CN111508573B - 一种分析裂变气体导致铀硅化合物核燃料膨胀行为的方法及系统 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种分析裂变气体导致U3Si2核燃料膨胀行为的方法。包括：建立用于计算铀硅核燃料气体原子扩散的速率理论模型；基于不同的边界条件和环境变量高精度拟合实验结果；计算不同温度下不同时间处气泡的大小及数目，计算不同温度下气体扩散行为导致的燃料膨胀率；计算膨胀点处裂变密度和瞬时裂变速率的关系并计算分析膨胀点处的气泡互连的形成原因。本发明可用于分析铀硅核燃料实验堆条件下的裂变气体导致核燃料膨胀行为。分析结果可靠，可重复性强，易于实现。
Description
技术领域
本发明涉及材料科学领域，具体为一种分析裂变气体导致铀硅化合物核燃料膨胀行为的方法及系统。
背景技术
日本东部大地震和海啸所引起的福岛核电站事故引起了人们对氧化型核燃料安全性的质疑，由此激发了全球开发新型事故容错核燃料(ATF)以替代现有“二氧化铀燃料-锆合金包壳”体系的兴趣，以增强系统对核事故的耐受性。目前，拥有多种化合物种类的铀硅系列核燃料进入了人们的视野，铀硅化合物在辐照条件下具有良好的高温稳定性，以及相比UO2具有更高的铀密度(远超碳化铀和氧化铀)和导热率(与碳化铀相当)；另外，该材料也不易与水反应生成气体产物。上述这些优异性能使铀硅化合物具备较低的热能存储及较低的浓缩度，进而使其成为潜在的ATF候选材料。针对核燃料，裂变过程中所产生的气体将对其服役性能产生重要影响，气泡的产生将提高燃料的孔隙率，使其热导率降低；同时，也会导致裂变气体膨胀。而随着燃耗的增加，裂变气体原子的积累最终会导致晶间气泡的相互连接与裂变气体的释放，由此进一步损害燃料颗粒的热导率和完整性，并对包壳材料增加额外的压力，使包壳材料失效。
对于铀硅燃料的研究来说，国际上在研究堆条件下对铀硅燃料进行了一些研究，目前对于铀硅系列核燃料在LWRs(轻水反应堆)不同服役条件下的裂变气体原子、微观机理的研究成果还很少，国际上也有很多学者在进行这方面的研究，因此这方面的研究具有非常好的前景，而且对于后面铀硅化合物燃料的应用来说至关重要。
采用实验观测难以捕获气泡的扩散，传统的分子动力学模拟受原子振动的限制无法进行长时间的模拟。动态蒙特卡洛或者相场晶体方法能够模拟长时间的扩散行为，但是动态蒙特卡洛方法对于复杂的系统很难创建完整的目录，而相场晶体法主要解决熔点附近的高温凝固等问题，上述方法对于模拟长时间的气体原子扩散与核燃料失效行为等问题均具有一定的局限性。
发明内容
针对铀硅系列核燃料在轻水反应堆不同服役条件下的裂变气体原子行为和微观机理的研究缺少的问题，本发明提供一种分析裂变气体导致铀硅化合物核燃料膨胀行为的方法及系统，对铀硅化合物燃料的应用提供理论研究基础。
本发明是通过以下技术方案来实现：
一种分析裂变气体导致铀硅化合物核燃料膨胀行为的方法，所述方法包括：
根据铀硅裂变的实验数据建立铀硅化合物气泡演化速率理论模型，以及气泡膨胀模型；
根据建立的气泡演化速率理论模型和气泡膨胀模型，计算铀硅化合物失控位置处，不同温度下气泡在预设时间演化后的浓度分布；
依据所述浓度分布计算膨失控位置处裂变密度和瞬时裂变速率，以及失控位置处裂变密度和气泡密度的关系；
根据得到的裂变密度和瞬时裂变速率的关系，以及裂变密度和气泡密度的关系，计算不同裂变密度下气体原子演化行为导致的燃料膨胀率。
优选的，根据铀硅裂变的实验数据结合速率理论方法，建立气泡演化速率理论模型；
根据铀硅裂变的实验数据结合平均场理论，建立气泡膨胀模型。
优选的，所述实验数据包括气体原子和气泡的扩散参数。
优选的，所述气泡演化速率理论模型包括气体原子浓度、气泡浓度和气体原子数目方程：
