CN111162167B - 一种提升并五苯有机场效应晶体管工作性能的方法及结构 - Google Patents
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Abstract
一种提升并五苯有机场效应晶体管工作性能的方法,在结构为栅电极/绝缘层/聚合物介质薄膜/并五苯/源与漏电极的有机场效应晶体管器件中,聚合物介质和并五苯之间设置一n‑型半导体薄膜过渡层;n‑型半导体过渡层厚度为1‑100nm;通过n‑型半导体过渡层中界面处的感生电子降低并五苯与电荷俘获介质界面处的空穴势垒高度,有效降低并五苯有机半导体晶体管的编程/擦除工作电压;通过有机半导体过渡层中电离施主所形成的带正电的空间电荷区阻碍聚合物介质薄膜中被俘获的正电荷(空穴)逃逸到并五苯薄膜中,提高并五苯有机半导体晶体管器件的编程/擦除可靠性及数据保持能力,提升并五苯有机场效应晶体管工作性能。
Description
技术领域
本发明属于微电子技术领域,具体涉及一种提升并五苯有机场效应晶体管工作性能的方法及应用
背景技术
过去二十几年来由于在从射频识别标签到柔性及大面积显示等领域的应用前景,基于有机场效应晶体管的非易失性电子器件获得了人们非常多的关注【1,2】。为了促进有机场效应器件的实际应用,人们在研究诸如p-型沟道材料,n-型沟道材料及聚合物等电荷俘获材料方面花费了大量的精力。作为最有潜力的p-型沟道材料之一,具有5个苯环的平面型分子结构的小分子半导体材料并五苯(pantacene)已经被广泛应用于有机半导体场效应器件的结构研究中。研究表明聚苯乙烯(PS),聚(2-乙烯基萘)(PVN),聚α-甲基苯乙烯(PαMS)等作为电荷俘获介质的并五苯有机场效应晶体管在很高的工作电压下其转移特性曲线显示了很大的存储窗口【3】。在以PαMS为电荷存储介质的并五苯有机场效应晶体管器件中Baeg等人使用200V/1μs的脉冲电压对器件开展了编程操作,并使用-100V/1μs的脉冲对器件开展了擦除操作【1】。在以苯乙烯-聚4-乙烯吡啶嵌段共聚物(PS-b-P4VP)为电荷俘获介质的并五苯有机场效应器件中,Leong等人使用-30V/1s的脉冲开展了编程操作,并使用100V/30s的脉冲开展了擦除操作【4】。以具有如此高的脉冲幅值或如此长的脉冲宽度的脉冲电压对并五苯有机场效应器件开展编程/擦除操作并不满足现代电子器件应用的工业标准。因此,至今为止以聚合物薄膜作为电荷俘获介质的并五苯有机场效应晶体管器件还没有得到实际应用。
针对以聚合物薄膜作为电荷俘获介质的并五苯有机场效应晶体管器件为背景,人们开展了多方面的基础研究。理论和实验研究【5,6】都表明,在并五苯/聚合物界面处的并五苯薄膜中靠近界面的并五苯晶界处存在与外界环境(如氢和氧气等)有关的带正电的缺陷,所带正电荷的体密度高达4╳1018cm-3【7】。该带正电的缺陷层厚度约1.5nm,由于缺陷的形成该薄层已经不具有半导体特性。该薄层所带正电荷形成的电场方向指向p-型半导体并五苯薄膜,对并五苯薄膜中的空穴(hole)往聚合物薄膜中迁移起阻碍作用,此带正电的缺陷层起正电荷势垒的作用,该正电荷势垒的存在导致了以聚合物薄膜作为电荷俘获介质的并五苯有机场效应存储器件的高工作电压。
参考文献:
1.Baeg,K.,-J,Noh,Y.Y.,Ghim,J.,Kang,S.J.,Lee,H.Kim,D.Y.,Organic Non-volatile Memory Based on Pentancene Field-Effect Transistors Using aPolymeric Gate Electret.,Adv.Mater.18,3179-3183(2006).
