CN111394119B - 一种等离子体燃料重整装置及其应用 - Google Patents

Abstract

本发明涉及等离子体化工技术领域，具体涉及一种等离子体燃料重整装置及其应用，本发明公开的等离子体燃料重整装置，包括燃料供应装置、配气装置、供气总阀、等离子体反应器、出气阀、电源和检测装置，其设置合理，密封性好，能精确控制装置的气密性和压强，使得整个装置可以保持本申请所需要0.1‑3MPa的压强；第一支路和第二支路作为气体燃料重整时的燃料供应装置，第四支路作为气液燃料，使得本装置既可以进行气体燃料的重整反应又可以进行气液燃料的重整反应；高压电源的设置，使得本申请所述等离子体燃料重整装置能在高压状态下生成小于2000℃的等离子体，为燃料重整创造有利的条件，促进燃料重整的转化效率。

Description

一种等离子体燃料重整装置及其应用

技术领域

本发明涉及等离子体化工技术领域，具体涉及一种等离子体燃料重整装置及其应用。

背景技术

燃料重整反应是指将两种或者多种燃料在辅助能量的作用下生成新的燃料或者化工原料的反应，其中乙炔加氢、二氧化碳加氢、重油加氢等都属于燃料重整反应。现有常规燃料重整反应通常是在高温度、高气压和特定催化剂的条件下进行，仍然存在能量效率低、反应路径冗长、产率选择性低的技术瓶颈。

等离子体技术是一种高效的分子活化手段，等离子体是不同于固体、液体和气体的物质第四态，包括自由电子、正离子、负离子、激发态、自由基和中性粒子(原子和分子)等，整体呈中性，根据等离子体中重粒子的温度不同，可将其分成低温等离子体和高温等离子体。

在等离子体状态下，可以调控活性氢自由基产生速率和外加温度，将待反应分子置于等离子体的放电区域中，提高反应活性和反应程度。

现有等离子体技术用于燃料重整，通常是在低气压或者大气压条件下单独或者与催化剂协同进行燃料重整反应，而且通常得到的是高温等离子体，例如中国专利文献CN109847673A公开了一种在大气压条件下利用电弧放电等离子体进行重油轻质化的方法，其特征在于采用电弧放电形式，减少重油结焦，增加自由基产生效率，提高能量转换效率，但是生成的等离子体温度通常大于2000℃，同样的大气压条件下，中国专利文献CN106185806B公开了一种利用火花放电等离子体进行甲烷转化的装置和方法，将甲烷裂解成氢气和乙炔，改变等离子体放电模式，改变甲烷转化效率及产物的选择性，得到的等离子体温度通常也大于2000℃。

然而，低温等离子体的活化效果更好，现有低温等离子体技术已经被广泛应用于材料表面改性、环境污染治理、生物医学、航空航天等多个领域。低温等离子体可以产生高能量电子(通常1-20eV)和较高温度(20-10000℃)，在以上电子能量和温度范围内还可以根据实际需求进行调节，并且还可以在纳秒时间尺度和毫米空间尺度内实现梯度瞬变。基于以上特点，近几十年来将低温等离子体技术用于燃料重整反应的研发备受关注。例如现有中国专利文献CN107880927B公开了一种在大气压条件下利用等离子体射流进行重油加氢反应的工艺和系统，提高重油利用率，防止重油在电厂作用下大量生焦，等离子体温度通常小于400℃。中国专利文献CN108998080A公开了一种在大气压下利用介质阻挡放电产生等离子体用于重油加氢反应的多级处理装置及工艺，特征在于多个等离子体反应器分级串联，针对不同重油馏分，有效调控重油加氢处理流程，避免单一反应条件下加氢效率低的缺点。

综上所述，现有低温等离子体技术用于燃料重整反应通常都是在低气压(小于0.1MPa)或者大气压(0.1MPa)条件下进行。然而，对于乙炔加氢、二氧化碳加氢、重油加氢等燃料重整反应，高气压(0.1-3MPa)条件更有利于反应进行。然而，在高气压条件下产生稳定、可控的低温等离子体非常困难。

