CN111495165A - 一种含镁矿石脱硫脱硝浆液和一种同步脱硫脱硝的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于环境工程和冶金技术领域,尤其涉及一种含镁矿石脱硫脱硝浆液和一种同步脱硫脱硝的方法。本发明提供的含镁矿石脱硫脱硝浆液,包括含镁矿石颗粒、亚氯酸钠和水,所述含镁矿石脱硫脱硝浆液的固液比以质量比计为1:5~200,亚氯酸钠的浓度为5~50mmol/L。在本发明中,含镁矿石颗粒与亚氯酸钠协同作用能够有效脱硫脱硝。此外,本发明所提供的同步脱硫脱硝方法简单,易于操作,且同步脱硫脱硝的条件温和。
Description
技术领域
本发明涉及环境工程和冶金技术领域,尤其涉及一种含镁矿石脱硫脱硝浆液和一种同步脱硫脱硝的方法。
背景技术
我国同时处理二氧化硫和氮氧化物的成熟技术主要是应用湿法脱硫(WFGD)和选择性催化还原技术(SCR)的组合,但是在选择性催化还原技术中催化剂成本占到投资成本中的30~55%,且容易发生硫中毒现象造成催化剂失活,并且SCR技术存在着易氨泄漏等问题,对脱除氮氧化物造成了较大的影响。而近年来,由湿法脱硫和湿法脱硝组合的湿法脱硫脱硝工艺由于不存在SCR技术中的问题,而被认为是更具有应用前景的工艺。
传统湿法脱硫技术中主要是以钙基为主的吸收剂,典型工艺为石灰石-石膏法,钙基脱硫技术在脱硫后会产生大量的石膏,石膏目前主要作为建筑材料使用,但是其品位较低利用价值不大。因此在传统湿法脱硫的基础上开发了镁法脱硫技术,其典型技术为氧化镁法烟气脱硫技术,镁法脱硫技术具有技术成熟、脱硫效率高、投资成本可比钙法降低1/3、副产品价值高、且吸收剂原料丰富、价格低廉等优点。
湿法脱硝过程可分为催化氧化吸收技术和直接氧化吸收技术。催化氧化吸收技术是通过添加催化剂提高NO的氧化效率使其转为价态更高的含氮物质;直接氧化吸收技术是通过氧化剂如:臭氧、二氧化氯、双氧水等先将NO转化为溶解度更高的含氮物质(包括NO2、N2O4、N2O5)随后用浆液将其吸收。
目前,湿法脱硫脱硝工艺通常是将烟气顺次进行湿法脱硫和湿法脱硝,还未有湿法脱硫脱硝同步进行的报道。
发明内容
本发明的目的在于提供一种含镁矿石脱硫脱硝浆液和一种同步脱硫脱硝的方法,本发明提供的含镁矿石脱硫脱硝浆液可实现湿法脱硫脱硝的同步进行。
为了实现上述发明目的,本发明提供以下技术方案:
本发明提供了一种含镁矿石脱硫脱硝浆液,包括含镁矿石颗粒、亚氯酸钠和水,所述含镁矿石脱硫脱硝浆液的固液比以质量比计为1:5~200,亚氯酸钠的浓度为5~50mmol/L。
优选地,所述含镁矿石颗粒的D90为75μm。
优选地,所述含镁矿石颗粒中的镁含量为0.55~26.89wt%。
优选地,所述含镁矿石颗粒的制备原料包括磷矿、菱镁矿和高炉炉渣中的至少一种。
优选地,所述含镁矿石脱硫脱硝浆液的固液比以质量比计为1:10~40。
优选地,所述亚氯酸钠的浓度为10~15mmol/L。
本发明还提供了一种同步脱硫脱硝的方法,包括如下步骤:
将烟气通入至脱硫脱硝浆液中,进行同步脱硫脱硝;所述脱硫脱硝浆液为上述技术方案所述的含镁矿石脱硫脱硝浆液。
优选地,所述同步脱硫脱硝的温度为25~55℃。
优选地,所述烟气中的气体成分包括氧气、二氧化硫、一氧化氮和氮气;所述烟气的压力为大气压,其中,氧气含量为4~14vol%,二氧化硫的浓度为300~1000ppmv,一氧化氮的浓度为250~500ppmv,余量为氮气。
优选地,所述烟气的流量为0.4~1L/min。