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发明内容
本发明的目的在于,针对上述问题,本发明提出一种提高以聚合物薄膜作为电荷俘获介质的并五苯有机场效应晶体管器件性能的方法,促进其实际应用。
本发明的技术方案是,一种提升并五苯有机场效应晶体管存储器件性能的方法,有机场效应晶体管器件的结构为:栅电极/绝缘层/聚合物介质薄膜/并五苯/源与漏电极;在聚合物介质薄膜和并五苯之间增加一层n-型半导体薄膜为过镀层;栅电极1为电阻率小于0.005Ω·㎝的导体;绝缘层介质薄膜2为绝缘体;聚合物介质薄膜3为电荷俘获介质,聚合物介质优选聚苯乙烯(PS),聚(2-乙烯基萘)(PVN),聚α-甲基苯乙烯(PαMS)等,但不仅限于这几种,厚度为1-100nm;n-型半导体薄膜4为过镀层,n-型半导体薄膜4是n-型无机半导体薄膜,也可以是n-型有机半导体薄膜,厚度为1-100nm;并五苯5厚度为1-100nm;源漏电极6厚度为50-200nm。
本发明上述为底栅型结构,从下到上分别是栅电极/绝缘层/聚合物介质薄膜/并五苯/源与漏电极,另一种是顶栅型,从下到上分别是源与漏电极/并五苯/聚合物介质薄膜/绝缘层/栅电极,也是包括在内的,在聚合物介质薄膜和并五苯之间增加一层n-型半导体薄膜为过镀层;两种从本质上并无差别,所以这两种结构都属于本发明的范围。
n-型半导体薄膜可以是n-型有机半导体薄膜,具体可以分为n-型小分子薄膜和n-型聚合物薄膜,如N-N”-二3-正戊烷基-3,4,9,10-苝二酰亚胺(PTCDI-C13)、N-N”-二正十三烷基-3,4,9,10-苝二酰亚胺(EP-PDI)、N-N”-二苯基-1,4,5,8-奈二酰亚胺(NDI)等;n-型半导体薄膜还可以是结晶态薄膜、半晶态薄膜或者非晶态薄膜。
n-型有机半导体薄膜制备方法包括溶液方法,如甩胶法(spin-coating),溶胶-凝胶法(sol-gel),或喷涂法(spray),或丝网印刷法(silk-screen printing),喷墨打印法(ink-jeting)等,或热蒸发方法,或其他类似的物理及化学薄膜制备方法;其厚度范围为1-100nm。
n-型半导体薄膜还可以为n-型无机半导体薄膜,如硒化锌(ZnSe)、硫化锌(ZnS)、氧化锌(ZnO)等;其制备方法包括磁控溅射法,热蒸发方法,或电子束蒸发方法,其厚度范围为1-100nm,其可以是结晶态薄膜,也可以是非晶态薄膜。
n-型半导体薄膜还可以为两种n-型半导体复合结构薄膜;可以是在n-型有机小分子半导体薄膜表面再制备一层n-型无机半导体薄膜,或在n-型有机小分子半导体薄膜表面再制备一层n-型聚合物薄膜;其目的是改善n-型半导体薄膜过渡层的形貌,使其更加平整,从而改善后续在其上生长的并五苯半导体薄膜的形貌,具体是为了提高并五苯薄膜的致密度,平整度及晶粒尺寸,提高并五苯半导体薄膜空穴载流子的场效应迁移率;复合结构薄膜中n-型小分子薄膜的厚度为1-10nm。
并五苯的的制备方法包括溶液方法,如甩胶法(spin-coating),溶胶-凝胶法(sol-gel),或喷涂法(spray),或丝网印刷法(silk-screen printing),喷墨打印法(ink-jeting)等,或热蒸发方法,或其他类似的物理及化学薄膜制备方法;其厚度范围为1-50nm。
