CN112316724B - 一种提取放射性医用同位素的方法和装置 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种提取放射性医用同位素的方法和装置。该提取放射性医用同位素的方法包括步骤:将雾化的熔融氢氧化钠或雾化的熔融铅铋合金与熔盐堆的尾气混合,收集得到的溶液,将溶液进行同位素分离即可。提取放射性医用同位素的装置包括分离腔体,分离腔体顶端设有雾化装置,分离腔体的底部设有出液口;分离腔体上设有进气口和出气口,进气口和出气口高于出液口。本发明实现了把尾气系统中放射性医用同位素通过实时在线的提取方法提取到尾气系统外;保持了尾气系统的密封性;对尾气进行冷却,减少尾气的成分,不增加新的成分,便于尾气的后续处理;提高了熔盐堆的尾气的利用率和经济价值,且不需要改变堆本体的结构,也不影响堆的安全运行。
Description
技术领域
本发明涉及一种提取放射性医用同位素的方法和装置。
背景技术
目前,全世界有1万多家医院在医学上使用放射性同位素,每年进行的核医学操作超过4000万例,对放射性医用同位素的需求以每年5%的速度增长,因此,医用放射性同位素的市场规模会越来越大。在放射性医用同位素中,99Mo、131I和90Y是非常重要的放射性医用同位素。99Mo(T1/2≈66h)的衰变体99mTc可用于诊断心脏病和癌症,研究器官结构和功能,以及执行其他重要的医学应用,使用量约占全部核医学应用的80%,99Mo供给的稳定性直接决定着99mTc的市场供应。131I(T1/2≈193h)可用于甲状腺功能检查和甲状腺疾病治疗,还可用来标记许多化合物,供体内或体外诊断疾病。90Y用于癌症治疗和缓解关节炎的疼痛,且在肿瘤的放射性免疫治疗中具有广阔的应用前景,市场对90Y的需求量日益增加。
目前,这些医用同位素主要通过利用反应堆中的中子辐照相应核素的靶件或235U靶,采用活化法或裂变法生产。活化法或裂变法生产要经过辐照——冷却——溶解——提纯,这是一个离线处理过程,时间长度以天为单位,中间过程会造成大量的放射性医用同位素的损失。活化法或裂变法还具有明显的缺点,如产量小、效率低、反应堆燃料元件中235U裂变生成的放射性同位素不能利用、靶件中的235U仅有千分之几被利用;三废多。
熔盐堆是第四代核能技术主推的6种最具开发前景堆型之一,其燃料和主冷却剂是一种熔融态的混合盐。
与目前的放射性同位素生产方法相比,熔盐堆生产具有天然优势:(1)防核扩散性;(2)235U利用率高,三废少;(3)熔盐堆属于高温常压的核能系统,其燃料具有较高的沸点,没有严苛的核功率限制,因此,熔盐堆生产放射性医用同位素的量,可以很大。然而,在已有的熔盐实验堆MSRE中,利用活性炭对尾气中99Mo、131Te等同位素进行吸附,把这些放射性医用同位素当废物进行处理。
发明内容
本发明是为了解决现有技术的放射性医用同位素生产方法产量小、效率低,且无法从熔盐堆尾气中实时在线提取放射性医用同位素,从而提供一种提取放射性医用同位素的方法和装置。本发明提供的提取放射性医用同位素的方法和装置能够把尾气系统中放射性医用同位素实时在线高效的提取到尾气系统外、能够保持尾气系统的密封性、对尾气进行冷却,便于尾气的后续处理、减少了尾气的成分,且没有增加新的成分,也便于尾气的后续处理、提高了熔盐堆尾气的利用率和经济价值,且不需要改变堆本体的结构,也不影响堆的安全运行。
本发明是通过下述技术方案来解决上述技术问题。