本发明提供了一种含镁矿石脱硫脱硝浆液,包括含镁矿石颗粒、亚氯酸钠和水,所述含镁矿石脱硫脱硝浆液的液比以质量比计为1:5~200,亚氯酸钠的浓度为5~50mmol/L。在本发明中,含镁矿石颗粒与亚氯酸钠具有协同作用,由两者制备的浆液能够同时有效脱硫脱硝,实验结果表明,采用本发明提供的含镁矿石脱硫脱硝浆液同步脱硫脱硝,脱硫率为100%,脱硝率在70%以上。
附图说明
图1为本发明实施例中所用同步脱硫脱硝装置示意图。
具体实施方式
本发明提供了一种含镁矿石脱硫脱硝浆液,包括含镁矿石颗粒、亚氯酸钠和水,所述含镁矿石脱硫脱硝浆液的液比以质量比计为1:5~200,亚氯酸钠的浓度为5~50mmol/L。
在本发明中,所述含镁矿石颗粒的D90优选为75μm;所述含镁矿石颗粒中的镁含量优选为0.55~26.89%;所述含镁矿石颗粒的制备原料优选包括磷矿、菱镁矿和高炉炉渣中的至少一种。在本发明的具体实施例中,磷矿中的镁含量为10.66%;高炉炉渣(钢渣)中的镁含量为3.90%。在本发明中,所述含镁矿石颗粒的主要作用是脱硫,同时还有利于提高脱硝的效果。
本发明对所述含镁矿石颗粒的制备方法没有特殊限定,能够得到所需粒径的含镁矿石颗粒即可,在本发明实施例中,所述含镁矿石颗粒的制备方法优选包括如下步骤:
将含镁矿石的制备原料依次进行破碎和球磨,得到含镁矿石颗粒。
本发明对所述含镁矿石的制备原料的颗粒粒径、破碎和球磨的方法没有特殊限定,能够得到所需粒径的含镁矿石颗粒即可。在本发明实施例中,所述破碎的程度优选为没有块状物料为准;所述球磨的转速优选为450~500rpm;所述球磨所用研磨球的粒径优选为0.3~0.6mm,所述球磨的球料比优选为1~2:1,所述球磨的时间优选为15~20min。
在本发明中,所述含镁矿石脱硫脱硝浆液的固液比以质量比计优选为1:10~40,更优选为1:10~20;所述亚氯酸钠的浓度优选为10~15mmol/L。在本发明中,所述亚氯酸钠可对一氧化氮进行氧化,同时所得氧化产物直接在含镁矿石脱硫脱硝浆液中被吸收,且亚氯酸钠的存在提高了脱硫的效果。
本发明还提供了一种同步脱硫脱硝的方法,包括如下步骤:
将烟气通入至脱硫脱硝浆液中,进行同步脱硫脱硝;所述脱硫脱硝浆液为上述技术方案所述的含镁矿石脱硫脱硝浆液。
在本发明中,所述同步脱硫脱硝的温度优选为25~55℃,更优选为25~35℃。在本发明中,在上述温度范围进行脱硫脱硝有利于充分吸收由NaClO2氧化的NO2从而提高整体的脱硝效率。
本发明对所述烟气的成分没有特殊限定,常规的烟气均可使用本发明所提供的同步脱硫脱硝的方法进行脱硫脱硝,在本发明实施例中,所述烟气中的气体成分优选包括氧气、二氧化硫、一氧化氮和氮气;所述烟气的压力优选为大气压,其中,氧气含量优选为4~14vol%,更优选为8~12vol%,二氧化硫的浓度优选为300~1000ppmv,更优选为300~500ppmv,进一步优选为350~455ppmv,一氧化氮的浓度优选为250~500ppmv,更优选为250-300ppmv,余量为氮气。
在本发明中,本领域技术人员可根据烟气中二氧化硫和一氧化氮的含量控制烟气的流量,在本发明实施例中,所述烟气的流量优选为0.4~1L/min,更优选为0.4~0.71L/min。
