CN112048620A - 用于制备金属铀的系统和方法 - Google Patents

Abstract

本发明的实施例提供一种用于制备金属铀的系统和方法，包括：第一反应装置、第二反应装置和循环装置，其中所述第一反应装置用于在熔盐中利用还原剂对氧化铀进行还原反应以获得金属铀和氧化物杂质；所述第二反应装置用于在卤化气体中进行所述熔盐的提纯；所述循环装置配置成使所述第一反应装置和所述第二反应装置流体连通，以将所述第一反应装置中的所述熔盐引入所述第二反应装置进行提纯，并将在所述第二反应装置提纯后的所述熔盐引入所述第一反应装置。根据本发明实施例的用于制备金属铀的系统和方法能够保证还原反应的不断进行并且无需耗费大量熔盐，以便工业化的使用。

Description

用于制备金属铀的系统和方法

技术领域

本发明涉及化工技术领域，特别是涉及一种用于制备金属铀系统和方法。

背景技术

将氧化铀转换为金属铀是核燃料干法后处理中的重要步骤，现有技术中将氧化铀转换为金属铀的方法主要包括热还原法和电化学还原法两种。

相较于电化学还原，热还原的技术更为简单、更加节能，但是现有技术在热还原的过程中常存在效率不高的问题，甚至出现反应中断等现象，因此热还原法目前尚无法进行工业应用。

发明内容

鉴于上述问题，提出了本发明以便提供一种克服上述问题或者至少部分地解决上述问题的用于制备金属铀的系统和方法。

根据本发明实施例的一个方面，提供一种用于制备金属铀的系统，包括：第一反应装置、第二反应装置和循环装置，其中所述第一反应装置用于在熔盐中利用还原剂对氧化铀进行还原反应以获得金属铀和氧化物杂质，其中所述氧化物杂质溶解在所述熔盐中；所述第二反应装置用于在卤化气体中进行所述熔盐的提纯以去除所述熔盐中溶解的所述氧化物杂质；所述循环装置配置成使所述第一反应装置和所述第二反应装置流体连通，以将所述第一反应装置中的所述熔盐引入所述第二反应装置进行提纯，并将在所述第二反应装置提纯后的所述熔盐引入所述第一反应装置。

可选地，所述第一反应装置包括：第一反应容器，用于容纳所述熔盐、所述还原剂和所述氧化铀，以提供所述还原反应的场所；第一加热件，用于对所述第一反应容器加热以提供所述还原反应所需的温度；第一搅拌件，可拆卸地设置在所述第一反应容器内部，用于对所述熔盐进行搅拌。

可选地，所述第一反应装置还包括：开设在所述第一反应容器的第一进料口、第二进料口和出料口，其中所述第一进料口用于引入氧化铀；所述第二进料口用于引入还原剂；所述出料口用于引出所述还原反应获得的所述金属铀。

可选地，所述第一反应装置还包括：开设在所述第一反应容器的取样口，用于在所述还原反应过程中对所述熔盐进行取样，以获取所述熔盐中溶解的所述氧化杂质的浓度。

可选地，所述第二反应装置包括：第二反应容器，所述第二反应容器用于容纳所述熔盐；开设在所述第二反应容器的气体入口，用于向所述第二反应容器引入所述卤化气体，以对所述熔盐进行提纯；第二加热件，用于对所述第二反应容器加热以提供所述熔盐提纯需要的温度；第二搅拌件，可拆卸地设置在所述第二反应容器内部，用于对所述熔盐进行搅拌。

可选地，所述循环装置包括第一管路和第二管路，所述第一管路配置成使所述第一反应装置和所述第二反应装置流体连通，用于将所述第一反应装置中的所述熔盐引入所述第二反应装置进行提纯；所述第二管路配置成使所述第一反应装置和所述第二反应装置流体连通，用于将在所述第二反应装置提纯后的所述熔盐引入所述第一反应装置。

可选地，所述循环装置还包括：设置在所述第一管路和/或所述第二管路的循环泵，用于控制所述熔盐在所述循环装置中的流动。

可选地，所述循环装置还包括：

储存件，配置成通过所述第二管路与所述第一反应装置和所述第二反应装置流体连通，所述储存件用于在所述第一反应装置中的所述熔盐量大于第一预设阈值时接收所述第二反应装置提纯的所述熔盐并储存，并在所述第一反应装置中的所述熔盐量小于等于第一预设阈值时将所储存的所述熔盐引入所述第一反应装置。