本发明提供一种提取放射性医用同位素的方法,包括步骤:将雾化的熔融氢氧化钠或雾化的熔融铅铋合金与熔盐堆的尾气混合,收集得到溶液,将所述溶液进行同位素分离即可。
本发明中,所述熔盐堆指采用溶有易裂变核材料且处于熔融状态下的熔盐作为核燃料的反应堆,本领域技术人员均知晓所述熔盐堆的尾气一般具有高温、高腐蚀性和高放射性,其主要成分为氦气,一般还含有99Mo、131I、90Y、89Sr和3H。
本发明中,所述放射性医用同位素为本领域常规,例如99Mo、131I、90Y、89Sr和3H中的一种或多种,较佳地为99Mo、131I和90Y中的一种或多种。
本发明中,所述熔融氢氧化钠的温度为本领域技术人员均知晓的氢氧化钠的熔融温度,优选地为325~500℃,更优选地为325℃。
本发明中,所述熔融铅铋合金的温度为本领域技术人员均知晓的铅铋合金的熔融温度,优选地为210~500℃,更优选地为210℃。
本发明中,所述熔融氢氧化钠和所述熔融铅铋合金的流量可根据熔盐堆的热功率计算所述熔盐堆的尾气的流量确定,本领域技术人员均知晓其计算方式,例如,对于2MW的熔盐堆,所述熔盐堆的尾气的流量优选地为1~5L/min,更优选地为2L/min;对于100MW的熔盐堆,所述熔盐堆的尾气的流量优选地为100L/min。
本发明中,所述雾化可通过常规的雾化设备实现;较佳地,通过喷雾器雾化所述熔融氢氧化钠和所述熔融铅铋合金。
本领域技术人员均知晓,所述混合的效果通过所述雾化的喷雾速度和所述喷雾的雾滴直径调整。
较佳地,所述喷雾速度为1~30m/s;更佳地,为20~30m/s。
较佳地,所述雾滴直径为0.1~5毫米;更优选地,为0.1~1毫米。
本领域技术人员均知晓按照常规熔盐堆的尾气排气连接方式选择所述熔盐堆的尾气的引入方式,较佳地,通过泵接入所述熔盐堆的尾气。
本领域技术人员均知晓按照常规熔盐堆的尾气控制进行尾气压强控制,较佳地,所述熔盐堆的尾气的压强为2~3×105Pa。
本领域技术人员均知晓按照常规熔盐堆的尾气温度控制范围进行尾气的温度控制,较佳地,所述熔盐堆的尾气的温度为550~650℃。
本发明中,所述同位素分离是指利用本领域常规的放射性医用同位素纯化工艺进行提纯;优选地,所述放射性医用同位素纯化工艺有离子交换法、萃取法和吸附法中的一种或多种。
本发明还提供一种提取放射性医用同位素的装置,其包括分离腔体,所述分离腔体顶端设有雾化装置,所述分离腔体的底部设有出液口;所述分离腔体上设有进气口和出气口,所述进气口和所述出气口高于所述出液口。
较佳地,所述进气口与所述出气口相对设置。
较佳地,所述进气口设于所述分离腔体的下部。
较佳地,所述出气口设于所述分离腔体的上部。
较佳地,所述进气口的位置高于所述出液口100cm以上。
较佳地,所述雾化装置与雾化液进口管道相连。
较佳地,所述进气口与熔盐堆相连;更佳地,所述进气口通过尾气进口管道与熔盐堆相连。
较佳地,所述出气口与所述尾气出气管道相连。
较佳地,所述出液口与放射性医用同位素纯化设备相连;更佳地,所述出液口通过溶液出口管道与所述放射性医用同位素纯化设备相连。
本发明中,所述的雾化液进口管道、尾气进口管道、尾气出气管道和溶液出口管道按照其常规设置,均设有相应的阀门。
在使用本发明的提取放射性医用同位素的装置时,本领域技术人员知晓通过所述雾化液进口管道和所述溶液出口管道的相应阀门合理控制所述分离腔体内溶液的液位高度;较佳地,所述液位高度高于出液口50cm。
