CN112218496B - 一种热整流器件及在调控石墨烯热整流效应中的应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种热整流器件及在调控石墨烯热整流效应中的应用，属于热整流器件技术领域。所述热整流器件是将单层石墨烯夹在两块聚合物软材料(均质梯形体)中间；将金属环放置在聚合物厚度较小的一端，移动金属环直至将聚合物及石墨烯整体塞入金属环的空腔中得到的。通过不断调节聚合物厚度的变化梯度以改变石墨烯所受的约束强弱，调控石墨烯热整流效应。相比其他以破坏结构为代价来实现石墨烯热整流的方法，本发明提供的外加梯度性约束的方法属于无损技术，不仅保护了传热导体的结构完整性，同时在调控方法上更为灵活，能有效地降低生产成本。本发明还可以应用在定向导热调控和热管理器件上。
Description
技术领域
本发明涉及一种热整流器件及在调控石墨烯热整流效应中的应用，属于热整流器件技术领域。
背景技术
鉴于二极管的单向导电能力在电子器件上的广泛应用，基于热整流管的热传导方向控制的研究同样极为重要。由于石墨烯超高的导热性能，石墨烯已被广泛地应用于CPU、手机及其他电子器件的散热，而基于石墨烯的热整流效应也同样引起了广泛的研究兴趣。总的来说，以往的实验和理论研究通过裁剪、施加缺陷、掺杂纳米粒子、进行官能团化等方法构建非对称的石墨烯结构从而实现了不同程度的热整流效应。然而这些方法都是基于石墨烯结构的非对称设计，都会在一定程度上破坏石墨烯的原始结构，影响石墨烯的强度以及热稳定性，从而限制了其实际应用。
由于离面方向的不稳定性，二维材料通常需要铺在基底上进行研究，基底一方面为石墨烯提供了支撑，另一方面也对石墨烯施加了约束(范德华、静电作用)，影响了其热导率。早先的研究引入了具有刚度梯度的基底，发现了由基底的梯度差异所诱导的细胞及石墨烯滑块的定向运动，即质量驱动。同样的，引入基底覆盖率、基底刚度等因素，热驱动现象也被发现了。相较于其他基于非对称结构诱导热整流的方法，基底不会对结构本身造成不可逆的破坏。然而，非对称约束诱导的热整流仍处于理论研究状态，目前缺乏一种实用的方法将其用于实际。
发明内容
针对现有技术存在的上述问题，本发明提供了一种热整流器件及利用其调控石墨烯热整流效应的方法，该方法灵活、简单，并在保护石墨烯原结构的基础上实现对石墨烯热整流效应的调控。
本发明的技术方案如下：
本发明提供了一种热整流器件，所述热整流器件包括金属环、被包覆于金属环内的夹层，所述夹层由单层石墨烯、夹持于单层石墨烯两面的两块聚合物组成；所述聚合物为均质的梯形体，两块聚合物与单层石墨烯的接触面为均质梯形体的同一面；所述夹层的两端均与金属环充分接触。
进一步地，所述热整流器件的制备方法包括以下步骤：
步骤1：将单层石墨烯夹在两块聚合物中间；
步骤2：将空腔金属环放置在聚合物厚度相对较小的一端，移动金属环直至将聚合物及石墨烯整体塞入金属环的空腔，即得热整流器件。
进一步地，所述聚合物及单层石墨烯沿热传导方向的长度均为L，L为0.1～100微米，宽度d为0.1L，所述聚合物的最小厚度H1为h，最大厚度H2为h～3h；h的大小取决于聚合物的变形能力，即柔性，h应保证聚合物厚度相对较小的一端与金属环充分接触，聚合物厚度相对较大的一端能完全塞进金属环的空腔；所述单层石墨烯的厚度H3为0.3～0.4nm；所述金属环的长、宽、高分别为L、d、H4，H4＝2H1+H3。
进一步地，所述聚合物的材料为软质、均质的可压缩性聚合物材料，可通过体积变形对单层石墨烯施加梯度性约束。
进一步地，所述金属环为刚度较大的金属材料，即不会在压缩聚合物时产生可视形变，如常规的金属，铁、铜，合金钢等。
本发明还提供了一种利用上述热整流器件调控石墨烯热整流效应的方法，所述方法是通过调节上述热整流器件中聚合物的厚度变化梯度γ以改变石墨烯所受的约束强弱(在截面相同的情况下，金属环内部的聚合物在沿其厚度增大方向将会对石墨烯产生明显的压力梯度，进而对于石墨烯的热震荡造成梯度性的约束。约束越强会使得石墨烯的热导率越低，随着约束梯度的增大，约束较小一端的石墨烯热导率将远大于约束较大一端。由于热流更倾向于从高热导率区域传向低热导率区域，所以这种热震荡的非对称性约束将导致热整流效应)，确定热整流值，γ＝(H2-H1)/L；热整流值按照下式来计算：
进一步地，所述方法仅用于调控单层石墨烯的热整流效应。
进一步地，所述热整流值的调控范围为0％～15％(聚合物未塞进金属环时，石墨烯未受到梯度性约束，此时不存在热整流现象，因此热整流值为0％；15％是按照实施例1给出的方法得到的最大热整流值)。
本发明还提供了上述的热整流器件在定向导热调控和热管理器件的应用。
本发明有益的技术效果在于：
