CN112068180B - 水体α、β放射性核素在线测量装置及其测量方法 - Google Patents

Abstract

本发明提供一种水体α、β放射性核素在线测量装置及其测量方法，水体α、β放射性核素测量探测器的两个主探测器的光电器件分别前置放大器电路和第一比较器电路连接；反符合探测器的光电器件与第二比较器电路连接；然后与多道脉冲幅度甄器连接。两个主探测器同时探测到α、β、γ射线，反符合探测器探测到γ射线，将两路信号先进行时间符合，采用反符合算法去除γ脉冲；采用脉冲幅度甄别算法甄别出一部分β脉冲，剩余的脉冲采用脉冲波形甄别算法进行甄别，将甄别后的α、β脉冲单独进行成谱，得到α、β能谱。本发明实时监控水中α、β放射性总活度，适用于核应急监测；对α进行核素识别；降低γ本底，能达到更低的检出限。

Description

水体α、β放射性核素在线测量装置及其测量方法

技术领域

本发明属于水体监测技术领域，具体涉及一种水体α、β放射性核素在线测量装置及其测量方法。

背景技术

在自然界中，水是转移放射性物质的主要介质。国家标准《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)规定，饮用水中放射性指标指导值为总α活度0.5Bq/L，总β活度1Bq/L；国家标准《污水综合排放标准》(GB8978-1996)规定，对于排放含有放射性物质的污水，总α活度最高1Bq/L，总β活度最高10Bq/L。水体中放射性核素主要是U、Th、Ra、K以及其子体为主。人类生活环境中的各种放射性核素，有的释放出α粒子，比如²¹⁰Pb、²¹⁰Po、²²⁶Ra、²³²Th等；有的释放出β粒子，比如⁴⁰K、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs等，一般都伴有γ光子辐射。虽然α、β射线的穿透能力小，但是它们的电离能力却远远大于γ射线，一旦进入人体，形成内照射将会对身体健康产生很大的危害。比如辐射诱发肺癌主要见于铀矿开采工人吸入含氡的气体后，经衰变放出其子体而造成的α辐射；蓄积于骨骼中的核素⁹⁰Sr、²²⁶Ra对骨骼造血功能和骨骼损伤严重，晚期可能诱发肿瘤；蓄积于网状内皮系统的核素²³²Th、²¹⁰Po对肝脾、淋巴结损伤严重，可引起肝硬化和肝癌等。因此对于环境水体中的α、β粒子的放射性测量意义重大。

测定水体中放射性核素的方法有很多，根据不同的标准，检测方法也不一样。我国现在主要实施的是《生活饮用水标准检验方法放射性指标》(GB/T5750.13-2006)。其中对于水体中的α和总β的测量，标准中主要采用的是厚样法。国家标准中采用的检测方法需要先采集水样，并在实验室对水样进行一系列处理，最后用仪器进行多次测量对比，再与标准样品进行对比，记录数据结果。现有的国家标准主要是执行于水质检测方面，主要运用场合为自来水厂等与我们生活非常相关的日常饮用水方面。主要的作用是为了保障饮用水的安全，这些方法需要非常复杂的操作及较多的时间。为了能快速准确的检测出水体中的放射性水平，现有的国际标准为使用有α、β甄别能力的液体闪烁体来进行水体的放射性核素测量，通过液体闪烁仪器对α、β进行甄别，同时通过对α、β进行能量谱分析来确定具体的核素。

目前采用实验室低本底α、β测量仪对水体中的α、β放射性进行测量，所用探测器包括正比计数器、塑料闪烁体、液体闪烁体、PIPS探测器、金硅面垒探测器等。需要先采集水样，并将水样带回实验室进行浓缩、酸化和干燥，再在仪器中进行测量。