其中，Dg是气泡扩散系数，cg是气体原子浓度，cb是气泡浓度，mb是半径为rb气泡中气体原子数目，b是气体原子重溶速率，fn是形核因子。
优选的，所述浓度分布的确定方法包括：
根据气泡膨胀模型计算膨胀失控位置处气泡中所包含的裂变气体原子分数；
根据气泡中所包含的裂变气体原子分数，并结合气泡演化速率理论模型计算气泡在预设时间演化后的浓度分布。
优选的，所述浓度分布的表达式如下：
其中κ＝b0/2βbvDgt，b0为气体原子重溶系数，bv是范德瓦尔斯常数，
是裂变速率，β为每次裂变产生的气体原子数目，χ为气泡中裂变气体原子数目占总裂变气体原子数目的分数。
优选的，所述裂变密度和瞬时裂变速率关系的表达式如下：
其中，βe为裂变常数，
是气泡间距离和气泡直径之比，D0是扩散常数；
所述裂变密度和气泡密度关系的表达式如下：
其中，
为速率常数，N2为膨胀点处大气泡的数目。
优选的，所述根据裂变密度和膨胀率关系，燃料膨胀率包括膝盖点形成后气泡的膨胀率，以及膝盖点形成气泡后的气泡的膨胀率。
优选的，所述膝盖点形成后气泡的膨胀率的表达式如下：
其中，N2为膨胀点处峰值小气泡的数目，rpeak为峰值处的小气泡半径，R为大气泡的半径；
所述膝盖点形成气泡后的气泡的膨胀率的表达式如下：
其中，χ(t)为气泡中所含裂变气体体积分数随时间的变化，βs为单位裂变密度的固体裂变产物的膨胀分数，mobs为膨胀完成后大气泡的数目，γ是气泡表面张力，k是玻尔兹曼常数，χ(t)为气泡中所含裂变气体体积分数随时间的变化。
一种分析裂变气体导致铀硅化合物核燃料膨胀行为的系统，包括存储器、处理器以及存储在所述存储器中并可在所述处理器上运行的计算机程序，其特征在于，所述处理器执行所述计算机程序时实现如权利要求1至9任一项所述的方法。与现有技术相比，本发明具有以下有益的技术效果：
本发明提供的一种分析裂变气体导致铀硅化合物核燃料膨胀行为的方法，建立用于计算铀硅核燃料气体原子扩散的速率理论模型和气泡膨胀模型；基于不同的边界条件和环境变量高精度拟合实验结果，然后计算不同温度下不同时间处气泡的大小及数目，最后计算不同温度下气体扩散行为导致的燃料膨胀率，可用于分析铀硅核燃料实验堆条件下的裂变气体导致核燃料膨胀行为，分析结果可靠，可重复性强，易于实现；解决了现有的实验观测手段难以捕获介观尺度的气体行为，同时气泡的演化属于扩散行为，传统的分子动力学模拟受原子振动的限制无法进行长时间的模拟，动态蒙特卡洛方法以及相场晶体法都难以解决复杂系统的缺陷演化问题，本发明提供的方法大大减少人工及计算资源的耗费，节约成本；另外，该方法运用模拟计算方法对铀硅化合物中裂变气体原子长期演化下对燃料膨胀行为进行了研究分析，这对于材料基因工程即多尺度预测铀硅化合物宏观力学性能的微观及宏观尺度的参数传递具有重要意义。
附图说明
图1为本发明硅油化合物核燃料裂变气体导致核燃料膨胀行为方法的流程图；
图2为本发明计算失控位置处同一温度下不同时间下气泡演化后浓度分布；
图3为本发明计算膨胀点处裂变密度和瞬时裂变速率的关系；
图4为本发明计算不同温度下及不同裂变密度下气体原子演化行为导致的燃料膨胀率。
具体实施方式
下面结合附图对本发明做进一步的详细说明，所述是对本发明的解释而不是限定。
实施例1
参阅图1，以U3Si2为例，对本发明提供的一种分析裂变气体导致铀硅化合物核燃料膨胀行为的方法进行详细的阐述，包括以下步骤：
S1、建立用于模拟实验的U3Si2气泡演化速率理论模型。
具体而言，该步骤S1中基于J.Rest开发的GRASS-SST方法建立气泡演化速率理论模型，模型方程主要由气泡具体的物理行为所描述。