聚合物介质薄膜具有俘获电荷的作用,聚合物介质优选PS,PVN,但不仅限于这几种,其厚度范围为1nm-100nm。
绝缘层介质薄膜可以是二氧化硅、氧化铝等绝缘体,其作用是阻挡被聚合物俘获的电荷流入栅电极。
栅电极可以是金属、导电氮化物或导电氧化物材料;底栅型场效应晶体管的栅电极还可以是n-型重掺高导硅或者p-型重掺高导硅等半导体材料;底栅型场效应晶体管的栅电极还可以是柔性的带导电涂层的基板。
源漏电极可以是金属、导电氮化物或导电氧化物材料。
根据所述方法得到的并五苯有机场效应晶体管存储器件,有机场效应晶体管器件的结构为底栅型:从下到上分别是栅电极/绝缘层/聚合物介质薄膜/n-型半导体薄膜过镀层/并五苯/源与漏电极;有机场效应晶体管器件的结构或为顶栅型,从下到上分别是源与漏电极/并五苯/n-型半导体薄膜过镀层/聚合物介质薄膜/绝缘层/栅电极。
在并五苯/聚合物界面处的并五苯薄膜中靠近界面处的并五苯晶界处存在与外界环境(如氢气和氧气等)有关的带正电的缺陷,正电荷的体密度高达4×1018/cm3。该带正电的缺陷层厚度约1.5nm,由于缺陷的形成该缺陷层已经不具有半导体特性。该正电荷形成的电场方向指向p-型半导体并五苯薄膜,对并五苯薄膜中的空穴(hole)往聚合物薄膜中迁移起阻碍作用,此带正电的缺陷层起正电荷势垒的作用。正是该正电荷势垒的存在导致了以聚合物薄膜作为电荷俘获介质的并五苯有机场效应器件的高工作电压。
引入n-型半导体缓冲层后,n-型半导体薄膜在并五苯靠近界面处带正电界面层的静电场作用下发生静电感应现象,n-型半导体靠近并五苯界面处会积累高密度的电子,界面处积累的高密度电子可以部分补偿并五苯薄膜靠近界面处所带正电荷,降低界面处局部的正电荷密度,因此可以降低界面处空穴势垒的高度,从而降低有机半导体场效应晶体管器件的编程/擦除电压;n-型半导体薄膜中离化的施主(带正电)从界面处往内部密度递减分布,增加了正电荷分布区域的宽度,因此增加空穴势垒的物理宽度,阻碍聚合物介质薄膜中所俘获的电荷逃逸到并五苯薄膜中,有利于提高有机半导体场效应晶体管器件编程/擦除操作的可靠性及数据保持能力。
本发明的有益效果:在结构为栅电极/绝缘层/聚合物介质薄膜/并五苯/源与漏电极的有机场效应晶体管器件中,在聚合物介质和并五苯之间增加一n-型半导体过渡层薄膜。通过n-型半导体过渡层中界面处的感生电子降低并五苯层与电荷俘获介质之间的空穴势垒高度,有效降低并五苯有机半导体晶体管的编程/擦除工作电压;通过有机半导体过渡层中电离施主所形成的带正电的空间电荷区阻碍聚合物介质薄膜中被俘获的正电荷(空穴)逃逸到并五苯薄膜中,提高并五苯有机半导体晶体管器件的编程/擦除可靠性及数据保持能力,提升并五苯有机场效应晶体管工作性能。
附图说明
图1为本发明基于提升并五苯有机场效应晶体管工作性能的方法的有机场效应晶体管的结构示意图,1为栅电极,2为绝缘层介质,3为电荷俘获介质,4为n-型半导体过渡层,5为并五苯,6为源漏电极;
图2为本发明增加了PTCDI-C13过渡层的并五苯有机场效应晶体管的转移特性曲线,其中电荷俘获介质为聚(2-乙烯基萘)(PVN),有机半导体层为并五苯;
图3为没有PTCDI-C13过渡层的并五苯有机场效应晶体管的转移特性曲线,其中电荷俘获介质为聚(2-乙烯基萘)(PVN),有机半导体层位为五苯;