可选地，所述用于制备金属铀的系统还包括：净化装置，设置成与所述第二反应装置气体连通，用于净化所述第二反应装置对所述熔盐进行提纯时排出的气体混合物。

根据本发明实施例的另一方面，提供一种金属铀的制备方法，包括：将第一反应装置升温至第一预设温度并维持，以使得还原剂和氧化铀在熔盐中进行还原反应，获得金属铀和氧化物杂质，其中所述氧化物杂质溶解在熔盐中；当所述第一反应装置中的熔盐中溶解的所述氧化物杂质浓度大于第二预设阈值时，将所述第一反应装置中的至少部分熔盐引入第二反应装置；将所述第二反应装置升温至第二预设温度并维持，对熔盐进行提纯以将熔盐中溶解的氧化物杂质去除；将提纯后的熔盐至少部分地引入所述第一反应装置，使得所述第一反应装置中的熔盐能够持续溶解所述氧化物杂质。

可选地，所述方法还包括：每间隔预定时间对所述第一反应装置中的熔盐取样并检验，以获取所述第一反应装置中的熔盐中溶解的氧化物杂质的浓度。

可选地，所述方法还包括：将所述第二反应装置进行所述提纯时排出的气体混合物引入净化装置以净化所述气体混合物。

根据本发明实施例的用于制备金属铀的系统和方法，通过熔盐将金属铀制备过程中的氧化物杂质进行溶解，同时对熔盐进行循环和提纯，使得熔盐能够不断地溶解氧化物杂质，保证了还原反应能够持续不断地进行并且无需耗费大量熔盐，能够进行工业化的使用。

附图说明

图1为根据本发明实施例的用于制备金属铀的系统示意图；

图2为根据本发明又一实施例的用于制备金属铀的系统示意图；

图3为根据本发明再一实施例的用于制备金属铀的系统示意图；

图4为根据本发明再一实施例的用于制备金属铀的系统示意图；

图5为根据本发明再一实施例的用于制备金属铀的系统示意图；

图6为根据本发明实施例的金属铀制备方法示意图。

具体实施方式

为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例的附图，对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述。显然，所描述的实施例是本发明的一个实施例，而不是全部的实施例。基于所描述的本发明的实施例，本领域普通技术人员在无需创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。

除非另外定义，本发明使用的技术术语或者科学术语应当为本发明所属领域内具有一般技能的人士所理解的通常意义。

本申请的发明人发现，现有技术中氧化铀的热还原过程中，生成的氧化物杂质会覆盖在金属铀的表面，从而导致还原反应的效率较低，同时无法持续不断的进行。为此，根据本发明的实施例首先提供一种用于制备金属铀的系统，参见图1，包括：第一反应装置10、第二反应装置20和循环装置30。

第一反应装置10用于在熔盐中利用还原剂对氧化铀进行还原反应以获得金属铀和氧化物杂质。氧化铀可以是铀的多种价态的氧化物，例如可以包括UO₂、U₃O₈、UO₃中的一种或多种，用于还原金属铀的还原剂可以是例如Li和Ca等活泼金属。以下的实施例将以金属Li作为示例来进行详细的说明，可以理解的，本领域技术人员可以根据实际需求对还原剂进行更换，并相应的更换熔盐以便能够溶解相应的氧化物杂质。

当以金属Li作为还原剂时，上述还原反应涉及到的化学式有：

UO₂+4Li＝U+2Li₂O

U₃O₈+16Li＝3U+8Li₂O

UO₃+6Li＝U+3Li₂O

此时还原反应获得的氧化物杂质为Li₂O，在传统的氧化反应进行过程中，生成的Li₂O将会覆盖在氧化铀的表面，导致还原反应的速率不断降低甚至停止，因此需要对氧化物杂质进行溶解，以使得还原反应能够持续不断地进行，为此发明人提出，在使用金属Li作为还原剂时，可以使用氯化锂熔盐来对生成的氧化物杂质进行溶解。

第一反应装置10可以是任何能够提供上述还原反应的反应空间和反应环境的装置，例如可以包括哈氏合金材质的反应炉、马弗炉、电阻炉等等，对此不做具体的限定。进一步的，在一些实施方式中，可以将第一反应装置10设置在惰性气体环境中，例如设置在充满惰性气体的手套箱内，也可以将第一反应装置设置在热室中，以使得根据本发明实施例的用于制备金属铀的系统拥有更高的安全性，尤其是在将其应用到核燃料后处理工艺时。

进一步的，熔盐虽然可以在一定程度上溶解氧化物杂质，但是熔盐中溶解的氧化物杂质量超过阈值的时候，将无法继续的溶解，此时需要更换熔盐后才能够继续溶解氧化物杂质以继续进行还原反应。