该方法存在以下缺点：

1.测量方法复杂，需要耗费大量时间；

2.不能实现在线测量，测量周期长导致不能实时获得测量信息，不适用于核应急监测；

3.对于采集的水样缺乏相关后处理设施。

另外，能用于水体α、β放射性实时监测的探测器主要有三种：液体闪烁体探测器、TAWARA_RTM水体放射性污染监控系统、饮用水总β在线监测装置。液体闪烁体探测器在使用时也需要采集水样与液闪进行混合，但是在时间紧迫的情况下可以不对水样进行特殊处理，能节省大量时间；TAWARA_RTM水体放射性污染监控系统能用于对水体放射性污染进行实时监控，采用的探测器为EJ-444塑料闪烁体，EJ-444是在薄塑料闪烁层(EJ-212)上沉积一层厚度约为20μm的ZnS(Ag)荧光粉，ZnS(Ag)层用于检测α粒子，塑料闪烁层用于检测β粒子，为了防止晶体材料与水直接接触，在探测器最外层镀有一层PMMA薄膜。EJ-444塑料闪烁体很薄，对γ射线几乎不敏感；饮用水总β在线监测装置的探测器由1096根长度为50cm，直径为1mm的闪烁光纤搭建而成，闪烁光纤按同心圆排列，分为17层，待测水样从闪烁光纤表面流过，实现水中总β在线连续测量。

该方法存在以下缺点：

1.液体闪烁体探测器：也需要先采集水样与液闪混合均匀后进行测量，属于一种离线技术，且液体闪烁体的能量分辨能力较差，只能测量α、β总活度，不能进行核素识别；

2.TAWARA_RTM水体放射性污染监控系统：只能测量α、β总活度，没有核素识别功能；仅通过减小塑料闪烁体的厚度来降低γ本底，没有进一步优化；ZnS(Ag)易于潮解，长时间测量会影响探测器性能，且不便清洗；

3.饮用水总β在线监测装置：只能测量β总活度；多根光纤清洗维护困难。

发明内容

针对现有技术中存在的问题，本发明提供一种水体α、β放射性核素在线测量装置及其测量方法，所要解决的技术问题有：

1.实现水体α、β放射性的实时在线监测，实时监控水中的α、β活度；

2.对α能谱进行核素识别；

3.尽可能降低探测器中的γ本底，达到更低的探测下限；

4.探测器需要易于清洗维护。

为解决上述问题，本发明的技术方案为：

水体α、β放射性核素在线测量装置，包括水体α、β放射性核素测量探测器，水体α、β放射性核素测量探测器的两个主探测器的光电器件分别前置放大器电路和第一比较器电路连接；反符合探测器的光电器件与第二比较器电路连接；前置放大器电路、第一比较器电路、第二比较器电路的输出端均与多道脉冲幅度甄器连接，多道脉冲幅度甄器依次连接主控电路和上位机。

其中，水体α、β放射性核素测量探测器，包括主体部分和屏蔽室；

所述的主体部分包括反符合探测器和两个主探测器，两个主探测器为上主探测器和下主探测器；

主体部分由上到下依次为上反射材料、上主探测器、上石英玻璃、反符合探测器、下石英玻璃、下主探测器、下反射材料；

上反射材料、下反射材料作为探测面；

上主探测器、上石英玻璃之间，下石英玻璃、下主探测器之间，均有光学硅油；

上石英玻璃、下石英玻璃与反符合探测器的接触面均涂上反射材料作为反射层；

上石英玻璃、反符合探测器、下石英玻璃的一端分别通过光纤与光电器件连接。

进一步的，屏蔽室包括铅壳，在铅壳的内外侧镶有钢套，在屏蔽室内壁覆盖一层有机玻璃屏。探测器的主体部分位于屏蔽室内。

上次水体α、β放射性核素在线测量装置的测量方法为：

两个主探测器同时探测到α、β、γ射线，反符合探测器只能探测到γ射线，将两路信号分别输出后，先进行时间符合，采用反符合算法去除两个主探测器中输出的γ脉冲；然后先采用脉冲幅度甄别算法甄别出一部分β脉冲，剩余的脉冲采用脉冲波形甄别算法进行甄别，将甄别后的α、β脉冲单独进行成谱，得到α、β能谱。

