CN112326768A - 石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器及应用方法 - Google Patents

Abstract

本发明属于微纳系统与生物分子检测技术交叉领域，公开了一种石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器及应用方法。本发明由生化样品雾化子系统、生化样品输运聚焦子系统、石墨烯及二维材料纳机电振子阵列单元、谐振质谱检测子系统、阵列解吸修复子系统以及中央测控子系统组成。雾化子系统提供中性或电离雾化方式；输运聚焦子系统采用气动透镜结构；振子阵列单元包含至少一个阵列，每个阵列至少一个振子；检测子系统提供高频静电力激励和谐振检测；阵列解吸修复子系统用于去除振子表面吸附物。本发明既能高效检测小于1GDa的生化样品碎片，也可检测完整样品，包括病毒、蛋白组、抗体、疾病标志物等，同时本发明兼具中性生化样品质谱检测能力。

Description

石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器及应用方法

技术领域

本发明涉及石墨烯及二维材料传感检测技术，特别涉及一种基于石墨烯及二维材料纳机电(Nanoelectromechanical systems，简称NEMS)振子阵列的石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器，属于微纳系统与生物分子检测技术交叉领域。

背景技术

质谱(Mass Spectrum，简称MS)分析仪器是一种对微质量异常敏感的高端分析科学仪器，传统质谱仪检测时，首先将待分析样品通过电离雾化形成离散状态，在电磁场的作用下，不同荷质比的粒子移动不同的距离或者经过不同运动轨迹实现分离，并抵达探测器，通过数据处理计算不同荷质比的粒子数，解算粒子质量。传统质谱分析方法将完整样品分解成成千上万个片段，破坏了样品结构。结构信息决定生化样品功能，是揭示病毒等致病机理、研制抗体和新药的关键信息，传统质谱分析给相关研究带来了重大信息缺失。同时，受限于加速电磁场强度限制和随质量增加而劣化的分辨率，传统质谱分析技术质量检测范围通常小于100kDa(其中，1Da＝1.66×10^-27kg)，仅少数花费巨资特殊定制的质谱仪检测范围可拓展至MDa量级。大多数完整病毒、疾病标记物、蛋白组质量分布区间为0.1MDa-1GDa，传统质谱仪器在完整分析病毒、大分子量蛋白方面存在短板。

纳机电质谱仪器(NEMS-MS)是基于谐振检测原理，通过纳机电振子频移直接测量振子表面生化样品质量的新型分析技术。研究表明，NEMS-MS能够较好的覆盖0.1MDa-1GDa，实现对完整分析病毒、大分子量蛋白的直接质谱分析，得到复杂病毒、蛋白组等的大量结构信息，对于确定其对应的功能具有关键性作用。石墨烯及二维材料只有一层或多层原子厚度，比表面积大，具有独特的机电特性，是天生的超敏感材料。目前，石墨烯及二维材料被学界公认为已知材料体系中研制高性能纳机电振子的理想选择。利用石墨烯及二维材料研制纳机电质谱仪器不仅能很好地继承NEMS-MS的固有优势，覆盖0.1MDa-1GDa空白质量范围，同时，还能大大提高质谱仪的检测灵敏度。据报道，石墨烯纳机电振子已实现的质量检测灵敏度(～2zg)业已超越传统硅基纳机电振子检测极限(～7zg)，且距离理论极限仍有巨大提升空间。

因此，基于石墨烯及二维材料纳机电振子研制纳机电质谱仪器将为传统质谱分析技术瓶颈问题的突破提供新的技术途径。由于待检测样品必须吸附在NEMS振子表面才能诱导谐振频移实现检测，考虑到石墨烯及二维材料纳机电振子传感面积小，单个振子检测必将导致效率低下、耗时长等问题，制约石墨烯及二维材料纳机电振子在质谱仪器领域应用，目前尚未见到关于石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器的文献和新闻报道。如何解决上述难题，提高检测效率，是石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器走向实际应用的必然选择。

发明内容

本发明的目的在于克服上述现有技术效率低下、耗时长等不足，提供一种高效的石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器及应用方法。