为了减少熔盐的使用量，在第二反应装置20中进行熔盐的提纯以去除熔盐中溶解的氧化物杂质，例如，当使用的熔盐为氯化锂时，可以在第二反应装置中通入氯化气体，例如HCl、CCl₄，使得氧化锂与氯化气体进行反应生成氯化锂，从而去除了氯化锂熔盐中的氧化锂，具体发生的反应如下：

2Li₂O+CCl₄＝4LiCl+CO₂

Li₂O+2HCl＝2LiCl+H₂O

可以理解，当使用其他熔盐来溶解氧化锂或其他氧化物杂质时，本领域技术人员可以采用其他合适的方法来去除熔盐中溶解的氧化锂，包括但不限于：使氧化物杂质发生反应后析出、使氧化物杂质溶解到其他介质中、使氧化物杂质发生反应转换成与熔盐成分相同的化合物等等，只要其能够使得熔盐能够重新溶解氧化物杂质即可，例如当使用Ca作为还原剂来还原氧化铀时，生成的氧化物杂质为氧化钙，这时可以使用其他合适的熔盐来对氧化钙进行溶解，并在熔盐中溶解的氧化钙超过阈值时使用上述方法之一来将熔盐中溶解的氧化钙去除以使得熔盐能够重新溶解氧化钙。

进一步的，当熔盐中溶解的氧化物杂质低于一定值就可以认为熔盐已经被提纯，例如当氯化锂熔盐中的氧化锂含量小于1wt％时，认为熔盐已经提纯完成。

第二反应装置20的具体结构和形状也不做限定，本领域技术人员可以根据第二反应装置20中的具体反应类型来进行装置的选择，例如在上述使用氯化气体将氧化锂转换为氯化锂的反应中，可以使用氯化炉来作为第二反应装置20，以使得氯化反应的效率进一步的得到提高。

循环装置30配置成使第一反应装置10和第二反应装置20流体连通，从而循环装置30能够将第一反应装置10中的熔盐引入第二反应装置20中进行提纯，并将在第二反应装置20提纯后的熔盐重新引入第一反应装置10。循环装置30的具体形状和结构也不做具体的限定。可以理解的，循环装置30可以配置成使熔盐一直处于循环状态，也可以配置成在预定情况下打开和关闭，以进行熔盐在第一反应装置10和第二反应装置20之间的转移，具体情况可参见下述相关部分的内容。

进一步的，第一反应装置10、第二反应装置20和循环装置30之间的具体位置关系也可以由本领域技术人员自行选择，例如上述提到的第一反应装置10可以设置在充满惰性气体的手套箱或设置在热室中，第二反应装置20也可以设置在热室中，还可以设置在例如通风橱中，以保证利用氯化气体对熔盐进行提纯时的操作安全性。第一反应装置10和第二反应装置20可以放置在同一水平面上，或者配置成具有一定的高度落差以加快熔盐通过循环装置30在第一反应装置10和第二反应装置20之间流动的速度。

在一些实施方式中，参照图2，第一反应装置10可以包括第一反应容器11、第一加热件12和第一搅拌件13。

第一反应容器11用于容纳熔盐、还原剂和氧化铀，以提供进行还原反应的场所，第一反应容器的形状和材质不做具体的限定，例如第一反应容器11的材质可以选用哈氏合金，设置成方形容器、桶形容器，设置成立式容器、卧式容器等等，具体的尺寸也可以根据具体的生产用量需求来进行选择。可以理解的，在这样的实施方式中，循环装置30配置成与第一反应装置10的第一反应容器11连接。

第一加热件12用于提供还原反应所需的温度，第一加热件12可以是例如电阻加热丝、电炉、管式炉等等，图2中示出的第一加热件12设置在第一反应容器11外壁的底部，实际上第一加热件12可以设置在第一反应容器11的侧壁甚至顶部等任何位置，还可以设置在第一反应容器11内部的任一位置，或者与第一反应容器相隔一定的距离，对此不做具体的限定。

第一搅拌件13设置在第一反应容器11的内部，用于对熔盐进行搅拌，以在一定程度上加快还原反应的效率，第一搅拌件13以可拆卸的形式设置在第一反应容器11的内部，例如在第一反应容器11的顶部开设搅拌件入口，在反应进行时将第一搅拌件13自搅拌件入口插入第一反应容器11的内部进行搅拌。以方便在反应前加料和在反应过程中或反应结束后收集金属铀，当然本领域技术人员也可以选择将第一搅拌件13以不可拆卸的形式设置在第一反应容器11的内部。第一搅拌件13可以使用例如电机驱动等方式来进行驱动，在进行还原反应时，第一搅拌件13的搅拌速率可以根据实际情况来进行选择，为了保证能对熔盐进行充分的搅拌，同时节约能耗，可以将第一搅拌件13的转速设置在200～600r/min。

