CN111899819B - 一种辐照缺陷和纳米相协同演化的相场模拟方法 - Google Patents

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Abstract

本发明为一种辐照缺陷和纳米相协同演化的相场模拟方法。通过合金热力学自由能来表征系统的演变；建立辐照缺陷–合金体系的总自由能；创建辐照缺陷和纳米相共同演化的相场方程，实现辐照下合金缺陷和纳米相演化的模拟与表征；分析辐照温度和缺陷浓度变化条件下的缺陷和纳米相微观组织形貌的变化，得出辐照下缺陷和纳米析出相的演变规律；同时分析缺陷和纳米相的体积分数变化，得出不同辐照温度和缺陷浓度对缺陷和纳米相的形成及演化动力学的影响规律；本发明提供了一种辐照缺陷和纳米相协同演化的相场模拟方法，能够获得辐照下缺陷和相分解之间的相互作用关系，为辐照下合金材料的设计和服役安全提供指导。

Description

一种辐照缺陷和纳米相协同演化的相场模拟方法
技术领域
本发明涉及金属材料辐照下微观组织控制技术领域，具体为一种辐照缺陷和纳米相协同演化的相场模拟方法。
背景技术
在核领域，核反应堆结构材料在高温和辐照下，合金中的原子将会离开原来晶格位置而形成空位和间隙原子，缺陷的存在促进了纳米相的析出，阻碍了位错运动引起合金脆硬性的增加，导致材料的使用寿命降低。因此研究辐照下缺陷和纳米相的演化对合金的安全使用尤为重要。
从目前的研究中可以看出辐照对合金相转变的影响因素主要有辐照温度和辐照剂量，辐照温度的升高使缺陷的迁移作用加强，原子扩散作用增强，继而促进了纳米相转变。辐照剂量的增加促使级联作用增强，缺陷数量的增加为原子扩散提供通道，加速原子扩散，使相分解加快。由此可知，辐照剂量和辐照温度都是通过加强缺陷作用来促进相分解，但是对于辐照下缺陷对纳米相演化的动力学影响规律确还不清楚。
目前较多的模拟研究都只针对辐照下缺陷或者纳米相单个的演变，对于辐照下缺陷和纳米相的协同演化的研究目前还很缺少，在相场法模拟中可以将缺陷简化成同等的元素变量，来模拟缺陷和纳米相的协同演变。同时利用相场法研究还可以弥补实验周期长，耗费成本大，研究对象单一和不易实时观测的不足。因此，利用相场模拟手段研究辐照下缺陷和纳米相协同演化是非常有优势且有必要的。
发明内容
本发明所解决的技术问题在于提供一种辐照缺陷和纳米相协同演化的相场模拟方法，解决现有研究方法无法同时研究缺陷和纳米相的问题。
实现本发明目的提供技术方案如下：
一种辐照缺陷和纳米相协同演化的相场模拟方法：
(1)利用合金热力学自由能进行缺陷和纳米相系统的热力学描述；
(2)根据热力学描述，求解辐照下缺陷和纳米相系统的化学自由能和弹性能；
(3)基于Chan-Hilliard扩散方程，建立辐照下缺陷和纳米相演变的相场动力学方程；
(4)根据输入变量来模拟不同辐照条件下缺陷和纳米相的组织形貌以及成分演变，分析不同辐照条件下缺陷对相分解动力学规律的影响。
具体内容如下：
根据合金热力学特征对(1)中的热力学进行描述，主要包括：系统的化学自由能、弹性能、梯度能，具体如下：
Figure BDA0002558542230000021
其中F为系统总的自由能，fchem为合金的化学自由能，Vm为合金的摩尔体积，i代表合金元素，ci为元素i的原子分数，cV和cI分为空位和间隙原子的原子分数，kj(j＝i,V,I)为梯度能系数，felas为弹性能密度。
在本发明中将缺陷的形成能及其浓度耦合到系统的化学自由能中，将(2)中的化学自由能表示为：
Figure BDA0002558542230000022
其中
Figure BDA0002558542230000023
和
Figure BDA0002558542230000024
分别为空位和间隙原子形成能，
Figure BDA0002558542230000025
为元素i的吉布斯自由能，k代表合金元素，ck为元素k的原子分数，Lik为原子间相互作用参数。
在本发明中将缺陷和应变所引起成分的不均匀耦合到本征应变中，(2)中的弹性能密度可表示如下：
Figure BDA0002558542230000026
其中Cijkl为弹性模量，
Figure BDA0002558542230000027
为本征应变具体公式为：
Figure BDA0002558542230000028
其中ε0，εV0，和εI0分别为成分不均匀以及空位和间隙原子引入产生的晶格膨胀系数，弹性应变εkl与位移有关，其表达式为：
Figure BDA0002558542230000029
通过将缺陷有关量耦合到化学自由能和弹性能中，便于利用相场法来描述缺陷的演变及其对相分解的影响。
对于本发明的步骤(3)中所描述的辐照缺陷和纳米相协同演变的动力学方程可表示为：
Figure BDA0002558542230000031
Figure BDA0002558542230000032
Figure BDA0002558542230000033
其中M为合金的化学迁移率，Mj(j＝V,I)为空位和间隙原子迁移率，ξj(j＝i,V,I)为热力学起伏，Pj(j＝V,I)和Sj(j＝V,I)分别为缺陷的产生速率和湮灭速率，RVI为缺陷的合并速率。在相场模拟计算中利用半隐式傅里叶谱算法对动力学演变方程进行求解，得出成分与时间和空间位置关系，通过定量的分析来完成(4)中不同辐照条件下缺陷和纳米相组织形貌特征，同时探寻缺陷对相分解动力学的影响规律。
对比于现有技术，本发明的显著优点如下：
(1)该方法通过将缺陷的形成能和浓度耦合到系统的自由能中，使得辐照点缺陷和纳米相能够同时被捕获，弥补了现有模拟方法只能研究单一因素的局限性，同时为合金辐照效应的研究提供了具体有效的方法；