本发明的目的通过下述技术方案实现：

一种石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器，由生化样品雾化子系统、生化样品输运聚焦子系统、石墨烯及二维材料纳机电振子阵列单元、谐振质谱检测子系统、阵列解吸修复子系统以及中央测控子系统组成；所述生化样品雾化子系统置于生化样品输运聚焦子系统前端并相互连通，用于将待检测生化样品雾化或者导入待检测生化样品气氛；所述石墨烯及二维材料纳机电振子阵列置于生化样品输运聚焦子系统末端，生化样品聚焦输运并被投射到纳机电振子阵列上；所述纳机电振子阵列通过电气连接到所述谐振质谱检测子系统和所述阵列解吸修复子系统；所述谐振质谱检测子系统用于对纳机电振子阵列激振和谐振检测；所述阵列解吸修复子系统用于在质谱测试中或者测试结束后去除纳机电振子阵列吸附物，重置振子工作状态；所述中央测控子系统与生化样品雾化子系统、生化样品输运聚焦子系统、谐振质谱检测子系统、阵列解吸修复子系统电气互联，用于设置所连接子系统工作状态和分析质谱检测数据。

所述生化样品雾化子系统的组成包括至少一路的多通管路，其中，多通管路进气端安装阀门或者密封盖，并且多通管路的进气端连接至待测气氛；所述待测气氛为天然大气、或特殊采样气氛、或生化样品雾化气氛；所述待测气氛是通过至少一种中性雾化方式或者电离雾化方式产生，雾化方式是基于声表面波器件的中性雾化方式、或基于超声器件的中性雾化方式、或电喷雾电离雾化等方式；所述生化样品雾化子系统由所述中央测控子系统控制；所述多通管路的出气端与所述生化样品输运聚焦子系统连接。

所述生化样品输运聚焦子系统由子系统框架、气动透镜、载体气源及管路、真空泵组、制冷单元、阵列安装样品台及电气接口组成；所述子系统框架分为三段，分别是前腔室、中腔室和后腔室，且各腔室相通，通过真空泵组抽真空，在三个腔室间形成压力梯度；所述生化样品雾化子系统中的生化样品直接进入前腔室；所述真空泵组包括至少一台机械泵和分子泵；所述载体气源是氮气、氦气、氢气和其他惰性气体的一种或者混合；所述载体气源通过管路进入前腔室并与生化样品形成混合气体；所述气动透镜置于中腔室，由初级限流孔板、次级聚焦孔板(透镜组)和末级加速喷嘴组成；所述初级限流孔板前后压力梯度驱动进入前腔室的混合气体加速并聚焦通过板孔，并在次级聚焦孔板前后再次加速并聚焦，混合气体通过末级加速喷嘴喷出，进入后腔室；所述后腔室中安装阵列安装样品台及电气接口。

可选的，所述生化样品输运聚焦子系统的子系统框架的后腔室安装光学窗口，允许激光输入输出。

可选的，所述生化样品输运聚焦子系统包含至少一个制冷单元，以将后腔室冷却到低温下。

所述石墨烯及二维材料纳机电振子阵列单元包含至少一个石墨烯及二维材料纳机电振子阵列，每一个石墨烯及二维材料纳机电振子阵列包含至少一个石墨烯及二维材料纳机电振子；所述石墨烯及二维材料纳机电振子阵列单元安装在生化样品输运聚焦子系统的阵列安装样品台并连接至电气接口；

所述谐振质谱检测子系统用于在石墨烯及二维材料纳机电振子和栅极之间施加高频静电力激励振子共振，振子共振信号读取包括激光干涉读取、或射频信号直接读取、或低频混频读取、或它们的组合信号读取；