在一些实施方式中，第一反应容器11可以是具有可开闭盖体的容器，在反应开始前打开盖体将熔盐、氧化铀以及还原剂加入第一反应容器11中，在反应过程中或反应结束后可以打开盖体进行原料的添加或者反应产物的收集。

在一些实施方式中，第一反应容器11可以开设有第一进料口14、第二进料口15和出料口16，第一进料口14可以用于引入氧化铀，第二进料口15可以用于引入还原剂，以方便在反应过程中增加原料，熔盐可以在反应开始前由循环装置30进入第一反应容器11，或者自第一进料口14、第二进料口15中的任意一个或多个进入第一反应容器11，在一些实施方式中还可以在第一反应容器11再开设一个第三进料口用于向第一反应容器11引入熔盐。第一进料口14、第二进料口15，包括在一些实施方式中用于引入熔盐的第三进料口均可以与第一反应容器11进行一体化的设计，在一些实施方式中还可以将进行可开闭的设置，以在反应过程中尽量封闭第一反应容器11，避免反应原料飞溅。

进一步的，在向第一反应容器11引入的还原剂和氧化铀可以是以粉末的形式引入，以加大反应原料之间的接触面积，从而增加反应的速率。还原剂和氧化铀也可以是块体，放入网篮中，然后分别自第一进料口14和第二进料口15引入第一反应容器11，网篮可以选用不锈钢等材质制成，将还原剂和氧化铀设计成块体并放置在网篮中可以使得其与反应过程中获得的金属铀分离，从而方便对反应产物进行收集。

出料口16用于引出还原反应获得的金属铀，在一些实施方式中，出料口16可以以可开闭的形式设置在第一反应容器11的底部，以方便进行产物的收集。

在一些实施方式中，第一反应装置10还包括开设在第一反应容器11的取样口17，用于在还原反应过程中对熔盐进行取样，使用化学分析、光谱分析等方法对该样本进行分析以获取熔盐中溶解的氧化物杂质的浓度。取样口17也可以以可开闭的形式设置在第一反应容器11的任何合适的部位，在一些实施方式中，为了简化第一反应装置10的结构，本领域技术人员也可以通过第一反应容器11上开设的其他开口，例如第一进料口14、第二进料口15、出料口16等来进行熔盐的取样。

在一些实施方式中，仍然参照图2，第二反应装置20包括第二反应容器21、第二加热件22和第二搅拌件23。

第二反应容器21用于容纳熔盐，提供熔盐提纯的场所，第二加热件22用于对第二反应容器21进行加热，以提供熔盐提纯需要的温度，第二搅拌件23可拆卸地设置在第二反应容器21的内部，用于对熔盐进行搅拌。在这样的实施方式中，循环装置30设置成与第二反应装置20的第二反应容器21流体连通。

可以理解，第二反应容器21、第二加热件22和第二搅拌件23的具体设置方式可以参照第一反应装置10中类似部件的设置方法，本领域技术人员可以根据第二反应容器21中的具体反应类型对上述部件的设置方式进行调整，对此不再进行赘述。

在一些实施方式中，第二反应容器21也可以设置有进料口，用于向第二反应容器21内引入氯化气体等反应原料。

在一些实施方式中，仍然参照图2，循环装置30包括第一管路31和第二管路32。

第一管路31和第二管路32均配置成使第一反应装置10和第二反应装置20流体连通，其中第一管路31用于将第一反应装置10中的熔盐引入第二反应装置20进行提纯，第二管路32用于将第二反应装置20中提纯后的熔盐引入第一反应装置10，也就是说通过设置第一管路31和第二管路32，将未提纯的熔盐和提纯后的熔盐分开进行输送，从而能够加快熔盐循环的效率。在一些实施方式中，循环装置30也可以设置成仅包括一条管路，也就是说当熔盐需要提纯时将熔盐至少部分地通过该管路转移到第二反应装置20进行提纯，提纯后再将熔盐通过该管路引回第一反应装置10。

