宽度)可以通过对导线印刷模具的印刷面的改变而调节，从而根据设计需求制备出各类大小的导线。例如，将导线印刷模具的中间突起112的长度L1设定为1mm、2mm、5mm、10mm，宽度d1设定为50μm、100μm、200μm、500μm，或用户定义的其他尺寸，从而使制备得到的导线具有标准化的大小。
实施例2
本实施例提供一种电阻的制备方法。其中涉及一种电阻印刷模具，该电阻印刷模具与实施例1中的导线印刷模具的区别在于，印刷面的中间部分的形状不同，为重复弯折的波浪形。该制备方法具体包括以下步骤：
步骤S1：制备电阻印刷浆料
选择30质量份的铜镍合金粉和30质量份的玻璃釉粉(导电剂)、25质量份的双酚环氧树脂(粘结剂)、5质量份的聚酰胺(固化剂)和10质量份的十二烷基苯磺酸钠(表面活性剂)，充分混合后，超声分散10～30分钟，得到电阻印刷浆料。
步骤S2：形成浆料层
将步骤S1得到的电阻印刷浆料滴加到洁净的平板的中心，将平板置入匀胶机中匀胶，从而使电阻印刷浆料在平板上均匀铺开，形成浆料层。
步骤S3：形成电阻图案层
将电阻印刷模具的印刷面对准浆料层并与浆料层接触，蘸取浆料层中的电阻印刷浆料，蘸取的电阻印刷浆料覆盖于印刷面上，形成预设的电阻图案层。
步骤S4：转印
将带有电阻图案层的电阻印刷模具的印刷面对准聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)基底，并与该基底接触，从而将电阻图案层转印到基底上，形成电阻层，将印刷有电阻层的基底置于鼓风干燥箱中60～80℃烘干处理20～60min。
图3是转印后的基底的俯视图，参考图3。基底200上印刷有电阻层，电阻层包括中间的重复弯折的波浪形的电阻本体310和位于电阻本体310的两侧的连接盘212，电阻层的形状即为电阻印刷模具的印刷面的形状。
电阻层的阻值大小可以根据电阻印刷模具的印刷面的大小形状和使用的电阻印刷浆料的组分配比等进行调整从而制备出相应阻值规格的电阻。电阻的形状除了图3中的重复弯折的波浪形外，其它如锯齿、方波、不规则曲线等也都可以，仅需要对电阻印刷模具的印刷面做相应调整即可。在将电阻印刷接入其它电子元器件组成的体系时，可以预留出电阻的位置，在其两端先印刷上导线，随后将电阻印刷到压覆导线的连接盘上，从而保证电阻和导线的充分连通。
实施例3
本实施例提供一种电容的印刷方法。该制备方法具体包括以下步骤：
步骤S1：制备电极印刷浆料
选择60质量份的纳米银粉(导电剂)、20质量份的双酚环氧树脂(粘结剂)、10质量份的乙二醇缩水甘油醚(稀释剂)、5质量份的聚酰胺(固化剂)和5质量份的十二烷基苯磺酸钠(表面活性剂)，充分混合后，超声分散10～30分钟，得到电极印刷浆料。
步骤S2：形成浆料层
将步骤S1得到的电极印刷浆料滴加到洁净的平板的中心，将平板置入匀胶机中匀胶，从而使电极印刷浆料在平板上均匀铺开，形成浆料层。
步骤S31：形成导线图案层
将导线印刷模具的印刷面对准浆料层并与浆料层接触，蘸取浆料层中的电极印刷浆料，蘸取的电极印刷浆料覆盖于印刷面上，形成预设的导线图案层。
步骤S32：转印导线
将带有导线图案层的导线印刷模具的印刷面对准基底200，并与基底200接触，从而将导线图案层转印到基底200上，重复形成两组相邻的导线层本体211和连接盘212，转印结果参考图4。将印刷有导线层的基底200置于鼓风干燥箱中60～80℃烘干处理20～60min。
步骤S41：形成叉指电极图案层
将叉指电极印刷模具的印刷面对准浆料层并与浆料层接触，蘸取浆料层中的电极印刷浆料，蘸取的电极印刷浆料覆盖于印刷面上，形成预设的叉指电极图案层。
步骤S42：转印叉指电极