所述阵列解吸修复子系统采用基于电热效应的过电流退火解吸方法，由电源、电压监控单元、电流监控单元、栅极电压调制单元组成；所述电源以设定的速率匀速加载石墨烯及二维材料纳机电振子偏置电压直至安全值，所述电压监控单元用于检测石墨烯及二维材料纳机电振子两端电压，所述电流监控单元检测石墨烯及二维材料纳机电振子阵列中的石墨烯及二维材料纳机电振子中通过的电流。所述电源保持偏置电压，石墨烯及二维材料在电流热效应下产生焦耳热，石墨烯及二维材料表面污染物受热分解后，所述电源匀速卸载偏置电压至零；所述栅极电压调制单元、电压监控单元、电流监控单元以及谐振质谱检测子系统用于测试石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性，若石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性改善，所述电源重复加载偏置电压退火，若石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性无改善且不达要求，所述电源增大加载偏置电压退火，直至石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性改善且达要求。

可选的，所述阵列解吸修复子系统采用基于光热效应的激光烧蚀解吸方法，激光通过光学窗口照射纳机电振子阵列上，石墨烯及二维材料吸收光致发热，表面污染物受热烧蚀分解，停止激光照射；所述栅极电压调制单元、电压监控单元、电流监控单元以及谐振质谱检测子系统用于测试振子电气特性或者谐振特性，若石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性改善，重复激烧蚀解吸，若石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性无改善且不达要求，增大激光功率，直至石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性改善且达要求。

所述中央测控子系统由测控计算机、总线、连接线缆组成；所述测控计算机通过总线控制生化样品雾化子系统、生化样品输运聚焦子系统、谐振质谱检测子系统和阵列解吸修复子系统工作状态、设置参数、记录数据，并将谐振质谱检测子系统测到的频率信息转换为质谱信息。

一种石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器的应用方法，使用所述的石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器进行质谱检测，步骤如下：

(1)启动真空泵组、载体气源供气，在生化样品输运聚焦子系统中形成载体气氛；

(2)启动阵列解吸修复子系统去除振子阵列表面吸附物；

(3)选择生化样品雾化方式，接通或者打开对应通路阀门，通过中央测控子系统测控计算机设定生化样品雾化子系统的工作参数，将生化样品雾化；

(4)通过中央测控子系统测控计算机启动谐振质谱检测子系统实时监控阵列中振子频移；

(5)中央测控子系统统计一段时间内所测频移数据，计算质量，绘制质谱图。

相比于现有技术，本发明具有以下优点：

本发明提供一种高效的石墨烯及二维材料纳机电振子质谱仪器及应用方法，利用石墨烯及二维材料纳机电振子谐振原理检测生化样品质量，本发明弥补了传统质谱仪器以及单个纳机电振子检测能力的不足，能够高效的对小于1GDa质量范围内的生化样品完整或者碎片化后高效开展质谱分析，更多的保留生化样品的结构信息，同时本发明可以对中性生化样品开展质谱分析。利用上述基于石墨烯及二维材料纳机电振子阵列的石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器可检测小于1GDa的完整生化样品，包括病毒、蛋白组、抗体、疾病标志物等，也可检测该质量范围以内的生化样品的碎片。

附图说明

为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍。下述附图仅为本发明的一些实施例，不对本发明作任何限制。

图1为石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器的原理；

图2为石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器的结构图；

图3为生化样品雾化子系统结构图；

图4为生化样品输运聚焦子系统结构图；

图5为石墨烯及二维材料纳机电振子阵列结构图；

图6为阵列解吸修复子系统基于电热效应的过电流退火解吸电气连接的一种实现方式；

图7为不同电源电压下退火后测得的石墨烯场效应电气特性曲线；

图8为生化样品在输运聚焦子系统中聚焦输运示意图；

图9为石墨烯纳机电振子的共振频谱和频移；

图10为纳机电质谱示意图。

附图标记：1-生化样品雾化子系统，2-生化样品输运聚焦子系统，3-石墨烯及二维材料纳机电振子阵列单元，4-谐振质谱检测子系统，5-阵列解吸修复子系统，6-中央测控子系统，7-阀门，8-多通管路，9-雾化设备，10-前腔室，11-中腔室，12-后腔室，13-气动透镜，14-载体气源及管路，15-真空泵组，16-制冷单元，17-阵列安装样品台及电气接口，18-光学窗口，19-硅/二氧化硅基底，20-栅极1，21-石墨烯，22源电极，23-漏电极，24-栅极2，25-电源，26-电流监控单元，27-电压监控单元，28-栅极电压调制单元。