反符合算法的过程为：当主探测器和反符合探测器通道有脉冲到达时，分别建立一个符合时间窗；若主通道脉冲到达时反符合通道产生的脉冲在时间窗范围内，则判断为符合脉冲；反之，若反符合通道脉冲到达时主通道产生的脉冲在时间窗范围内，则判断为符合脉冲；若两个通道脉冲同时到达，同样判断为符合脉冲；

若存在符合脉冲，将该主通道脉冲信号舍弃，反之则将主通道脉冲信号输出，进行后续处理。

本发明技术方案带来的有益效果有：

1.能实现水体α、β放射性核素的在线测量，实时监控水中α、β放射性总活度，适用于核应急监测；

2.能分别对α、β成谱，并对α进行核素识别；

3.采用物理屏蔽及反符合方式降低γ本底，能达到更低的检出限；

4.采用的闪烁体探测器硬度大，且不潮解，在长时间测量中易于清洗维护。

附图说明

图1为本发明的水体α、β放射性核素测量探测器结构示意图；

图2为本发明的屏蔽室结构示意图；

图3为本发明的水体α、β放射性核素在线测量装置系统框图；

图4为本发明的水体α、β放射性核素在线测量装置算法流程图；

图5为本发明的反符合算法流程图。

具体实施方式

结合附图和实施例说明本发明的具体技术方案。

本发明针对水体α、β放射性测量，提供一套水体α、β放射性核素在线测量装置，该测量装置的探测器能直接浸泡于水中进行测量，实现α、β放射性在线连续测量，能显示α能谱并进行核素识别，计算总α、总β放射性活度浓度及每种核素的α活度浓度。将该装置安装在待测水域进行实时监测，测量信息在上位机中显示。本发明需要解决的主要问题有：

1.探测器结构设计与材料的选择

本发明中需要选择的闪烁体包括用于探测α和β射线的主探测器和用于去除γ本底的反符合探测器。α、β射线的射程较短，为了实现在线测量，需将探测器放置于水样中，为了适应不同的水体环境，选择的闪烁晶体需要具有不潮解且防腐的性能，同时主探测器需要具备α、β射线甄别能力以及较好的能量分辨率，反符合探测器需要选择原子序数高、密度大的闪烁晶体。选择合适的光电器件、反射材料和光纤，进行光学传输与收集设计。

2.脉冲甄别技术

根据α、β射线在闪烁晶体中的发光衰减时间的不同，产生脉冲的形状不同，以及两种脉冲幅值的差异，利用脉冲甄别技术对两种脉冲进行甄别。并在FPGA中对脉冲甄别技术进行实现，来判断不同类型射线的衰变。

3.降低本底技术

探测器中记录的核衰变的信号包括样品的脉冲信号和环境中的本底信号，为了降低本底，采用物理屏蔽和反符合技术相结合的方法，通过铅室屏蔽一部分环境中的γ射线，部分γ射线会穿过主探测器，在反符合探测器中沉积能量，采用反符合算法对这部分γ射线进行扣除，达到降低本底的目的。

1、水体α、β放射性核素测量探测器的结构

图1所示为本发明的水体α、β放射性核素测量探测器示意图，水体水体α、β放射性核素测量探测器，主体部分由上到下依次包括上反射材料9、上主探测器2、上石英玻璃3、反符合探测器4、下石英玻璃5、下主探测器6、下反射材料10；

上反射材料9、下反射材料10作为探测面；

上主探测器2、上石英玻璃3之间，下石英玻璃5、下主探测器6之间，均有光学硅油7；

上石英玻璃3、下石英玻璃5与反符合探测器4的接触面均涂上反射材料作为反射层8；

主体部分位于屏蔽室1内，所述的屏蔽室1内层覆盖一层有机玻璃屏，以屏蔽外界环境中的α/β/γ射线；

上石英玻璃3、反符合探测器4、下石英玻璃5的一端分别通过光纤与光电器件11连接。

上下两层主探测器即上主探测器2、下主探测器6用于探测水中的α/β射线，沉积全部α/β射线能量，γ射线的穿透能力强，能穿过主探测器，在反符合探测器4中实现全部能量沉积，起到降低γ射线本底的作用。主探测器中产生的可见光进入对应的石英玻璃中，在石英玻璃的侧面打孔，将光纤埋入，传输光子到光电器件11。现对各组成部分进行说明。