将带有叉指电极图案层的叉指电极印刷模具的印刷面对准基底200，并与基底200接触，同时，叉指电极图案层的连接盘覆盖于导线的连接盘212，从而将叉指电极图案层转印到基底200上，形成通过连接盘212与导线层本体211相连接的叉指电极510，两组叉指电极510旋转对称且彼此不相交，转印结果参考图5。将印刷有叉指电极510的基底200置于鼓风干燥箱中60～80℃烘干处理20～60min。
步骤S51：形成填充图案层
选择适量的聚碳酸酯溶于二甲基甲酰胺，得到填充浆料。将填充浆料滴加到洁净的平板的中心，将平板置入匀胶机中匀胶，从而使填充浆料在平板上均匀铺开，形成填充浆料层。填充印刷模具的印刷面对准填充浆料层并填充浆料层接触，蘸取填充浆料层中的填充浆料，蘸取的填充浆料覆盖于印刷面上，形成预设的填充图案层。
步骤S52：转印填充浆料
将带有填充图案层的填充印刷模具的印刷面对准基底200上两组叉指电极510的相邻的叉指之间并转印，得到相邻叉指之间的填充层610，转印结果参考图6。随后将基底200置于鼓风干燥箱中60～80℃烘干处理20～60min。
该电容的大小可以通过以下方式进行调整：1)更改电极浆料、填充浆料的材料与配比；2)调节转印时电极浆料和填充浆料的印刷层数；3)更换不同尺寸的叉指电极印刷模具。
实施例4
本实施例提供一种电池器件及其制备方法，该制备方法与实施例3的区别在于，两组叉指电极分别采用负极印刷浆料和正极印刷浆料，形成相对设置的叉指电极，随后在叉指电极上通过电解质溶液印刷电解质层，最后在电解质层上，印刷或采用其它方式覆盖绝缘材料层。
其中，负极印刷浆料的原料包括3质量份的聚氨基甲酸乙酯树脂溶液(负极树脂)、1质量份的石墨烯和4质量份的超细碳粉(负极添加剂)、1质量份的锌粉(负极活性物质)。正极印刷浆料的原料包括3质量份的聚氨基甲酸乙酯树脂溶液(正极树脂)、1质量份的石墨烯和4质量份的超细碳粉(正极添加剂)、1质量份的二氧化锰(正极活性物质)。绝缘材料选择聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)。
实施例5
本实施例提供一种传感线圈及其制备方法，该传感线圈为带有两端电极的闭合线圈，线圈的圈数、粗细、形状可以根据测量数据的精度进行相应的调节。对此，设计相应的线圈印刷模具，线圈印刷模具的印刷面采用圆形或方形的线圈形状或其它由曲线任意缠绕但是不相交的形状。转印方法参考上述实施例，首先在基底上预留出线圈的位置，在其两端先印刷出导线，干燥后再通过线圈印刷模具将对应的线圈印刷浆料形成的线圈印刷图案层转印到基底。线圈印刷浆料采用实施例1中的导线印刷浆料。
实施例6
本实施例提供一种用于尿酸检测的柔性生物传感器，该柔性生物传感器包括柔性基底、位于柔性基底上的生物传感单元，该生物传感单元包括三电极传感组件(工作电极、对电极和辅助电极)、位于工作电极上的生物活性层和覆盖在三电极传感组件上的保护层。该柔性生物传感器传感单元的制备方法包括以下步骤：
步骤一：印刷模具的制备
本实施例的传感单元印刷模具与实施例1提供的导线印刷模具类似，区别在于突起部的印刷面形状不同，参考图7，示出了本实施例的传感单元印刷模具的突起部的印刷面的示意图。本实施例的传感单元印刷模具的突起部包括工作电极突起部710、对电极突起部720和辅助电极突起部730。工作电极突起部710中间具有圆形突起711，对电极突起部720和辅助电极突起部730在圆形突起711的外侧围绕形成同心圆结构。通过这种突起部的设置，将浆料转印到基底上形成三电极组件。通过Solidwork或Magics等三维机械制图软件设计出模具的具体结构，采用德国EnvisionTEC光固化3D打印机将传感单元印刷模具清晰准确光滑地打印出来。
步骤二：电极印刷浆料的配制
选择60质量份的纳米银粉(导电剂)、20质量份的双酚环氧树脂(粘结剂)、10质量份的乙二醇缩水甘油醚(稀释剂)、5质量份的聚酰胺(固化剂)和5质量份的十二烷基苯磺酸钠(表面活性剂)，充分混合后，超声分散10～30分钟，得到导线印刷浆料，置于4℃冰箱中备用。
步骤三：电极层转印
