CN111203220A - 一种湿法烟气脱硝的催化剂及其应用 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种用于湿法烟气脱硝的催化剂及其应用，属于化工领域。本发明提供的一种用于湿法烟气脱硝的复合型催化剂，其活性组分包括氧化铁以及泡沫氧化铜，其中氧化铁与泡沫氧化铜的质量比为(1.8‑2.3)∶1。本发明提供的用于湿法烟气脱硝的催化剂在温度为40℃至60℃，双氧水的浓度为1.5mol/L下均可保持75％以上的脱硝率。而且催化剂较为稳定，具有较强的工业利用价值，在未来可以广泛的用于湿法同时脱硫脱硝。
Description
技术领域
本发明属于化工领域，涉及到一种湿法烟气脱硝的催化剂及其应用。
背景技术
中国是世界上最大的煤炭生产国，也是最大的煤炭消费国，目前煤在能源结构中占比70％左右。据预测到2050年，我国火电发电量仍然会占全国发电总量的50％以上。因此，煤炭在我国能源框架中的主体地位，在相当长的一段时间内难以改变。
燃煤过程中伴随着大量的污染物的生成，如氮氧化物，二氧化硫，粉尘以及重金属颗粒等，这些污染物对环境产生了严重的危害。随着环境的日趋严峻，电厂烟气污染物的控制和治理得到了广泛的关注。
目前为止，广泛应用于电厂脱硫脱硝的技术是湿式石灰石脱硫(WFGD)和选择性催化还原脱硝(SCR)，该技术脱硝脱硫效果良好，但具有占地面积大，操作复杂，花费高等缺点。为了缓解环境压力和更好的降低烟气污染物控制成本，设计出一种同时脱硫脱硝装置势在必行。
电厂排放的烟气中NOx主要成分为NO气体，NO气体难溶于水，难以进行一体化脱除。而NO2气体易溶于水，可与SO2气体同时被脱硫塔吸收。因此NO的氧化成为了烟气一体化脱除的关键。
常规氧化剂如高锰酸钾、氯系氧化剂、臭氧以及Na2S2O8等的采用面临着一系列如二次污染，成本高等问题。H2O2是一种无污染且低成本的氧化剂。但是H2O2不能有效地将NO氧化成为NO2,而H2O2在催化剂的作用下可以产生大量的具有强氧化还原能力的活性自由基.OH(2.80V)。因此设计一种制备简单，催化H2O2效果良好的催化剂成为烟气一体化脱除技术急需解决的问题。
发明内容
本发明是为了解决上述问题而进行的，目的在于提供一种用于湿法烟气脱硝的催化剂及其制备方法。
本发明提供了一种用于湿法烟气脱硝的催化剂，为一种复合型催化剂，具有这样的特征，其活性组分包括：氧化铁以及泡沫氧化铜，其中，氧化铁与泡沫氧化铜的质量比为(1.8-2.3)：1。
在本发明提供的用于湿法烟气脱硝的催化剂中，还可以具有这样的特征：其中，制备方法包括如下步骤：步骤1，将泡沫铜在超声下用丙酮和稀盐酸去除污垢，然后用水洗涤，得清洁泡沫铜；步骤2，将清洁泡沫铜在空气氛围下以400℃-600℃焙烧5h-7h，得泡沫氧化铜；步骤3，配置浓度为10mmol/L-30mmol/L的二价铁离子的水溶液，得含有二价铁离子的水溶液；步骤4，将含有二价铁离子的水溶液以及泡沫氧化铜加入容器中，再加入氢氧化钠片，得混合溶液；步骤5，将混合溶液加热至160℃-180℃，并保持0.5h-3h，自然冷却至室温，静置，取固体，洗涤，干燥，在空气氛围中于400℃-600℃下焙烧0.5h-2h，冷却后即得用于湿法烟气脱硝的催化剂。
在本发明提供的用于湿法烟气脱硝的催化剂中，还可以具有这样的特征：其中，稀盐酸的浓度为0.05mol/L-0.2mol/L，丙酮的浓度为0mol/L-15mol/L。
在本发明提供的用于湿法烟气脱硝的催化剂中，还可以具有这样的特征：其中，容器为高压反应釜。
本发明还提供了用于湿法烟气脱硝的催化剂的应用，具有这样的特征，包括如下步骤：将过氧化氢溶液以及用于湿法烟气脱硝的催化剂加入鼓泡反应器中，从鼓泡反应器的入口通入待脱硝气体，于鼓泡反应器的出口处接收完成脱硝的气体，即完成湿法脱硝。