根据帕邢定律，气体的击穿电压与pd值(气压和气体间隙的乘积)成正相关的关系。因此，高气压条件下产生放电等离子体需要非常高的电压，然而高气压又会产生高温度，因为气体一旦被击穿后会快速形成放电通道，能量的持续注入会显著增加放电通道内加热现象，造成等离子体温度过高(通常大于2000℃)，导致难以生成高气压且低温的等离子体。

发明内容

因此，本发明要解决的技术问题在于现有技术难以形成高气压且低温的等离子体，导致乙炔加氢、二氧化碳加氢、重油加氢等燃料重整反应不完全，产率低。

本发明公开了一种，包括一种等离子体燃料重整装置，包括燃料供应装置、配气装置、供气总阀、等离子体反应器、出气阀、电源和检测装置；

所述燃料供应装置和所述配气装置均与所述供气总阀连接，然后连接至等离子体反应器，所述等离子体反应器连接至检测装置；

所述燃料供应装置包括第一支路、第二支路和第四支路，所述第一支路和所述第二支路是气体燃料支路，所述第四支路是气液燃料支路。

可选的，所述配气装置包括第三支路，所述第三支路是惰性气体支路。

可选的，所述等离子体反应器包括电极、密闭的反应腔体和地电极，所述电极连接至电源。

可选的，所述第一支路包括第一气体钢瓶、第一减压阀、第一止逆阀和第一球阀，经聚四氟乙烯管依次连接至供气总阀；

所述第二支路包括第二气体钢瓶、第二减压阀、第二止逆阀和第二球阀，经聚四氟乙烯管依次连接至供气总阀；

所述第一气体钢瓶和所述第二气体钢瓶内气体选自甲烷、乙烷、丙烷、乙炔、二氧化碳或氢气。

可选的，所述供气总阀为球阀，所述供气总阀与所述等离子体反应器之间设有压力表，通过聚四氟乙烯管连接。

可选的，所述第四支路包括液相泵、第四气体钢瓶和气液混合器，所述液相泵和第四气体钢瓶分别经聚四氟乙烯管连接到气液混合器，所述气液混合器经聚四氟乙烯管连接到供气总阀。

可选的，所述第三支路包括第三气体钢瓶、第三减压阀、第三球阀，经聚四氟乙烯管依次连接至供气总阀；所述第三气体钢瓶内气体包括氩气、氦气和氮气中的一种。

可选的，所述电源为高压电源，选自直流、交流和脉冲电源中的一种。

可选的，所述电极为高压电极，包括同轴圆柱电极、板-板电极和针-针电极中的一种。

可选的，所述反应腔体的壁厚≥3mm。

可选的，所述电极在所述反应腔体中通过绝缘材料固定并与所述反应腔体的壁隔开，绝缘材料厚度不小于3mm，材料为聚四氟乙烯或陶瓷等，并通过O圈、法兰固定或密封。

可选的，所述电极与所述反应腔体的内壁之间的间距为1-5mm。

可选的，所述检测装置包括气液分离器、气相色谱仪和气相色谱-质谱联用仪。

本发明还公开了一种所述等离子体燃料重整装置进行气体燃料重整的方法，包括以下步骤：

S1气密性检查：将所述等离子体燃料重整装置通入氩气使得压强≥3MPa，保持30-50min；

S2燃料进样及配气：依次通入所述第一支路、所述第二支路和所述第三支路的气体进行燃料重整反应；

S3等离子体燃料重整反应：连接所述电极和所述电源，将所述地电极和所述地线连接，施加脉冲电压，所述脉冲电压激励范围为15-35kV，所述频率为100Hz-3kHz，上升沿、下降沿和脉宽均≤100ns；