本发明对所述同步脱硫脱硝所用的装置没有特殊限定,本领域技术人员可以根据需要搭建合适的装置,在本发明实施例中,所述同步脱硫脱硝的装置如图1所示,其中1~4依次为N2气瓶、O2气瓶、NO/N2混合气瓶和SO2/N2混合气瓶,用于调节模拟烟气的组成;每个气瓶均依次通过减压阀(5-1,5-2,5-3,5-4)和质量流量计(6-1,6-2,6-3,6-4)与混气罐8连接,同时质量流量计(6-1,6-2,6-3,6-4)与数字显示仪7通信连接,以显示各气瓶的流量,控制模拟烟气的流量;混气罐8的出口与三通阀16-1联通,三通阀16-1的出口与烟气分析仪15和三口瓶10相连,三通阀16-1可控制混气罐中的模拟烟气的走向,根据需要将其中的混合气体排入烟气分析仪15或三口瓶10,当需要测试模拟烟气的组成时,将模拟烟气排入烟气分析仪中,当进行脱硫脱硝时,将模拟烟气排入三口瓶10中,并将气体通入三口烧瓶的底部;三口烧瓶内放置有磁力搅拌子11,并配置有pH计12,三口烧瓶10与干燥管13连接,以去除尾气中的水分;干燥管13与三通阀16-2连接,三通阀16-2分别于烟气分析仪15和尾气吸收瓶14连接,当需要测试尾气中的组分含量时,调节三通阀16-2将尾气排入烟气分析仪中,当不需要测试尾气中的组分含量时,调节三通阀16-2将尾气排入尾气吸收瓶14中,吸收瓶中含有吸收液,所述吸收液含有10vol%的硫酸和4wt%的高锰酸钾;前述与烟气分析仪15的连接为间接连接,即指将相应气体输送至烟气分析仪,具体为采用10L的气袋收集混合气体或尾气6min,然后输入至烟气分析仪,该过程会有部分NO被氧化,因此测试结果中会有NO2,氮氧化物的总量用NOx表示,即NO和NO2的总量。
下面结合实施例对本发明提供的一种含镁矿石脱硫脱硝浆液和一种同步脱硫脱硝的方法进行详细的说明,但是不能把它们理解为对本发明保护范围的限定。
实施例1
(1)制备含镁矿石脱硫脱硝浆液:
将菱镁矿(含镁量为26.89wt%)破碎为无块状的物料,然后球磨为D90为75μm的菱镁矿颗粒;具体的球磨的参数为球料比为1:1,转速为480rpm;球磨时间为15min;
将菱镁矿颗粒、亚氯酸钠和水混合,得到含镁矿石脱硫脱硝浆液,其中含镁矿石脱硫脱硝浆液的固液比以质量比计为1:20,亚氯酸钠的浓度为10mmol/L;
(2)使用图1所示的装置测试本实施例所得含镁矿石脱硫脱硝浆液的脱硫脱硝性能,具体为:将200mL含镁矿石脱硫脱硝浆液置于三口烧瓶中,升温至45℃;调节N2气瓶、O2气瓶、NO/N2混合气瓶和SO2/N2混合气瓶的流量,使得混合罐中各气体的浓度为:氧气含量为10vol%,SO2浓度为315ppmv,NO浓度为261ppmv,作为模拟烟气使用,模拟烟气的组分配比通过旋转三通阀16-1排入烟气分析仪中进行分析得到;将混合罐中的模拟烟气以0.5L/min的流量通入三口烧瓶的底部,连续同步脱硫脱硝8h后,旋转三通阀16-2,将尾气排入烟气分析仪,测试尾气的二氧化硫和氮氧化物(NOx)浓度,结果为SO2浓度为0ppmv,即脱硫率达到100%;NOx浓度为78ppmv,即脱硝率达到70.11%。
实施例2
(1)制备含镁矿石脱硫脱硝浆液:
将磷矿(含镁量为0.55wt%)破碎为无块状的物料,然后球磨为D90为75μm的磷矿颗粒;具体的球磨的参数为球料比为1.5:1,转速为500rpm;球磨时间为15min;
将磷矿颗粒、亚氯酸钠和水混合,得到含镁矿石脱硫脱硝浆液,其中含镁矿石脱硫脱硝浆液的固液比以质量比计为1:10,亚氯酸钠的浓度为15mmol/L;
(2)使用图1所示的装置测试本实施例所得含镁矿石脱硫脱硝浆液的脱硫脱硝性能,具体为:将200mL含镁矿石脱硫脱硝浆液置于三口烧瓶中,升温至30℃;调节N2气瓶、O2气瓶、NO/N2混合气瓶和SO2/N2混合气瓶的流量,使得混合罐中各气体的浓度为:氧气含量为10vol%,SO2浓度为490ppmv,NO浓度为350mg/m3;将混合罐中的混合气体以0.5L/min的流量通入三口烧瓶的底部,连续同步脱硫脱硝8h后,旋转三通阀,将尾气排入烟气分析仪,测试尾气的二氧化硫和氮氧化物(NOx)浓度,结果为SO2浓度为0ppmv,即脱硫率达到100%;NOx浓度为57.7ppmv,即脱硝率达到78.3%。