在本发明提供的用于湿法烟气脱硝的催化剂中，还可以具有这样的特征：其中，过氧化氢溶液的浓度为1.0mol/L-2.0mol/L。
在本发明提供的用于湿法烟气脱硝的催化剂中，还可以具有这样的特征：其中，过氧化氢溶液与用于湿法烟气脱硝的催化剂的体积质量比为(300mL-600mL)：(0.2g-0.8g)。
发明的作用与效果
根据本发明所涉及的用于湿法烟气脱硝的催化剂，因为具有较高的催化活性，所以，本发明能够在40℃至60℃的温度范围内实现氮氧化物的脱除率达75％以上，并且不会产生二次污染，易回收。
根据本发明所涉及的用于湿法烟气脱硝的催化剂，因为用双金属氧化物的复合，所以，本发明一方面CuOx能促进Fe2O3@CuOx表面的Fe(II)生成，另一方面双金属氧化物克服了催化剂活性组分单一而容易失活的问题。此外Fe2O3@CuOx泡沫具有多孔结构，能够使产生的羟基自由基与NOx等充分的接触，提高脱硝效率，。
根据本发明所涉及的用于湿法烟气脱硝的催化剂的应用，因为可用于电厂烟气污染物的一体化脱除。所以，本发明可以有效地减少电厂烟气处理成本。可以广泛地应用于电厂烟气一体化脱除。
附图说明
图1是本发明的实施例中用于湿法烟气脱硝的催化剂在不同温度下的脱硝效率。
具体实施方式
为了使本发明实现的技术手段、创作特征、达成目的与功效易于明白了解，以下结合实施例及附图对本发明作具体阐述。
下述实施例中的催化反应器材为购自上海泰坦科技股份有限公司的外径为150mm，高度为250mm的鼓泡反应器装置。鼓泡反应器放置于恒温水浴锅中，反应温度在30℃-70℃之间可调。气体流量由购自北京七星华创电子有限公司的CS200型质量流量计控制。而且NO的流量为50ml/min,Ar的流量为140ml/min。NO的浓度为400ppm,其余气体为Ar。本发明中所用气体均购自上海伟创标准气体有限公司，其他所用化学试剂均购自上海阿拉丁生化科技股份有限公司。
<实施例>
一种用于湿法烟气脱硝的催化剂，其活性成分由氧化铁以及泡沫氧化铜组成(下文中简称为Fe2O3@CuOx)，该催化剂的制备方法如以下步骤：
步骤1，将泡沫铜在超声振动下用13.56mol/L的丙酮和0.1mol/L的稀盐酸去除污垢，并用去离子水洗涤除去残余的盐酸和丙酮，得清洁泡沫铜；
步骤2，将清洁泡沫铜在500℃下的空气中焙烧6小时，得泡沫氧化铜；
步骤3，将1.4mmol FeSO4·7H2O在搅拌下溶于70ml去离子水中，形成FeSO4溶液，然后将该溶液和泡沫氧化铜转移至内衬不锈钢高压反应釜中，并快速加入2.5mmol的氢氧化钠片，得混合溶液；
步骤4，将装有混合溶液的高压反应釜放置于烘箱中加热并保持在170℃，然后自然冷却至室温，将反应釜中样品静置24h，分离取固体，用去离子水洗涤数次后于80℃下干燥，然后在空气中于500℃焙烧1小时，冷却后得用于湿法烟气脱硝的催化剂。
<对比例1>
一种用于湿法烟气脱硝的催化剂Fe2O3，该催化剂的制备方法如以下步骤：
步骤1，将1.4mmol FeSO4 .7H2O在搅拌作用下溶于70mL去离子水中，并将溶液转移至内衬不锈钢高压反应釜中，并快速加入2.5mmol的氢氧化钠片，得混合溶液；
步骤2，将装有混合溶液的高压反应釜放置于烘箱中加热并保持在170℃，然后自然冷却至室温，将反应釜中样品静置24h，分离取固体，用去离子水洗涤数次后于80℃下干燥，然后在空气中于500℃焙烧1小时，冷却后得用于湿法烟气脱硝的催化剂。
<对比例2>
一种用于湿法烟气脱硝的催化剂，该催化剂的制备方法如以下步骤：
步骤1，将泡沫铜在超声振动下用13.56mol/L的丙酮和0.1mol/L的稀盐酸去除污垢，并用去离子水洗涤除去残余的盐酸，得清洁泡沫铜；
步骤2，将清洁泡沫铜在500℃下的空气中焙烧6小时，冷却后得催化剂。
<测试例>
将实施例以及对比例1和2中所制得催化剂，分别在30℃，40℃，50℃，60℃和70℃进行湿法脱硝实验。
