CN111617727A - 一种电加热式重整反应器及重整制氢系统 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种电加热式重整反应器及重整制氢系统，重整反应器包括反应器本体、催化剂载体、第一端盖、第二端盖、电加热部件。反应器本体内部设有若干个气体通道和若干个电加热部件安装位。催化剂载体填充在气体通道内；催化剂载体由金属丝制成，金属丝的表面附有催化剂涂层。电加热部件安装在电加热部件安装位。本发明的有益效果是：整个重整制氢系统采用可拆式结构设计，在维修时可对金属丝进行更换，催化剂失效的金属丝可拆卸进行再生使用，进而延长设备使用寿命。整个系统的设计具有结构简单、拆装方便、成本低、寿命长、安全可靠的优点。

Description

一种电加热式重整反应器及重整制氢系统
技术领域
本发明涉及一种重整制氢系统，具体涉及一种以金属丝团簇作为催化剂载体的电加热式重整反应器，属于甲醇水蒸气重整制氢技术领域。
背景技术
甲醇重整制氢以甲醇和水的混合物为原料，先受热蒸发成气态，然后在重整器中进行催化转化，得到重整气。重整反应是一个吸热反应，对温度敏感，必须使原料和催化剂持续处在合适的温度区间，才能使重整反应持续高效平稳进行。保持重整器温度稳定，防止出现局部高温区域，引起重整催化剂失活，为重整器持续稳定供热，是甲醇重整制氢燃料电池研究的热点。
现有的甲醇水蒸汽重整制氢系统中，列管式反应器、板式反应器、微通道反应器等形式均具有或兼有反应效率低、压降大、寿命短、更换不便等缺点。需要一种新型的重整反应器，克服上述缺点。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是：现有的重整反应器存在反应效率低、压降大、寿命短、更换不便。
为了解决上述技术问题，本发明的第一方面，提供了一种电加热式重整反应器，重整反应器包括：
反应器本体，反应器本体内部设有若干个气体通道和若干个电加热部件安装位，气体通道的第一端与重整反应器的重整气体入口连通，气体通道的第二端与重整反应器的重整气体出口连通；
催化剂载体，催化剂载体填充在气体通道内；催化剂载体由金属丝制成，金属丝的表面附有催化剂涂层；
第一端盖，第一端盖连接在反应器本体的第一端，第一端盖设有重整气体入口；
第二端盖，第二端盖连接在反应器本体的第二端，第二端盖设有重整气体出口；
电加热部件，电加热部件安装在电加热部件安装位。
在一些实施例中，第一端盖以可拆卸方式安装在反应器本体的第一端，和/或，第二端盖以可拆卸方式安装在反应器本体的第二端。
在一些实施例中，第一端盖焊接在反应器本体的第一端，第二端盖以法兰连接或卡箍连接方式安装在反应器本体的第二端。
在一些实施例中，第一端盖与反应器本体的第一端之间具有一个空腔，重整气体入口安装在第一端盖的径向。
在一些实施例中，第二端盖呈锥形，重整气体出口设置在第二端盖的锥顶。
在一些实施例中，气体通道为直道，每个气体通道内沿轴向紧实填充多个催化剂载体。
在一些实施例中，催化剂载体采用铁铬铝丝制成的圆柱状团簇体，圆柱状团簇体的孔隙率为40％～85％。
在一些实施例中，每个圆柱状团簇体的直径为15～30mm，长度为15～30mm。
在一些实施例中，气体通道内填充的圆柱状团簇体的数量富余量为20～50％。
在一些实施例中，铁铬铝丝的直径为0.01～3mm。
在一些实施例中，催化剂涂层为Pt-In/γ-Al2O3或Pd-ZnO/γ-Al2O3，铁铬铝丝表面的催化剂涂层厚度为0.005～2mm。
在一些实施例中，气体通道内设有限位部用于限制催化剂载体的滑动，气体通道的第二端设有丝网隔板。
