CN112290055A - 一种燃料电池系统的自加湿阳极燃料循环系统及方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种燃料电池系统的自加湿阳极燃料循环系统及方法，包括分流器、燃烧器、燃气换热器、混合器、预重整器和空气换热器；从燃料电池阳极和阴极各分出一股物流，阳极分出的进入分流器，阴极分出的进入燃烧器；物流进入分流器后分成两股物流，分别进入燃烧器和燃气换热器，从燃烧器流出的物流经过空气换热器排出到大气中，从分流器分出的另一股物流经过燃气换热器进入到混合器，天然气从外界通入到混合器，经混合器混合后进入到预重整器，从预重整器流出的物流，经燃气换热器进入到燃料电池阳极，从外界经过空气换热器，流入到燃料电池阴极。本发明提高了系统直流电效率和系统燃料利用率，且使用换热设备少，节省系统成本。

Description

一种燃料电池系统的自加湿阳极燃料循环系统及方法
技术领域
本发明涉及一种燃料电池系统的自加湿阳极燃料循环系统及方法，属于一种中温固体氧化物燃料电池系统领域。
背景技术
专利201922098087.1，一种带阳极循环燃料电池燃气涡轮复合推进发电系统。该专利中的阳极尾气一部分经过冷却器和高温泵重新进入重整器与新鲜燃气混合，实现阳极尾气再次循环利用。该专利不足之处在于：1、阳极高温尾气经过冷却器进行冷却，浪费了一部分热量，降低了系统热效率，同时在与新鲜燃气混合后未加热，混合气直接进入燃料电池，可能造成燃料电池内部较大的温度梯度，影响电池使用寿命；2、该装置使用外部供应的水，加热蒸发、压缩后通入重整器进行燃气重整，这使得系统一部分能量分配给外部水的升温，降低系统整体热效率。
专利US20090208784A1，一种包含阳极尾气氧化器和混合换热重整的燃料电池系统。该专利燃料电池的阳极尾气经过重整器换热和空气换热后分成两部分，一部分进入氧化器进行燃烧，另一部分与水蒸气、新鲜燃气混合，再次进入到燃料电池阳极，实现阳极循环利用。该系统的不足之处在于，1、使用了外部水经过水蒸气发生器与燃气混合、重整，水蒸气在升温和汽化过程中需要大量的热，这降低了系统热效率；2、该系统运行中使用三个换热器和一个水蒸气发生器，同时使用外部水源供应，需要水处理系统等附属装置，连接设备多，系统较为复杂，同时多次换热增加了换热损失，降低了系统热效率。
发明内容
本发明技术解决问题：克服现有技术的不足，提供一种燃料电池系统的自加湿阳极燃料循环系统及方法，通过控制阳极尾气循环比例进而控制系统加湿情况，实现了正常运行状态下自我加湿的功能，不需要外部水源供应；同时本发明的水蒸气持续在高温环境下循环利用，避免了液态水的升温、汽化等吸热过程，高效的循环利用高温热能，提高了系统热效率；
本发明技术解决方案：一种燃料电池系统的自加湿阳极燃料循环系统，利用燃料电池的阳极尾气，将其一部分再循环利用，与新鲜燃气混合进行预重整，然后通入到电池阳极，通过模拟计算，明确阳极循环比例与混合燃气水碳比(S/C)的关系，实现了通过控制循环比例进而控制系统加湿比例的功能。系统正常运行时不需要外部水源供应，实现了自加湿的功能，同时，重整所需的水蒸气持续在高温环境下循环利用，避免了换热损失，提高了系统循环热效率。
本发明的一种燃料电池系统的自加湿阳极燃料循环系统，包括：分流器、燃烧器、燃气换热器、混合器、预重整器和空气换热器；从燃料电池阳极和阴极各分出一股物流，阳极分出的进入分流器，阴极分出的进入燃烧器；物流进入分流器后分成两股物流，分别进入燃烧器和燃气换热器，从燃烧器流出的物流经过空气换热器排出到大气中，从分流器分出的另一股物流经过燃气换热器进入到混合器，燃气从外界通入到混合器，经混合器混合后进入到预重整器，从预重整器流出的物流，经燃气换热器进入到燃料电池阳极，从外界经过空气换热器，流入到燃料电池阴极。