在一些实施方式中，循环装置30还包括设置在第一管路31和/或第二管路32的循环泵33，用于控制熔盐在循环装置30中的流动。可以理解的，在一些实施方式中循环泵33可以仅设置在第一管路31或第二管路32，此时熔盐在另一管路中的移动可以借助惯性、重力等方式来完成，例如第一管路31开口在第一反应装置10的一端的高度可以高于开口在第二反应装置20的一端的高度，从而熔盐可以借助重力经由第一管路31实现由第一反应装置10到第二反应装置20的流动。可以理解的，实际上也可以不设置循环泵，仅依靠重力的作用来完成熔盐的循环。

进一步的，这样的实施方式中由于第一管路31和第二管路32中的熔盐为单向流动，循环泵也可以相应的设置成单向工作的泵。在一些实施方式中，当循环装置30仅包括一条管路时，意味着该管路中熔盐的流动方向会根据实际情况发生改变，这是需要依靠双向工作的循环泵来实现对熔盐流动的控制。

在一些实施方式中，在检测到熔盐中溶解的氧化物杂质浓度大于阈值时，可以将第一反应装置10中的熔盐全部转移到第二反应装置20中，待熔盐提纯结束后再将第二反应装置20中的熔盐全部转移回第一反应装置10，此时阈值可是设置成最大溶解度，或者接近最大溶解度。

在上述实施方式中，当第一反应装置10中的熔盐全部转移到了第二反应装置20后，第一反应装置10中的还原反应将会停止，因此在一些实施方式中，可以将阈值设置成一个低于最大溶解度的数值，当氧化物杂质浓度大于阈值时，将第一反应装置10中的部分熔盐转移到第二反应装置20进行提纯，即，在熔盐中溶解的氧化物杂质浓度还未达到最大溶解度时即开始循环，以此来保证第一反应装置10中的反应能够持续不断的进行，同时也保证了第二反应装置20中的反应也能够持续进行，使资源利用达到了最大化。

在一些实施方式中，参照图3和图4，循环装置30还包括储存件34，储存件34配置成通过第二管路32与第一反应装置10和第二反应装置20流体连通。当第一反应容器10中的熔盐量大于阈值时，接收第二反应装置20提纯的熔盐并进行储存，在第一反应装置中的熔盐量小于等于阈值时，将其储存的熔盐引入第一反应装置10。

可以理解的，在这样的实施方式中，可以预先向储存件34引入未溶解氧化物杂质的熔盐，或者通过其他合适的方式使系统中总的熔盐量大于第一反应装置10中的熔盐需求，当第一反应装置10中的熔盐量大于阈值时，也就是熔盐量能够满足反应需求时，经过第二反应装置20提纯的熔盐将会暂时储存在储存件34中。

进一步，结合前述内容，当第一反应装置10中的熔盐中溶解的氧化物杂质浓度大于阈值时，需要将第一反应装置10中的熔盐全部或者部分地引入第二反应装置20进行提纯，可以理解的，熔盐的提纯需要一定的时间，即使仅将第一反应装置10中的部分熔盐引入了第二反应装置20，仍然可能会出现第一反应装置10中剩余的熔盐中氧化物杂质溶解度达到了最大值，可第二反应装置20中的熔盐还未能够完成提纯的情况。

储存件34避免了上述情况的发生，在这样的实施方式中系统中存在三种状态的熔盐：第一反应装置10中溶解氧化物后的熔盐，第二反应装置20中正在提纯的熔盐以及储存件34中已经完成提纯的熔盐，这三种状态的熔盐总量是大于第一反应装置10中熔盐量的阈值的，相当于增加了熔盐循环过程中的容错率，例如：可以设置成当第一反应装置10中的熔盐溶解度超过阈值时，将第一反应装置10中的熔盐全部引入第二反应装置20，则第一反应装置10中的熔盐量低于了阈值，此时将储存件34中的熔盐引入第一反应装置10；同时，第二反应装置20接收了熔盐并完成提纯后，如果第一反应装置10中的熔盐量高于阈值，则将熔盐引入储存件34进行储存，如果第一反应装置10中的熔盐量仍少于阈值，则直接将熔盐引入第一反应装置10。

当然这样的实施方式中也可以将第一反应装置10中的熔盐部分引入第二反应装置20，例如将第一反应装置10中的熔盐以一定速率进行连续的转移，当第一反应装置10中的熔盐量低于阈值时，将储存件34中的熔盐引入第一反应装置10。可以理解的，这种情况下，熔盐在不同装置之间循环的速率可以是相同的也可以是不同的，只要能够保证第一反应装置10中的熔盐量充足并且能够持续溶解氧化物杂质即可。

