CN111313061A - 燃料电池膜电极及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种燃料电池膜电极，在质子交换膜的一面涂覆有阴极催化剂层，在质子交换膜的另一面涂覆有阳极催化剂层，在阴极催化剂层、阳极催化剂层的外侧分别热压有气体扩散层，阴极催化剂层由两层以上阴极子催化剂层组成或/和阳极催化剂层由两层以上阳极子催化剂层组成，阴极子催化剂层的孔隙率或/和阳极子催化剂层的孔隙率自最靠近质子交换膜的一层起往外逐渐增大或逐渐减小。还提供了本发明燃料电池膜电极的制备方法。本发明的燃料电池膜电极，其子催化剂层的孔隙率具有不同的变化趋势，亲/疏水区域分布合理，可提高催化剂层的透氧能力，具有良好的三相反应界面以及高效的传质通道，其制备方法简单可行。

Description

燃料电池膜电极及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种燃料电池膜电极及其制备方法。
背景技术
膜电极是质子交换膜燃料电池的核心部件，直接决定燃料电池的使用性能和寿命。为提高质子交换膜燃料电池的性能，通常会对膜电极进行设计改进。例如为实现质子交换膜燃料电池的高性能、低铂(Pt)载量、长寿命发电，经研究发现，可通过对燃料电池的核心部件膜电极的结构进行梯度化设计改进，膜电极的梯度化设计包括气体扩散层的梯度化设计、微孔层的梯度化设计和催化剂层的梯度化设计。而如何对膜电极进行梯度化设计，使其满足不同的性能要求，是当前的一个研究课题。
发明内容
本发明旨在提供一种燃料电池膜电极，其子催化剂层的孔隙率具有不同的变化趋势，亲/疏水区域分布合理，可提高催化剂层的透氧能力，具有良好的三相反应界面以及高效的传质通道；还提供了本发明燃料电池膜电极的制备方法。
本发明通过以下方案实现：
一种燃料电池膜电极，在质子交换膜的一面涂覆有阴极催化剂层，在质子交换膜的另一面涂覆有阳极催化剂层，在阴极催化剂层、阳极催化剂层的外侧分别热压有气体扩散层，所述阴极催化剂层由两层以上阴极子催化剂层组成或/和阳极催化剂层由两层以上阳极子催化剂层组成，阴极子催化剂层的孔隙率或/和阳极子催化剂层的孔隙率自最靠近质子交换膜的一层起往外逐渐增大或逐渐减小，孔隙率高的阴极子催化剂层、孔隙率高的阳极子催化剂层中催化剂的铂含量相对应低于孔隙率低的阴极子催化剂层、孔隙率低的阳极子催化剂层中催化剂的铂含量，孔隙率高的阴极子催化剂层、孔隙率高的阳极子催化剂层采用的催化剂浆料中的水醇质量比相对应低于孔隙率低的阴极子催化剂层、孔隙率低的阳极子催化剂层采用的催化剂浆料中的水醇质量比。
进一步地，每层所述阴极子催化剂层中催化剂的铂含量均不低于阴极催化剂层的总铂含量的1/(n+1)，每层所述阳极子催化剂层中催化剂的铂含量均不低于阳极催化剂层的总铂含量的1/(m+1)，其中n为阴极子催化剂层的总层数，m为阳极子催化剂层的总层数，n、m均大于等于2。
进一步地，所述催化剂浆料中的醇为乙醇或异丙醇。
一种如上所述的燃料电池膜电极的制备方法，在以下方法中择一进行：
方法一：先在质子交换膜的一面涂覆上一层阴极催化剂浆料并干燥形成阴极催化剂层；之后在质子交换膜的另一面依次涂覆上m层阳极子催化剂浆料并依次干燥分别形成阳极子催化剂层，m大于等于2，阳极子催化剂浆料中催化剂的铂含量、水醇质量比自内层至外层逐渐减小或逐渐增大，使得m层阳极子催化剂层的孔隙率相对应逐渐增大或逐渐减小，m层阳极子催化剂层共同形成阳极催化剂层；最后在阴极催化剂层、阳极催化剂层的外侧分别热压上气体扩散层；