实施例3
(1)制备含镁矿石脱硫脱硝浆液:
将高炉炉渣(含镁量为3.9wt%)破碎为无块状的物料,然后球磨为D90为75μm的高炉炉渣颗粒;具体的球磨的参数为球料比为1.5:1,转速为450rpm,球磨时间为20min;
将高炉炉渣颗粒、亚氯酸钠和水混合,得到含镁矿石脱硫脱硝浆液,其中含镁矿石脱硫脱硝浆液的固液比以质量比计为1:10,亚氯酸钠的浓度为10mmol/L;
(2)使用图1所示的装置测试本实施例所得含镁矿石脱硫脱硝浆液的脱硫脱硝性能,具体为:将200mL含镁矿石脱硫脱硝浆液置于三口烧瓶中,升温至45℃;调节N2气瓶、O2气瓶、NO/N2混合气瓶和SO2/N2混合气瓶的流量,使得混合罐中各气体的浓度为:氧气含量为10vol%,SO2浓度为350ppmv,NO浓度为448ppmv;将混合罐中的混合气体以0.6L/min的流量通入三口烧瓶的底部,连续同步脱硫脱硝8h后,旋转三通阀,将尾气排入烟气分析仪,测试尾气的二氧化硫和氮氧化物(NOx)浓度,结果为SO2浓度为0mg/m3,即脱硫率达到100%;NOx浓度为77ppmv,即脱硝率达到82.8%。
实施例4
(1)制备含镁矿石脱硫脱硝浆液:
将磷矿(含镁量为0.55wt%)破碎为无块状的物料,然后球磨为D90为75μm的磷矿颗粒;具体的球磨的参数为球料比为1.5:1,转速为500rpm;球磨时间为15min;
将磷矿颗粒、亚氯酸钠和水混合,得到含镁矿石脱硫脱硝浆液,其中含镁矿石脱硫脱硝浆液的固液比以质量比计为1:10,亚氯酸钠的浓度为20mmol/L;
(2)使用图1所示的装置测试本实施例所得含镁矿石脱硫脱硝浆液的脱硫脱硝性能,具体为:将200mL含镁矿石脱硫脱硝浆液置于三口烧瓶中,升温至35℃;调节N2气瓶、O2气瓶、NO/N2混合气瓶和SO2/N2混合气瓶的流量,使得混合罐中各气体的浓度为:氧气含量为10vol%,SO2浓度在397ppmv,NOx浓度在252ppmv;将混合罐中的混合气体以0.5L/min的流量通入三口烧瓶的底部,连续同步脱硫脱硝300min,且每脱硫脱硝30min,测试一次尾气的成分,尾气测试方法与实施例1相同。测试结果如表1所示。
表1实施例4同步脱硫脱硝检测结果
时间/min | NO/ppmv | NO<sub>x</sub>/ppmv | SO<sub>2</sub>/ppmv | NO<sub>x</sub>去除率 | SO<sub>2</sub>去除率 |
0 | 235 | 252 | 397 | ||
30 | 24 | 68 | 0 | 73.02% | 100.00% |
60 | 17 | 67 | 0 | 73.41% | 100.00% |
90 | 11 | 62 | 0 | 75.40% | 100.00% |
120 | 11 | 57 | 0 | 77.38% | 100.00% |
150 | 13 | 68 | 0 | 73.02% | 100.00% |
180 | 14 | 69 | 0 | 72.62% | 100.00% |
210 | 14 | 69 | 0 | 72.62% | 100.00% |
对比例1
(1)制备氧化镁脱硫脱硝浆液:
将过200目筛的氧化镁、亚氯酸钠和水混合,得到氧化镁脱硫脱硝浆液,其中氧化镁脱硫脱硝浆液的固液比以质量比计为1:10,亚氯酸钠的浓度为20mmol/L;