将电极印刷浆料滴加到洁净的平板的中心，将平板置入匀胶机中匀胶，使电极印刷浆料在平板上均匀铺开，形成浆料层。将步骤一制得的电极印刷模具的印刷面对准浆料层并与浆料层接触，蘸取浆料层中的电极印刷浆料，蘸取的电极印刷浆料覆盖于印刷面上，形成预设的电极图案层。将带有电极图案层的电极印刷模具的印刷面对准基底，并与基底接触，从而将电极图案层转印到基底上，形成电极层。将印刷有电极层的基底置于鼓风干燥箱中60～80℃烘干处理20～60min。
步骤四：生物活性浆料的配制
取2mL的1wt％壳聚糖溶液和20mg氨基化碳纳米管混匀，超声分散10～30分钟后，取上述溶液20μL和5mg尿酸酶混合，配制成生物活性浆料。
步骤五：生物活性层的转印
将生物活性浆料滴加到洁净的平板的中心，将平板置入匀胶机中匀胶，使生物活性浆料在平板上均匀铺开，形成浆料层。使用经包含工作电极突起部的电极印刷模具的印刷面对准浆料层并与浆料层接触，蘸取浆料层中的生物活性浆料，蘸取的生物活性浆料覆盖于印刷面上，形成预设的生物活性图案层。将带有生物活性图案层的电极印刷模具的印刷面对准电极层的工作电极，并与工作电极接触，从而将生物活性图案层转印到工作电极上，形成生物活性层，常温晾干。在电极层上滴加3μL的5％的Nafion溶液，常温干燥后，形成保护层，得到印刷有生物传感单元的柔性生物传感器。用PBS缓冲液对基底和印刷到基底上的各个层冲洗3遍除去未被固定的杂质成分，置于4℃冰箱中备用。
另外，该柔性生物传感器的基底上还进一步设有电阻和线圈，电阻、线圈和生物传感单元由导线连接形成闭路系统。电阻、线圈在柔性基底上印刷方法与上述步骤相同。该柔性生物传感器在使用时，待测的尿酸溶液经过传感器，与固定在传感器中的尿酸酶发生氧化还原反应，产生尿囊素和二氧化碳，该氧化还原反应过程中生成的电子被传感器上的电极捕捉从而进行检测。
实施例7
尿酸酶柔性生物传感器性能检测实验
在0.1M的PBS溶液(pH＝7)中加入尿酸得到具有不同尿酸浓度(10μmol/L、20μmol/L、50μmol/L、80μmol/L、200μmol/L、400μmol/L、600μmol/L、800μmol/L、1000μmol/L)的PBS溶液，采用实施例6制备得到的尿酸酶生物传感器通过循环伏安法测量在不同尿酸浓度PBS溶液中的催化活性，测量过程中具体参数选择如下：Init E＝0.6V，High E＝0.6V，Low E＝-0.6V，Init P/N＝N，Scan Rate＝0.05V/s，Segent＝2，Smpl Interval＝0.001V，QuietTime＝2s，Sensitivity＝1×10-6A/V。结果见图8a。从图中可以看到，随着尿酸浓度的上升，循环伏安的电流强度有了较为稳定的增长，在-0.14V附近出现明显的氧化还原峰。表明实施例6制备的尿酸酶柔性生物传感器具有良好的电催化效果。
在0.1M的PBS溶液(pH＝7)依次滴加尿酸得到尿酸浓度分别为10μmol/L、20μmol/L、50μmol/L、80μmol/L、100μmol/L、200μmol/L、400μmol/L、600μmol/L、800μmol/L、1000μmol/L的PBS溶液，采用实施例6制备得到的尿酸酶生物传感器，选择-1.4V作为测试电位，测量其氧化还原电流，结果如图8b，对检测结果进行线性回归，回归方程y＝a+bx中，a＝4.73948×10-7、b＝4.59948×10-9，R2＝0.990。该尿酸酶生物传感器的线性区间为10～1000μmol/L，检测限为10μmol/L。上述结果表明利用模具直接转印的方式制备传感器具有很高的可行性，可操作性强，通过这种制备方法能够获得具有较高检测效果的传感器。
实施例8
本实施例提供一种用于检测体液中雌激素的柔性生物传感器，与实施例6的区别在于，生物活性层不同。该生物活性层的制备方法如下：