根据铀硅裂变的实验数据选取气体原子和气泡的扩散参数，结合速率理论方法分别建立cb、cg和mb方程，计算不同温度下气泡长时间演化后的浓度分布，其演化时间方程为：
其中，Dg是气泡扩散系数，cg是气体原子浓度，cb是气泡浓度，mb是半径为rb气泡中气体原子数目，b是气体原子重溶速率，fn是形核因子。
需说明的是，本实施例中具体的参数由下表给出，但根据需要也可以自行建模或选用其他的实验参数或计算参数。
S2、基于平均场理论及铀硅裂变的实验数据建立气泡膨胀模型，并计算膨胀失控位置气泡中所包含的裂变气体原子分数。
具体而言，该步骤S2中通过计算位错附近空位的长时间演化，计算膨胀失控位置处气泡中所包含的裂变气体原子分数：
其中，
是气泡间距离和气泡直径之比，bv是范德瓦尔斯常数，β是每次裂变产生的气体原子数目，
是裂变速率，D0是扩散常数
S3、基于速率理论模型和气泡膨胀模型计算铀硅化合物失控位置处，不同温度下气泡在预设时间演化后的浓度分布。
具体而言，根据演化时间方程和膨胀失控位置处裂变气体原子在气泡中的比例计算U3Si2模型中时空位置处气泡半径-数目关系，即气泡的浓度分布：
其中κ＝b0/2βbvDgt，b0为气体原子重溶系数，χ为气泡中裂变气体原子数目占总裂变气体原子数目的分数
图2为一年时间下，600K，1000K，1500K时的膨胀点处气泡半径和数目关系图。
步骤S4：根据气泡演化后的浓度分布，计算膨失控位置处裂变密度和瞬时裂变速率，以及失控位置处裂变密度和气泡密度的关系。
裂变密度和瞬时裂变速率的关系，表达式如下：
失控位置处裂变密度和气泡密度的关系，表达式如下：
其中，
为速率常数，N2为膨胀点处大气泡的数目。
图3为本实施例中，在600K下计算膨胀点处裂变密度和瞬时裂变速率及的关系。
步骤S5：根据裂变密度和瞬时裂变速率，以及膨胀点处裂变密度和气泡密度的关系，计算不同裂变密度下气体原子演化行为导致的燃料膨胀率。
针对膨胀点前后形成机制的不同分别建立膨胀方程：
根据裂变密度和膨胀率关系，在膝盖点刚形成后气泡的膨胀率方程为：
其中，N2为膨胀点处峰值小气泡的数目，rpeak为峰值处的小气泡半径，R为大气泡的半径。
根据裂变密度和膨胀率关系，在膝盖点刚形成后气泡之后的膨胀率方程为：
其中，χ(t)为气泡中所含裂变气体体积分数随时间的变化，βs为单位裂变密度的固体裂变产物的膨胀分数，mobs为膨胀完成后大气泡的数目，γ是气泡表面张力，k是玻尔兹曼常数，χ(t)为气泡中所含裂变气体体积分数随时间的变化。
图4为本实施例中，在600K，1000K，1500K下U3Si2中气体原子演化所导致基体的膨胀曲线，对不同温度下U3Si2气体失稳膨胀点进行对比，为铀硅化合物的全面应用提供了理论依据。
本发明还提供了一种分析裂变气体导致铀硅化合物核燃料膨胀行为的系统，包括存储器、处理器以及存储在所述存储器中并可在所述处理器上运行的计算机程序，所述处理器执行所述计算机程序时实现分析裂变气体导致铀硅化合物核燃料膨胀行为的方法。
处理器可能是中央处理单元(CentralProcessingUnit，CPU)，还可以是其他通用处理器、数字信号处理器(DigitalSignalProcessor，DSP)、专用集成电路(ApplicationSpecificIntegratedCircuit，ASIC)、现成可编程门阵列(Field-ProgrammableGateArray，FPGA)或者其他可编程逻辑器件、分立门或者晶体管逻辑器件、分立硬件组件等。
本发明公开了一种分析裂变气体导致U3Si2核燃料膨胀行为的方法。包括：建立用于计算铀硅核燃料气体原子扩散的速率理论模型；基于不同的边界条件和环境变量高精度拟合实验结果；计算不同温度下不同时间处气泡的大小及数目，计算不同温度下气体扩散行为导致的燃料膨胀率；计算膨胀点处裂变密度和瞬时裂变速率的关系并计算分析膨胀点处的气泡互连的形成原因。本发明可用于分析铀硅核燃料实验堆条件下的裂变气体导致核燃料膨胀行为。分析结果可靠，可重复性强，易于实现。