方法二：先在质子交换膜的一面依次涂覆上n层阴极子催化剂浆料并依次干燥分别形成阴极子催化剂层，n大于等于2，阴极子催化剂浆料中催化剂的铂含量、水醇质量比自内层至外层逐渐减小或逐渐增大，使得n层阴极子催化剂层的孔隙率相对应逐渐增大或逐渐减小，n层阴极子催化剂层共同形成阴极催化剂层；之后在质子交换膜的另一面涂覆上一层阳极催化剂浆料并干燥形成阳极催化剂层；最后在阴极催化剂层、阳极催化剂层的外侧分别热压上气体扩散层；
方法三：先在质子交换膜的一面依次涂覆上n层阴极子催化剂浆料并依次干燥分别形成阴极子催化剂层，n大于等于2，阴极子催化剂浆料中催化剂的铂含量、水醇质量比自内层至外层逐渐减小或逐渐增大，使得n层阴极子催化剂层的孔隙率相对应逐渐增大或逐渐减小，n层阴极子催化剂层共同形成阴极催化剂层；之后在质子交换膜的另一面依次涂覆上m层阳极子催化剂浆料并依次干燥分别形成阳极子催化剂层，m大于等于2，阳极子催化剂浆料中催化剂的铂含量、水醇质量比自内层至外层逐渐减小或逐渐增大，使得m层阳极子催化剂层的孔隙率相对应逐渐增大或逐渐减小，m层阳极子催化剂层共同形成阳极催化剂层；最后在阴极催化剂层、阳极催化剂层的外侧分别热压上气体扩散层。
进一步地，每层所述阴极子催化剂浆料中催化剂的铂含量均不低于阴极催化剂层的总铂含量的1/(n+1)，每层所述阳极子催化剂浆料中催化剂的铂含量均不低于阳极催化剂层的总铂含量的1/(m+1)，其中n为阴极子催化剂层的总层数，m为阳极子催化剂层的总层数，n、m均大于等于2。
本发明的燃料电池膜电极，其子催化剂层的孔隙率具有不同的变化趋势，亲/疏水区域分布合理，可提高催化剂层的透氧能力，具有良好的三相反应界面以及高效的传质通道，可提高燃料电池膜电极的性能和寿命；可应用在不同环境中，孔隙率自最靠近质子交换膜的一层起往外逐渐增大的是针对加湿型膜电极，孔隙率自最靠近质子交换膜的一层起往外逐渐减小的是针对空冷型膜电极。本发明的燃料电池膜电极的制备方法，简单可行，不采用额外的造孔剂，通过改变催化剂的类型(即不同的铂含量)和溶剂中的水醇质量比，可实现膜电极子催化剂层的孔隙率梯度变化，从而改善膜电极催化剂层的排水及透氧性能。
具体实施方式
以下结合实施例对本发明作进一步说明，但本发明并不局限于实施例之表述。
实施例1
一种燃料电池膜电极的制备方法，先在质子交换膜的一面涂覆上一层阴极催化剂浆料并在80℃下干燥3s形成阴极催化剂层，阴极催化剂层的铂载量控制为0.4mg/cm2；之后在质子交换膜的另一面依次涂覆上2层阳极子催化剂浆料并依次在80℃下干燥3s分别形成阳极子催化剂层，阳极子催化剂浆料中催化剂的铂含量、水醇质量比自内层至外层逐渐减小，每层阳极子催化剂浆料中催化剂的铂含量均不低于阳极催化剂层的总铂含量的1/3，其中第一层(即内层)阳极子催化剂浆料中催化剂的铂含量为50％、水与乙醇的质量比为1：2，第二层(即外层)阳极子催化剂浆料中催化剂的铂含量为30％、水与乙醇的质量比为1：5，2层阳极子催化剂层的铂载量均控制为0.1mg/cm2，使得2层阳极子催化剂层的孔隙率逐渐增大，2层阳极子催化剂层共同形成阳极催化剂层；最后在阴极催化剂层、阳极催化剂层的外侧分别热压上气体扩散层。
将上述方法制得的燃料电池膜电极进行电镜观察检测，得到结果为：第一层(即内层)阳极子催化剂层表面平整致密，孔隙率低；第二层(即外层)阳极子催化剂层表面疏松，孔隙率高。