本发明的燃料电池系统的自加湿阳极燃料循环方法，通过燃气换热器进行阳极尾气与预重整后的燃气的换热过程，实现了阳极尾气混合前降温以及重整后燃气加热的功能；通过分流器控制阳极尾气循环比例，进而控制系统加湿情况，实现正常运行状态下自我加湿的功能，不需要外部水源供应；利用空气换热器直接连接新鲜空气和燃烧器尾气，将系统燃烧热最大限度的加热空气，提高系统热效率。
本发明与现有技术相比的优点在于：
(1)本发明通过控制阳极尾气循环比例进而控制系统加湿情况，实现了正常运行状态下自我加湿的功能，不需要外部水源供应；同时本系统的水蒸气持续在高温环境下循环利用，避免了液态水的升温、汽化等吸热过程，高效的循环利用高温热能，提高了系统整体热效率。
(2)阳极循环系统的燃料利用率可以达到82％以上，直流电效率可以达到70％以上，大大提高了燃料电池系统燃料利用率和发电效率。
(3)本发明使用换热设备少，节省系统成本。
附图说明
图1为本发明的系统组成框架图；
1-燃料电池，2-分流器，3-燃烧器，4-燃气换热器，5-混合器，6-预重整器，7-空气换热器
图2为不同水碳比下的系统开路电压(OCV)对比；
图3为不同水碳比下的系统工作电压(V)对比；
图4为不同阳极循环比例时的燃料电池水碳比情况；
图5为阳极循环系统燃烧尾气温度、直流电效率、燃料利用率随循环比例的变化。
具体实施方式
下面结合附图及实施例对本发明进行详细说明。
图1中1代表燃料电池，上半部分(Anode)代表燃料电池阳极，下半部分(Cathode)代表燃料电池阴极。
燃料电池1是利用通入的混合天然气和空气，通过电化学反应对外输出电能的装置，分为阳极和阴极。燃料电池阳极通入的是经过燃气换热器4换热的高温燃气，在燃料电池内部发生电化学反应，反应后的气体通入到分流器2。分流器2是可以根据不同需要分配不同比例物流的装置。分流器2将燃料电池阳极高温尾气分成两部分，一部分进入到燃烧器3，另一部分进入到燃气换热器4。燃料电池阴极通入的是经过空气换热器7换热的高温空气，在燃料电池内发生电化学反应，反应后的气体进入到燃烧器3。两股物流在燃烧器3进行充分燃烧，燃烧后高温尾气通入到空气换热器7中进行换热，换热后气体排出到大气中。混合器5混合NG天然气和经过燃气换热器4后的气体，混合后的气体进入到预重整器6，进行预重整反应。预重整反应后的气体经过燃气换热器4换热，进入燃料电池阳极。
本发明的一种燃料电池系统的自加湿阳极燃料循环方法，步骤如下：
(1)根据化工过程模拟软件按照图1搭建燃料电池系统。燃料电池部分利用平衡反应器和转化率反应器表示。在平衡反应器中定义甲烷重整反应和水汽重整反应，反应平衡常数与温度有关。反应方程式如下：
甲烷重整反应CH4+H2O＝CO+3H2
置换重整反应CO+H2O＝CO2+H2
在转化率反应器中，定义电化学反应的反应方程式，一氧化碳和氢气分别与氧气的反应，设定反应转化率为65％。同时设定物流进出口温度相等，且出口温度的目标值为750℃。在转化率反应器中，反应方程式如下：
2CO+O2＝2CO2
2H2+O2＝2H2O
空气换热器和燃气换热器均采用简单加权模型，定义换热器特征参数为最小值逼近类型，数值为50℃。
燃烧器和预重整器均选用吉布斯自由能反应器，反应器类型为仅有吉布斯反应。
(2)建立系统电化学计算模型。根据孟辉《IGCC-SOFC复合动力系统研究》中的第二章节建立系统电化学反应模型。
V＝E-ηact,a-ηact,c-ηconc,a-ηconc,c-ηohmic
其中V为系统工作电压，E为能斯特电压，ηact,a为阳极活化极化电压，ηact,c为阴极活化极化电压，ηconc,a为阳极浓差极化电压，ηconc,c为阴极浓差极化电压，ηohmic为欧姆极化电压。
能斯特电压计算公式为：
Figure BDA0002746218880000041
E0为可逆电势，用公式表示：
E0＝1.235-2.4516×10-4T
由于浓差极化影响比较小，模拟过程中忽略浓差极化的影响，所以燃料电池的实际电压为：
V＝E-ηact,a-ηact,c-ηohmic
根据Bulter-Volmer方程计算活化极化。
Figure BDA0002746218880000042