(2)该方法考虑纳米相转变的同时结合了晶体缺陷的本质，通过Chan-Hilliard扩散方程，建立了空位和间隙原子缺陷和纳米相协同演化的动力学方程，得到一种辐照缺陷和纳米相共同演化的相场模拟方法，能更好的解析不同辐照条件对缺陷和纳米相演变的影响，以及缺陷和纳米相间的相互影响。
附图说明
图1为Fe-35at.％Cr合金中α′相、空位和间隙原子的微观组织图，辐照温度为750K，缺陷初始浓度为10-5，辐照时间t*分别为44、52和482。
图2为不同辐照温度下Fe-35at.％Cr合金中α′相、空位和间隙原子的微观组织图，辐照温度分别为710K，730K和760K，缺陷初始浓度为10-5，辐照时间t*为382。
图3为不同初始缺陷浓度下Fe-35at.％Cr中α′相体积分数随时间的变化，缺陷初始浓度分别为0、10-7、10-5和10-4，辐照温度为750K。
具体实施方式
为了更加清楚的说明本发明的具体实施方式，通过附图具体的实施例来进一步加以说明。
本发明为一种辐照缺陷和纳米相协同演化的相场模拟方法，其步骤在于：
(1)利用合金热力学自由能进行缺陷和纳米相系统的热力学描述；
(2)根据热力学描述，求解辐照下缺陷和纳米相系统的化学自由能和弹性能；
(3)基于Chan-Hilliard扩散方程，建立辐照下缺陷和纳米相演变的相场动力学方程；
(4)根据输入变量来模拟不同辐照条件下缺陷和纳米相的组织形貌以及成分演变，分析不同辐照条件下缺陷对相分解动力学规律的影响。
以Fe-Cr合金为例。
步骤(1)中，Fe-Cr合金的热力学描述包括，系统的化学自由能、弹性能、梯度能，具体公式如下：
Figure BDA0002558542230000041
其中F为系统总的自由能，fchem为合金的化学自由能，Vm为合金的摩尔体积，i代表合金元素，ci为元素i的原子分数，cV和cI分为空位和间隙原子的原子分数，kj(j＝i,V,I)为梯度能系数，felas为弹性能密度。
将缺陷的形成能及其浓度耦合到系统的化学自由能中，步骤(2)中Fe-Cr合金的化学自由能可表示为：
Figure BDA0002558542230000042
(i＝Fe,Cr；k＝Fe,Cr；i≠k)
其中
Figure BDA0002558542230000043
和
Figure BDA0002558542230000044
分别为空位和间隙原子形成能，
Figure BDA0002558542230000045
为元素i的吉布斯自由能，k代表合金元素，ck为元素k的原子分数，Lik为原子间相互作用参数。
将缺陷和应变所引起成分的不均匀耦合到本征应变中，步骤(2)中Fe-Cr合金的弹性能密度可表示如下：
Figure BDA0002558542230000051
其中Cijkl为弹性模量，
Figure BDA0002558542230000052
为本征应变具体公式为：
Figure BDA0002558542230000053
其中ε0，εV0，和εI0分别为成分不均匀以及空位和间隙原子引入产生的晶格膨胀系数，弹性应变εkl与位移有关，其表达式为：
Figure BDA0002558542230000054
步骤(3)中，Fe-Cr合金辐照缺陷和相协同演变的动力学方程可表示为：
Figure BDA0002558542230000055
Figure BDA0002558542230000056
Figure BDA0002558542230000057
其中M为Fe-Cr合金的化学迁移率可表示为M＝[cCrMFe+(1-cCr)MCr]cCr(1-cCr)，Mj(j＝V,I)为空位和间隙原子迁移率，从动力学方程中可知缺陷和原子可通过迁移率来建立内在联系，而空位扩散机制表明原子通过与空位交换来完成其迁移，因此该相场方程在理论上是符合的。ξj(j＝i,V,I)为热力学起伏，Pj(j＝V,I)和Sj(j＝V,I)分别为缺陷的产生速率和湮灭速率，RVI为缺陷的合并速率，速率的引入使得相场法更加符合实际。在模拟计算过程中利用半隐式傅里叶谱算法对动力学演变方程进行求解。
步骤(4)，设置Fe-Cr合金初始成分为cCr＝0.35，空位和间隙原子初始浓度范围为10-7～10-4，辐照温度范围为710～760K，计算网格大小为128△x*×128△y*，根据模拟计算得到的数值绘制Fe-Cr合金在不同辐照条件下的微观组织演化图。
图1为Fe-35at.％Cr合金中α′相、空位和间隙原子的微观组织图，辐照温度为750K，缺陷初始浓度为10-5，辐照时间t*分别为44、52和482。从图中可以知，随着辐照时间的延长，α′相在高缺陷浓度处开始聚集，同时缺陷逐渐从中间向相边界聚集，在两相间形成缺陷环。这是因为在空位扩散机制中，原子易于和空位进行交换继而完成其迁移，所以辐照产生的大量空位能够促进相分解。
图2为不同辐照温度下Fe-35at.％Cr合金中α′相、空位和间隙原子的微观组织图，辐照温度分别为710K，730K和760K，缺陷初始浓度为10-5，辐照时间t*为382。从图中可知，随着辐照温度的增加，α′相长大粗化加剧，颗粒增大，同时缺陷也逐渐从初始位置向边界聚集，并且形成环。
图3为不同初始缺陷浓度下Fe-35at.％Cr中α′相体积分数随时间的变化，缺陷初始浓度分别为0、10-7、10-5和10-4，辐照温度为750K；从图中可以看出，随着缺陷浓度的升高，α′相体积分数开始变化的时间提前，相分解时间提前，相变受到促进。
总的来说，辐照温度和缺陷浓度都可以促进相分解，并且温度越高作用越强。这可作为辐照下核反应堆结构材料设计应用时的理论参考，并以此优化合金的组织性能。
以上所述是对本发明的优选实施案列及原理进行了详细的说明，对于本邻域技术人员依据本发明所提供的思想，在具体实施上的差别都将视为本发明的保护范畴。