具体实施方式

本发明结合实施例附图，对本发明进行清楚、完整地描述。本说明书结合具体实施案例的说明不对发明构成任何限制。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。

本发明提出的石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器的原理如图1所示，包括生化样品雾化子系统、生化样品输运聚焦子系统、石墨烯及二维材料纳机电振子阵列单元、谐振质谱检测子系统、阵列解吸修复子系统以及中央测控子系统。石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器的结构图如图2所示，其中，1对应于生化样品雾化子系统，2对应于生化样品输运聚焦子系统，3对应于石墨烯及二维材料纳机电振子阵列单元，4对应于谐振质谱检测子系统，5对应于阵列解吸修复子系统，6对应于中央测控子系统。

所述生化样品雾化子系统1置于生化样品输运聚焦子系统2前端并相互连通，用于将待检测生化样品雾化或者导入待检测生化样品气氛。所述石墨烯及二维材料纳机电振子阵列3置于生化样品输运聚焦子系统2末端，生化样品聚焦输运并被投射到纳机电振子阵列上。所述石墨烯及二维材料纳机电振子阵列单元3通过电气连接到谐振质谱检测子系统4和阵列解吸修复子系统5。所述谐振质谱检测子系统4用于对纳机电振子阵列激振和谐振检测。所述阵列解吸修复子系统5用于在质谱测试中或者测试结束后去除纳机电振子阵列吸附物，重置振子工作状态。所述中央测控子系统6与生化样品雾化子系统1、生化样品输运聚焦子系统2、谐振质谱检测子系统4、阵列解吸修复子系统5电气互联，用于设置所连接子系统工作状态和分析质谱检测数据。

所述生化样品雾化子系统1的结构图如图3所示，由阀门7、多通管路8、雾化设备9组成。所述生化样品雾化子系统的组成包括至少一路的多通管路8，其中，多通管路8进气端安装阀门或者密封盖，并且多通管路8的进气端连接至待测气氛；所述待测气氛为天然大气、或特殊采样气氛、或生化样品雾化气氛；所述待测气氛是通过雾化设备9实现；所述待测气氛是通过至少一种中性雾化方式或者电离雾化方式产生，雾化方式是基于声表面波器件的中性雾化方式、或基于超声器件的中性雾化方式、或电喷雾电离雾化等方式；所述生化样品雾化子系统1由所述中央测控子系统6控制，所述多通管路8的出气端与所述生化样品输运聚焦子系统2连接。

所述生化样品输运聚焦子系统2结构图如图4所示，由子系统框架、气动透镜13、载体气源及管路14、真空泵组15、制冷单元16、阵列安装样品台及电气接口17组成。子系统框架分三段：前腔室10、中腔室11和后腔室12，且各腔室相通，通过真空泵组15抽真空，在三个腔室间形成压力梯度；所述生化样品雾化子系统1中的生化样品直接进入前腔室10；所述真空泵组15包括至少一台机械泵和分子泵；所述载体气源14是氮气、氦气、氢气和其他惰性气体的一种或者混合；所述载体气源通过管路进入前腔室10并与生化样品形成混合气体；所述气动透镜13置于中腔室11，由初级限流孔板、次级聚焦孔板(透镜组)和末级加速喷嘴组成；所述初级限流孔板前后压力梯度驱动进入前腔室的混合气体加速并聚焦通过板孔，并在次级聚焦孔板前后再次加速并聚焦，混合气体通过末级加速喷嘴喷出，进入后腔室12；所述后腔室12中安装阵列安装样品台及电气接口17。