在一些实施例中，电加热部件采用电加热棒，若干个电加热棒与若干个气体通道间隔排布。
本发明的第二方面，提供了一种电加热式重整反应制氢系统，包括上述电加热式重整反应器。
本发明的有益效果是：整个重整制氢系统采用可拆式结构设计，在维修时可对铁铬铝丝进行更换，失效的铁铬铝丝可拆卸进行再生使用，进而延长设备使用寿命。整个系统的设计具有结构简单、拆装方便、成本低、寿命长、安全可靠的优点。
附图说明
图1是本发明重整反应制氢系统低温电堆工况的工作原理图。
图2是本发明重整反应制氢系统高温电堆工况的工作原理图。
图3是本发明一个较佳实施例中电加热式重整反应器的整体外观结构示意图。
图4是本发明一个较佳实施例中电加热式重整反应器的第一个视角的剖切结构示意图。
图5是本发明一个较佳实施例中电加热式重整反应器的第二个视角的剖切结构示意图。
图6是本发明一个较佳实施例中电加热式重整反应器的第三个视角的剖切结构示意图。
图7是本发明一个较佳实施例中电加热式重整反应器(除去加热棒)的结构示意图。
图8是本发明一个较佳实施例中电加热式重整反应器(除去加热棒)的剖切结构示意图。
以上各图中的附图标记如下：
100 反应器本体
110 气体通道
120 电加热棒插孔
130 丝网隔板
140 本体法兰
200 第一端盖
210 端盖壁
220 端盖板
230 端盖管
240 重整气体入口
300 第二端盖
310 重整气体出口
320 端盖法兰
400 电加热棒
410 发热部
420 接线部
具体实施方式
除非另作定义，本专利的权利要求书和说明书中所使用的技术术语或者科学术语应当为本专利所属技术领域内具有一般技能的人士所理解的通常意义。
本说明书以及权利要求书中所使用的“第一”、“第二”以及类似的词语并不表示任何顺序、数量或者重要性，而只是用来区分不同的组成部分。“一个”或者“一”等类似词语并不表示数量限制，而是表示存在至少一个。在本专利的描述中，除非另有说明，“多个”的含义是两个或两个以上。“包括”或者“具有”等类似的词语意指出现在“包括”或者“具有”前面的元件或者物件涵盖出现在“包括”或者“具有”后面列举的元件或者物件及其等同元件，并不排除其他元件或者物件。
在本专利的描述中，需要理解的是，术语“上”、“下”、“左”、“右”、“水平”、“横”、“纵”、“顶”、“底”、“内”、“外”、“顺时针”、“轴向”、“径向”、“周向”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本专利和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本专利的限制。
本实施例采用涂覆有催化剂的铁铬铝丝制成的圆柱状团簇体，与进行重整反应的反应管(气体通道)内壁形状一致，然后将其塞入重整反应管中并安装紧实。在气体通道前端采用焊点结构进行限位，考虑到可更换铁铬铝丝柱在后端采用丝网隔板进行限位。采用多条气体通道并联放大，气体通道数量可根据实际需求功率调节。在气体通道之间加上电加热棒供热，以抵消重整制氢反应的吸热，使重整反应维持在340～380℃之间持续进行。气体通道前后端设计限位结构，气体通道中的圆柱状团簇体的数量根据实际功率及使用寿命可以调节。整个重整制氢系统采用可拆式结构设计，在后端采用法兰联结结构，维修时可对铁铬铝丝圆柱状团簇体进行更换，催化作用失效的团簇体可拆卸下进行再生使用，进而延长设备使用寿命。整个系统的设计具有结构简单、拆装方便、成本低、寿命长、安全可靠。
以下结合附图对本发明的较佳实施例进行具体描述。