本领域技术人员可通过控制所述溶液出口管道的相应阀门调整溶液的流量;所述溶液的流量的大小根据雾化器、分离腔体的选择可作出适应性的调整。例如,在本发明的一实施例中,对于2MW的熔盐堆,所述分离腔体的直径为1米,高度为3米,所述溶液出口管道的溶液的流量可为0.05L/min;在本发明的另一实施例中,对于100MW的熔盐堆,所述分离腔体的直径为2米,高度为4米,所述溶液出口管道的溶液的流量可为5L/min。
本发明中,所述雾化器可使所述熔融氢氧化钠和所述熔融铅铋合金雾化的雾化器即可;较佳地,为喷雾器。
本发明中,所述喷雾器为常规喷雾器,本领域技术人员能够根据所述分离腔体的尺寸,确定喷雾器的喷幅。
本领域技术人员均知晓所述尾气进口管道和所述熔盐堆的常规连接方式,较佳地,所述熔盐堆与泵相连,所述尾气进口管道连接所述泵的上部的泵碗空间。
本发明中,所述放射性医用同位素提取设备为本领域常规,一般指放射性医用同位素提取工艺所需的设备;较佳地,为99Mo提取设备、131I提取设备、90Y提取设备和89Sr提取设备中的一种或多种。
本发明中,所述分离腔体的形状为常规分离腔体的形状,例如方形、球形或圆柱形;较佳地为圆柱形。
本发明中,所述分离腔体的大小可根据所述熔盐堆的热功率计算所述熔盐堆的尾气的流量确定,较佳地,对于MW级的熔盐堆,所述分离腔体的直径约为1m,高度为2-3m;对于100MW级的熔盐堆,直径约为2m,高度为3-4m;对于1000MW级的熔盐堆,直径约为3m,高度为5-6m。
较佳地,所述的分离腔体、雾化液进口管道、尾气进口管道、尾气出气管道、溶液出口管道和其相应的阀门的材质为镍基合金或哈氏合金。
本发明中,所述熔盐堆的尾气通过所述分离腔体能够自然地实现所述熔盐堆的尾气的冷却,且不会新增加尾气的成分,从而有利于尾气的后续处理。
在符合本领域常识的基础上,上述各优选条件,可任意组合,即得本发明各较佳实例。
本发明所用试剂和原料均市售可得。
本发明的积极进步效果在于:
1、本发明能够把尾气系统中放射性医用同位素99Mo、131I、90Y等通过实时在线的提取方法提取到尾气系统外,且提取时间短、效率高。
2、本发明能够保持尾气系统的密封性,防止气体的外泄。
3、本发明能够对尾气进行一个很好的冷却,便于尾气的后续处理。
4、本发明减少了尾气的成分,且没有增加新的成分,也便于尾气的后续处理。
5、本发明提高了熔盐堆的尾气的利用率和经济价值,且不需要改变堆本体的结构,也不影响堆的安全运行。
附图说明
图1为本发明实施例1~2的提取放射性医用同位素的装置的结构示意图。
图2为本发明实施例1~2的提取放射性医用同位素的装置从熔盐堆的尾气中提取放射性医用同位素的流程示意图。
附图标记如下:
1、分离腔体;
2、喷雾器;
31、雾化液进口管道;32、出液口;321、溶液出口管道;
41、进气口;411、尾气进气管道;42、出气口;421、尾气出气管道;
5、熔盐堆;
6、泵;61、泵碗空间;
7、放射性医用同位素提取设备;71、99Mo提取设备;72、131I提取设备;
73、90Y提取设备;74、89Sr提取设备。
具体实施方式
下面通过实施例的方式进一步说明本发明,但并不因此将本发明限制在所述的实施例范围之中。下列实施例中未注明具体条件的实验方法,按照常规方法和条件,或按照商品说明书选择。
实施例1