可选的，所述生化样品输运聚焦子系统2的后腔室安装光学窗口18，允许激光输入输出。

可选的，所述生化样品输运聚焦子系统2包含至少一个制冷单元16，以将后腔室12冷却到低温下。

所述石墨烯及二维材料纳机电振子阵列单元3包含至少一个石墨烯及二维材料纳机电振子阵列，每一个石墨烯及二维材料纳机电振子阵列包含至少一个石墨烯及二维材料纳机电振子，纳机电振子阵列结构图如图5所示，19表示硅/二氧化硅基底，20表示栅极1；21表示石墨烯；22表示源电极；23表示漏电极；24表示栅极2。所述石墨烯及二维材料纳机电振子阵列单元3安装在生化样品输运聚焦子系统2的阵列安装样品台并连接至电气接口。

所述谐振质谱检测子系统4用于在石墨烯及二维材料纳机电振子和栅极之间施加高频静电力激励振子共振，振子共振信号读取包括激光干涉读取、或射频信号直接读取、或低频混频读取、或它们的组合信号读取。

所述阵列解吸修复子系统5采用基于电热效应的过电流退火解吸方法，实现方式如图6左所示，包括电源25、电流监控单元26、电压监控单元27、栅极电压调制单元28。过电流退火解吸的电源电压施加示意图如图6右所示。所述电源25以设定的速率匀速加载石墨烯及二维材料纳机电振子偏置电压直至安全值，稳定停留在该电压下约2-3秒，然后，快速且均匀卸载石墨烯两端偏置电压至零。所述电压监控单元26用于检测石墨烯及二维材料纳机电振子两端电压，所述电流监控单元27用于检测石墨烯及二维材料纳机电振子阵列中的石墨烯及二维材料纳机电振子中通过的电流。所述电源25保持偏置电压，石墨烯及二维材料在电流热效应下产生焦耳热，石墨烯及二维材料表面污染物受热分解后，所述电源25匀速卸载偏置电压至零；所述栅极电压调制单元28、电压监控单元27、电流监控单元26以及谐振质谱检测子系统4用于测试石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性，若石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性改善，所述电源25重复加载偏置电压退火，若石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性无改善且不达要求，所述电源25增大加载偏置电压退火，直至石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性改善且达要求。

可选的，所述阵列解吸修复子系统5采用基于光热效应的激光烧蚀解吸方法，激光通过光学窗口18照射纳机电振子阵列上，石墨烯及二维材料吸收光致发热，表面污染物受热烧蚀分解，停止激光照射；所述栅极电压调制单元28、电压监控单元27、电流监控单元26以及谐振质谱检测子系统4用于测试振子电气特性或者谐振特性，若石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性改善，重复激烧蚀解吸，若石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性无改善且不达要求，增大激光功率，直至石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性改善且达要求。

所述中央测控子系统6由测控计算机、总线、连接线缆组成；所述测控计算机通过总线控制生化样品雾化子系统、生化样品输运聚焦子系统、谐振质谱检测子系统和阵列解吸修复子系统工作状态、设置参数、记录数据，并将谐振质谱检测子系统测到的频率信息转换为质谱信息。

石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器应用于质谱检测的方法：

一、启动真空泵组15、制冷单元16，载体气源14供N₂气，在生化样品输运聚焦子系统中形成载体气氛，在前腔室10、中腔室11和后腔室12中形成压差，差压贯穿气动透镜13，在气动透镜中形成加速聚焦的气流。

二、启动阵列解吸修复子系统，采用过电流退火解吸方案去除振子阵列表面吸附物，具体实施过程如下：

(1)首先，以一定速率匀速加载石墨烯偏置电压直至某安全值，稳定停留在该电压下约2-3s。

(2)然后，快速且均匀卸载石墨烯两端偏置电压至零；

(3)测试振子的电气特性或者谐振特性；

(4)如果在该电压退火后，测试得到的样品电气特性或者谐振特性无明显改善，则增大加载电压，重复步骤(1)(2)；如果电气特性或者谐振特性发生明显改善，则维持该电压安全值反复循环退火。

(5)当电气特性或者谐振特性达到要求，且继续增大加载电压，电气特性或者谐振特性无明显变化，则退火解吸修复完成。

图7所示为过电流退火解吸过程中，不同电源电压下退火后测得的石墨烯场效应电气特性曲线，如图所示，在经过1.5V电压的退火后，加大退火电压，使用1.6V电压退火，场效应电气特性曲线无变化，且场效应电气特性曲线接近原生石墨烯的特性曲线，因此，退火解吸修复完成。

