CN111250006B - 煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器及煤基乙醇制乙烯方法 - Google Patents

煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器及煤基乙醇制乙烯方法 Download PDF

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Abstract

本申请公开了一种煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器及煤基乙醇制乙烯方法，该反应器包括：主反应段和分离回收段；主反应段的顶部与分离回收段的顶部相通；主反应段的底部与分离回收段的底部相通；主反应段和分离回收段内均设置有传热内构件。该反应器通过在快速流化床的主反应段和颗粒回收段内同时分布传热内构件，加强主反应段换热的同时，强化沉降回收过程中的热传导效应。本申请还提供了利用该反应器的乙烯制备方法，在上述煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器内，含有煤基乙醇的原料气通入装填有催化剂的主反应段，得到乙烯。

Description

煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器及煤基乙醇制乙烯方法
技术领域
本申请涉及一种煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器及煤基乙醇制乙烯方法，属于化工领域。
背景技术
乙烯是最重要的基础化工原料之一，目前，大多数国家用石脑油、乙烷、丙烷和瓦斯油等作为原料生产乙烯；然而，在国内，石油资源短缺决定了石油基裂解乙烯的生产工艺必将存在巨大的冲击和挑战，开发石油资源替代品以减轻乙烯产业的石油依赖度，意义重大。我国能源结构特点以煤为主，2017年，我国率先突破煤制乙醇工业化生产，因此，打通无水乙醇催化脱水增产乙烯流程，使得煤经乙醇部分替代乙烯生产下游化工品成为可能，该过程表现出明显的原料来源安全性和巨大的经济效益。
乙醇脱水增产乙烯的反应，是在一定的温度和压力下，由1分子乙醇反应得到1分子乙烯及1分子水。作为一个吸热增分子的过程，主反应吸热量达47.02kJ/mol(T＝573K)；当反应采用0.5h-1纯乙醇进料时，反应器绝热温降即可达到400℃。因此，高效取热方式的研究成为乙醇脱水工艺的主要难点。
目前，乙醇脱水过程以美国哈康-科学设计公司的设计工艺为基础，新开发了Lummus固定床、Holcon/SD、Nikki/JGC和Petrobras工艺等；上述过程均采用固定床工艺，通过外部热源供热来维持反应温度，如列管式固定床反应器的熔盐换热，或多层式固定床反应器的段间补热等——前者不适合于大规模乙醇脱水的工程放大及设备加工问题，而且熔盐腐蚀严重、热惰性大，换热效果较差；后者则要求实现较宽的温度操作窗口，目前多采用弱酸性的γ-Al2O3催化剂来确保高入口温度下的反应性能稳定，出口混装酸性较强的分子筛催化剂来实现宽温降下的反应活性，装填复杂。
US 4134926公开了采用流化床反应器进行乙醇脱水制乙烯的反应，发现小粒度下催化剂内扩散影响降低，催化剂利用率有所提高，以γ-Al2O3为主要活性组分的催化剂上最佳温度可维持在370℃；但由于高温导热介质的换热效率较差，过程需要采用大量惰性气体辅助流化。CN10279884 A和CN101139240 A均公开了改性分子筛催化剂上的低温流化床的反应工艺，可采用换热系数远大于熔盐的导热油为换热介质，但仍需要以低浓度乙醇水溶液(优选5～40％)为原料，来辅助流化并缓和床层绝热温降。然而，大量稀释剂和惰性气体的使用，必然增加溶剂回收负荷，带来大量的动力、热量等循环消耗，增加生产成本，而且单位装置生产能力大幅降低。
发明内容
根据本申请的一个方面，提供了一种煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器，该反应器通过在快速流化床的主反应段和颗粒回收段内同时分布传热内构件，加强主反应段换热的同时，强化沉降回收过程中的热传导效应，能够适用于煤基高浓度乙醇直接反应，而无需加入水或惰性稀释剂。