S4产物收集和检测：收集气体产物并通过检测装置离线检测。

可选的，还包括冲洗反应器步骤，在所述燃料进样和配气之前，所述反应腔体内通入所述第一支路和/或所述第二支路的燃料气体，排出氩气残留，并保持压强为0.1-3MPa。

本发明还公开了一种所述等离子体燃料重整装置进行气液燃料重整的方法，包括以下步骤：

S1气密性检查：将所述等离子体燃料重整装置通入氩气使得压强≥3MPa，保持30-50min；

S2燃料进样及配气：依次通入所述第四支路的气体燃料与液体燃料的混合气液燃料和所述第三支路的气体进行燃料重整反应；

S3等离子体燃料重整反应：连接所述电极和所述电源，将所述地电极和所述地线连接，施加脉冲电压，所述脉冲电压激励范围为15-35kV，所述频率为100-3000Hz，上升沿、下降沿和脉宽均≤100ns

S4产物收集和检测：收集气液产物并通过检测装置离线检测。

可选的，所述气液燃料的混合步骤为，所述液相泵将液体燃料泵入气液混合器中，所述第四气体钢瓶中的气体燃料通入气液混合器中，经充分混合后进入所述反应腔体，其中所述气液混合器中的气液混合气加热至200-450℃。

可选的，还包括冲洗反应器步骤，在所述燃料进样和配气之前，所述反应腔体内通入所述第四支路的气体燃料，排出氩气残留，并保持压强为0.1-3MPa。

本发明还公开了一种所述等离子体燃料重整装置，或所述气体燃料重整的方法，或所述气液燃料重整的方法在燃料重整领域的应用。

本发明技术方案，具有如下优点：

1.本发明公开了一种等离子体燃料重整装置，包括燃料供应装置、配气装置、供气总阀、等离子体反应器、出气阀、电源和检测装置，其设置合理，密封性好，能精确控制装置的气密性和压强，使得整个装置可以保持本申请所需要0.1-3MPa的压强；第一支路和第二支路作为气体燃料重整时的燃料供应装置，第四支路作为气液燃料，使得本装置既可以进行气体燃料的重整反应又可以进行气液燃料的重整反应；电源的设置，采用高压电源，使得本申请所述等离子体燃料重整装置能在高压状态下生成小于2000℃的等离子体，为燃料重整创造有利的条件，促进燃料重整的转化效率；

本实施例所述的等离子体燃料重整装置不仅可以进行气体燃料重整还可以进行液体燃料重整，在进行气体燃料重整的时候，通过第一支路和第二支路提供气体燃料，当进行液体燃料重整时，通过第四支路，液体泵将液体燃料推送泵入气液混合器，第四气体钢瓶将气体燃料流经第四减压阀通入气液混合器，液体燃料和气体燃料在气液混合器中充分混合，然后经过供气总阀通入等离子体反应器中形成等离子体形式进行燃料重整反应。

2.本发明公开了一种等离子体燃料重整工艺，利用本发明公开的等离子体燃料重整装置进行，针对气体种类、液体种类和预热温度，调节脉冲电源的上升沿、脉宽、下降沿、重复频率以及反应器中电极和接地电极的间隙，在0.1-3MPa条件下产生稳定、可控的低温等离子体，等离子体温度在2000℃以下，创造低温等离子体技术在线燃料重整的有利反应条件，有利于乙炔加氢、二氧化碳加氢，重油加氢，增加目标产物的产率和选择性；该技术发明的装置和技术工艺可实现气体燃料重整，例如乙炔加氢、二氧化碳加氢；也可以实现气液燃料加氢，例如重油加氢等多种燃料重整反应，适用范围广、燃料适应性强、无需辅热装置和催化剂。

附图说明

为了更清楚地说明本发明具体实施方式或现有技术中的技术方案，下面将对具体实施方式或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施方式，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。

图1为实施例1所述等离子体燃料重整装置的结构示意图；

附图标记说明：

1-第一气体钢瓶；2-第一减压阀；3-第一止逆阀；4-第一球阀；5-第二气体钢瓶；6-第二减压阀；7-第二止逆阀；8-第二球阀；9-第三气体钢瓶；10-第三减压阀；11-第三球阀；12-液相泵；13-第四气体钢瓶；14-第四减压阀；15-气液混合器；16-供气总阀；17-压力表；18-电源；19-电极；20-反应腔体；21-地电极；22-等离子体反应器；23-出气阀；24-气液分离器；25-出气背阀；26-气相色谱仪；27-液体出口；28-气相色谱-质谱联用仪。

