CN112177717A - 一种当量比燃烧天然气发动机三元催化系统及其设计方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种当量比燃烧天然气发动机三元催化系统及其设计方法，包括当量比燃烧天然气发动机三元催化系统和当量比燃烧天然气发动机三元催化系统设计方法，包括入口气体模块、反应器模块、出口气体模块、表面催化反应模块，所述的三元催化系统包括加热单元，所述的加热单元可加热反应器模块；喷水装置，所述的喷水装置设置在入口气体模块和反应器模块之间；检测单元，所述的检测单元用于检测出口气体模块排出的位置的氧浓度和排气温度；ECU控制单元，所述的ECU控制单元接受和处理检测单元的数据，本发明能根据排气中氧浓度灵活调整反应器温度和喷水量，计算预测与试验相结合的设计方法不仅能提高三元催化系统的设计精度。

Description

一种当量比燃烧天然气发动机三元催化系统及其设计方法
技术领域
本发明涉及发动机的技术领域，具体为一种当量比燃烧天然气发动机三元催化系统及其设计方法。
背景技术
随着我国能源和环境问题的日益凸显，利用天然气作为汽车动力成为调整我国汽车能源消费结构、减少汽车有害排放的有效途径之一。为满足日益严格的排放标准，当量比燃烧结合三元催化器技术成为天然气发动机更高效、更经济的排放控制解决方案。采用当量比燃烧的天然气发动机在动力性方面表现更好，瞬态响应快，还可以采用三元催化系统作为后处理装置，排放控制成本低。不过，当量比燃烧天然气发动机的排温高，燃烧产生的CO、NOX和未燃CH4等污染物在三元催化器中会生成有毒腐蚀性气体NH3和温室气体N2O等。天然气汽车排气中的HC体积分数90％-95％为较难氧化的CH4，我国的国六排放标准新增对CH4、NH3和N2O的限值要求，因此控制这些排放具有重要的实际应用价值。
传统的汽油机三元催化器不能满足当前国六排放标准，开发一款低成本、高性能的天然气发动机专用三元催化器是控制天然气发动机排放污染的关键。三元催化器的核心是一个多通道的陶瓷蜂窝结构，在通道内壁上涂覆有一层分散良好的贵金属(Pt、Rh、Pd)。已有研究表明，贵金属Pd/Rh催化剂对CH4氧化和NO还原催化效果比较明显，不过，Rh的价格高昂。另外，当前主机厂多是通过调整氧浓度来控制三元催化器中氧化和还原反应，很少考虑水和温度对这些化学反应的影响，迫切需要开发一款基于温控和喷水技术的最佳Pd/Rh配比三元催化器以满足排放要求和经济要求。同时，当前的催化器设计多采用经验型或固定污染源排放试验的方式，进行催化器的设计选型，耗时耗力，很多工况完成难度较大，设计精度低。
发明内容
本发明的主要目的在于针对上述存在的问题，提高后处理系统的设计精度，减少试验费用，降低开发成本，计算模型不仅能准确预测CH4、NO和CO等污染物的起燃和完全转化温度，还能大致确定NH3、N2O等副产物实现近零排放的最佳反应条件，进而通过三元催化器的温控和喷水装置，有效控制CH4、NH3和N2O等排放，适合于汽车工业化生产。
为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：
一种当量比燃烧天然气发动机三元催化系统，包括入口气体模块、反应器模块、出口气体模块、表面催化反应模块，所述的三元催化系统还包括
加热单元，所述的加热单元可加热反应器模块；
喷水装置，所述的喷水装置设置在入口气体模块和反应器模块之间，可调整进入反应器模块内尾气的含水量；
检测单元，所述的检测单元用于检测出口气体模块排出的位置的氧浓度和排气温度；
ECU控制单元，所述的ECU控制单元接受和处理检测单元的数据，并且通过反馈调节加热单元和喷水装置。
进一步的，所述的加热单元包括温控仪和加热带，所述的加热带设置在反应器模块表面，所述的温控仪用于调整加热带的温度。
进一步的，所述的检测单元包括氧传感器、热电偶和数据寄存器，所述的氧传感器设置在入口气体模块和喷水装置之间，所述的热电偶用于检测排气温度，所述的数据寄存器分别与氧传感器和热电偶建立通信，并且储存氧浓度信息和排气温度信息，所述的ECU控制单元可调取数据寄存器内的数据。
一种当量比燃烧天然气发动机三元催化系统设计方法，包括三元催化模拟系统以及实验方法，其中：
所述的三元催化模拟系统包括三元催化系统以及输出模块，所述的输出模块设置在出口气体模块的排气端上，用于输出CH4、NO和CO污染物的起燃温度曲线与NH3、N2O和H2副产物的浓度曲线以及动力学参数信息；
所述的实验方法使用所述的三元催化模拟系统，实验方法包括以下步骤：