图1是本发明重整反应制氢系统低温电堆工况的工作原理图。图2是本发明重整反应制氢系统高温电堆工况的工作原理图。甲醇和水蒸气混合物(两者最佳摩尔比为4：6)经过蒸发器气化后，再进入重整器进行重整反应，重整反应产生的重整气进入电堆发电。重整气中的CO会对低温电堆的催化剂产生损害，需要先经“CO优先选择氧化器”除去，如图1所示。CO对高温电堆的催化剂影响小，可以省略“CO优先选择氧化器”这个装置，如图2所示。
重整制氢系统的核心装置是重整反应器。图3揭示了一种电加热式重整反应器，主要由反应器本体100、第一端盖200、第二端盖300以及电加热棒400组成。第一端盖200连接在反应器本体100的轴向第一端，第一端盖200设有重整气体入口240。第二端盖300连接在反应器本体100的轴向第二端，第二端盖300设有重整气体出口310。
反应器本体100内部设有若干个气体通道和若干个电加热棒插孔间壁排列。如图6所示，5个电加热棒插孔120成十字排布并将反应器本体100的截面划分成四个区域，4个气体通道110中的每一个分别位于一个上述区域内。这种排布可以使电加热棒产生的热量以较短路径达到气体通道110内部，维持重整反应器的适合工作温度在340～380℃之间，优选的工作温度是350℃，采用电加热棒可实现这级别的精确控温。气体通道与电加热器插孔的排布方式可以采用其他形式，能保证传热效率即可。
如图4所示，气体通道110为圆柱状，内部放置催化剂载体(图中未示出)。催化剂载体采用由铁铬铝丝制成的圆柱状团簇体，圆柱状团簇体外表轮廓与气体通道内壁形状一致，能够紧实安装在气体通道110内。铁铬铝丝的直径为0.01～3mm。优选的，直径为0.02～0.3mm。
铁铬铝丝表面预先涂附催化剂，例如，包括但不限于Pt-In/γ-Al2O3或Pd-ZnO/γ-Al2O3催化剂。催化剂涂层厚度为0.005～2mm。优选的，催化剂涂层厚度0.02～0.8mm。采用铁铬铝丝是因为其耐高温且成本低，可以采用有同样性能的其他金属丝代替铁铬铝丝。为了进一步加强催化效率，气体通道110内壁也涂附有同样的催化剂，内壁催化剂涂层的厚度为0.005～2mm。优选的，内壁催化剂涂层的厚度0.01～1mm。更优选地，内壁催化剂涂层的厚度0.04～0.2mm。
圆柱状团簇体表面和内部多孔，孔隙率为40％～85％。优选的孔隙率为60～75％。充分的孔隙便于使重整气原料通过时与催化剂充分接触，提高催化反应效率。
每个气体通道110内沿轴向紧实填充多个上述的圆柱状团簇体。单个气体通道110的长度为15～30cm。每个圆柱状团簇体的直径为15～30mm，长度为15～30mm。优选的，圆柱状团簇体的直径为20mm，长度为20mm。气体通道110内设有限位部(图中未示出)。限位部可以是突起的焊点，用于勾住团簇体，限制其在气体通道110内的滑动。当重整气体从气体通道110的入口至出口时，气体的气压使团簇体有往前滑动的趋势。所以，在气体通道110的入口无需设置隔板，使气体更多更顺利进入气体通道110内，而在出口必须设置丝网隔板130(或类似的阻挡不件)，阻挡团簇体从气体通道110滑出，如图5所示。
在优选的方案中，每个气体通道110内置9个铁铬铝丝团簇体。在气体通道110的入口处，催化反应程度较高，此处铁铬铝丝团簇体表面的催化剂充分参与催化反应。越往后端，催化反应程度越低。因此，不同位置的催化剂的使用程度是不同的，其寿命当然也不同。据实验验证，对于新投入使用的重整反应器，9个铁铬铝丝团簇体中的前面6个是主要参与反应的，气体到达第7个及以后的团簇体时，重整反应几乎已完毕，第7～9个铁铬铝丝团簇体是作为备用的。也就是说，气体通道110内填充的铁铬铝丝团簇体的富余量为50％。铁铬铝丝团簇体的富余量合适范围是20～50％。若富余量过小，对重整反应器运行寿命改善有限；若富余量过大，则不经济。