(1)在工作电极上印刷一层含有3.5wt％牛血清白蛋白(BSA)的磷酸缓冲液，置于4℃冰箱中干燥，形成BSA层；
(2)在BSA层上印刷一层含有2wt％壳聚糖的磷酸缓冲液，置于4℃冰箱中干燥，形成壳聚糖层；
(3)在壳聚糖层上印刷一层雌激素受体溶液，形成雌激素受体层，避光孵育，干燥后置于4℃冰箱中待用。
实施例9
本实施例提供一种刚性基底的湿度传感器，该湿度传感器包括刚性基底，印刷在刚性基底上电子元器件，包括叉指电极、与叉指电极相连接的若干电阻以及和电阻相连接的无线线圈。
图9是本实施例所采用的印刷模具组件的印刷面的示意图。该印刷模具组件包括叉指电极印刷模具910、第一电阻印刷模具920、第二电阻印刷模具930和线圈印刷模具940。叉指电极印刷模具910上具有突起部，该模具的突起部包括两个叉指电极突起部911以及与叉指电极突起部911一体的叉指电极第一连接盘突起部912和叉指电极第二连接盘突起部913。第一电阻印刷模具920上具有突起部，该模具的突起部包括一体的第一电阻突起部921、第一电阻第一连接盘突起部922、第一电阻第二连接盘突起部923。第二电阻印刷模具930上具有突起部，该模具的突起部包括一体的第二电阻突起部931、第二电阻第一连接盘突起部932、第二电阻第二连接盘突起部933。线圈印刷模具940同样具有突起部，该模具的突起部包括绕设成若干圈的方形的线圈突起部941，以及与线圈突起部941一体的线圈第一连接盘突起部942和线圈第二连接盘突起部943。该印刷模具组件在使用时，采用图9所示的方法，将不同的印刷模具组合到一起，其中，叉指电极第一连接盘突起部912与第一电阻第一连接盘突起部922相邻接，叉指电极第二连接盘突起部913与第二电阻第一连接盘突起部932相邻接，第一电阻第二连接盘突起部923与线圈第一连接盘突起部942相邻接，第二电阻第二连接盘突起部933与线圈第二连接盘突起部943相邻接，从而使各个印刷模具的印刷面形成一个连贯的整体印刷面。各个印刷模具之间通过夹具夹持固定或其它方式而形成相邻接的印刷模具组件。
本实施例中所用的电极浆料为实施例1中所用的导线印刷浆料。将配制的导线印刷浆料滴加到洁净的平板的中心，将平板置入匀胶机中匀胶，从而使导线印刷浆料在平板上均匀铺开，形成浆料层。印刷模具组件的整体印刷面与浆料层接触，蘸取浆料层中的导线印刷浆料，蘸取的导线印刷浆料覆盖于整体印刷面上，形成预设的电子元器件图案层。将带有电子元器件图案层的印刷模具组件的整体印刷面对准石英玻璃基底，并与该石英玻璃基底接触，从而将电子元器件图案层转印到石英玻璃基底上，形成电子元器件层，将印刷有导线层的基底置于鼓风干燥箱中于60～80℃烘干处理20～60min。
本实施例中还包括湿敏电解质浆料，该湿敏电解质浆料为50～80wt％的含季铵盐的丙烯酸酯共聚物溶液。在石英玻璃基底上形成电子元器件层后，采用叉指电极印刷模具将湿敏电解质浆料在形成的叉指电极上单独印刷成电解质层。最后，在石英玻璃基底上的电子元器件结构上涂覆一层全氟磺酸树脂或者壳聚糖溶液作为保护层，得到湿度传感器。将制备得到的湿度传感器放到鼓风干燥箱中于60～80℃烘干处理20～60min，常温密封保存待用。
本实施例中所使用的无线线圈本质是一个LC共振电路。通过测量共振频率，由公式
Figure BDA0002735725770000131
(其中，C为电容，单位为法拉；L为电感，单位为亨利；f为频率，单位为赫兹)或其它计算方法，计算得到阻抗的变化值，从而进一步得出阻抗的变化和湿度的关系。
湿度测量在工农业生产、气象、环保、国防、科研、航天等领域的应用尤为重要。但在常规的环境参数中，湿度受大气压强、温度等多种外界因素的影响，难于准确测量。本实施例所提供的湿度传感器基于刚性基底，包含叉指电极、电阻、无线传感线圈，通过导线形成闭路系统。该传感器由相应的模块化印刷模具的组合，通过对应的浆料转印到基底上形成所需的电子元器件，生产效率较高。