三、打开天然环境气氛通路阀门，关闭其他通路阀门，通过测控计算机设定生化样品雾化子系统1的工作参数，包括功率，频率等，将生化样品雾化并导入生化样品输运聚焦子系统2；

生化样品气体通过前腔室10在载体N₂气的带动下，向气动透镜13的小孔聚焦，然后在气动透镜13中连续的聚焦和加速，最后，加速喷射进入后腔室12，生化样品粒子喷洒到石墨烯及二维材料纳机电振子阵列单元3，并纳机电振子吸附，如图8所示。

四、启动谐振质谱检测子系统4实时监控阵列中纳机电振子频移，图9左图所示为石墨烯纳机电振子的共振频谱，图9右图所示为两次测量的共振峰位置，代表了生化样品质量的频移，记为一次吸附事件。

最后，中央测控子系统6统计一段时间内所测频移数据，解算质量，绘制质谱图，如图10所示。

上述实施例是本发明较佳的实施方式，但是本发明的实施方式并不受上述实施例的限制，其他任何未背离本发明的精神实质与原理下所做的改变、修饰、替代、组合、简化均应为等效的置换方式，都包含在本发明的保护范围内。

Claims (11)

1.一种石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器，其特征在于，由生化样品雾化子系统、生化样品输运聚焦子系统、石墨烯及二维材料纳机电振子阵列单元、谐振质谱检测子系统、阵列解吸修复子系统以及中央测控子系统组成；所述生化样品雾化子系统置于生化样品输运聚焦子系统前端并相互连通，用于将待检测生化样品雾化或者导入待检测生化样品气氛；所述石墨烯及二维材料纳机电振子阵列置于生化样品输运聚焦子系统末端，生化样品聚焦输运并被投射到纳机电振子阵列上；所述纳机电振子阵列通过电气连接到所述谐振质谱检测子系统和所述阵列解吸修复子系统；所述谐振质谱检测子系统用于对纳机电振子阵列激振和谐振检测；所述阵列解吸修复子系统用于在质谱测试中或者测试结束后去除纳机电振子阵列吸附物，重置振子工作状态；所述中央测控子系统与生化样品雾化子系统、生化样品输运聚焦子系统、谐振质谱检测子系统、阵列解吸修复子系统电气互联，用于设置所连接子系统工作状态和分析质谱检测数据。

2.根据权利要求1所述的一种石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器，其特征在于，所述生化样品雾化子系统的组成包括至少一路的多通管路，其中，多通管路进气端安装阀门或者密封盖，并且多通管路的进气端连接至待测气氛；所述待测气氛为天然大气、或特殊采样气氛、或生化样品雾化气氛；所述待测气氛是通过至少一种中性雾化方式或者电离雾化方式产生，雾化方式是基于声表面波器件的中性雾化方式、或基于超声器件的中性雾化方式、或电喷雾电离雾化等方式；所述生化样品雾化子系统由所述中央测控子系统控制；所述多通管路的出气端与所述生化样品输运聚焦子系统连接。

3.根据权利要求1所述的一种石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器，其特征在于，所述生化样品输运聚焦子系统由子系统框架、气动透镜、载体气源及管路、真空泵组、制冷单元、阵列安装样品台及电气接口组成；所述子系统框架分为三段，分别是前腔室、中腔室和后腔室，且各腔室相通，通过真空泵组抽真空，在三个腔室间形成压力梯度；所述生化样品雾化子系统中的生化样品直接进入前腔室；所述真空泵组包括至少一台机械泵和分子泵；所述载体气源是氮气、氦气、氢气和其他惰性气体的一种或者混合；所述载体气源通过管路进入前腔室并与生化样品形成混合气体；所述气动透镜置于中腔室，由初级限流孔板、次级聚焦孔板和末级加速喷嘴组成；所述初级限流孔板前后压力梯度驱动进入前腔室的混合气体加速并聚焦通过板孔，并在次级聚焦孔板前后再次加速并聚焦，混合气体通过末级加速喷嘴喷出，进入后腔室；所述后腔室中安装阵列安装样品台及电气接口。