首先，建立三元催化系统的计算模型，对模型参数进行设置；
其次，对照计算结果，基于CH4、NO和CO污染物的转化率调整反应器结构尺寸和催化剂参数，基于NH3、N2O和H2副产物的浓度调整反应器温度范围和喷水量；
最后，根据计算结果，最终确定三元催化系统设计方案。
进一步的，所述的输出模块基于不同氧浓度下对应的反应器温度、喷水量、反应器结构和催化剂参数，输入和储存在数据寄存器中。
进一步的，所述的催化剂参数为贵金属配比，所述的贵金属为Pd、Rh，通过改变贵金属Pd、Rh负载量，调整贵金属配比。
进一步的，所述的动力学参数信息包括前因子Ai及活化能Ei，动力学参数信息标定步骤如下：
S1、建立好反应器模型，采用程序升温，设置入口气体组分、温度和体积流量；
S2、标定参数测试过程中，排气各组分的转化效率和副产物生成主要由化学反应速率决定，具体反应速率表达式为ωi＝Ki{conc}G(i)θ(i)；其中Ki为速率常数，{conc}为反应物浓度乘积，θ(i)为覆盖率表达式，G(i)为阻聚项；对照试验中不同温度下的反应速率为
Figure BDA0002684012380000031
c1与c2表示某组分反应前后摩尔浓度，t1和t2表示反应起始与结束时间；
Figure BDA0002684012380000041
Figure BDA0002684012380000042
Figure BDA0002684012380000043
S3、按照已知的反应动力学参数建立总包反应机理，参考试验条件进行计算预测，若计算结果与试验结果吻合较差，说明初始的反应动力学参数设置不合理；
S4、反应速率主要受速率常数Ki影响，由于
Figure BDA0002684012380000044
式中：Ai为反应i的指前因子；βi为反应i的温度指数，这里取0；Ei为反应i的活化能，KJ·mol-1；R为理想气体常数8.314J·(mol*K)-1；T为反应温度，K；这里主要对指前因子Ai和活化能Ei进行相应的反应动力学参数优化，建立TWC测试装配模型，应用DOE实验设计工具定义相关动力学变量，同S1步骤设置好入口条件；
S5、定义误差函数，Error＝Sum{(measured-predicted)^2}，输入测量数据，把Error作为优化目标进行优化，使得计算值最接近试验值；
S6、建立相应的DOE运算，并进行敏感性分析，每个参数在取值范围内遍历考虑，寻找对计算结果有显著影响的反应方程，即具有一定敏感性的反应；
S7、进一步优化这几个敏感反应的动力学参数，按照步骤S1、S2进行计算预测，直到计算结果与试验结果吻合良好，得到动力学参数Ai和Ei。
进一步的，调整贵金属Pd/Rh配比，以使CH4、NO和CO污染物的转化率大于或等于95％，调整反应器温度范围和喷水量，以使NH3、N2O和H2副产物的浓度小于或等于10ppm。
与现有技术相比，本发明的有益效果如下：
本发明提供的针对当量比燃烧天然气发动机的高效三元催化系统及其设计方法，能根据排气中氧浓度灵活调整反应器温度和喷水量，计算预测与试验相结合的设计方法不仅能提高三元催化系统的设计精度，还能减少试验费用，大大降低开发成本。计算模型不仅能准确预测CH4、NO和CO等污染物的起燃和完全转化温度，还能大致确定NH3、N2O等副产物实现近零排放的最佳反应条件，进而通过三元催化器的温控和喷水装置，有效控制CH4、NH3和N2O等排放，使其满足国六乃至更高排放标准，适合于汽车工业化生产。
附图说明
图1为发明中三元催化模拟系统的组成模块图；
图2为发明中反应器模块的装置图；
图3为发明中反应器模块的局部示意图；
图4为发明中反应器模块的侧视图；
图5为发明中仿真系统设计方法的流程图。
其中:1-入口气体模块，2-反应器模块，3-出口气体模块，4-表面催化反应模块，5-输出模块，6-喷水装置，7-温控仪，8-加热带，9-热电偶，10-氧传感器，11-数据寄存器，12-ECU电控单元、外壳-13、减震层-14、衬底-15。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
请参照附图，一种当量比燃烧天然气发动机三元催化系统，包括入口气体模块1、反应器模块2、出口气体模块3、表面催化反应模块4，反应器模块2由外向内依次包括外壳13、减震层14和衬底15，所述的三元催化系统还包括
加热单元，所述的加热单元可加热反应器模块2；
喷水装置6，所述的喷水装置6设置在入口气体模块1和反应器模块2之间，可调整进入反应器模块2内尾气的含水量；