所述煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器，包括：主反应段和分离回收段；
所述主反应段的顶部与所述分离回收段的顶部相通；
所述主反应段的底部与所述分离回收段的底部相通；
所述主反应段和所述分离回收段内均设置有传热内构件。
可选地，所述主反应段和分离回收段均为管壳式反应器，所述管壳式反应器中的管程为所述传热内构件。
可选地，所述管壳式反应器的壳程中填装催化剂颗粒，所述管壳式反应器的管程中通入换热介质。
可选地，所述换热介质为导热油；
可选地，所述煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器用于乙醇质量含量不低于70％的反应原料。
优选地，所述煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器用于乙醇质量含量不低于95％的反应原料。
进一步优选地，所述煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器用于无水乙醇反应原料。
可选地，所述主反应段为并流换热，所述分离回收段为逆流换热。
可选地，煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器包括：冷凝器和换热器，所述旋风分离器的出气口与所述换热器的换热进气口管路连通；所述换热器的换热出气口与所述冷凝器的进气口管路连通；原料气通过所述换热器后与所述主反应段底部进料口管路连接。
可选地，煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器包括：导热油储罐和加热装置，所述导热油储罐外设置所述加热装置对导热油加热；所述导热油储罐分别与所述主反应段的管束、所述分离回收器的管束管路连通；所述导热油在所述导热油储罐、所述主反应段的管束和所述分离回收器的管束内循环流动进行热交换。
本申请的又一方面提供了一种乙烯制备方法，该方法主反应段和分离回收段内同时给予加热，加强主反应段换热的同时，强化沉降回收过程中的热传导效应，能够适用于煤基高浓度乙醇直接反应，而无需加入水或惰性稀释剂。
该方法在上述任一所述煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器内进行，将含有煤基乙醇的原料气通入装填有催化剂的主反应段，得到乙烯；
主反应段和分离回收段中的传热内构件向催化剂床层传热。
可选地，将经汽化升温后的所述含有煤基乙醇的原料气通入主反应段的底部，并夹带部分催化剂颗粒在主反应段顶部得到夹带催化剂颗粒的产物气流；
所述夹带催化剂颗粒的产物气流中，经分离，气相产物离开所述快速流化床反应器得到乙烯产物，催化剂颗粒进入所述分离回收段，催化剂颗粒在分离回收段沉降并加热后返回所述主反应段底部。
可选地，通过调整分离回收段的床层藏量、催化剂颗粒循环流率、传热内构件中的换热介质的温度、传热内构件中的换热介质的流量中的至少一种，控制主反应段和分离回收段中的催化剂床层温度在260～320℃范围内。
可选地，所述传热内构件中换热介质温度范围为320～350℃。
可选地，所述催化剂为改性ZSM-5分子筛催化剂。
可选地，所述原料气进入主反应段的温度为300～350℃。
可选地，所述原料气的液体空速为2.0～10.0h-1。
可选地，所述含有煤基乙醇的原料中乙醇质量含量不低于70％。
优选地，所述含有煤基乙醇的原料中乙醇质量含量不低于95％的反应原料。
进一步优选地，所述含有煤基乙醇的原料为无水乙醇。
可选地，包括：冷凝器和换热器，所述旋风分离器的出气口与所述换热器的换热进气口管路连通；所述换热器的换热出气口与所述冷凝器的进气口管路连通；原料气通过所述换热器后与所述主反应段底部进料口管路连接。
可选地，包括：导热油储罐和加热装置，所述导热油储罐外设置所述加热装置对导热油加热；所述导热油储罐分别与所述主反应段的管束、所述分离回收器的管束管路连通；所述导热油在所述导热油储罐、所述主反应段的管束和所述分离回收器的管束内循环流动进行热交换。
本申请能产生的有益效果包括：
1)本申请所提供的煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器，通过调整颗粒循环流率和增大回收段床层藏量，有效保证床层温度，解决了高通量高浓度乙醇脱水过程吸热量大、供热效率有限的问题。