本发明提出了一种基于石墨烯的热整流器件设计的新方法，采用金属环所压缩的密度非均匀的聚合物材料为石墨烯施加梯度的约束，从而诱导明显的热整流效应。该方法属于无损技术，不会破坏原石墨烯结构，可以通过操控聚合物的厚度变化实现对热整流的灵活、可逆调控。
附图说明
图1为本发明的工作流程图。
图2为聚合物-石墨烯-聚合物的三明治模型及其相应几何尺寸。
图3为金属环的空间几何结构及相应几何尺寸。
图4为单层石墨烯的热整流值η随非均匀约束强度γ的变化曲线。
具体实施方式
下面结合实施例和附图，对本发明进行具体描述。
实施例1
如图1所示，一种热整流器件的制备及利用其调控石墨烯热整流效应的过程包括三个步骤：
步骤1：将单层石墨烯夹在两块聚合物(均质梯形体)中间；所述聚合物及单层石墨烯沿热传导方向的长度L为10微米，相应宽度d均为1微米，聚合物最小厚度H1为h，最大厚度H2为h～3h，h取1微米；单层石墨烯厚度H3在0.3～0.4nm之间，本实施例中取0.34nm(如图2所示)；
步骤2：将空腔金属环放置在聚合物厚度较小的一端，移动金属环直至将聚合物及石墨烯整体塞入金属环的空腔，金属环长、宽、高分别为10微米、1微米、2.00034微米≈2微米(如图3所示)；
步骤3：在截面相同的情况下，金属环内部的聚合物在沿其厚度增大方向将会对石墨烯产生明显的压力梯度，进而对于石墨烯的热震荡造成梯度性的约束；约束越强会使得石墨烯的热导率越低，随着约束梯度的增大，约束较小一端的石墨烯热导率将远大于约束较大一端。由于热能更倾向于从高热导率区域流向低热导率区域，所以这种热震荡的非对称性约束将导致热整流效应；不断调节聚合物厚度变化梯度γ以改变石墨烯所受的约束强弱，得到不同的热整流值(如图4和表1所示)。
当聚合物未塞进金属环时，石墨烯未收到梯度性约束，此时不存在热整流现象，因此热整流值为0％；将聚合物的厚度变化梯度γ调至0.04，热整流值η变为9.0％；将厚度变化梯度γ调至0.16时，热整流值η变为14.6％；再将聚合物的厚度变化梯度γ调至0.04时，热整流值η重新变为9.0％。因此，利用本发明提供的热整流器件及调控方法可以通过操控聚合物的厚度变化实现对热整流的灵活、可逆调控。
表1
| 厚度变化梯度γ | 热整流值η(％) |
| 0.04 | 9.0 |
| 0.08 | 10.1 |
| 0.12 | 14.3 |
| 0.16 | 14.6 |
| 0.20 | 14.5 |
实施例2
将实施例1中聚合物及单层石墨烯沿热传导方向的长度L替换为0.1微米或100微米，宽度也进行相应替换，其余同实施例1。结果发现，L在0.1～100微米范围内，对热整流值调控范围无显著影响。
虽然本发明已以较佳实施例公开如上，但其并非用以限定本发明，任何熟悉此技术的人，在不脱离本发明的精神和范围内，都可做各种的改动与修饰，因此本发明的保护范围应该以权利要求书所界定的为准。
Claims (6)
1.一种热整流器件，其特征在于，所述热整流器件包括金属环、被包覆于金属环内的夹层，所述夹层由单层石墨烯、夹持于单层石墨烯两面的两块聚合物组成；所述聚合物为均质的梯形体，两块聚合物与单层石墨烯的接触面为均质梯形体的同一面；所述夹层的两端均与金属环充分接触；
所述热整流器件的制备方法包括以下步骤：
步骤1：将单层石墨烯夹在两块聚合物中间；
步骤2：将空腔金属环放置在聚合物厚度相对较小的一端，移动金属环直至将聚合物及单层石墨烯整体塞入金属环的空腔，即得热整流器件；
所述聚合物及单层石墨烯沿热传导方向的长度均为L，L为0.1～100微米，宽度d为0.1L，所述聚合物的最小厚度H1为h，最大厚度H2为h～3h；h的大小取决于聚合物的变形能力，即柔性，h应保证聚合物厚度相对较小的一端与金属环充分接触，聚合物厚度相对较大的一端能完全塞进金属环的空腔；所述单层石墨烯的厚度H3为0.3～0.4nm；所述金属环的长、宽、高分别为L、d、H4，H4＝2H1+H3。
2.根据权利要求1所述的热整流器件，其特征在于，所述聚合物的材料为软质、均质的可压缩性聚合物材料，可通过体积变形对单层石墨烯施加梯度性约束。
3.根据权利要求1所述的热整流器件，其特征在于，所述金属环在压缩聚合物时不产生可视形变。
4.一种利用权利要求1所述热整流器件调控石墨烯热整流效应的方法，其特征在于，所述方法是通过调节权利要求1所述热整流器件中聚合物的厚度变化梯度γ以改变石墨烯所受的约束强弱，调控热整流值，γ＝(H2-H1)/L；热整流值按照下式来计算：
5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述热整流值的调控范围为0％～15％。
6.权利要求1-3任一所述的热整流器件在定向导热调控和热管理器件的应用。
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