本实施例的提取放射性医用同位素的装置如图1所示,其包括分离腔体1,分离腔体1顶端设有雾化装置,本实施例中的雾化装置为喷雾器2,分离腔体1的底部设有出液口32;分离腔体上设有进气口41和出气口42。进气口41与出气口42相对设置。进气口41设于分离腔体1的下部。出气口42设于分离腔体的上部。进气口41的位置较出液口32高出100cm。
喷雾器2与雾化液进口管道31相连。
本实施例的提取放射性医用同位素的装置用于提取熔盐堆的尾气中的放射性医用同位素的流程示意图如图2所示。
进气口41通过尾气进口管道411与熔盐堆5的尾气相连。
出气口42与尾气出气管道421相连。
出液口32通过溶液出口管道321与放射性医用同位素纯化设备7相连。
雾化液进口管道31、尾气进口管道411、尾气出气管道421和溶液出口管道321均设有相应的阀门。
熔盐堆5接有泵6,尾气进口管道411连接泵6的上部的泵碗空间61。
本实施例中,放射性医用同位素纯化设备7包括99Mo提取设备71、131I提取设备72、90Y提取设备73和89Sr提取设备74。
其中,99Mo提取设备71和131I提取设备72可使用的提取工艺为吸附法。90Y提取设备73可使用的提取工艺为萃取法。89Sr提取设备74可使用的提取工艺为离子交换法。
本实施例中,分离腔体1的形状为圆柱形。分离腔体1的直径为1米,高度为3米。
本实施例中,分离腔体1、雾化液进口管道31、溶液出口管道321、尾气进气管道411、尾气出气管道421和其相应的阀门的材质为镍基合金。
本实施例的提取放射性医用同位素的装置在应用于热功率为2MW的熔盐堆时可以按照下述提取放射性医用同位素的方法:
本实施例中,熔盐堆5的尾气的压强为2~3×105Pa,熔盐堆5的尾气的温度约为650℃,熔盐堆5的尾气的流量约为2L/min。熔盐堆5的尾气的主要成分为氦气,同时还包括:99Mo、131I、90Y、89Sr和3H等。
将325℃的熔融氢氧化钠接入雾化液进口管道31,通过喷雾器2雾化并将雾化后的雾滴喷入分离腔体1,使雾化的熔融氢氧化钠与熔盐堆5的尾气混合;收集得到的溶液,溶液经出液口32、溶液出口管道321与放射性医用同位素纯化设备7相连,并通过99Mo提取设备71、131I提取设备72、90Y提取设备73和89Sr提取设备74进行同位素提取。
其中,喷雾速度为20m/s,雾滴直径为0.1毫米。熔盐堆5的尾气经泵6、泵6上部的泵碗空间61和尾气进口管道411,通过进气口41接入分离腔体1;雾化液进口管道31和溶液出口管道321的相应阀门控制分离腔体1内溶液的液位高度,液位高度需高于出液口32至少50cm。通过溶液出口管道321的相应阀门控制溶液的流量为0.05L/min。
本实施例中,熔盐堆5的尾气经提取放射性医用同位素的方法和装置,实现了熔盐堆5的尾气的冷却,尾气在出气口42的温度约为350℃,溶液在出液口32的温度约为340℃,且不会新增加尾气的成分,尾气经出气口42与尾气出气管道421与熔盐堆5的尾气的后处理设施相连。
实施例2
本实施例的提取放射性医用同位素的装置的结构同实施例1,与实施例1不同的是:本实施例中,分离腔体1的直径为2米,高度为4米。本实施例中,分离腔体1、雾化液进口管道31、溶液出口管道321、尾气进气管道411、尾气出气管道421和其相应的阀门的材质为哈氏合金。
本实施例的提取放射性医用同位素的装置在应用于热功率为100MW的熔盐堆时可以按照以下提取放射性医用同位素的方法:
本实施例中,熔盐堆5的尾气的压强为2~3×105Pa,熔盐堆5的尾气的温度约为650℃,熔盐堆5的尾气的流量约为100L/min。熔盐堆5的尾气的主要成分为氦气,同时还包括:99Mo、131I、90Y、89Sr和3H等。