具体实施方式

提供下述实施例是为了更好地进一步理解本发明，并不局限于所述最佳实施方式，不对本发明的内容和保护范围构成限制，任何人在本发明的启示下或是将本发明与其他现有技术的特征进行组合而得出的任何与本发明相同或相近似的产品，均落在本发明的保护范围之内。

实施例中未注明具体实验步骤或条件者，按照本领域内的文献所描述的常规实验步骤的操作或条件即可进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者，均为可以通过市购获得的常规试剂产品。

实施例1

本实施例公开了一种等离子体燃料重整装置，具体如下：

一种等离子体燃料重整装置，包括燃料供应装置、配气装置、供气总阀16、等离子体反应器22、出气阀23、电源18和检测装置；

燃料供应装置和配气装置均与供气总阀16连接，然后连接至等离子体反应器22，等离子体反应器22连接至检测装置；

燃料供应装置包括第一支路、第二支路和第四支路，第一支路和第二支路是气体燃料支路，第四支路是气液燃料支路。

本实施例的等离子体燃料重整装置，设置合理，密封性好，能精确控制装置的气密性和压强，使得整个装置可以保持本申请所需要0.1-3MPa的压强；第一支路和第二支路作为气体燃料重整时的燃料供应装置，第四支路作为气液燃料重整时的燃料供应装置，使得本装置既可以进行气体燃料的重整反应又可以进行气液燃料的重整反应；电源的设置，使得本申请等离子体燃料重整装置内能在高压状态下生成小于2000℃的等离子体，为燃料重整创造有利的条件，促进燃料重整的转化效率。

具体的，配气装置包括第三支路，第三支路是惰性气体支路。

具体的，等离子体反应器包括电极19、密闭的反应腔体20和地电极21，电极19连接至电源18。

具体的，第一支路包括第一气体钢瓶1、第一减压阀2、第一止逆阀3和第一球阀4，经聚四氟乙烯管依次连接至供气总阀16；

第二支路包括第二气体钢瓶5、第二减压阀6、第二止逆阀7和第二球阀8，经聚四氟乙烯管依次连接至供气总阀16；

根据所需要重整的燃料，第一气体钢瓶和第二气体钢瓶内气体选自甲烷、乙烷、丙烷、乙炔、二氧化碳或氢气。

第一气体钢瓶1和第二气体钢瓶5用来储存气体燃料，选自甲烷、乙烷、丙烷、乙炔、二氧化碳或氢气，分别通过第一减压阀2和第二减压阀6降低钢瓶的气体压强，第一止逆阀3和第二止逆阀7都为球阀，实现第一气体钢瓶1和第二气体钢瓶5中的气体向等离子体反应器单向流通，防止等离子体反应器22中气体压强过高时气体逆回，供气总阀16的存在，也是进一步防止等离子体反应器22中气体压强过高时气体逆回，保证反应体系和反应装置的稳定性。

具体的，供气总阀16为球阀，供气总阀16与等离子体反应器22之间设有压力表17，通过聚四氟乙烯管连接，用于实时显示等离子体反应器22中的压强。

具体的，第四支路包括液相泵12、第四气体钢瓶13、第四减压阀14和气液混合器15，液相泵12和第四气体钢瓶13分别经聚四氟乙烯管连接到气液混合器15，气液混合器15经聚四氟乙烯管连接到供气总阀16。

本实施例的等离子体燃料重整装置不仅可以进行气体燃料重整还可以进行液体燃料重整，在进行气体燃料重整的时候，通过第一支路和第二支路提供气体燃料，当进行液体燃料重整时，通过第四支路和液体泵12将气体燃料和液体燃料推送泵入气液混合器15，第四气体钢瓶13将气体燃料流经第四减压阀14通入气液混合器15，液体燃料和气体燃料在气液混合器15中充分混合，然后经过供气总阀16通入等离子体反应器22中形成等离子体形式进行燃料重整反应。

