CN111739672A - 一种降低氚渗透速率的结构 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种降低氚渗透速率的结构，适用于各种形式的容器和管道，包括最内层的铜合金或钛合金层，最内层外包覆铝合金结构，铝合金结构包括铝合金防护层和若干铝合金格栅肋片，铝合金结构外设置钢材结构层。本发明所提供的结构可以在保证满足设备材料基础性能的基础上，降低工程建造成本，大幅降低氚的扩散和渗透速率，进一步减少环境污染和人员内照射风险发生的可能性。
Description
技术领域
本发明属于核辐射防护技术，具体涉及一种可用于容器和管道的能够降低氚渗透速率的结构。
背景技术
氚(3H)是氢的放射性同位素，能在很多的材料中溶解、扩散和渗透(在一些常用的金属材料中有很高的扩散渗透率)。它的化学性质十分活泼，能与一些材料发生化学反应生成各种类型的氢化物，破坏材料的机械性能。
氚衰变发射低能β粒子，属于低毒放射性核素。但氚具有以下特性，使其难于控制，给防护工作带来了很大的困难：
氚的放射性比活度高(3.56×1014Bq/g)，在标准状态下，每毫升氚的放射性活度为9.55×1010Bq；
气态氚及其氧化物蒸汽(氚化水HTO)都能经过呼吸系统和皮肤以起源途径从环境空气中，或以接触途径，经被污染的物体表面渗入人体内。氚是人体液中极为丰富的和普遍存在的氕的放射性同位素，氚与氕进行同位素交换，特别是水中的氕交换，产生毒性更大的氚化水并能毫无阻碍地进入细胞和有机组织；
氚具有与氕相同的物理、化学性质。氢的同位素对所有材料而言，都是可渗透的。氚以原子或离子态从材料扩散并氧化成氚化水蒸汽。氚及其氧化物与空气中固体颗粒结合形成含氚气溶胶。和氕一样，氚会使材料发生氢脆并存在扩散、渗透和化学作用等一系列问题，给防护带来极大的负担。
在不同材料中，氚具有不同的渗透系数，而渗透系数又随温度的变化而变化，表1中列出了氚在常见金属材料中的渗透系数。
表1氚在常见金属材料中的渗透系数
注1)Φ的单位：cm3[STP-T2]·cm/(cm2·s·Pa1/2)
在氚的生产、运输、储存，重水堆、快中子增殖堆、轻水堆和聚变堆以及燃料的后处理中都存在氚在材料中的扩散渗透问题。核燃料后处理厂、重水堆，聚变堆的主要系统中的氚的放射性活度浓度可以达到109Bq/L-1013Bq/L。并且工作场所环境中氚难于监测。由于氚是弱β衰变(β粒子的能量低，平均能量5.7keV，最大能量18.6keV)，核设施(如核燃料后处理厂)厂房中的放射性气溶胶会严重干扰氚的监测精度。
如核设施典型的设备室内有一个容积为100L的含氚容器(或管道)，其中氚的活度浓度为1×1011Bq/L，温度为100℃，容器内外压力差为0.05MPa(0.5个标准大气压)，容器壁厚2mm，容器表面积为1m2，设备室的空间体积为100m3。如考虑一名员工在氚设备已渗透一天的设备室中工作1小时，则可估算出其所受到内照射引致的待积有效剂量约为60mSv，超过了国家标准对工作人员职业照射剂量限值的3倍。对人员的身体健康将造成极大的危害，甚至是不可逆转的伤害。
为防止氚对环境的污染，保障工作人员的安全,在设计中采取合理可行的措施来降低材料中的溶解、扩散和渗透速率是十分重要的。
目前一般防止氚的渗透的方法是通过物理气相沉积、溅射镀膜、离子束辅助沉积技术、化学气相沉积、热浸铝、电镀等技术在设备或管道内表面生成防氚渗透涂层。常见的防氚渗透涂层主要是氧化物涂层、钛基陶瓷涂层、硅化物涂层、铝化物涂层等。防氚渗透涂层的优势是能够在已经制造和加工好的设备和管道制备，劣势是涂层会与氚发生还原反应(氧化物涂层)或与氚发生其他化学作用、机械性能差(如陶瓷涂层)、热力学性能弱(膨胀系数与金属材料差别大)、抗腐蚀能力不足，不适于广泛应用在有一定化学性能、热力学和机械性能需求的核工业领域。