将210℃的熔融铅铋合金接入雾化液进口管道31,通过喷雾器2雾化并将雾化后的雾滴喷入分离腔体1,使雾化的熔融氢氧化钠与熔盐堆5的尾气混合;收集得到的溶液,溶液经出液口32、溶液出口管道321与放射性医用同位素纯化设备7相连,并通过99Mo提取设备71、131I提取设备72、90Y提取设备73和89Sr提取设备74进行同位素分离。
其中,喷雾速度为30m/s,雾滴直径为1毫米。熔盐堆5的尾气经泵6、泵6上部的泵碗空间61和尾气进口管道411,通过进气口41接入分离腔体1;雾化液进口管道31和溶液出口管道321的相应阀门控制分离腔体1内溶液的液位高度,液位高度需高于出液口32至少50cm。通过溶液出口管道321的相应阀门控制溶液的流量为5L/min。
本实施例中,熔盐堆5的尾气经提取放射性医用同位素的方法和装置,实现了熔盐堆5的尾气的冷却,尾气在出气口42的温度约为250℃,溶液在出液口32的温度约为240℃,且不会新增加尾气的成分,尾气经出气口42与尾气出气管道421与熔盐堆5的尾气的后处理设施相连。
效果实施例
上述实施例1~2中,99Mo、131I、90Y和89Sr的提取效率可以由流体力学仿真软件模拟得到。在分离腔体1中,模拟得到99Mo和131I的提取效率大于50%;90Y和89Sr提取效率大于30%。
上述实施例1~2中,从堆芯产生到进入堆外提取时间很短,为百秒量级,且为无需停堆的在线高效生产,而目前常规的活化法或裂变法生产放射性同位素,其生产时间和效率完全无法与之匹敌。
我们计算显示,约有5.29E-10(mol/s/MW)的99Mo、3.13E-11(mol/s/MW)的131Te(131I的母核)、4.40E-11(mol/s/MW)90Kr(90Y的母核)和4.56E-11(mol/s/MW)89Kr(89Sr的母核)进入熔盐堆尾气中。因此,对于一个功率为MW级别的熔盐堆,尾气中的99Mo、131Te、90Kr和89Kr的含量是巨大的,因此从熔盐堆尾气中提取放射性医用同位素具有巨大的经济价值。
Claims (17)
1.一种提取放射性医用同位素的装置,其特征在于,其包括分离腔体,所述分离腔体顶端设有雾化装置,所述分离腔体的底部设有出液口;所述分离腔体上设有进气口和出气口,所述进气口和所述出气口高于所述出液口;
所述进气口与所述出气口相对设置;
所述进气口通过尾气进口管道与熔盐堆相连;
所述出气口与尾气出气管道相连;
所述出液口与放射性医用同位素纯化设备相连。
2.如权利要求1所述的提取放射性医用同位素的装置,其特征在于,
所述进气口设于所述分离腔体的下部;
和/或,所述出气口设于所述分离腔体的上部;
和/或,所述进气口的位置高于所述出液口100cm以上;
和/或,所述雾化装置与雾化液进口管道相连;
和/或,所述出液口通过溶液出口管道与所述放射性医用同位素纯化设备相连。
3.如权利要求2所述的提取放射性医用同位素的装置,其特征在于,所述雾化装置为喷雾器;
和/或,所述熔盐堆与泵相连,所述尾气进口管道连接所述泵的上部的泵碗空间;
和/或,所述放射性医用同位素提取设备为99Mo提取设备、131I提取设备、90Y提取设备和89Sr提取设备中的一种或多种。
4.如权利要求2所述的提取放射性医用同位素的装置,其特征在于,所述分离腔体的形状为方形、球形或圆柱形;
和/或,所述熔盐堆为MW级的熔盐堆,所述分离腔体的直径约为1m,高度为2-3m。