具体的，第三支路包括第三气体钢瓶9、第三减压阀10、第三球阀11，经聚四氟乙烯管依次连接至供气总阀16；第三气体钢瓶9内气体包括氩气、氦气和氮气中的一种。第三支路是配气装置，提供惰性气体，第三气体钢瓶9内的惰性气体经过第三减压阀10和第三球阀11，与供气总阀16连接，最后连接到等离子体发生器中，惰性气体是一种辅助气体，用来增加反应腔体中的压强，调节体系的压力，保证体系处于高压环境中。

具体的，电源18为高压电源，选自直流、交流和脉冲电源中的一种。本实施例电源18选用脉冲电源，激励范围为15-35kV，频率选择为100-3000Hz，上升沿、下降沿和脉宽均≤100ns，在这种电源18的作用下，燃料在反应腔体20中形成低温高压的等离子体，温度在2000℃以下，有利于乙炔加氢、二氧化碳加氢，重油加氢，增加目标产物的产率和选择性。

电压高低、频率高低是跟根据燃料的种类变化的，燃料易电离则采用低电压；燃料难电离则采用高电压。燃料是否容易电离是根据燃料的相态和分子结构决定的。气相比液相容易电离，通常分子中化学键键能越小越容易电离。当燃料都是气体，使用的电压相对较低，当燃料为液体则采用的电压相对较高。当采用相对高的电压时候则调整频率较低，当采用相对低的电压则调整频率较高，电压和频率的调整产生的作用效果是控制温度。

具体的，电极19为高压电极，为同轴圆柱电极，在另一些实施例中，电极19包括板-板电极或针-针电极，本实施例按照脉冲电源的驱动参数没灵活调节电极的气体间隙，直至产生稳定的等离子体。

具体的，反应腔体20的壁厚≥3mm，本实施例中反应腔体20壁厚为5mm，反应腔体20采用金属材料不锈钢制成，在另一些实施例中采用石英材料制成。

具体的，电极19在反应腔体20中通过绝缘材料固定并与反应腔体20的内壁隔开，绝缘材料厚度不小于3mm，材料为四氟乙烯，通过法兰固定密封；在另一些实施例中，材料可选择陶瓷等，并通过O圈固定或密封，防止燃爆。

具体的，电极19与反应腔体20的内壁之间的间距为5mm，在另一些实施例中为1mm、2mm、3mm或4mm，间距的大小与气压有关，气压越高，间距越小。

具体的，检测装置包括气液分离器24、气相色谱仪26和气相色谱-质谱联用仪28，反应后的产物通过出气阀23进入气液分离器24，气液分离器24用来分离气体产物和液体产物，分离出来的气体产物经过出气背阀25进入气相色谱仪24进行检测，分离出来的液体产物经过液体出口27进入气相色谱-质谱28联用仪进行检测。

实施例2

本实施例公开了一种等离子体气体燃料乙炔的重整技术，采用实施例1所述的等离子体燃料重整装置，包括以下步骤：

气密性检查：将所述等离子体燃料重整装置通入氩气保持压强为3MPa，保持30min；

冲洗反应器步骤中，在所述燃料进样和配气之前，所述反应腔体内通入第一支路的燃料气体，排出氩气残留，并保持压强为0.1MPa；

燃料进样及配气：同时沿第一支路通入氢气和沿第二支路通入乙炔，氢气和乙炔的体积比为10:1；沿第三支路通入氩气维持反应腔体的压强；通入氢气时，氢气由第一气体钢瓶提供，通过第一减压阀减压，然后依次流经第一止逆阀、第一球阀4和供气总阀，通过控制第一减压阀将气压调至0.5MPa，通过压力表17可观察反应腔体20的实时压力；用同样的步骤通入第二支路和第三支路的气体；