核工业领域的实际工程中往往由于抗震、酸碱性溶质、温度(差)和压力(差)等因素，要求其工艺系统的设备和管道具备一定的机械性能、热力学性能和抗腐蚀能力等。因此，设计出一种能够广泛应用于核工业领域的实际工程中的具备基础性能要求并有效降低氚扩散渗透速率的结构是极其必要的。
发明内容
本发明的目的是基于核设施含氚系统中设备和管道防止氚渗透的需求，尤其针对那些对机械性能、热力学性能和抗腐蚀能力有一定要求的核设施(如核燃料后处理厂)，提出一种适用于容器和管道的能够有效降低氚扩散和渗透的结构设计方案，解决目前核设施防氚渗透涂层方案中存在的防护不足以及难以满足工程对材料基础性能要求的问题。在满足工程要求的基础上，降低工程建造成本，保证工作人员辐射安全和控制工作人员辐照剂量，减少潜在风险发生的可能性。
本发明的技术方案如下：一种降低氚渗透速率的结构，包括最内层的铜合金或钛合金层，最内层外包覆铝合金结构，铝合金结构外设置钢材结构层。
进一步，如上所述的降低氚渗透速率的结构，其中，所述最内层的厚度不小于1mm。
进一步，如上所述的降低氚渗透速率的结构，其中，所述的铝合金结构包括铝合金防护层，以及设置于铝合金防护层上的若干铝合金格栅肋片；铝合金防护层和铝合金格栅肋片为一体化结构。
进一步，如上所述的降低氚渗透速率的结构，其中，所述铝合金防护层的厚度不小于1mm。
进一步，如上所述的降低氚渗透速率的结构，其中，所述铝合金格栅肋片的厚度不小于1mm，径向长度不小于3mm。
进一步，如上所述的降低氚渗透速率的结构，其中，所述若干铝合金格栅肋片沿铝合金防护层周向均匀排布，数量不少于2个。
进一步，如上所述的降低氚渗透速率的结构，其中，在所述铝合金格栅肋片上设有若干通气孔，用于连通不同格栅肋片间的空间；所述通气孔的直径为不小于格栅肋片径向长度的50％，相邻通气孔的间距为不超过其孔径的30倍。
进一步，如上所述的降低氚渗透速率的结构，其中，所述不同格栅肋片间的空间内的气压不小于1标准大气压。
进一步，如上所述的降低氚渗透速率的结构，其中，所述钢材结构层为奥氏体不锈钢包壳，包壳厚度范围满足整体的力学和机械性能，且满足该厚度范围下的氚渗透速率引致的个人有效剂量不超过国家标准规定的限值。。
本发明的有益效果如下：
目前通过在容器或管道内表面制备防氚渗透涂层的技术来降低氚的渗透速率的方法可以应用于对其材料基础性能较低的部分核设施或局部的系统设备等，不适于广泛应用在核工业领域的实际工程中对机械性能、热力学性能和抗腐蚀能力要求较高的核设施的含氚系统设备。本发明可以在保证满足设备材料基础性能的基础上，大幅降低氚的扩散和渗透速率，进一步降低环境污染和人员内照射风险。在工程上应用的具体优势表现如下：
(1)最内层结构材料所采用的铜合金或钛合金材料的机械力学性能优异，强度高、耐蚀性好、耐热性高；铜合金或钛合金在高温高湿环境中的抗蚀性远远优于不锈钢；对点蚀、酸蚀、应力腐蚀的抵抗力特别强；对氯、氯化物、氯的有机物、硝酸、硫酸等有优良的抗腐蚀能力；能够广泛应用于处理高温含氚的酸性溶质的核设施(如核燃料后处理厂)与系统(如含氚酸处理系统)；由表1中数据可知，氚在铜中的渗透系数比不锈钢低了约100倍，故其防止氚的扩散与渗透能力明显强于不锈钢。
(2)包覆在最内层结构材料外的是铝合金材料。由表1中数据可知，氚在铝中的渗透系数比不锈钢低了约8个数量级，故其防止氚的扩散与渗透能力也将比不锈钢强1×108倍(铝合金中虽然添加了其他元素，但其防止氚渗透的能力仍至少比不锈钢强1×106倍)。铝合金密度低、但强度比较高，塑性好，可加工成各种型材，具有优良的导热性和抗蚀性。铝合金的质量密度仅为不锈钢的约35％，“比强度”胜过很多合金钢，是理想的结构材料，广泛应用于机械制造。并可采用铝合金代替钢板材料的焊接，结构可减轻50％以上。