5.如权利要求4所述的提取放射性医用同位素的装置,其特征在于,
所述熔盐堆为100MW级的熔盐堆,直径约为2m,高度为3-4m。
6.如权利要求4所述的提取放射性医用同位素的装置,其特征在于,
所述熔盐堆为1000MW级的熔盐堆,直径约为3m,高度为5-6m。
7.如权利要求4所述的提取放射性医用同位素的装置,其特征在于,所述分离腔体的形状为圆柱形。
8.如权利要求2所述的提取放射性医用同位素的装置,其特征在于,所述雾化液进口管道、所述尾气进口管道、所述尾气出气管道和所述溶液出口管道设有相应的阀门;
和/或,所述熔盐堆为2MW的熔盐堆,所述分离腔体的直径为1米,高度为3米,所述溶液出口管道的溶液的流量为0.05L/min;
和/或,所述熔盐堆为100MW的熔盐堆,所述分离腔体的直径为2米,高度为4米,所述溶液出口管道的溶液的流量为5L/min。
9.如权利要求8所述的提取放射性医用同位素的装置,其特征在于,所述分离腔体、所述雾化液进口管道、所述尾气进口管道、所述尾气出气管道、所述溶液出口管道和所述的相应的阀门的材质为镍基合金或哈氏合金。
10.一种提取放射性医用同位素的方法,其特征在于,其采用如权利要求1~7中任一项所述的提取放射性医用同位素的装置进行,其包括步骤:将雾化的熔融氢氧化钠或雾化的熔融铅铋合金与熔盐堆的尾气在所述分离腔体中混合,收集所述出液口得到的溶液,将所述溶液进行同位素分离即可。
11.如权利要求10所述的提取放射性医用同位素的方法,其特征在于,所述放射性医用同位素为99Mo、131I、90Y、89Sr和3H中的一种或多种;和/或,所述熔融氢氧化钠的温度为325~500℃;
和/或,所述熔融铅铋合金的温度为210~500℃。
12.如权利要求11所述的提取放射性医用同位素的方法,其特征在于,所述放射性医用同位素为99Mo、131I和90Y中的一种或多种;
和/或,所述熔融氢氧化钠的温度为325℃;
和/或,所述熔融铅铋合金的温度为210℃。
13.如权利要求10所述的提取放射性医用同位素的方法,其特征在于,所述熔盐堆为2MW熔盐堆,所述熔盐堆的尾气的流量为1~5L/min;
和/或,所述熔盐堆为100MW熔盐堆,所述熔盐堆的尾气的流量为100L/min;
和/或,所述雾化为通过喷雾器雾化所述熔融氢氧化钠和所述熔融铅铋合金。
14.如权利要求13所述的提取放射性医用同位素的方法,其特征在于,所述熔盐堆的尾气的流量为2L/min。
15.如权利要求10所述的提取放射性医用同位素的方法,其特征在于,所述雾化的熔融氢氧化钠或雾化的熔融铅铋合金的喷雾速度为1~30m/s;
和/或,所述雾化的熔融氢氧化钠或雾化的熔融铅铋合金的雾滴直径为0.1~5毫米;和/或,通过泵接入所述熔盐堆的尾气。
16.如权利要求15所述的提取放射性医用同位素的方法,其特征在于,所述雾化的熔融氢氧化钠或雾化的熔融铅铋合金的喷雾速度为20~30m/s;
和/或,所述雾化的熔融氢氧化钠或雾化的熔融铅铋合金的雾滴直径为0.1~1毫米。
17.如权利要求10所述的提取放射性医用同位素的方法,其特征在于,所述熔盐堆的尾气的压强为2~3×105Pa;
和/或,所述熔盐堆的尾气的温度为550~650℃;
和/或,所述同位素分离的放射性医用同位素纯化工艺为离子交换法、萃取法和吸附法中的一种或多种。
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