储存件34与第二管路32的位置关系可以如图3所示，储存件34作为第二管路32的唯一通路，也就是说熔盐在第一反应装置10和第二反应装置20进行循环时必定经过储存件34，这样的实施方式中储存件34可以是容器，还可以与第二管路32进行一体化的设计，例如将第二管路32中的一段或几段设置成壶腹状的储存件34

储存件34与第二管路32的位置关系还可以如图4所示的“三通关系”，此时储存件34设置为容器，并且与第二通路32之间设置阀门，或第二通路32设置三通阀门，则熔盐在第一反应装置10和第二反应装置20之间移动时，可以经过储存件34，也可以不经过储存件34直接移动，进一步增加了熔盐循环时的机动性。

在一些实施方式中，参照图5，由于第二反应装置20中的反应可能应用到氯化气体，因此会产生有害的尾气排放，因此可以设置与第二反应装置20气体连通的净化装置40，用于净化第二反应装置20排出的气体混合物，参照前述的反应方程式，气体混合物可能包括反应残余的CCl₄、HCl，还可能包括反应生成的CO₂以及水蒸气，因此净化装置40可以设置成碱洗装置，或者放置有碱液的容器等等，以对气体混合物进行净化。当然也可以选择将第二反应装置20放置在例如通风橱中进行反应，从而不必设置净化装置40。

根据本发明的实施例还提供一种金属铀的制备方法，参照图6，包括：

步骤S102：将所述第一反应装置升温至第一预设温度并维持，以使得还原剂和氧化铀在熔盐中进行还原反应，获得金属铀和氧化物杂质，其中所述氧化物杂质溶解在熔盐中；

步骤S104：当所述第一反应装置中的熔盐中溶解的所述氧化物杂质浓度大于阈值时，将所述第一反应装置中的至少部分熔盐引入第二反应装置；

步骤S106：将所述第二反应装置升温至第二预设温度并维持，对熔盐进行提纯以去除熔盐中溶解的氧化物杂质；

步骤S108：将提纯后的熔盐至少部分地引入所述第一反应装置，使得所述第一反应装置中的熔盐能够持续溶解所述氧化物杂质。

步骤S102中的第一预设温度可以根据实际进行的反应所需要的反应条件来进行设置，例如当使用Li作为还原剂，氯化锂作为熔盐时，第一预设温度可以是500-700℃。

步骤S106中的第二预设温度也可以根据实际进行的反应所需要的反应条件来设置，例如当使用氯化锂熔盐时，第二预设温度可以是500-700℃。

进一步的，步骤S104和步骤S108中熔盐循环的具体方法可以参照上述相关部分的内容，在此不再赘述。

在一些实施方式中，所述方法还包括每间隔预定时间对第一反应装置10中的熔盐取样并检验，以获取第一反应装置10中的熔盐中溶解的氧化物杂质的浓度。在一些实施方式中，还可以每间隔预定时间对第二反应装置20中的熔盐取样并检验，以获取第二反应装置20中的熔盐中溶解的氧化物杂质的浓度。具体的采样方法可以参照上述相关部分的内容。

在一些实施方式中，所述方法还包括将第二反应装置20进行提纯时排出的气体混合物引入净化装置40以净化气体混合物。

下面结合一些具体的实施方式来对上述实施例中涉及到的技术特征进行进一步的详细解释。

实施例1：

将LiCl装入第一反应装置10中，升温至550℃使LiCl熔化后使第一反应装置10大致保持恒温，然后将UO₂芯块和金属锂块分别用不锈钢吊篮装入第一反应装置10中，使UO₂芯块和金属锂块被LiCl熔盐没过，开启搅拌件并设置转速为200r/min，使得金属锂溶解进入LiCl熔盐并且还原UO₂芯块。

反应过程中，监测Li₂O在LiCl熔盐中的含量变化，当Li₂O在LiCl熔盐中的含量超过质量分数5％之后，开启第一管路31的循环泵33，使LiCl-Li₂O熔盐转移到第二反应装置20内。设置第二反应装置20内的搅拌件的搅拌速度为300r/min，温度为600℃，按照速率为2L/min通入HCl气体，通气总量按熔盐净化需求量的两倍计算量通入。

检测到Li₂O在LiCl熔盐中的含量小于质量分数1％以后，打开第二管路32的循环泵33，使净化后的LiCl熔盐返回到第一反应装置10中继续进行UO₂芯块的还原反应。净化过程中产生的气体混合物主要成分为未反应的HCl气体和生成的H₂O，通入到净化装置40中进行碱洗，碱洗液为质量浓度20％的Na₂CO₃溶液，碱洗后的气体混合物成分无毒害可以直接排放。整个过程UO₂芯块的还原率为99.8％。