Claims (3)

1.一种辐照缺陷和纳米相协同演化的相场模拟方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)利用合金热力学自由能进行缺陷和纳米相系统的热力学描述；
(2)根据热力学描述，求解辐照下缺陷和纳米相系统的化学自由能和弹性能；
(3)基于Chan-Hilliard扩散方程，建立辐照下缺陷和纳米相演变的相场动力学方程；
(4)根据输入变量来模拟不同辐照条件下缺陷和纳米相的组织形貌以及成分演变，分析不同辐照条件下缺陷对相分解动力学规律的影响；步骤(1)中的热力学描述包括：系统的化学自由能、弹性能、梯度能，具体如下：
Figure FDA0003730744690000011
其中F为系统总的自由能，fchem为合金的化学自由能，Vm为合金的摩尔体积，i代表合金元素，ci为元素i的原子分数，cV和cI分为空位和间隙原子的原子分数，kj,其中j＝i,V,I为梯度能系数，felas为弹性能密度；将缺陷的形成能及其浓度耦合到系统的化学自由能中，步骤(2)中的化学自由能可表示为：
Figure FDA0003730744690000012
其中i≠k其中
Figure FDA0003730744690000013
和
Figure FDA0003730744690000014
分别为空位和间隙原子形成能，
Figure FDA0003730744690000015
为元素i的吉布斯自由能，k代表合金元素，ck为元素k的原子分数，Lik为原子间相互作用参数。
2.根据权利要求1所述的辐照缺陷和纳米相协同演化的相场模拟方法，其特征在于，将缺陷和应变所引起成分的不均匀耦合到本征应变中，步骤(2)中的弹性能密度可表示如下：
Figure FDA0003730744690000016
其中Cijkl为弹性模量，
Figure FDA0003730744690000017
为本征应变，具体表达为：
Figure FDA0003730744690000018
其中ε0，εV0，和εI0分别为成分不均匀以及空位和间隙原子引入产生的晶格膨胀系数，弹性应变εkl与位移有关，其表达式为：
Figure FDA0003730744690000021
通过将缺陷有关量耦合到化学自由能和弹性能中，便于利用相场法来描述缺陷的演变及其对相分解的影响。
3.根据权利要求1所述的辐照缺陷和纳米相协同演化的相场模拟方法，其特征在于，步骤(3)中所描述的辐照缺陷和纳米相协同演变的动力学方程为：
Figure FDA0003730744690000022
Figure FDA0003730744690000023
Figure FDA0003730744690000024
其中M为合金的化学迁移率，Mj,其中j＝V,I，为空位和间隙原子迁移率，ξj,其中j＝V,I为引发点缺陷随机分布的热起伏，Pj,其中j＝V,I和Sj,其中j＝V,I分别为缺陷的产生速率和湮灭速率，RVI为缺陷的合并速率；在相场模拟计算中利用半隐式傅里叶谱算法对动力学演变方程进行求解，得出成分与时间和空间位置关系，通过定量的分析来完成步骤(4)中不同辐照条件下缺陷和纳米相组织形貌特征，同时探寻缺陷对相分解动力学的影响规律。
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