实施例2
一种燃料电池膜电极的制备方法，先在质子交换膜的一面依次涂覆上2层阴极子催化剂浆料并依次在60℃下干燥30s分别形成阴极子催化剂层，阴极子催化剂浆料中催化剂的铂含量、水醇质量比自内层至外层逐渐增大，每层阴极子催化剂浆料中催化剂的铂含量均不低于阴极催化剂层的总铂含量的1/3，其中第一层(即内层)阴极子催化剂浆料中催化剂的铂含量为20％、水与异丙醇的质量比为1：7，第二层(即外层)阴极子催化剂浆料中催化剂的铂含量为70％、水与异丙醇的质量比为3：1，第一层阴极子催化剂层的铂载量控制为0.2mg/cm2，第二层阴极子催化剂层的铂载量控制为0.1mg/cm2，使得2层阴极子催化剂层的孔隙率逐渐减小，2层阴极子催化剂层共同形成阴极催化剂层；之后在质子交换膜的另一面涂覆上一层阳极催化剂浆料并在60℃下干燥30s形成阳极催化剂层，阳极催化剂层的铂载量控制为0.2mg/cm2；最后在阴极催化剂层、阳极催化剂层的外侧分别热压上气体扩散层。
将上述方法制得的燃料电池膜电极进行电镜观察检测，得到结果为：第一层(即内层)阴极子催化剂层表面疏松，孔隙率高；第二层(即外层)阴极子催化剂层表面平整致密，孔隙率低。
实施例3
一种燃料电池膜电极的制备方法，先在质子交换膜的一面依次涂覆上3层阴极子催化剂浆料并依次在70℃下干燥20s分别形成阴极子催化剂层，阴极子催化剂浆料中催化剂的铂含量、水醇质量比自内层至外层逐渐增大，每层阴极子催化剂浆料中催化剂的铂含量均不低于阴极催化剂层的总铂含量的1/4，其中第一层(即内层)阴极子催化剂浆料中催化剂的铂含量为25％、水与乙醇的质量比为1：6，第二层(即中间层)阴极子催化剂浆料中催化剂的铂含量为35％、水与乙醇的质量比为1：1，第三层(即外层)阴极子催化剂浆料中催化剂的铂含量为50％、水与乙醇的质量比为2：1，第一层阴极子催化剂层的铂载量控制为0.2mg/cm2，第二层、第三层阴极子催化剂层的铂载量均控制为0.1mg/cm2，使得3层阴极子催化剂层的孔隙率逐渐减小，3层阴极子催化剂层共同形成阴极催化剂层；之后在质子交换膜的另一面依次涂覆上3层阳极子催化剂浆料并依次在70℃下干燥20s分别形成阳极子催化剂层，阳极子催化剂浆料中催化剂的铂含量、水醇质量比自内层至外层逐渐增大，每层阳极子催化剂浆料中催化剂的铂含量均不低于阳极催化剂层的总铂含量的1/4，其中第一层(即内层)阳极子催化剂浆料中催化剂的铂含量为30％、水与乙醇的质量比为1：5，第二层(即中间层)阳极子催化剂浆料中催化剂的铂含量为35％、水与乙醇的质量比为1：2，第三层(即外层)阳极子催化剂浆料中催化剂的铂含量为50％、水与乙醇的质量比为1：1，3层阳极子催化剂层的铂载量均控制为0.05mg/cm2，使得3层阳极子催化剂层的孔隙率逐渐减小，3层阳极子催化剂层共同形成阳极催化剂层；最后在阴极催化剂层、阳极催化剂层的外侧分别热压上气体扩散层。
将上述方法制得的燃料电池膜电极进行电镜观察检测，得到结果为：第一层(即内层)阴极子催化剂层的孔隙率最高，第二层(即中间层)阴极子催化剂层的孔隙率次之，第三层(即外层)阴极子催化剂层的孔隙率最低；第一层(即内层)阳极子催化剂层的孔隙率最高，第二层(即中间层)阳极子催化剂层的孔隙率次之，第三层(即外层)阳极子催化剂层的孔隙率最低。

Claims (5)