实施例2

将LiCl装入第一反应装置10中，升温至650℃使LiCl熔化之后大致保持恒温，然后将U₃O₈粉末和金属锂块分别用不锈钢吊篮装入第一反应装置10中，使U₃O₈粉末和金属锂块被LiCl熔盐没过，开启搅拌件并设置转速为300r/min，使金属锂溶解进入LiCl熔盐并且还原U₃O₈粉末。

过程中监测Li₂O在LiCl熔盐中的含量变化，当Li₂O在LiCl熔盐中的含量超过质量分数5％之后，开启第一反应装置10与第二反应装置20之间的循环泵33，使LiCl-Li₂O熔盐经由循环装置30转移到第二反应装置20内。设置第二反应装置20内的搅拌件的搅拌速度为400r/min，温度为650℃，按照速率为1L/min通入CCl₄气体，通气总量按熔盐净化需求量的两倍计算量通入。检测Li₂O在LiCl熔盐中的含量小于质量分数1％以后，打开第二反应装置20与第一反应装置10之间的循环泵33，使净化后的LiCl熔盐返回到第一反应装置10中继续进行U₃O₈粉末的还原反应。净化过程中产生的气体混合物主要成分为未反应的CCl₄气体和生成的CO₂，通入到净化装置40中进行碱洗，碱洗液为质量浓度10％的NaOH溶液，碱洗后的气体混合物成分无毒害可以直接排放。整个过程U₃O₈粉末的还原率为99.4％。

实施例3

选择马弗炉作为第一反应装置10，氯化炉作为第二反应装置20。首先将LiCl装入马弗炉的坩埚中，然后升温至700℃使LiCl熔化之后一直恒温，然后将UO₃粉末和金属锂块分别用不锈钢吊篮装入马弗炉的坩埚，使UO₃粉末和金属锂块被LiCl熔盐没过，开启搅拌件并设置转速为200r/min，使金属锂溶解进入LiCl熔盐并且还原UO₃粉末。

过程中监测Li₂O在LiCl熔盐中的含量变化，当Li₂O在LiCl熔盐中的含量超过质量分数5％之后，开启马弗炉与氯化炉之间的循环泵33，使LiCl-Li₂O熔盐转移到氯化炉内。设置氯化炉内的搅拌件的搅拌速度为400r/min，温度为700℃，按照速率为0.5L/min通入HCl气体，通气总量按熔盐净化需求量的两倍计算量通入。

检测Li₂O在LiCl熔盐中的含量小于质量分数1％以后，打开氯化炉与马弗炉之间的循环泵33，使净化后的LiCl熔盐返回到马弗炉中继续进行UO₃粉末的还原反应。净化过程中产生的气体混合物主要成分为未反应的HCl气体和生成的H₂O，通入到净化装置40中进行碱洗，碱洗液为质量浓度30％的NaHCO₃溶液，碱洗后的气体混合物成分无毒害可以直接排放。整个过程UO₃粉末的还原率为99.5％。

实施例4

选择马弗炉作为第一反应装置10，氯化炉作为第二反应装置20，洗涤塔为净化装置40。首先将LiCl装入马弗炉的坩埚中，然后升温至700℃使LiCl熔化之后一直恒温，然后将U₃O₈粉末和金属锂块分别用不锈钢吊篮装入马弗炉的坩埚内，使U₃O₈粉末和金属锂块被LiCl熔盐没过，开启搅拌件并设置转速为200r/min，使金属锂溶解进入LiCl熔盐并且还原UO₃粉末。

过程中监测Li₂O在LiCl熔盐中的含量变化，当Li₂O在LiCl熔盐中的含量超过质量分数5％之后，开启马弗炉与氯化炉之间的循环泵33，使LiCl-Li₂O熔盐转移到氯化炉内。设置氯化炉内的搅拌件的搅拌速度为600r/min，温度为650℃，按照速率为1.5L/min通入CCl₄气体，通气总量按熔盐净化需求量的两倍计算量通入。检测Li₂O在LiCl熔盐中的含量小于质量分数1％以后，打开氯化炉与马弗炉之间的循环泵33，使净化后的LiCl熔盐返回到马弗炉中继续进行U₃O₈粉末的还原反应。

净化过程中产生的气体混合物主要成分为未反应的CCl₄气体和生成的CO₂，通入到设置成洗涤塔的净化装置40中进行碱洗，碱洗液为质量浓度25％的Na₂CO₃溶液，碱洗后的气体混合物成分无毒害可以直接排放。整个过程U₃O₈粉末的还原率为99.4％。