等离子体燃料重整反应：连接电极和电源，将地电极和所述地线连接，电源型号为NPG-18/3500，电压激励为25kV，频率为1kHz，上升沿80ns，下降沿80ns，脉宽约为100ns，试验电极为不锈钢同轴圆柱电极，气体间隙为1mm，放电区域体积约为10ml，反应15min，测量电压电流波形监测是否产生了稳定的放电等离子体；

产物收集和检测：收集气体产物并通过液分离器，经气相色谱仪检测，得到的产物中乙烯占比21％，乙烷11％,还有少量的甲烷、丙烷和丙烯。

实施例3

本实施例公开了一种等离子体气体燃料乙炔的重整技术，采用实施例1所述的等离子体燃料重整装置，包括以下步骤：

气密性检查：将所述等离子体燃料重整装置通入氩气保持压强为3MPa，保持30min；

冲洗反应器步骤中，在所述燃料进样和配气之前，所述反应腔体内通入第一支路的燃料气体，排出氩气残留，并保持压强为0.5MPa；

燃料进样及配气：同时沿第一支路通入氢气和沿第二支路通入乙炔，氢气和乙炔的体积比为10:1；沿第三支路通入氩气维持反应腔体的压强；通入氢气时，氢气由第一气体钢瓶提供，通过第一减压阀减压，然后依次流经第一止逆阀、第一球阀4和供气总阀，通过控制第一减压阀将气压调至0.5MPa，通过压力表17可观察反应腔体20的实时压力；用同样的步骤通入第二支路和第三支路的气体；

等离子体燃料重整反应：连接电极和电源，将地电极和所述地线连接，电源型号为NPG-18/3500，电压激励为15kV，频率为3kHz，上升沿7ns，下降沿7ns，脉宽约为10ns，试验电极为不锈钢同轴圆柱电极，气体间隙为1mm，放电区域体积约为10ml，反应15min，测量电压电流波形监测是否产生了稳定的放电等离子体；

产物收集和检测：收集气体产物并通过液分离器，经气相色谱仪检测，得到的产物

中乙烯占比35％，乙烷15％,同样有少量的甲烷、丙烷和丙烯。

实施例4

本实施例公开了一种等离子体气体燃料二氧化碳的重整技术，采用实施例1所述的等离子体燃料重整装置，包括以下步骤：

气密性检查：将所述等离子体燃料重整装置通入氩气保持4MPa的压强，保持50min；

冲洗反应器步骤，在所述燃料进样和配气之前，所述反应腔体内通入第一支路的燃料气体，排出氩气残留，并控制压强为0.5MPa；

燃料进样及配气：同时沿第一支路通入氢气和沿第二支路通入二氧化碳，氢气和二氧化碳的体积比为10:1；沿第三支路通入氩气，进行燃料重整反应；通入氢气时，氢气由第一气体钢瓶提供，通过第一减压阀减压，然后依次流经第一止逆阀、第一球阀4和供气总阀，通过控制第一减压阀将气压调至0.5MPa，通过压力表17可观察反应腔体20的实时压力；用同样的步骤通入第二支路和第三支路的气体；

等离子体燃料重整反应：连接所述电极和所述电源，将所述地电极和所述地线连接，电源型号为NPG-18/3500，电压激励为20kV，频率为2kHz，上升沿7ns，下降沿7ns，半高宽约为10ns，试验电极为不锈钢同轴圆柱电极，气体间隙为1mm，放电区域体积约为10ml，反应15min，测量电压电流波形监测是否产生了稳定的放电等离子体；