(2)按照实施例4的步骤(2)中的方法测试本对比例所得氧化镁脱硫脱硝液连续同步脱硫脱硝300min的过程中的脱硫脱硝效果。测试结果如表2所示。由表2和实施例1~4的结果对比可知,采用含镁矿石与亚氯酸钠形成的脱硫脱硝浆液的氮氧化物去除率明显优于氧化镁和亚氯酸钠形成的脱硫脱硝浆液,即具有更优的脱硝效率。
表2对比例1同步脱硫脱硝检测结果
时间 | NO/ppmv | NO<sub>x</sub>/ppmv | SO<sub>2</sub>/ppmv | NO<sub>x</sub>去除率 | SO<sub>2</sub>去除率 |
0 | 238 | 248 | 402 | ||
30 | 66 | 114 | 0 | 54.03% | 100.00% |
60 | 72 | 115 | 0 | 53.63% | 100.00% |
90 | 78 | 116 | 0 | 53.23% | 100.00% |
120 | 81 | 118 | 0 | 52.42% | 100.00% |
150 | 89 | 128 | 0 | 48.39% | 100.00% |
180 | 89 | 125 | 0 | 49.60% | 100.00% |
210 | 93 | 127 | 0 | 48.79% | 100.00% |
240 | 96 | 131 | 0 | 47.18% | 100.00% |
270 | 99 | 134 | 0 | 45.97% | 100.00% |
300 | 100 | 142 | 0 | 42.74% | 100.00% |
对比例2
在图1的装置中的三口烧瓶后再串联一个三口烧瓶,同时配置恒温水浴锅、磁力搅拌子,然后将200mL浓度为20mmol/L的亚氯酸钠水溶液置于靠近混气罐的三口烧瓶中,将200mL固液比为1:10的氧化镁水分散液置于后一个三口烧瓶中,且连接管路,将从前一个三口烧瓶排出的气体通入至后一个三口烧瓶的底部,以保证气体从氧化镁水分散液中通过,然后调节N2气瓶、O2气瓶、NO/N2混合气瓶和SO2/N2混合气瓶的流量,使得混合罐中各气体的浓度与实施例4相同,再将混合罐中的混合气体以0.5L/min的流量通入三口烧瓶的底部,连续脱硫脱硝300min,且每脱硫脱硝30min,测试一次尾气的成分,尾气测试方法与实施例1相同。测试结果如表3所示。由表3的测试结果可知,当将烟气顺次通过亚氯酸钠水溶液和氧化镁水分散液时,脱硝的效果比实施例1~4和对比例1都差,说明含镁和亚氯酸钠混合制备得到的脱硫脱硝浆液用于同时脱硫脱硝时,脱硝效率更高,即亚氯酸钠的存在提高了脱硝的效率。
表3对比例2脱硫脱硝检测结果
时间 | NO/ppmv | NO<sub>x</sub>/ppmv | SO<sub>2</sub>/ppmv | NO<sub>x</sub>去除率 | SO<sub>2</sub>去除率 |
0 | 244 | 255 | 410 | ||
30 | 209 | 225 | 0 | 11.76% | 100.00% |
60 | 210 | 224 | 0 | 12.16% | 100.00% |
90 | 217 | 223 | 0 | 12.55% | 100.00% |
120 | 213 | 225 | 0 | 11.76% | 100.00% |
150 | 214 | 226 | 0 | 11.37% | 100.00% |
对比例3