在本说明书的描述中，参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外，在不相互矛盾的情况下，本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。

尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例，可以理解的是，上述实施例是示例性的，不能理解为对本发明的限制，本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。

Claims (12)

1.一种用于制备金属铀的系统，包括：

第一反应装置、第二反应装置和循环装置，其中

所述第一反应装置用于在熔盐中利用还原剂对氧化铀进行还原反应以获得金属铀和氧化物杂质，其中所述氧化物杂质溶解在所述熔盐中；

所述第二反应装置用于进行所述熔盐的提纯以去除所述熔盐中溶解的所述氧化物杂质；

所述循环装置配置成使所述第一反应装置和所述第二反应装置流体连通，以将所述第一反应装置中的所述熔盐引入所述第二反应装置进行提纯，并将在所述第二反应装置提纯后的所述熔盐引入所述第一反应装置。

2.根据权利要求1所述的系统，其中，所述第一反应装置包括：

第一反应容器，用于容纳所述熔盐、所述还原剂和所述氧化铀，以提供所述还原反应的场所；

第一加热件，用于对所述第一反应容器加热以提供所述还原反应所需的温度；

第一搅拌件，可拆卸地设置在所述第一反应容器内部，用于对所述熔盐进行搅拌。

3.根据权利要求2所述的系统，其中，所述第一反应装置还包括：

开设在所述第一反应容器的第一进料口、第二进料口和出料口，其中

所述第一进料口用于引入氧化铀；

所述第二进料口用于引入还原剂；

所述出料口用于引出所述还原反应获得的所述金属铀。

4.根据权利要求2或3所述的系统，其中，所述第一反应装置还包括：

开设在所述第一反应容器的取样口，用于在所述还原反应过程中对所述熔盐进行取样，以获取所述熔盐中溶解的所述氧化杂质的浓度。

5.根据权利要求1所述的系统，其中，所述第二反应装置包括：

第二反应容器，所述第二反应容器用于容纳所述熔盐；

第二加热件，用于对所述第二反应容器加热以提供所述熔盐提纯需要的温度；

第二搅拌件，可拆卸地设置在所述第二反应容器内部，用于对所述熔盐进行搅拌。

6.根据权利要求1所述的系统，其中，所述循环装置包括第一管路和第二管路，

所述第一管路配置成使所述第一反应装置和所述第二反应装置流体连通，用于将所述第一反应装置中的所述熔盐引入所述第二反应装置进行提纯；

所述第二管路配置成使所述第一反应装置和所述第二反应装置流体连通，用于将在所述第二反应装置提纯后的所述熔盐引入所述第一反应装置。

7.根据权利要求6所述的系统，其中，所述循环装置还包括：

设置在所述第一管路和/或所述第二管路的循环泵，用于控制所述熔盐在所述循环装置中的流动。

8.根据权利要求6或7所述的系统，其中，所述循环装置还包括：

储存件，配置成通过所述第二管路与所述第一反应装置和所述第二反应装置流体连通，所述储存件用于在所述第一反应装置中的所述熔盐量大于第一预设阈值时接收所述第二反应装置提纯的所述熔盐并储存，并在所述第一反应装置中的所述熔盐量小于等于第一预设阈值时将所储存的所述熔盐引入所述第一反应装置。

9.根据权利要求1所述的系统，还包括：

净化装置，设置成与所述第二反应装置气体连通，用于净化所述第二反应装置对所述熔盐进行提纯时排出的气体混合物。

10.一种金属铀的制备方法，包括：

将第一反应装置升温至第一预设温度并维持，以使得还原剂和氧化铀在熔盐中进行还原反应，获得金属铀和氧化物杂质，其中所述氧化物杂质溶解在熔盐中；

当所述第一反应装置中的熔盐中溶解的所述氧化物杂质浓度大于第二预设阈值时，将所述第一反应装置中的至少部分熔盐引入第二反应装置；

将所述第二反应装置升温至第二预设温度并维持，对熔盐进行提纯以去除熔盐中溶解的氧化物杂质；

将提纯后的熔盐至少部分地引入所述第一反应装置，使得所述第一反应装置中的熔盐能够持续溶解所述氧化物杂质。

11.根据权利要求10所述的方法，还包括：

每间隔预定时间对所述第一反应装置中的熔盐取样并检验，以获取所述第一反应装置中的熔盐中溶解的氧化物杂质的浓度。

12.根据权利要求10或11所述的方法，还包括：

将所述第二反应装置进行所述提纯时排出的气体混合物引入净化装置以净化所述气体混合物。

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