产物收集和检测：收集气体产物并通过液分离器，经气相色谱仪检测，得到的产物中甲烷占比35％、一氧化碳12％、以及微量的乙烷、乙烯。

实施例5

本实施例公开了一种等离子体重油加氢的重整技术，即气液燃料重整技术，包括以下步骤：

气密性检查：将所述等离子体燃料重整装置通入氩气保持3MPa的压强，保持40min；

冲洗反应器步骤，在所述燃料进样和配气之前，所述反应腔体内通入所述第一钢瓶的燃料气体甲烷，排出氩气残留，并控制压强为0.5MPa；

燃料进样及配气：采用液相泵通入甲基萘，沿第一钢瓶通入甲烷，甲烷和甲基萘的体积比为30:1，于气液混合器中混合，加热至350℃，经供气总阀16通入到反应腔内；

等离子体燃料重整反应：连接所述电极和所述电源，将所述地电极和所述地线连接，电源型号为NPG-18/3500，电压激励为35kV，频率为1kHz，上升沿7ns，下降沿7ns，半高宽约为10ns，试验电极为不锈钢同轴电极，气体间隙为1mm，放电区域体积约为10ml，反应60min；测量电压电流波形监测是否产生了稳定的放电等离子体；

产物收集和检测：收集气体产物并通过气液分离器，经气相色谱仪检测，得到的产物包括液态产物萘、苯和气体产物乙炔、乙烯、乙烷等。

其中气体液体产物中，产物中各组分占所有产物的体积分数如下表所示。

表1实施例5所得产物的液体产物的体积分数分布

其中气体产物的比例如下表所示。

表2实施例5所得产物的气体产物的体积分数分布

气体产物	体积分数(％)
		乙烷	0.08％
丙烷	0.01％
		乙烯	1.39％
丙烯	0.18％
		丙二烯	0.08％
正丁烯	0.02％
		1,3丁二烯	0.04％
乙炔	21.70％
		丙炔	0.07％
1-丁炔	0.16％

显然，上述实施例仅仅是为清楚地说明所做的举例，而并非对实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其他不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。而由此所引申出的显而易见的变化或变动仍处于本发明创造的保护范围之中。

Claims (17)

1.一种等离子体燃料重整装置，其特征在于，包括燃料供应装置、配气装置、供气总阀（16）、等离子体反应器（22）、出气阀（23）、电源（18）和检测装置；

所述燃料供应装置和所述配气装置均与所述供气总阀（16）连接，然后连接至等离子体反应器（22），所述等离子体反应器（22）连接至检测装置；

所述燃料供应装置包括第一支路、第二支路和第四支路，所述第一支路和所述第二支路是气体燃料支路，所述第四支路是气液燃料支路；

所述等离子体反应器（22）包括电极（19）、密闭的反应腔体（20）和地电极（21），所述电极（19）连接至电源（18）；

所述电极（19）与所述反应腔体（20）的内壁之间的间距为1-5mm。

2.根据权利要求1所述的等离子体燃料重整装置，其特征在于，所述配气装置包括第三支路，所述第三支路是惰性气体支路。

3.根据权利要求1所述的等离子体燃料重整装置，其特征在于，所述第一支路包括第一气体钢瓶（1）、第一减压阀（2）、第一止逆阀（3）和第一球阀（4），经聚四氟乙烯管依次连接至供气总阀（16）；

所述第二支路包括第二气体钢瓶（5）、第二减压阀（6）、第二止逆阀（7）和第二球阀（8），经聚四氟乙烯管依次连接至供气总阀（16）；

所述第一气体钢瓶（1）和所述第二气体钢瓶（5）内气体选自甲烷、乙烷、丙烷、乙炔、二氧化碳或氢气。

4.根据权利要求2所述的等离子体燃料重整装置，其特征在于，所述供气总阀（16）为球阀，所述供气总阀（16）与所述等离子体反应器（22）之间设有压力表（17），通过聚四氟乙烯管连接。

5.根据权利要求1所述的等离子体燃料重整装置，其特征在于，所述第四支路包括液相泵（12）、第四气体钢瓶（13）和气液混合器（15），所述液相泵（12）和第四气体钢瓶（13）分别经聚四氟乙烯管连接到气液混合器（15），所述气液混合器（15）经聚四氟乙烯管连接到供气总阀（16）。

6.根据权利要求2所述的等离子体燃料重整装置，其特征在于，所述第三支路包括第三气体钢瓶（9）、第三减压阀（10）、第三球阀（11），经聚四氟乙烯管依次连接至供气总阀（16）；所述第三气体钢瓶（9）内气体包括氩气、氦气和氮气中的一种。