按照对比例2的方法测试将烟气顺次通过亚氯酸钠水溶液和磷矿颗粒浆料(D90为75μm的磷矿颗粒和水配制得到)进行脱硫脱硝的方法的效果,其中磷矿颗粒浆料的固液比以质量比计为1:10,亚氯酸钠水溶液的浓度为20mmol/L,其他条件与对比例2相同,结果如表4所示。由表4可以看出,烟气顺次通过两级串联的反应器,前一级为亚氯酸钠水溶液将NO转化为水溶性更好的NO2,后一级为磷矿浆液将NO2吸收,其结果发现两级串联脱硝效果不如实施例4,即两次串联的脱硝效率不如亚氯酸钠+磷矿浆复合浆液的脱硝效率,说明亚氯酸钠和磷矿浆具有协同脱硝的作用。
表4对比例3脱硫脱硝检测结果
时间 | NO/ppmv | NO<sub>x</sub>/ppmv | SO<sub>2</sub>/ppmv | NO<sub>x</sub>去除率 | SO<sub>2</sub>去除率 |
0 | 288 | 305 | 395 | ||
30 | 1 | 108 | 0 | 64.59% | 100.00% |
60 | 1 | 171 | 0 | 43.93% | 100.00% |
90 | 1 | 221 | 0 | 27.54% | 100.00% |
120 | 0 | 230 | 0 | 24.59% | 100.00% |
150 | 1 | 237 | 0 | 22.30% | 100.00% |
180 | 1 | 248 | 0 | 18.69% | 100.00% |
以上所述仅是本发明的优选实施方式,应当指出,对于本技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明原理的前提下,还可以做出若干改进和润饰,这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (10)
1.一种含镁矿石脱硫脱硝浆液,其特征在于,包括含镁矿石颗粒、亚氯酸钠和水,所述含镁矿石脱硫脱硝浆液的固液比以质量比计为1:5~200,亚氯酸钠的浓度为5~50mmol/L。
2.根据权利要求1所述的含镁矿石脱硫脱硝浆液,其特征在于,所述含镁矿石颗粒的D90为75μm。
3.根据权利要求1所述的含镁矿石脱硫脱硝浆液,其特征在于,所述含镁矿石颗粒中的镁含量为0.55~26.89wt%。
4.根据权利要求1~3任一项所述的含镁矿石脱硫脱硝浆液,其特征在于,所述含镁矿石颗粒的制备原料包括磷矿、菱镁矿和高炉炉渣中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的含镁矿石脱硫脱硝浆液,其特征在于,所述含镁矿石脱硫脱硝浆液的固液比以质量比计为1:10~40。
6.根据权利要求1所述的含镁矿石脱硫脱硝浆液,其特征在于,所述亚氯酸钠的浓度为10~15mmol/L。
7.一种同步脱硫脱硝的方法,其特征在于,包括如下步骤:
将烟气通入至脱硫脱硝浆液中,进行同步脱硫脱硝;所述脱硫脱硝浆液为权利要求1~6任一项所述的含镁矿石脱硫脱硝浆液。
8.根据权利要求7所述的方法,其特征在于,所述同步脱硫脱硝的温度为25~55℃。
9.根据权利要求7所述的方法,其特征在于,所述烟气中的气体成分包括氧气、二氧化硫、一氧化氮和氮气;所述烟气的压力为大气压,其中,氧气含量为4~14vol%,二氧化硫的浓度为300~1000ppmv,一氧化氮的浓度为250~500ppmv,余量为氮气。
10.根据权利要求7所述的方法,其特征在于,所述烟气的流量为0.4~1L/min。
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