检测单元，所述的检测单元用于检测出口气体模块3排出的位置的氧浓度和排气温度；
ECU控制单元12，所述的ECU控制单元12接受和处理检测单元的数据，并且通过反馈调节加热单元和喷水装置6。
具体的，所述的加热单元包括温控仪7和加热带8，所述的加热带8设置在反应器模块2表面，所述的温控仪7用于调整加热带8的温度。
具体的，所述的检测单元包括氧传感器10、热电偶9和数据寄存器11，所述的氧传感器10设置在入口气体模块1和喷水装置6之间，所述的热电偶9用于检测排气温度，所述的数据寄存器11分别与氧传感器10和热电偶9建立通信，并且储存氧浓度信息和排气温度信息，所述的ECU控制单元12可调取数据寄存器11内的数据。
一种当量比燃烧天然气发动机三元催化系统设计方法，包括三元催化模拟系统以及实验方法，其中：
所述的三元催化模拟系统包括三元催化系统以及输出模块5，所述的输出模块设置在出口气体模块的排气端上，用于输出CH4、NO和CO污染物的起燃温度曲线与NH3、N2O和H2副产物的浓度曲线以及动力学参数信息；
所述的实验方法使用所述的三元催化模拟系统，实验方法包括以下步骤：
首先，建立三元催化系统的计算模型，对模型参数进行设置；
其次，对照计算结果，基于CH4、NO和CO污染物的转化率调整反应器结构尺寸和催化剂参数，基于NH3、N2O和H2副产物的浓度调整反应器温度范围和喷水量；
最后，根据计算结果，最终确定三元催化系统设计方案。
进一步的，所述的输出模块基于不同氧浓度下对应的反应器温度、喷水量、反应器结构和催化剂参数，输入和储存在数据寄存器中。
进一步的，所述的催化剂参数为贵金属配比，所述的贵金属为Pd、Rh，通过改变贵金属Pd、Rh负载量，调整贵金属配比。
进一步的，所述的动力学参数信息包括前因子Ai及活化能Ei，动力学参数信息标定步骤如下：
S1、建立好反应器模型，采用程序升温，设置入口气体组分、温度和体积流量；
S2、标定参数测试过程中，排气各组分的转化效率和副产物生成主要由化学反应速率决定，具体反应速率表达式为ωi＝Ki{conc}G(i)θ(i)；其中Ki为速率常数，{conc}为反应物浓度乘积，θ(i)为覆盖率表达式，G(i)为阻聚项；对照试验中不同温度下的反应速率为
Figure BDA0002684012380000071
c1与c2表示某组分反应前后摩尔浓度，t1和t2表示反应起始与结束时间；
Figure BDA0002684012380000072
Figure BDA0002684012380000073
Figure BDA0002684012380000074
S3、按照已知的反应动力学参数建立总包反应机理，参考试验条件进行计算预测，若计算结果与试验结果吻合较差，说明初始的反应动力学参数设置不合理；
S4、反应速率主要受速率常数Ki影响，由于
Figure BDA0002684012380000075
式中：Ai为反应i的指前因子；βi为反应i的温度指数，这里取0；Ei为反应i的活化能，KJ·mol-1；R为理想气体常数8.314J·(mol*K)-1；T为反应温度，K；这里主要对指前因子Ai和活化能Ei进行相应的反应动力学参数优化，建立TWC测试装配模型，应用DOE实验设计工具定义相关动力学变量，同S1步骤设置好入口条件；
S5、定义误差函数，Error＝Sum{(measured-predicted)^2}，输入测量数据，把Error作为优化目标进行优化，使得计算值最接近试验值；
S6、建立相应的DOE运算，并进行敏感性分析，每个参数在取值范围内遍历考虑，寻找对计算结果有显著影响的反应方程，即具有一定敏感性的反应；
S7、进一步优化这几个敏感反应的动力学参数，按照步骤S1、S2进行计算预测，直到计算结果与试验结果吻合良好，得到动力学参数Ai和Ei。
进一步的，调整贵金属Pd/Rh配比，以使CH4、NO和CO污染物的转化率大于或等于95％，调整反应器温度范围和喷水量，以使NH3、N2O和H2副产物的浓度小于或等于10ppm。
尽管已经示出和描述了本发明的实施例，对于本领域的普通技术人员而言，可以理解在不脱离本发明的原理和精神的情况下可以对这些实施例进行多种变化、修改、替换和变型，本发明的范围由所附权利要求及其等同物限定。

Claims (8)

1.一种当量比燃烧天然气发动机三元催化系统，包括入口气体模块、反应器模块、出口气体模块、表面催化反应模块，其特征在于，所述的三元催化系统还包括
加热单元，所述的加热单元可加热反应器模块；
喷水装置，所述的喷水装置设置在入口气体模块和反应器模块之间，可调整进入反应器模块内尾气的含水量；