随着重整反应器的长期使用，第1个铁铬铝丝团簇体的催化剂将会完全失效，此时第2个至第7个(还是共6个)铁铬铝丝团簇体参与催化反应，第8个与第9个依然是闲置的。当第2个铁铬铝丝团簇体也失效时，依靠第3个至第8个(共6个)铁铬铝丝团簇体参与催化反应，第9个闲置，以此类推，保证重整反应器的2000～5000h设计运行寿命。
反应器本体100的两端各连接有端盖，为了便于铁铬铝丝团簇体的更换，两端的端盖至少有一处是可拆卸式连接。在一个优选方案中，第一端盖200焊接固定在反应器本体100的第一端(入口端)，以保证气密性。第二端盖300以法兰连接方式安装在反应器本体100的第二端(出口端)，方便拆卸。第二端盖300呈锥形，重整气体出口310设置在锥顶，如图3所示，这样有利于气体的汇聚。如图8所示，第二端盖300的底部向外延伸形成端盖法兰320，反应器本体100的第二端也向外延伸形成本体法兰140。端盖法兰320与本体法兰140各自带有对应的螺孔，依靠螺栓将两者固定。为了便于定位，本体法兰140前端设有与第二端盖300内壁配合的定位结构。第二端盖也可以制成其他形状，例如，半球形等。
如图5所示，第一端盖200由端盖壁210、端盖板220、端盖管230焊接成一体。端盖板220设有开孔，端盖管230的一端连接在这些开口，端盖管230的另一端连接在反应器本体100的电加热棒插孔120的入口处。电加热棒400从端盖板220的开孔插入，经过端盖管230并最终插至电加热棒插孔120的底部。每根电加热棒400由发热部410与接线部420组成，如图3所示。发热部410稍稍外露在端盖板220外，这样使第一端盖200内都被加热到，保持重整气原料的温度。因为安装了电加热棒，端盖板220已无多少空间，重整气体入口240被设在了第一端盖200的端盖壁210，并沿着径向进入第一端盖200内的空腔。这样，气体通道110的第一端与重整气体入口240连通，气体通道110的第二端与重整气体出口310连通。
实施例1
为500W重整反应器的设计，采用的5根电加热棒与4个气体通道按照轴向间壁排列的形式排布。电加热棒的直径为10mm，长度为300mm。电加热棒插孔的直径为295mm，这样使电加热棒前端外露5mm。
气体通道为开孔结构，是直径25mm、长度225mm的通孔。整个反应器的直径为80mm。空腔段与反应段采用焊接结构，反应器本体与第一端盖(前端盖)采用焊接结构。反应器本体与第二端盖(后端盖)采用法兰连接，螺纹孔6个M4。出口为长80mm的锥段。总长度约380mm。重整气体的入口和出口均为4分管。气体通道第一端(前端)均匀点焊3个焊点进行限位，第二端(后端)采用丝网隔板进行限位，保证流道的通畅的同时，保证铁铬铝丝圆柱状团簇体不活动，且可拆卸。利用锥角进行轴向和径向限位。圆柱状团簇体采用6个串联，并增加3个余量，每个气体通道内共有9个，整个反应器共有36个圆柱状团簇体。圆柱状团簇体直径20mm，高度长度20mm，孔隙率为70％。铁铬铝丝的丝径为1mm，涂覆催化剂厚度为0.04mm。
与现有技术相比，本实施例提供的重整制氢系统具有以下特点：
(1)以铁铬铝丝团簇体作为载体的催化剂具有可靠性，同时在经济性上也有相当的优势；
(2)铁铬铝丝团簇体的总表面积大，催化剂覆盖率高，制氢反应的催化效率高；
(3)催化剂涂层与铁铬铝丝的结合力高，不易开裂和脱落；