(3)铝合金结构的格栅肋片可起到散热和减震的作用。通过热量传导，其可降低结构内外的温度差，有益于减少氚的渗透。铝合金结构的格栅肋片及其间隔的空间可以缓解设备或管道内溶质及压力波动、减缓震动对设备的影响，增加了其整体结构的机械性能和稳定性。
(4)结构最外层选用奥氏体钢材，可以保证设备或管道的整体热力学项目满足设计要求。并且奥氏体钢是各种钢材中防止氚渗透能力较高的一种，可以进一步降低氚的扩散和渗透速率。
附图说明
图1是本发明具体实施方式中所述的降低氚渗透的结构横向剖面的示意图；
图2是本发明具体实施方式中所述的降低氚渗透的结构纵向剖面的示意图；
图中：1-容器或管道内空间，2-铜合金或钛合金材料的结构最内层，3-包覆在最内层材料外的铝合金结构(铝合金防护层、铝合金格栅肋片)，4-铝合金结构与奥氏体不锈钢包壳间的空间，5-最外层的奥氏体不锈钢包壳，6-铝合金格栅肋片上的通气孔。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明进行详细的描述。
如图1、图2所示，本发明提供的一种适用于容器和管道的降低氚渗透速率的结构，由容器或管道内空间1、铜合金或钛合金材料的结构最内层2、包覆在最内层材料外的铝合金结构3(铝合金防护层、铝合金格栅肋片)、最外层的奥氏体不锈钢包壳5、铝合金结构3与奥氏体不锈钢包壳5间的空间4，以及铝合金格栅肋片上的通气孔6等构成。图中示出的是一种圆柱形的容器或管道，仅作为示例性的描述，本领域的技术人员容易理解，本发明的结构不仅限于圆柱形的容器或管道，对于其它形状的容器或管道同样适用。
该降低氚渗透速率的结构，用于降低容器或管道内空间1的溶质中氚的扩散和渗透速率，防止氚渗透到结构外的环境中。
结构最内层2采用铜合金或钛合金材料，用于增加抗蚀能力(防止酸性溶质腐蚀)、提高机械和热力学性能、降低氚的扩散和渗透速率。结构最内层所用铜合金或钛合金材料的厚度不小于1mm，其形状、几何尺寸和位置等与实际设备参数相关。
结构最内层外包覆铝合金结构3(例如：最内层2的铜合金或钛合金材料结构可直接套接在铝合金结构3内)，包括铝合金防护层，以及设置于铝合金防护层上的若干铝合金格栅肋片，构成铝合金结构3中的防护层和格栅肋片为一体化结构。铝合金结构3(铝合金防护层、铝合金格栅肋片)的材料包括GB/T3190-2008《变形铝及铝合金化学成分》中的适用于核设施的工业用各型牌号的铝合金。
铝合金结构3的铝合金防护层所用铝合金材料的厚度不小于1mm，铝合金防护层用于降低氚的扩散和渗透速率。其几何尺寸与实际设备参数相关。
铝合金结构3的铝合金格栅肋片的厚度为不小于1mm，径向长度不小于3mm。铝合金结构3的多个格栅肋片在防护层外侧周向均匀排布，且周向排布的数量不少于2个。铝合金结构3的格栅肋片用于增强热力学性能和机械性能(散热和减震)，并且可以减小结构内外的温度差，从而降低氚渗透速率。
铝合金结构3的格栅肋片上设有若干通气孔6，用于连通不同格栅肋片间的空间，保持不同格栅肋片间的空间的气压平衡，并减少结构重量。格栅肋片上的通气孔的直径为不小于格栅肋片径向长度的50％，相邻通气孔的间距为不超过其孔径的30倍。通气孔的数量、大小、间距可根据设备的实际情况而定。
内层结构与最外层结构间的空间4用于减少结构内外的气压差，从而降低氚渗透速率。内层结构与最外层结构间的空间4径向间距不小于3mm。空间4可连接通气加压装置，使空间4的气压不小于1标准大气压(即≥1.01325×105Pa)。