(1)主探测器即上主探测器2、下主探测器6

具有α/β甄别能力、不潮解、高熔点、能量分辨率好且防腐的闪烁晶体都能作为主探测器，包括GAGG晶体、YAP晶体、YAG晶体、CsI晶体等，本发明采用GAGG晶体为主探测器作说明。

水中的α/β射线在GAGG晶体中电离激发，产生可见光，进入石英玻璃中，通过光纤导入光电器件11，因α/β射线在GAGG晶体中的闪烁发光衰减时间不同，α/β射线的脉冲宽度不同，可使用上升时间甄别法进行甄别。将光电器件11输出的信号进行积分放大，计算每一个脉冲的上升时间，对α/β射线进行甄别。由于β/γ射线的上升时间相近，不能通过脉冲甄别算法对其进行甄别，提出反符合方式去除γ射线。采用上下两层的方式设计主探测器是为了增大探测面积，提高探测效率。

(2)反符合探测器4

具有γ射线探测能力，原子序数高，密度大，不潮解的闪烁晶体都能作为反符合探测器，包括CsI、BaF₂、YAP:Ce、YAG:Ce、CdWO₄、BGO、LYSO、GAGG等闪烁晶体及塑料闪烁体，本发明采用CsI晶体为反符合探测器4。

γ射线的穿透能力很强，会穿过GAGG晶体进入反符合探测器4，采用与CsI晶体相匹配的光纤将晶体中产生的可见光传输到光电器件11，在电子学中通过比较器记录同时到达GAGG晶体和CsI晶体的脉冲，则判断其为γ射线，并进行去除，以降低γ射线本底。

(3)石英玻璃即上石英玻璃3、下石英玻璃5

因GAGG晶体的厚度很薄(太厚会导致γ射线能量沉积在GAGG晶体内，不能起到反符合效果)，所以需要石英玻璃来进行光的传输。石英玻璃具有高的光谱透射，能透过紫外线到红外线的所有波长，且不会因辐射线损伤，化学稳定性良好，对一般酸有较好的耐酸性，光传输效率在93％以上。采用光学硅油7将GAGG晶体与石英玻璃进行耦合，并在石英玻璃侧面打孔，埋入光纤。

(4)反射层8

为提高光子收集效率，需要在主探测器的入射面及石英玻璃与反符合探测器4的接触面涂上反射材料作为反射层。选择具有高原子质量、低密度的反射材料，包括MgO、TiO、Al₂O₃、反射漆、聚四氟乙烯、BaSO₄、铝膜等，本发明采用铝膜为反射材料。

铝膜的厚度很薄，现有技术可达到几百纳米，不影响α射线的探测，且能起到反射光的作用。

(5)光电器件11

光电器件11用于将光子转换为光电子，并进行倍增，形成电子流，光电器件可选择光电倍增管(PMT)或硅光电倍增管(SiPM)，本发明采用光电倍增管作为光电器件进行说明。根据闪烁晶体的发射光谱及光电倍增管的峰值波长来进行光电倍增管选型。

(6)屏蔽室1

将整个探测器主体部分组合完成后除探测面(上反射材料9、下反射材料10)的其他部分进行密闭防水处理，并放置于屏蔽室内，水样测量时，将水样经粗过滤后从屏蔽室1进水口注入，探测面与水样直接接触，实现水体α、β放射性实时在线测量。屏蔽室1用于屏蔽环境放射性本底，整个密封并避光处理，其结构示意图如图2所示。屏蔽室1包括铅壳102，为了防止铅软变形，在铅壳102的内外侧镶有钢套103。同时为了防止高能量的β射线打到铅室上会产生韧致辐射，增大本底计数值，在屏蔽室1内壁覆盖一层有机玻璃屏101，用于减少散射射线和韧致辐射射线。