2)本申请所提供的煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器，通过在主反应段和颗粒回收段内同时分布传热内构件，加强反应传热的同时，进一步强化了沉降回收过程中的热传导效应，有效提高了供热效率，解决了高通量大吸热量下高效取热的问题；
3)本申请所提供的煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器通过调整回收段的床层藏量和颗粒循环流率，保证床层温度，实现不同生产效率下的外供补热，增大了反应器的操作范围，有利于扩大装置产能；
4)本申请所提供的煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器，该快速流化床具备中等长度的接触时间，保证低温活性的同时，有利于促进烯烃脱附，并延缓结焦等二次反应的发生，增强了催化剂的运行稳定性，工艺路线的经济性和竞争力进一步提高。
本申请中，“煤基乙醇”，是指由煤制得的乙醇，区别于生物基乙醇，通常煤基乙醇浓度较高，常见的煤基乙醇为无水乙醇、95wt％乙醇等。
附图说明
图1为本申请一种实施方式中煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器结构示意图；
部件和附图标记列表：
附图标记 部件名称
1 原料气进口
3 主反应段
5 导热油
7 闸阀
9 旋风分离器
11 储罐
13 气相产物输出
15 导热油储罐
17 三向旋阀
2 换热器
4 改性分子筛催化剂
6 分离回收段
8 输出口
10 冷凝器
12 废水输出口
14 导热油进口
16 加热装置
具体实施方式
下面结合实施例详述本申请，但本申请并不局限于这些实施例。
参见图1，本申请提供的煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器，包括：主反应段3和分离回收段6；
主反应段3的顶部与分离回收段6的顶部相通；
主反应段3的底部与分离回收段6的底部相通；
主反应段3和分离回收段6内均设置有传热内构件。主反应段3分离回收段6分离回收段6通过在主反应段3和颗粒回收段内同时分布传热内构件，加强主反应段3换热的同时，强化沉降回收过程中的热传导效应。通过反应段和回收段两部分强化供热，补充高通量下乙醇脱水反应的吸热量。
通过降低扩散阻力、强化传质，来增加低温活性、促进产物扩散，保证高通量煤基无水乙醇的低温高效转化；大空速(2-10h-1)无水乙醇直接进料时，反应吸热量增大10倍以上，且不含蒸汽、载气等稀释剂，对反应器换热效率要求较高——快速流化床为流态化气速高于颗粒终端速度的一种反应器床型，当气流夹带颗粒的返料量足够大时，可有效降低床内温度分布的不均匀性。因此，拟采用改型的快速流化床，通过在主反应段3和颗粒回收段内同时分布传热内构件，加强反应换热，再进一步强化颗粒沉降回收过程中的热传导效应，保证床层温度；快速流化床具备中等长度的接触时间，有利于增强低温脱水活性，促进烯烃脱附，并延缓聚合、芳构化和结焦等二次反应的发生，提高催化剂的运行稳定性，使得高通量煤基无水乙醇的高效催化转化成为可能。
可选地，催化剂为改性ZSM-5分子筛催化剂。优选地，所用改性ZSM-5分子筛催化剂具有高分散度低负载量的特性。具体所用催化剂，本领域技术人员可根据需要进行制备或选择。
可选地，主反应段3和分离回收段6均为管壳式反应器，管壳式反应器中的管程为传热内构件；
管壳式反应器的壳程中填装催化剂颗粒，管壳式反应器的管程中通入换热介质。主反应段3分离回收段6管壳式反应器包括壳体和设置于壳体内的多根管束，壳体内管束外的流通空间的区域称为壳程；管束内热传导介质流通区域称为管程。
可选地，换热介质为导热油；
煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器用于乙醇质量含量不低于70％的反应原料；优选地，煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器用于乙醇质量含量不低于95％的反应原料；进一步优选地，煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器用于无水乙醇反应原料。