最外层的包壳5的材料为氚渗透速率低的钢材(例如：铝合金结构3可直接套接在最外层包壳5内)，包括奥氏体不锈钢，用于增强设备或管道整体的力学和机械性能，保证其满足标准要求，并且用于进一步降低氚渗透速率。最外层结构材料厚度为满足整体的力学和机械性能，且在该厚度下由于渗透出去的氚引致的个人有效剂量不超过GB 118871中规定的限值。
本发明所提供的降低氚渗透速率的结构主要是利用多重降低氚渗透材料和结构设计功能，经多次对氚的扩散和渗透的防护减弱氚的渗透速率。
本发明所提供的降低氚渗透速率的结构采用了理论计算分析方法和经验公式计算方法进行了对比验证，其氚的渗透速率较同等厚度的不锈钢管低100倍以上。降低氚渗透的容器和管道结构氚的渗透速率的理论估算可采用以下方法和公式推导：
氚在材料中渗透的快慢可通过渗透速率q这一参数定量地加以表达。该参数的物理意义是，氚在单位时间内通过单位面积材料的渗透通量(渗透速率)。在平衡条件下，氚通过材料膜片的渗透速率为：
式中：q——氚通过材料的渗透通量或渗透速率，cm3/(cm2·s)；
Φ——渗透系数，cm3[STP-T2]·cm/(cm2·s·Pan)；
P1、P2——氚通过材料两侧的压力，Pa；
n——氚在材料中存在形态的一个常数，以原子形态存在时，n＝1/2，以分子形态存在时，n＝1；
d——壁厚度，cm。
由于在一定温度范围内，氚在材料中的渗透，表现为热激活过程，因而服从Arrhenius定律，即：
Φ＝Φ0exp(-QP/RT)
QP＝ΔHS+QD………………………………(2)
式中：Φ——渗透系数，cm3[STP-T2]·cm/(cm2·s·Pan)；
Φ0——由材料确定的渗透常数，cm3[STP-T2]·cm/(cm2·s·Pan)；
QP——氚在材料中的渗透活化能，为溶解热与扩散活化能之和，kJ/mol；
ΔHS——氚在材料中的溶解热，J/mol；
QD——氚在材料中的渗透活化能，J/mol；
R——摩尔气体常数，R＝8.314J/(mol·K)；
T——热力学温度，K。
显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。
Claims (10)
1.一种降低氚渗透速率的结构，其特征在于：包括最内层的铜合金或钛合金层，最内层外包覆铝合金结构，铝合金结构外设置钢材结构层。
2.如权利要求1所述的降低氚渗透速率的结构，其特征在于：所述最内层的厚度不小于1mm。
3.如权利要求1所述的降低氚渗透速率的结构，其特征在于：所述的铝合金结构包括铝合金防护层，以及设置于铝合金防护层上的若干铝合金格栅肋片；铝合金防护层和铝合金格栅肋片为一体化结构。
4.如权利要求3所述的降低氚渗透速率的结构，其特征在于：所述铝合金防护层的厚度不小于1mm。
5.如权利要求3所述的降低氚渗透速率的结构，其特征在于：所述铝合金格栅肋片的厚度不小于1mm，径向长度不小于3mm。
6.如权利要求3所述的降低氚渗透速率的结构，其特征在于：所述若干铝合金格栅肋片沿铝合金防护层周向均匀排布，数量不少于2个。
7.如权利要求3所述的降低氚渗透速率的结构，其特征在于：在所述铝合金格栅肋片上设有若干通气孔，用于连通不同格栅肋片间的空间。
8.如权利要求7所述的降低氚渗透速率的结构，其特征在于：所述通气孔的直径为不小于格栅肋片径向长度的50％，相邻通气孔的间距为不超过其孔径的30倍。
9.如权利要求7所述的降低氚渗透速率的结构，其特征在于：所述不同格栅肋片间的空间内的气压不小于1标准大气压。
10.如权利要求1所述的降低氚渗透速率的结构，其特征在于：所述钢材结构层为奥氏体不锈钢包壳，包壳厚度范围满足整体的力学和机械性能，且满足该厚度范围下的氚渗透速率引致的个人有效剂量不超过国家标准规定的限值。
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