(4)气体通道可以按照需要进行数目可调；
(5)铁铬铝丝团簇体的数目可以在气体通道内按照需要调节；
(6)重整反应器及气体通道可以根据功率需要进行并联放大；
(7)维修更换方便，铁铬铝丝团簇体上的催化剂失效以后，可以拆卸下来再生使用。
以上详细描述了本发明的较佳具体实施例。应当理解，本领域的普通技术人员无需创造性劳动就可以根据本发明的构思作出诸多修改和变化。因此，凡本技术领域中技术人员依本发明的构思在现有技术的基础上通过逻辑分析、推理或者有限的实验可以得到的技术方案，皆应在由权利要求书所确定的保护范围内。

Claims (14)

1.一种电加热式重整反应器，其特征在于，包括：
反应器本体，所述反应器本体内部设有若干个气体通道和若干个电加热部件安装位，所述气体通道的第一端与重整反应器的重整气体入口连通，所述气体通道的第二端与重整反应器的重整气体出口连通；
催化剂载体，所述催化剂载体填充在所述气体通道内；所述催化剂载体由金属丝制成，所述金属丝的表面附有催化剂涂层；
第一端盖，所述第一端盖连接在所述反应器本体的第一端，所述第一端盖设有所述重整气体入口；
第二端盖，所述第二端盖连接在所述反应器本体的第二端，所述第二端盖设有所述重整气体出口；
电加热部件，所述电加热部件安装在所述电加热部件安装位。
2.根据权利要求1所述的一种电加热式重整反应器，其特征在于，所述第一端盖以可拆卸方式安装在所述反应器本体的第一端，和/或，所述第二端盖以可拆卸方式安装在所述反应器本体的第二端。
3.根据权利要求2所述的一种电加热式重整反应器，其特征在于，所述第一端盖焊接在所述反应器本体的第一端，所述第二端盖以法兰连接或卡箍连接方式安装在所述反应器本体的第二端。
4.根据权利要求3所述的一种电加热式重整反应器，其特征在于，所述第一端盖与所述反应器本体的第一端之间具有一个空腔，所述重整气体入口安装在所述第一端盖的径向。
5.根据权利要求3所述的一种电加热式重整反应器，其特征在于，所述第二端盖呈锥形，所述重整气体出口设置在所述第二端盖的锥顶。
6.根据权利要求2所述的一种电加热式重整反应器，其特征在于，所述气体通道为直道，每个所述气体通道内沿轴向紧实填充多个所述催化剂载体。
7.根据权利要求6所述的一种电加热式重整反应器，其特征在于，所述催化剂载体采用铁铬铝丝制成的圆柱状团簇体，所述圆柱状团簇体的孔隙率为40％～85％。
8.根据权利要求7所述的一种电加热式重整反应器，其特征在于，每个所述圆柱状团簇体的直径为15～30mm，长度为15～30mm。
9.根据权利要求7所述的一种电加热式重整反应器，其特征在于，所述气体通道内填充的所述圆柱状团簇体的数量富余量为20～50％。
10.根据权利要求7所述的一种电加热式重整反应器，其特征在于，所述铁铬铝丝的直径为0.01～3mm。
11.根据权利要求7所述的一种电加热式重整反应器，其特征在于，所述催化剂涂层为Pt-In/γ-Al2O3或Pd-ZnO/γ-Al2O3，所述铁铬铝丝表面的所述催化剂涂层厚度为0.005～2mm。
12.根据权利要求1所述的一种电加热式重整反应器，其特征在于，所述气体通道内设有限位部用于限制所述催化剂载体的滑动，所述气体通道的第二端设有丝网隔板。
13.根据权利要求1所述的一种电加热式重整反应器，其特征在于，所述电加热部件采用电加热棒，若干个所述电加热棒与若干个所述气体通道间隔排布。
14.一种电加热式重整反应制氢系统，其特征在于，包括如权利要求1～13任意一项所述的电加热式重整反应器。
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