可选地，主反应段3为并流换热，分离回收段6为逆流换热。
在一具体实施例中，主反应段3扩大段的一侧与分离回收段6的顶部侧壁相连通；主反应段3的锥底侧壁与分离回收段6底部侧壁相连通。按此设置主反应段3与分离回收段6，能使二者内部形成物料循环回路加快反应进程和加深反应程度，从而提高转化率和选择性。
优选地，分离回收段6的底部侧壁开口高于主反应段3的锥底侧壁开口。反应气能夹带颗粒进入分离回收段6，经沉降分离热传导后，从而实现自动返料至主反应段3的段床层底部。
可选地，还包括旋风分离器，分离回收段6的顶面与实时旋风分离器的顶部侧壁相连通；分离回收段6的顶部侧壁与实时旋风分离器的底面锥形尖点相连通。
可选地，包括换热器2，原料气通过换热器2与产物气进行热交换。
可选地，包括冷凝器10，旋风分离器的出气口与换热器2的换热进气口管路连通；换热器2的换热出气口与冷凝器10的进气口管路连通；原料气通过换热器2后与主反应段3底部进料口管路连接。换热器2用于将产物气体中的热量回收，加热原料气；冷凝器10用于去除产物气中的废液。
在一具体实施例中，冷凝器10的排液口与储罐11管路连通，便于储存废液。
可选地，包括：导热油储罐15，导热油储罐15外设置加热装置16对导热油加热；导热油储罐15分别与主反应段3的管束、分离回收器的管束管路连通；导热油在导热油储罐15、主反应段3的管束和分离回收器的管束内循环流动进行热交换。
可选地，导热油储罐15、主反应段3的管束和分离回收器的管束的连通管路上设置三通阀。
可选地，壳式反应器包括壳体和设置于壳体内的多根管束，壳体和管束均采用耐温耐压材料制成。
可通过调整主反应段3中管束直径和管束数目，或者通过修饰管束外壁性状等，增大换热面积，提高反应装置的产能和效率。可选地，主反应段3的管程中管束直径范围为10～100mm；管束数目范围为10～100根。可选地，主反应段3中管束横截面形状为圆形、椭圆形或菱形中的至少一种。可选地，管束外壁带有肋片。
可通过调整分离回收段6的管束直径和管束数目，或者通过修饰管束外壁性状等，增大换热面积，提高反应装置的产能和效率。可选地，分离回收段6的管束直径范围为10～100mm；管束数目范围为10～100根。可选地，分离回收段6中管束横截面形状为圆形、椭圆形或菱形中的至少一种。
可通过调整分离回收段6中床层藏量和颗粒循环流率，保证床层温度，实现不同生产效率下的外供补热。可选地，分离回收段6中床层藏量(床层中固体总质量)为100～1000kg；分离回收段6中颗粒循环流率为14～36kg/m2s1。
本申请的又一方面提供了一种乙烯制备方法，在如上述的煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器内，含有煤基乙醇的原料气通入装填有催化剂的主反应段3，得到乙烯；
主反应段3和分离回收段6中的传热内构件向催化剂床层传热。
可选地，将经汽化升温后的含有煤基乙醇的原料气通入主反应段3的底部，并夹带部分催化剂颗粒在主反应段3顶部得到夹带催化剂颗粒的产物气流；
夹带催化剂颗粒的产物气流中，经分离，气相产物离开快速流化床反应器得到乙烯产物，催化剂颗粒进入分离回收段6，催化剂颗粒在分离回收段6沉降并加热后返回主反应段3底部。
可选地，通过调整分离回收段6的床层藏量、催化剂颗粒循环流率、传热内构件中的换热介质的温度、传热内构件中的换热介质的流量中的至少一种，控制主反应段3和分离回收段6中的催化剂床层温度在260～320℃范围内。
可选地，催化剂为改性ZSM-5分子筛催化剂；原料气进入主反应段3的温度为300～350℃，原料气的液体空速为2.0～10.0h-1。
优选地，原料气进入主反应段3的温度为300～350℃，液体空速2.0～10.0h-1。
可选地，传热内构件中换热介质温度范围为320～350℃。
可选地，含有煤基乙醇的原料气中乙醇质量含量不低于70％；
优选地，含有煤基乙醇的原料中乙醇质量含量不低于95％的反应原料；
进一步优选地，含有煤基乙醇的原料为无水乙醇。
反应催化剂为高分散度低负载量的改性分子筛。