2、水体α、β放射性核素在线测量装置的结构

如图3所示，水体α、β放射性核素在线测量装置，包括水体α、β放射性核素测量探测器，水体α、β放射性核素测量探测器的两个主探测器的光电器件11分别前置放大器电路21和第一比较器电路22连接；反符合探测器4的光电器件11与第二比较器电路23连接；前置放大器电路21、第一比较器电路22、第二比较器电路23的输出端均与多道脉冲幅度甄器24连接，多道脉冲幅度甄器24依次连接主控电路25和上位机26。

水体α、β放射性核素测量探测器的两个主探测器的闪烁晶体产生的闪烁光通过光纤传输到光电器件11倍增，进行信号读出。输出的信号分两路分别进入前置放大器电路21和第一比较器电路22。反符合探测器4的闪烁晶体产生的闪烁光通过光电器件11进行光电转换，输出的γ信号通过第二比较器电路23。比较器电路可将信号转换为二进制信号，在多道脉冲幅度甄器中结合算法对三种信号进行处理，首先判断脉冲是否有堆积，将产生堆积的脉冲舍弃，然后采用反符合算法将反符合探测器4输出的脉冲和经过电流前放放大的脉冲进行反符合，反符合后输出的脉冲仅为α、β脉冲。对α、β脉冲进行甄别，并提取脉冲幅度，单独对α、β成谱，核素识别，计算活度。α、β能谱及计算结果在上位机26中显示。

两个主探测器为GAGG(Ce，Mg)探测器，反符合探测器4为CsI(Tl)探测器。

3、水体α、β放射性核素在线测量装置的总体流程

算法流程示意图如图4所示。

水体α、β放射性核素在线测量装置的测量方法为：

两个主探测器同时探测到α、β、γ射线，反符合探测器4只能探测到γ射线，将两路信号分别输出后，先进行时间符合，采用反符合算法去除两个主探测器中输出的γ脉冲；然后先采用脉冲幅度甄别算法甄别出一部分β脉冲，剩余的脉冲采用脉冲波形甄别算法进行甄别，将甄别后的α、β脉冲单独进行成谱，得到α、β能谱。

3.1反符合算法实现原理

图5所示为反符合算法的流程图，反符合算法的过程为：当主探测器和反符合探测器通道有脉冲到达时，分别建立一个符合时间窗；若主通道脉冲到达时反符合通道产生的脉冲在时间窗范围内，则判断为符合脉冲；反之，若反符合通道脉冲到达时主通道产生的脉冲在时间窗范围内，则判断为符合脉冲；若两个通道脉冲同时到达，同样判断为符合脉冲；

若存在符合脉冲，将该主通道脉冲信号舍弃，反之则将主通道脉冲信号输出，进行后续处理。

3.2脉冲幅度甄别算法实现原理

α粒子所成的能谱为分立能谱，且关注的能量范围为4-8MeV，而β粒子的能谱为连续谱，最大能量为3.27MeV。α粒子的能量比β粒子的能量高很多，但由于在闪烁晶体中α粒子的光能量转换率远低于β粒子，导致相同能量的α粒子在闪烁晶体中产生的闪烁光子数少于β粒子，则α、β粒子输出脉冲的幅度会有一定重叠。

β脉冲幅度所对应的能量为0-3.27MeV，而α脉冲的最低幅度对应的能量大于4MeV，可先采用标准α放射源进行测试，得到能量为4MeV的α脉冲的幅度，则将脉冲幅度小于该值的脉冲直接判断为β脉冲。