本发明提供的一种分析裂变气体导致铀硅化合物核燃料膨胀行为的方法，采用速率理论作为介观尺度裂变气体演化的模拟手段，通过使用基于平均场理论演化的速率理论方程通过描述气体原子、气泡以及气泡中气体原子浓度变化来表示气泡的演化过程，速率理论方程可以使用第一性原理、分子动力学及实验参数能够直观的模拟材料中大量气体原子的扩散行为和气泡的扩散聚集行为，特别是在预测介观尺度的气泡的长期演化对核燃料的失效行为的影响方面有着重要的应用前景。
以上内容仅为说明本发明的技术思想，不能以此限定本发明的保护范围，凡是按照本发明提出的技术思想，在技术方案基础上所做的任何改动，均落入本发明权利要求书的保护范围之内。
Claims (6)
1.一种分析裂变气体导致铀硅化合物核燃料膨胀行为的方法，其特征在于，所述方法包括：
根据铀硅裂变的实验数据结合速率理论方法，建立气泡演化速率理论模型；根据铀硅裂变的实验数据结合平均场理论，建立气泡膨胀模型；
根据气泡膨胀模型计算膨胀失控位置处气泡中所包含的裂变气体原子分数；根据气泡中所包含的裂变气体原子分数，并结合气泡演化速率理论模型计算气泡在预设时间演化后的浓度分布；
依据所述浓度分布计算膨失控位置处裂变密度和瞬时裂变速率，以及失控位置处裂变密度和气泡密度的关系；
根据得到的裂变密度和瞬时裂变速率的关系，以及裂变密度和气泡密度的关系，计算不同裂变密度下气体原子演化行为导致的燃料膨胀率。
2.根据权利要求1所述的一种分析裂变气体导致铀硅化合物核燃料膨胀行为的方法，其特征在于，所述实验数据包括气体原子和气泡的扩散参数。
3.根据权利要求1所述的一种分析裂变气体导致铀硅化合物核燃料膨胀行为的方法，其特征在于，所述气泡演化速率理论模型包括气体原子浓度、气泡浓度和气体原子数目方程：
其中，Dg是气泡扩散系数，cg是气体原子浓度，cb是气泡浓度，mb是半径为rb气泡中气体原子数目，b是气体原子重溶速率，fn是形核因子。
4.根据权利要求3所述的一种分析裂变气体导致铀硅化合物核燃料膨胀行为的方法，其特征在于，所述浓度分布的表达式如下：
其中κ＝b0/2βbvDgt，b0为气体原子重溶系数，bv是范德瓦尔斯常数，
是裂变速率，β为每次裂变产生的气体原子数目，χ为气泡中裂变气体原子数目占总裂变气体原子数目的分数。
5.根据权利要求4所述的一种分析裂变气体导致铀硅化合物核燃料膨胀行为的方法，其特征在于，所述裂变密度和瞬时裂变速率关系的表达式如下：
其中，βe为裂变常数，
是气泡间距离和气泡直径之比，D0是扩散常数；
所述裂变密度和气泡密度关系的表达式如下：
其中，
为速率常数，N2为膨胀点处大气泡的数目。
6.一种分析裂变气体导致铀硅化合物核燃料膨胀行为的系统，其特征在于，包括存储器、处理器以及存储在所述存储器中并可在所述处理器上运行的计算机程序，所述处理器执行所述计算机程序时实现如权利要求1至5任一项所述的方法。
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| 范德瓦尔斯方程的分子平均场理论推导;詹士昌;《大学物理》;20090228;第28卷(第2期);3-5页 * |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| CN111508573A (zh) | 2020-08-07 |
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