采用高浓度无水乙醇为原料，在高分散度低负载量的改性分子筛上，进行低温催化转化合成乙烯；反应中，高浓度无水乙醇原料，经汽化升温后由主反应段3底部进入，经气体分布板后使催化剂颗粒处于悬浮运动状态并夹带上行完成脱水反应，部分反应吸热量通过管程中换热介质提供；产物气流夹带颗粒经水平连接处进入回收段进行分离，气相产物经上部旋风带出流化床反应器，颗粒在重力沉降作用下分离收集，由回收段管程中换热介质进行供热后，返料至反应段床层底部。
具体地，该方法包括以下步骤：
1)氮气吹扫系统：加热导热油至350℃后，通入主反应段和分离回收段中，增大氮气流速保证催化剂颗粒在主反应段3的壳程处于悬浮运动状态，反应气夹带颗粒进入分离回收段6经沉降分离热传导后，返料至主反应段3的床层底部。
2)颗粒循环流率和床层温度稳定后，通入原料气，所用原料气为乙醇蒸气，原料气进入主反应段的入口温度为300～350℃，液体空速2.0～10.0h-1。
3)反应过程中，控制催化剂床层温度在260～320℃范围内；此时乙醇转化率大于99％，非水产物中乙烯选择性大于98％。
4)反应产物经旋风分离器后，产物经原料气换热由冷凝器1010继续冷却，液相进入储罐11并经废水输出口12进入净化单元，富乙烯气相产物经气相输出口13进入后续提纯单元。
以下结合具体实施例对本申请提供反应器及方法进行详细说明。
如无特别说明，本申请的实施例中的原料均通过商业途径购买。
实施例1煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器
参见图1，本申请提供的煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器包括：主反应段3和分离回收段6，二者均为管壳式反应器。主反应段3的扩大段的一侧与所述分离回收段6的顶部侧壁相连通。主反应段3的锥底侧壁与分离回收段6底部侧壁相连通。主反应段3和分离回收段6内均设置传热构件。传热构件为管式换热器2，换热介质为具有导热作用的导热油。主反应段3和分离回收段6的管程中通入导热油5。主反应段3的底面上设置进料口。主反应段3、分离回收段6的壳程中均填充改性分子筛催化剂。本实施例中所用改性分子筛催化剂为样品CAT-1。
分离回收段6的顶面与旋风分离器的顶部侧壁相连通。分离回收段6的顶部侧壁与旋风分离器的底面锥形尖点相连通。通过旋风分离器将反应气中的固体颗粒回收。分离回收段6底部侧壁开设输出口，用于输出再生催化剂。该输出口上设置闸阀控制。
从旋风分离器离开的气体经过换热器2与原料气进行热量交换后降温，进入冷凝器10进行产物分离。旋风分离器顶面开设气体出口并与换热器2管路连通。原料气进口与换热器2的换热口管路连通。换热器2的产物气出口与冷凝器10的进气口管路连通。冷凝器10的底面设置废水输出管路。冷凝器10的顶面为气相产物输出13。废水输出管路上设置储罐11，用于储存废水集体排放。
导热油循环管路：导热油从导热油进口进入导热油储罐15中，储存备用。导热油储罐15外部设置加热装置16对导热油进行加热。导热油储罐15底面设置导热油出口，导热油出口分别与主反应段3、分离回收段6的底面导热油入口管路连接，连接管路上设置三向旋阀控制导热油的流通。完成热交换的导热油，分别从主反应段3、分离回收段6的顶面离开，通过管路连通返回导热油储罐15中。
实施例2改性ZSM-5催化剂样品CAT-1的制备
将10g购置Na-ZSM-5(南开分子筛厂，硅铝原子比为20)置于100ml的0.05mol/L的NH4Cl溶液中，100℃下预处理1h；该过程重复三次后过滤，样品转入60℃烘箱干燥12h，即得到氨型ZSM-5分子筛；
称取4.26g CuCl2·2H2O，向其中加入50ml去离子水(金属离子浓度＝0.5M)，待完全溶解后加入上述所得氨型ZSM-5分子筛，于30℃水浴锅中进行负载处理20h后，样品采用50ml 60℃去离子水清洗三次，得到[Cu(NH3)n]@ZSM-5分子筛；
所得到的[Cu(NH3)n]@ZSM-5分子筛进行过滤、干燥，550℃条件下，样品转入马弗炉中，空气氛焙烧4h，即得到金属元素定向负载的Cu@ZSM-5分子筛催化剂记为样品CAT-1。
实施例3煤基乙醇制备乙烯方法
本实施例中采用如图1所示的实施例1中反应器进行反应制备乙烯。煤基乙醇制乙烯快速其核心是主反应段3和分离回收段6，其中，壳程填装改性分子筛催化剂4为样品CAT-1的颗粒，管程为中所用供热介质为导热油5。