Figure BDA0002746218880000043
Figure BDA0002746218880000044
得出：
Figure BDA0002746218880000045
Figure BDA0002746218880000046
Figure BDA0002746218880000047
上述式中，J是电流密度，A/m2；J0,a为阳极界面上的电流密度，A/m2；J0,c为阴极界面上的电流密度，A/m2；β为传输系数，取值0.5，电子转移数ne＝2；ηact,a为阳极活化极化，V；ηact,c为阴极活化极化，V；Pref为参考压力，bar；PH2为氢气分压，bar；
Figure BDA0002746218880000059
为水蒸气分压，bar；
Figure BDA00027462188800000510
为氧气分压，bar；R为气体常数；T为燃料电池温度，K；F为法拉第常数；Eact,a为阳极活化能损失，KJ/mol；Eact,c为阴极活化能损失,KJ/mol；γa为阳极扩散系数,A/m2；γc为阴极扩散系数,A/m2。
ηohmic为欧姆极化电压，采用经验公式：
Figure BDA0002746218880000051
式中J为电流密度，A/m2；L为电解质厚度，μm。
Figure BDA0002746218880000052
式中
Figure BDA0002746218880000053
代表等效氢的摩尔流量，mol/s，nfuel,in为通入的燃气摩尔流量，mol/s；
Figure BDA0002746218880000054
xCO,in、
Figure BDA0002746218880000055
分别代表通入的燃气中H2、CO、CH4、C2H6的摩尔分数。
燃料电池产生的电流：
Figure BDA0002746218880000056
式中Uf代表燃料利用率，模型验证时燃料利用率可定义为85％，阳极循环系统中Uf随循环比例变化。
燃料电池产生的直流发电功率为：
WDC＝I×V
模型中初始通入的水蒸气的量，初始水碳比可设为2。
No.Carbon,eq＝(1×xC1+2×xC2+3×xC3+4×xC4)×nfuel,in
Figure BDA0002746218880000057
式中No.Carbon,eq代表通入的燃气中的等效碳原子摩尔流量，mol/s；xC1、xC2、xC3、xC4分别代表通入新鲜燃气中的含C1、C2、C3、C4的摩尔分数。
Figure BDA0002746218880000058
式中ε_DC代表直流发电效率，100％；WDC代表直流发电功率，W；LHVfuel.in代表通入新鲜燃气的低热值，J/mol。
(3)模型的验证。
使用该模型模拟某51层电堆，同时通入4L/min的天然气进行实验测试。取水碳比(S/C)分别为1.8、2、2.2、2.5，进行测试和模拟，得出不同水碳比下的开路电压和电堆端电压，进行对比分析。其中，OCV_test代表系统开路电压测试值，OCV_Cal代表系统开路电压模型计算值，V_Test代表系统工作电压测试值，V_Cal代表系统工作电压模拟计算值。
图2为不同水碳比下的开路电压(OCV)对比，图3为不同水碳比下的系统工作电压(V)对比。由图2和图3可以看出，系统开路电压模拟值与测试值基本一致。
Figure BDA0002746218880000061
Figure BDA0002746218880000062
式中εerror_OCV代表开路电压误差，εerror_V代表工作电压误差。经计算，系统开路电压的模拟计算值与测试值相比误差为0.01％，系统工作电压模拟计算值与测试值相比误差为2.3％，均在合理区间。该模型可以较好的模拟系统电化学性能，可以进行系统仿真分析。
(4)燃料电池系统的自加湿阳极循环方法。
本燃料电池系统与一般燃料电池系统不同之处在于实现阳极燃料的循环利用，同时可以通过控制阳极循环利用比例，保证系统电堆内部所需要的水碳比，实现系统自我加湿功能。本系统通过图1中分流器2进行调节阳极循环比例，进而控制进入燃料电池系统的水碳比。