7.根据权利要求1所述的等离子体燃料重整装置，其特征在于，所述电源（18）为高压电源，选自直流、交流和脉冲电源中的一种。

8.根据权利要求1所述的等离子体燃料重整装置，其特征在于，所述电极（19）为高压电极，包括同轴圆柱电极、板-板电极和针-针电极中的一种。

9.根据权利要求1所述的等离子体燃料重整装置，其特征在于，所述反应腔体（20）的壁厚≥3mm。

10.根据权利要求1所述的等离子体燃料重整装置，其特征在于，所述电极（19）在所述反应腔体（20）中通过绝缘材料固定并与所述反应腔体（20）的壁隔开，绝缘材料厚度不小于3 mm，材料为聚四氟乙烯或陶瓷，并通过O圈、法兰固定或密封。

11.根据权利要求1所述的等离子体燃料重整装置，其特征在于，所述检测装置包括气液分离器（24）、气相色谱仪（26）和气相色谱-质谱联用仪（28）。

12.一种权利要求2或6所述等离子体燃料重整装置进行气体燃料重整的方法，其特征在于，包括以下步骤：

S1气密性检查：将所述等离子体燃料重整装置通入氩气使得压强≥3 MPa，保持30-50min；

S2燃料进样及配气：依次通入所述第一支路、所述第二支路和所述第三支路的气体进行燃料重整反应；

S3等离子体燃料重整反应：连接所述电极和所述电源，将所述地电极和地线连接，施加脉冲电压，所述脉冲电压激励范围为15-35kV，频率为100Hz-3kHz，上升沿、下降沿和脉宽均≤100ns；

S4产物收集和检测：收集气体产物并通过检测装置离线检测。

13.根据权利要求12所述的等离子体燃料重整装置进行气体燃料重整的方法，其特征在于，还包括冲洗反应器步骤，在所述燃料进样和配气之前，所述反应腔体内通入所述第一支路和/或所述第二支路的燃料气体，排出氩气残留，并保持压强为0.1-3 MPa。

14.一种权利要求2或6所述等离子体燃料重整装置进行气液燃料重整的方法，其特征在于，包括以下步骤：

S1气密性检查：将所述等离子体燃料重整装置通入氩气使得压强≥3 MPa，保持30-50min；

S2燃料进样及配气：依次通入所述第四支路的气体燃料与液体燃料的混合气液燃料和所述第三支路的气体进行燃料重整反应；

S3等离子体燃料重整反应：连接所述电极和所述电源，将所述地电极和地线连接，施加脉冲电压，所述脉冲电压激励范围为15-35kV，频率为100-3000Hz，上升沿、下降沿和脉宽均≤100ns；

S4产物收集和检测：收集气液产物并通过检测装置离线检测。

15.根据权利要求14所述的等离子体燃料重整装置进行气液燃料重整的方法，其特征在于，所述第四支路包括液相泵、第四气体钢瓶和气液混合器，所述液相泵和第四气体钢瓶分别经聚四氟乙烯管连接到气液混合器，所述气液混合器经聚四氟乙烯管连接到供气总阀；

所述气液燃料的混合步骤为，所述液相泵将液体燃料泵入气液混合器中，所述第四气体钢瓶中的气体燃料通入气液混合器中，经充分混合后进入所述反应腔体，其中所述气液混合器中的气液混合气加热至200-450℃。

16.根据权利要求14所述的等离子体燃料重整装置进行气液燃料重整的方法，其特征在于，还包括冲洗反应器步骤，在所述燃料进样和配气之前，所述反应腔体内通入所述第四支路的气体燃料，排出氩气残留，并保持压强为0.1-3MPa。

17.一种权利要求1-11任一项所述等离子体燃料重整装置，或权利要求12或13所述的气体燃料重整的方法或权利要求14-16任一项所述气液燃料重整的方法在燃料重整领域的应用。

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