3.3脉冲波形甄别算法实现原理

α、β脉冲经过电流前置放大器放大后，电流脉冲的宽度不同，将经过电流灵敏前置放大器的脉冲信号进行数字积分，脉冲的积分值会接近一个常数，将积分值增加的过程中所需要的时间定义为上升时间。采用高速ADC对探测器单粒子信号进行数字化采样，送入FPGA，经FIFO缓存后进行积分，对于积分后的信号首先进行阈值判断。若采样点的数字化幅度超过预设的触发阈值，则判断在该采样点后的连续5个采样点是否均满足阈值条件。若满足，则从第1个满足阈值条件的采样点开始，将固定长度的采样点序列存储在一定长度的寄存器组中，供后续处理；若不完全满足阈值条件，则不进行存储处理。

对于满足阈值条件的信号，用计数器控制采样点序列长度，在时钟控制下，将采样点暂存在寄存器组中。暂存的采样点数据分两路数据流进行处理：一是对单粒子信号进行峰值提取，作为波形甄别参数之一；二是提取信号的上升时间，作为另一个波形甄别参数。取16个基线信号采样点的平均值作为信号的平均基线值，来消除基线噪声对甄别参数的影响。串口发送模块可将消除了基线影响的甄别参数(信号峰值、上升时间)通过基于VB语言的串口采集软件传输到上位机，存储在数据库中，并能用图形显示甄别结果。为获得较好的甄别效果，上升时间的选取区间为最大幅度的20％～80％。

Claims (3)

1.水体α、β放射性核素在线测量装置，其特征在于，包括水体α、β放射性核素测量探测器，水体α、β放射性核素测量探测器的两个主探测器的光电器件（11）分别与前置放大器电路（21）和第一比较器电路（22）连接；反符合探测器（4）的光电器件（11）与第二比较器电路（23）连接；前置放大器电路（21）、第一比较器电路（22）、第二比较器电路（23）的输出端均与多道脉冲幅度甄器（24）连接，多道脉冲幅度甄器（24）依次连接主控电路（25）和上位机（26）；

所述的水体α、β放射性核素测量探测器，包括主体部分和屏蔽室（1）；

所述的主体部分包括反符合探测器（4）和两个主探测器，两个主探测器为上主探测器（2）和下主探测器（6）；

主体部分由上到下依次为上反射材料（9）、上主探测器（2）、上石英玻璃（3）、反符合探测器（4）、下石英玻璃（5）、下主探测器（6）、下反射材料（10）；

上反射材料（9）、下反射材料（10）作为探测面；

上主探测器（2）、上石英玻璃（3）之间，下石英玻璃（5）、下主探测器（6）之间，均有光学硅油（7）；

上石英玻璃（3）、下石英玻璃（5）与反符合探测器（4）的接触面均涂上反射材料作为反射层（8）；

上石英玻璃（3）、反符合探测器（4）、下石英玻璃（5）的一端分别通过光纤与光电器件（11）连接；

两个主探测器同时探测到α、β、γ射线，反符合探测器（4）只能探测到γ射线，将两路信号分别输出后，先进行时间符合，采用反符合算法去除两个主探测器中输出的γ脉冲；然后先采用脉冲幅度甄别算法甄别出一部分β脉冲，剩余的脉冲采用脉冲波形甄别算法进行甄别，将甄别后的α、β脉冲单独进行成谱，得到α、β能谱。

2.根据权利要求1所述的水体α、β放射性核素在线测量装置，其特征在于，屏蔽室（1）包括铅壳（102），在铅壳（102）的内外侧镶有钢套（103），在屏蔽室（1）内壁覆盖一层有机玻璃屏（101）。

3.根据权利要求1所述的水体α、β放射性核素在线测量装置，其特征在于，所述的反符合算法的过程为：

当主探测器和反符合探测器（4）通道有脉冲到达时，分别建立一个符合时间窗；若主通道脉冲到达时反符合通道产生的脉冲在时间窗范围内，则判断为符合脉冲；反之，若反符合通道脉冲到达时主通道产生的脉冲在时间窗范围内，则判断为符合脉冲；若两个通道脉冲同时到达，同样判断为符合脉冲；

若存在符合脉冲，将该主通道脉冲信号舍弃，反之则将主通道脉冲信号输出，进行后续处理。

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