结合上述实施例6～9可以看到，本发明实施例所提供的电子元器件的生产方法除了可以生产一般的物理传感单元外，也可以生产生化传感单元。换言之，在本发明的实施例中，可以通过直接配制含有生物活性的生化传感单元的浆料，形成浆料层后在模具上形成电子元器件图案层，并直接转印到基底形成电子元器件层，通过这种方式直接转印出生化传感单元。无需如现有报道中的生物传感单元，在单独制作电极后通过各类复杂的修饰过程在传感单元内修饰上生物活性物质。整个制备方法更加简单、对于工艺的要求相对比较低，而且通过模块化的生产方法可以有效提高传感单元的生产效率、降低生产成本，更适合于大规模的生产。
综上，本发明实施例提出一种电子元器件的印刷模具以及由若干个单一的印刷模具组合而成的组合模具，通过这些印刷模具，将电子元器件的浆料在基底上转印成型，实现对各类电子元器件的直接印刷，生产效率高、良品率高、适用性广。这些印刷模具根据要求进行标准化、模块化从而实现重复利用。直接印刷得到的电子元器件可以根据模具的突起部的形状、大小和使用的浆料的组分配比进行调整，从而生产出各类满足不同需求的电子元器件。另外，在配制浆料时，可以灵活调节浆料的导电性、亲疏水性、生化活性等特性，从而使得印刷出的电子元器件适应于不同的使用环境。基于上述印刷模具生产出的电子元器件，可以通过对其进行排版，分布转印或一次性组合转印到基底上从而形成具有更复杂结构的传感器。另一方面，可以看到，本实施例所提出的电子元器件的生产方法并不局限于特定的基底材料，可以应用于刚性或柔性基底，泛用性更好。对于电子元器件或组合形成的传感器，如需集成生化分析功能，可以直接在其上转印对应的浆料，根据其中掺杂的酶、抗体等具有生物活性的物质进行生化传感和检测，省去了复杂的图形转移和生化修饰步骤，适合大规模生产。
上面结合附图对本发明实施例作了详细说明，但是本发明不限于上述实施例，在所属技术领域普通技术人员所具备的知识范围内，还可以在不脱离本发明宗旨的前提下作出各种变化。此外，在不冲突的情况下，本发明的实施例及实施例中的特征可以相互组合。

Claims (10)

1.电子元器件的生产方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)使印刷浆料形成浆料层；
(2)将电子元器件印刷模具与所述浆料层接触，使所述印刷浆料在所述电子元器件印刷模具上形成预设的电子元器件图案层；
(3)将所述电子元器件图案层转印到基底，形成电子元器件层。
2.根据权利要求1所述的生产方法，其特征在于，所述电子元器件印刷模具上设有突起部，所述突起部在所述电子元器件印刷模具上形成预设的电子元器件图案。
3.根据权利要求1所述的生产方法，其特征在于，印刷浆料的粘度为200～500cps。
4.电子元器件印刷模具，其特征在于，包括：主体和突起部，所述突起部在所述主体上形成预设的电子元器件图案。
5.电子元器件，其特征在于，采用权利要求1至3任一项所述的生产方法制得。
6.传感器的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：采用权利要求1至3任一项所述的生产方法在基底上转印电子元器件，若干所述电子元器件连接形成传感器。
7.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，所述电子元器件包括以下的至少一种：导线、电阻、电容、开关、电源、线圈、传感单元。
8.传感器，其特征在于，采用权利要求6至7任一项所述的制备方法制得。
9.可穿戴医疗设备，其特征在于，包括权利要求8所述的传感器。
10.健康监测系统，其特征在于，包括权利要求9所述的可穿戴医疗设备。
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