4.根据权利要求1所述的一种石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器，其特征在于，所述石墨烯及二维材料纳机电振子阵列单元包含至少一个石墨烯及二维材料纳机电振子阵列，每一个石墨烯及二维材料纳机电振子阵列包含至少一个石墨烯及二维材料纳机电振子，石墨烯及二维材料纳机电振子阵列单元安装在生化样品输运聚焦子系统的阵列安装样品台并连接至电气接口。

5.根据权利要求1所述的一种石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器，其特征在于，所述谐振质谱检测子系统用于在石墨烯及二维材料纳机电振子和栅极之间施加高频静电力激励振子共振，振子共振信号读取包括激光干涉读取、或射频信号直接读取、或低频混频读取、或它们的组合信号读取。

6.根据权利要求1所述的一种石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器，其特征在于，所述阵列解吸修复子系统采用基于电热效应的过电流退火解吸方法，由电源、电压监控单元、电流监控单元、栅极电压调制单元组成；所述电源以设定的速率匀速加载石墨烯及二维材料纳机电振子偏置电压直至安全值，所述电压监控单元用于检测石墨烯及二维材料纳机电振子两端电压，所述电流监控单元检测石墨烯及二维材料纳机电振子阵列中的石墨烯及二维材料纳机电振子中通过的电流；所述电源保持偏置电压，石墨烯及二维材料在电流热效应下产生焦耳热，石墨烯及二维材料表面污染物受热分解后，所述电源匀速卸载偏置电压至零；所述栅极电压调制单元、电压监控单元、电流监控单元以及谐振质谱检测子系统用于测试石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性，若石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性改善，所述电源重复加载偏置电压退火，若石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性无改善且不达要求，所述电源增大加载偏置电压退火，直至石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性改善且达要求。

7.根据权利要求1所述的一种石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器，其特征在于，所述中央测控子系统由测控计算机、总线、连接线缆组成；所述测控计算机通过总线控制生化样品雾化子系统、生化样品输运聚焦子系统、谐振质谱检测子系统和阵列解吸修复子系统工作状态、设置参数、记录数据，并将谐振质谱检测子系统测到的频率信息转换为质谱信息。

8.根据权利要求3所述的一种石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器，其特征在于，所述生化样品输运聚焦子系统的子系统框架的后腔室安装光学窗口，允许激光输入输出。

9.根据权利要求3所述的一种石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器，其特征在于，所述生化样品输运聚焦子系统包含至少一个制冷单元，以将后腔室冷却到低温下。

10.根据权利要求6所述的一种石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器，其特征在于，所述阵列解吸修复子系统采用基于光热效应的激光烧蚀解吸方法，激光通过光学窗口照射纳机电振子阵列上，石墨烯及二维材料吸收光致发热，表面污染物受热烧蚀分解，停止激光照射；所述栅极电压调制单元、电压监控单元、电流监控单元以及谐振质谱检测子系统用于测试振子电气特性或者谐振特性，若石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性改善，重复激烧蚀解吸，若石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性无改善且不达要求，增大激光功率，直至石墨烯及二维材料纳机电振子电气特性或者谐振特性改善且达要求。

11.一种石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器的应用方法，使用权利要求1所述的一种石墨烯及二维材料纳机电质谱仪器进行质谱检测，其特征在于，包括如下步骤：

(1)启动真空泵组、载体气源供气，在生化样品输运聚焦子系统中形成载体气氛；

(2)启动阵列解吸修复子系统去除振子阵列表面吸附物；

(3)选择生化样品雾化方式，接通或者打开对应通路阀门，通过中央测控子系统测控计算机设定生化样品雾化子系统的工作参数，将生化样品雾化；

(4)通过中央测控子系统测控计算机启动谐振质谱检测子系统实时监控阵列中振子频移；

(5)中央测控子系统统计一段时间内所测频移数据，计算质量，绘制质谱图。

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