通过模拟结果发现，不同阳极循环比例一一对应不同的水碳比，具体数值见图4，这样就为系统通过改变阳极循环比例来调节水碳比提供了理论可能。
计算阳极循环系统的燃料利用率。
Figure BDA0002746218880000063
式中nburner,eq为进入燃烧器中的等效氢的摩尔流量。
(5)模拟计算结果。
图4为不同循环比时的燃料电池水碳比情况，ratio代表阳极循环比例，S/C代表水碳比(Steam/Carbon),黑色点线代表模拟值，纯线条代表拟合曲线。可以看出，燃料电池的水碳比随着循环比例的增大呈指数关系增大。根据韩敏芳译的《高温固体氧化物燃料电池》中第12章第4节提出的通常蒸汽/碳比在2.5～3之间，结合一般SOFC系统运行数据，水碳比运行区间取2～4，如图中虚线所示。
根据图4可以看出，在阳极循环62％～74％之间，进入燃料电池的水碳比可以保证在2～4之间，能够维持正常的内重整需要。同时根据系统仿真结果看出，本发明系统的水碳比与阳极循环比例存在一一对应关系，所以可以通过控制系统阳极循环比例，调整燃料电池内部的水碳比大小，得到所需要的水碳比。
图5为系统燃烧尾气温度、直流电效率、燃料利用率随循环比例的变化，其中，Tem_Ex代表燃烧器尾气温度，ε_DC代表直流电效率，Uf代表系统燃料利用率。
由图5可以看出，随着循环比例的增大，直流电效率和系统燃料利用率逐渐呈线性关系增大，燃烧尾气温度逐渐呈线性关系减小。在循环比例为62％-74％之间时，燃烧室尾气温度约为810-790℃，温度区间在燃烧器的正常承受范围之内；燃料利用率约为82％-87％，直流发电效率达到70％-72％。
表1为阳极循环系统模拟结果，Ratio代表阳极循环比例，S/C代表水碳比，Tem_Ex代表系统出口温度，Uf代表系统燃料利用率，ε_DC代表直流发电效率。根据李俊《直接内部重整固体氧化物燃料电池系统的建模与控制研究》中提到的西门子西屋公司100KW级SOFC发电效率为46％，东京电力公司开发的管式SOFC燃料利用率为58％。本发明阳极循环系统的燃料利用率可以达到82％以上，直流电效率可以达到70％以上，大大提高了系统燃料利用率和直流电效率，是未来燃料电池系统发展的新方向。
表1阳极循环系统模拟结果数据
Figure BDA0002746218880000071
Figure BDA0002746218880000081
提供以上实施例仅仅是为了描述本发明的目的，而并非要限制本发明的范围。本发明的范围由所附权利要求限定。不脱离本发明的精神和原理而做出的各种等同替换和修改，均应涵盖在本发明的范围之内。

Claims (2)

1.一种燃料电池系统的自加湿阳极燃料循环系统，其特征在于，包括：分流器、燃烧器、燃气换热器、混合器、预重整器和空气换热器；从燃料电池阳极和阴极各分出一股物流，阳极分出的进入分流器，阴极分出的进入燃烧器；物流进入分流器后分成两股物流，分别进入燃烧器和燃气换热器，从燃烧器流出的物流经过空气换热器排出到大气中，从分流器分出的另一股物流经过燃气换热器进入到混合器，燃气从外界通入到混合器，经混合器混合后进入到预重整器，从预重整器流出的物流，经燃气换热器进入到燃料电池阳极，从外界经过空气换热器，流入到燃料电池阴极。
2.一种基于权利要求1所述的燃料电池系统的自加湿阳极燃料循环系统的实现方法，其特征在于：通过燃气换热器进行阳极尾气与预重整后的燃气的换热过程，实现了阳极尾气混合前降温以及重整后燃气加热的功能；根据模拟得出的系统阳极循环比例与系统水碳比之间的一一对应关系，通过分流器控制阳极尾气循环比例，进而控制系统加湿情况，可以实现正常运行状态下自我加湿的功能，不需要外部水源供应；利用空气换热器直接连接新鲜空气和燃烧器尾气，将系统燃烧热最大限度的加热空气，提高系统热效率。
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