1.一种燃料电池膜电极，在质子交换膜的一面涂覆有阴极催化剂层，在质子交换膜的另一面涂覆有阳极催化剂层，在阴极催化剂层、阳极催化剂层的外侧分别热压有气体扩散层，其特征在于：所述阴极催化剂层由两层以上阴极子催化剂层组成或/和阳极催化剂层由两层以上阳极子催化剂层组成，阴极子催化剂层的孔隙率或/和阳极子催化剂层的孔隙率自最靠近质子交换膜的一层起往外逐渐增大或逐渐减小，孔隙率高的阴极子催化剂层、孔隙率高的阳极子催化剂层中催化剂的铂含量相对应低于孔隙率低的阴极子催化剂层、孔隙率低的阳极子催化剂层中催化剂的铂含量，孔隙率高的阴极子催化剂层、孔隙率高的阳极子催化剂层采用的催化剂浆料中的水醇质量比相对应低于孔隙率低的阴极子催化剂层、孔隙率低的阳极子催化剂层采用的催化剂浆料中的水醇质量比。
2.如权利要求1所述的燃料电池膜电极，其特征在于：每层所述阴极子催化剂层中催化剂的铂含量均不低于阴极催化剂层的总铂含量的1/(n+1)，每层所述阳极子催化剂层中催化剂的铂含量均不低于阳极催化剂层的总铂含量的1/(m+1)，其中n为阴极子催化剂层的总层数，m为阳极子催化剂层的总层数，n、m均大于等于2。
3.如权利要求1或2所述的燃料电池膜电极，其特征在于：所述催化剂浆料中的醇为乙醇或异丙醇。
4.一种如权利要求1～3任一所述的燃料电池膜电极的制备方法，其特征在于：在以下方法中择一进行：
方法一：先在质子交换膜的一面涂覆上一层阴极催化剂浆料并干燥形成阴极催化剂层；之后在质子交换膜的另一面依次涂覆上m层阳极子催化剂浆料并依次干燥分别形成阳极子催化剂层，m大于等于2，阳极子催化剂浆料中催化剂的铂含量、水醇质量比自内层至外层逐渐减小或逐渐增大，使得m层阳极子催化剂层的孔隙率相对应逐渐增大或逐渐减小，m层阳极子催化剂层共同形成阳极催化剂层；最后在阴极催化剂层、阳极催化剂层的外侧分别热压上气体扩散层；
方法二：先在质子交换膜的一面依次涂覆上n层阴极子催化剂浆料并依次干燥分别形成阴极子催化剂层，n大于等于2，阴极子催化剂浆料中催化剂的铂含量、水醇质量比自内层至外层逐渐减小或逐渐增大，使得n层阴极子催化剂层的孔隙率相对应逐渐增大或逐渐减小，n层阴极子催化剂层共同形成阴极催化剂层；之后在质子交换膜的另一面涂覆上一层阳极催化剂浆料并干燥形成阳极催化剂层；最后在阴极催化剂层、阳极催化剂层的外侧分别热压上气体扩散层；
方法三：先在质子交换膜的一面依次涂覆上n层阴极子催化剂浆料并依次干燥分别形成阴极子催化剂层，n大于等于2，阴极子催化剂浆料中催化剂的铂含量、水醇质量比自内层至外层逐渐减小或逐渐增大，使得n层阴极子催化剂层的孔隙率相对应逐渐增大或逐渐减小，n层阴极子催化剂层共同形成阴极催化剂层；之后在质子交换膜的另一面依次涂覆上m层阳极子催化剂浆料并依次干燥分别形成阳极子催化剂层，m大于等于2，阳极子催化剂浆料中催化剂的铂含量、水醇质量比自内层至外层逐渐减小或逐渐增大，使得m层阳极子催化剂层的孔隙率相对应逐渐增大或逐渐减小，m层阳极子催化剂层共同形成阳极催化剂层；最后在阴极催化剂层、阳极催化剂层的外侧分别热压上气体扩散层。
5.如权利要求4所述的燃料电池膜电极的制备方法，其特征在于：每层所述阴极子催化剂浆料中催化剂的铂含量均不低于阴极催化剂层的总铂含量的1/(n+1)，每层所述阳极子催化剂浆料中催化剂的铂含量均不低于阳极催化剂层的总铂含量的1/(m+1)，其中n为阴极子催化剂层的总层数，m为阳极子催化剂层的总层数，n、m均大于等于2。
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