检测单元，所述的检测单元用于检测出口气体模块排出的位置的氧浓度和排气温度；
ECU控制单元，所述的ECU控制单元接受和处理检测单元的数据，并且通过反馈调节加热单元和喷水装置。
2.根据权利要求1所述的当量比燃烧天然气发动机三元催化系统，其特征在于，所述的加热单元包括温控仪和加热带，所述的加热带设置在反应器模块表面，所述的温控仪用于调整加热带的温度。
3.根据权利要求2所述的当量比燃烧天然气发动机三元催化系统，其特征在于，所述的检测单元包括氧传感器、热电偶和数据寄存器，所述的氧传感器设置在入口气体模块和喷水装置之间，所述的热电偶用于检测排气温度，所述的数据寄存器分别与氧传感器和热电偶建立通信，并且储存氧浓度信息和排气温度信息，所述的ECU控制单元可调取数据寄存器内的数据。
4.一种当量比燃烧天然气发动机三元催化系统设计方法，其特征在于，包括三元催化模拟系统以及实验方法，其中：
所述的三元催化模拟系统包括如权利要求3记载的三元催化系统以及输出模块，所述的输出模块设置在出口气体模块的排气端上，用于输出CH4、NO和CO污染物的起燃温度曲线与NH3、N2O和H2副产物的浓度曲线以及动力学参数信息；
所述的实验方法使用所述的三元催化模拟系统，实验方法包括以下步骤：
首先，建立三元催化系统的计算模型，对模型参数进行设置；
其次，对照计算结果，基于CH4、NO和CO污染物的转化率调整反应器结构尺寸和催化剂参数，基于NH3、N2O和H2副产物的浓度调整反应器温度范围和喷水量；
最后，根据计算结果，最终确定三元催化系统设计方案。
5.根据权利要求4所述的当量比燃烧天然气发动机三元催化系统设计方法，其特征在于，所述的输出模块基于不同氧浓度下对应的反应器温度、喷水量、反应器结构和催化剂参数，输入和储存在数据寄存器中。
6.根据权利要求5所述的当量比燃烧天然气发动机三元催化系统设计方法，其特征在于，所述的催化剂参数为贵金属配比，所述的贵金属为Pd、Rh，通过改变贵金属Pd、Rh负载量，调整贵金属配比。
7.根据权利要求6所述的当量比燃烧天然气发动机三元催化系统设计方法，其特征在于，所述的动力学参数信息包括前因子Ai及活化能Ei，动力学参数信息标定步骤如下：
S1、建立好反应器模型，采用程序升温，设置入口气体组分、温度和体积流量；
S2、标定参数测试过程中，排气各组分的转化效率和副产物生成主要由化学反应速率决定，具体反应速率表达式为ωi＝Ki{conc}G(i)θ(i)；其中Ki为速率常数，{conc}为反应物浓度乘积，θ(i)为覆盖率表达式，G(i)为阻聚项；对照试验中不同温度下的反应速率为
Figure FDA0002684012370000021
c1与c2表示某组分反应前后摩尔浓度，t1和t2表示反应起始与结束时间；
Figure FDA0002684012370000022
Figure FDA0002684012370000031
Figure FDA0002684012370000032
S3、按照已知的反应动力学参数建立总包反应机理，参考试验条件进行计算预测，若计算结果与试验结果吻合较差，说明初始的反应动力学参数设置不合理；
S4、反应速率主要受速率常数Ki影响，由于
Figure FDA0002684012370000033
式中：Ai为反应i的指前因子；βi为反应i的温度指数，这里取0；Ei为反应i的活化能，KJ·mol-1；R为理想气体常数8.314J·(mol*K)-1；T为反应温度，K；这里主要对指前因子Ai和活化能Ei进行相应的反应动力学参数优化，建立TWC测试装配模型，应用DOE实验设计工具定义相关动力学变量，同S1步骤设置好入口条件；
S5、定义误差函数，Error＝Sum{(measured-predicted)^2}，输入测量数据，把Error作为优化目标进行优化，使得计算值最接近试验值；
S6、建立相应的DOE运算，并进行敏感性分析，每个参数在取值范围内遍历考虑，寻找对计算结果有显著影响的反应方程，即具有一定敏感性的反应；
S7、进一步优化这几个敏感反应的动力学参数，按照步骤S1、S2进行计算预测，直到计算结果与试验结果吻合良好，得到动力学参数Ai和Ei。
8.根据权利要求7所述的当量比燃烧天然气发动机三元催化系统设计方法，其特征在于，调整贵金属Pd/Rh配比，以使CH4、NO和CO污染物的转化率大于或等于95％，调整反应器温度范围和喷水量，以使NH3、N2O和H2副产物的浓度小于或等于10ppm。
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