测试方法为：先将500ml的1.5mol/L双氧水放置于洗气瓶装置，然后分别将0.5g催化剂加入洗气瓶装置，最后通入NO和Ar气体，并测得脱硝率。其中气体成分为：NO为400ppm，其余气体为Ar。测试结果如表1以及图1所示。
表1不同催化剂在不同温度下的脱硝结果
从表1可以看出，在相同的条件下，实施例中所制备得到的复合型催化剂催化双氧水分解湿法脱除NO的效果相比于普通的催化剂而言有了显著地提高，这在一定程度下促进了火电厂烟气一体化脱除的发展。
图1是本发明的实施例中用于湿法烟气脱硝的催化剂在不同温度下进行湿法烟气脱硝的脱除效率。
如图1所示，实施例中所制备得到的复合型催化剂在30℃-50℃之间随着温度的升高脱硝率也不断上升，但是高于50℃随着温度的升高脱硝率反而大幅下降。
实施例的作用与效果
根据实施例中所涉及的用于湿法烟气脱硝的催化剂，因为具有较高的催化活性，所以，实施例中氮氧化物的脱除率能够在40℃至60℃的温度范围内达75％以上，并且不会产生二次污染。
根据实施例中所涉及的用于湿法烟气脱硝的催化剂，因为该催化剂为双金属氧化物的复合，所以，一方面CuOx能促进Fe2O3@CuOx表面的Fe(II)生成，另一方面双金属氧化物克服了催化剂活性组分单一而容易失活的问题。此外Fe2O3@CuOx还具有多孔结构，能够使产生的羟基自由基与NOx等充分的接触，进而有效地提高脱硝效率，。
根据实施例中所涉及的用于湿法烟气脱硝的催化剂的应用，因为可用于电厂烟气污染物一体化脱除。所以，实施例可以有效地减少电厂烟气污染物处理的成本。
上述实施方式为本发明的优选案例，并不用来限制本发明的保护范围。
Claims (8)
1.一种用于湿法烟气脱硝的催化剂，为一种复合型催化剂，其特征在于，其活性组分包括：氧化铁以及泡沫氧化铜，
其中，所述氧化铁与所述泡沫氧化铜的质量比为(1.8-2.3)：1。
2.根据权利要求1所述的用于湿法烟气脱硝的催化剂，其特征在于，制备方法包括如下步骤：
步骤1，将泡沫铜在超声下用丙酮和稀盐酸去除污垢，然后用水洗涤，得清洁泡沫铜；
步骤2，将所述清洁泡沫铜在空气氛围下以400℃-600℃焙烧5h-7h，得泡沫氧化铜；
步骤3，配置浓度为10mmol/L-30mmol/L的二价铁离子的水溶液，得含有二价铁离子的水溶液；
步骤4，将所述含有二价铁离子的水溶液以及所述泡沫氧化铜加入容器中，再加入氢氧化钠，得混合溶液；
步骤5，将所述混合溶液加热至160℃-180℃，并保持0.5h-3h，然后自然冷却至室温，静置，取固体，洗涤，干燥，并在空气氛围中于400℃-600℃下焙烧0.5h-2h，冷却后即得所述用于湿法烟气脱硝的催化剂。
3.根据权利要求2所述的用于湿法烟气脱硝的催化剂，其特征在于：
其中，所述含有二价铁离子的水溶液为FeSO4溶液。
4.根据权利要求2所述的用于湿法烟气脱硝的催化剂，其特征在于：
其中，所述容器为高压反应釜。
5.根据权利要求2所述的用于湿法烟气脱硝的催化剂，其特征在于：
其中，所述稀盐酸的浓度为0.05mol/L-0.2mol/L，所述丙酮的浓度为10mol/L-15mol/L。
6.权利要求1-5任意一项所述的用于湿法烟气脱硝的催化剂的应用，其特征在于，包括如下步骤：
将过氧化氢溶液以及所述用于湿法烟气脱硝的催化剂加入鼓泡反应器中，从所述鼓泡反应器的入口通入待脱硝气体，于所述鼓泡反应器的出口接收完成脱硝的气体，即完成湿法脱硝。
7.根据权利要求6所述的用于湿法烟气脱硝的催化剂的应用，其特征在于，
其中，所述过氧化氢溶液的浓度为1.0mol/L-2.0mol/L。
8.根据权利要求6所述的用于湿法烟气脱硝的催化剂的应用，其特征在于，
其中，所述过氧化氢溶液与所述用于湿法烟气脱硝的催化剂的体积质量比为(300mL-600mL)：(0.2g-0.8g)。
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