首先从原料气进气气路通入氮气吹扫系统，并将导热油储罐15外的加热装置中所用换热介质加热到350℃，增大氮气流速保证催化剂颗粒在主反应段3的壳程处于悬浮运动状态，反应气夹带颗粒进入分离回收段6经沉降分离热传导后，返料至主反应段的床层底部。
当颗粒循环流率和床层温度稳定后，切换原料气的气路为乙醇蒸汽(乙醇由原料气进口1经换热器2后汽化，入口温度为300～350℃，液体空速2.0～10.0h-1)，反应开始后，催化剂床层出现温降，调节闸阀7，减少经催化剂输出口8进入再生单元的颗粒比例，增大颗粒循环流率，使得催化剂床层温度控制在260～320℃，此时乙醇转化率大于99％，非水产物中乙烯选择性大于98％。
所得反应产物经旋风分离器9后，产物经原料气换热由冷凝器10继续冷却，液相进入储罐11并经废水输出口12进入净化单元，富乙烯气相产物经气相输出口13进入后续提纯单元。
制备乙烯工艺过程中，需不断经加热装置16加热从导热油进口14进入导热油储罐的导热油5，保证换热介质温度稳定在320～350℃，并通过调节三向旋阀17，用于补充乙醇脱水反应吸热量和过程散热量。
以上所述，仅是本申请的几个实施例，并非对本申请做任何形式的限制，虽然本申请以较佳实施例揭示如上，然而并非用以限制本申请，任何熟悉本专业的技术人员，在不脱离本申请技术方案的范围内，利用上述揭示的技术内容做出些许的变动或修饰均等同于等效实施案例，均属于技术方案范围内。

Claims (6)

1.一种煤基乙醇制乙烯的方法，其特征在于，采用煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器实现，所述煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器包括：主反应段和分离回收段；
所述主反应段的顶部与所述分离回收段的顶部相通；
所述主反应段的底部与所述分离回收段的底部相通；
所述主反应段和所述分离回收段内均设置有传热内构件；
所述主反应段为并流换热，所述分离回收段为逆流换热；
所述煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器用于乙醇质量含量不低于70%的反应原料；
所述主反应段和所述分离回收段均为管壳式反应器，所述管壳式反应器中的管程为所述传热内构件；
所述管壳式反应器的壳程中填装催化剂颗粒，所述管壳式反应器的管程中通入换热介质；
所述换热介质为导热油；
在煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器内，含有煤基乙醇的原料气通入装填有催化剂的主反应段，得到乙烯；
所述主反应段和分离回收段中的传热内构件向催化剂床层传热；
将经汽化升温后的所述含有煤基乙醇的原料气通入所述主反应段的底部，并夹带部分催化剂颗粒在所述主反应段顶部得到夹带催化剂颗粒的产物气流；
所述夹带催化剂颗粒的产物气流中，经分离，气相产物离开所述快速流化床反应器得到乙烯产物，催化剂颗粒进入所述分离回收段，所述催化剂颗粒在分离回收段沉降并加热后返回所述主反应段底部。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器用于乙醇质量含量不低于95%的反应原料。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述煤基乙醇制乙烯快速流化床反应器用于无水乙醇反应原料。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，通过调整分离回收段的床层藏量、催化剂颗粒循环流率、传热内构件中的换热介质的温度、传热内构件中的换热介质的流量中的至少一种，控制所述主反应段和分离回收段中的催化剂床层温度在260~320℃范围内。
5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于，所述传热内构件中换热介质温度范围为320~350℃。
6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述催化剂为改性ZSM-5分子筛催化剂；所述原料气进入所述主反应段的温度为300~350℃，所述原料气的液体空速为2.0~10.0 h-1。
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