图4为本发明增加了PTCDI-C13过渡层的并五苯有机场效应晶体管的抗疲劳特性曲线,其中电荷俘获介质为聚(2-乙烯基萘)(PVN),有机半导体层位为五苯;
图5为本发明增加了PTCDI-C13过渡层的并五苯有机场效应晶体管的保持特性曲线,其中电荷俘获介质为聚(2-乙烯基萘)(PVN),有机半导体层位为五苯;
图6为本发明增加了PTCDI-C13过渡层的并五苯有机场效应晶体管的转移特性曲线,其中电荷俘获介质为聚苯乙烯(PS),有机半导体层为并五苯;
图7为没有PTCDI-C13过渡层的并五苯有机场效应晶体管的转移特性曲线,其中电荷俘获介质为聚苯乙烯(PS),有机半导体层为并五苯;
图8为本发明增加了ZnO过渡层的并五苯有机场效应晶体管的转移特性曲线,其中电荷俘获介质为聚(2-乙烯基萘)(PVN),有机半导体层为并五苯。
具体实施方式
实施例1传统并五苯有机场效应晶体管的结构栅电极/绝缘层/聚合物介质薄膜/并五苯/源与漏电极,本发明在聚合物介质和并五苯之间设置一n-型半导体薄膜过渡层;
聚合物介质薄膜具有俘获电荷的作用,聚合物介质优选PS,PVN,但不仅限于这几种,其制备方法包括溶液方法,如甩胶法(spin-coating),溶胶-凝胶法(sol-gel),或喷涂法(spray),或丝网印刷法(silk-screen printing),喷墨打印法(ink-jeting)等,或热蒸发方法,或其他类似的物理及化学薄膜制备方法,其厚度范围为1nm-100nm;
n-型半导体过渡层可以是n-型无机半导体薄膜,也可以是n-型有机半导体薄膜;
n-型无机半导体薄膜的制备方法包括热蒸发方法,或电子束蒸发方法,其厚度范围为1-50nm。n-型有机半导体过渡层的制备方法包括溶液方法,如甩胶法(spin-coating),溶胶-凝胶法(sol-gel),或喷涂法(spray),或丝网印刷法(silk-screen printing),喷墨打印法(ink-jeting)等,或热蒸发方法,或其他类似的物理及化学薄膜制备方法;其厚度范围为1-100nm;
n-型半导体过渡层还可以是两种n-型半导体复合结构薄膜;可以在n-型有机小分子半导体薄膜表面再制备一层n-型无机半导体薄膜,也可以在n-型有机小分子半导体薄膜表面再制备一层n-型聚合物薄膜;其目的是改善n-型半导体薄膜过渡层的形貌,使其更加平整,从而改善后续在其上生长的并五苯半导体薄膜的形貌,具体是为了提高并五苯薄膜的致密度,平整度及晶粒尺寸,提高并五苯半导体薄膜空穴载流子的场效应迁移率;复合结构薄膜中n-型小分子薄膜的厚度为1-10nm。
栅电极、源漏电极可以是金属、导电氮化物或导电氧化物材料,制备方法包括物理沉积方法,如射频磁控溅射方法及电子束蒸发方法等,也可以使用化学沉积方法制备,如原子层沉积方法(ALD方法);底栅型场效应晶体管的栅电极还可以是n-型重掺高导硅或者p-型重掺高导硅等;底栅型场效应晶体管的栅电极还可以是柔性的带导电涂层的基板。
以图1为例,举例具体实施方法。图1中,1为<100>晶向的重掺p-Si栅电极,电阻率小于0.005Ω·㎝,2为二氧化硅,厚度为90nm,3为聚(2-乙烯基萘)(PVN),厚度为40nm;4为PTCDI-C13,厚度为20nm;5为并五苯,厚度为40nm;6为铜源漏电极,厚度为100nm;
具体制备工艺步骤如下:
将90nm热氧化SiO2覆盖的p-Si衬底先后用丙酮、乙醇和去离子水超声清洗10分钟,并用氮气枪吹干备用。
使用旋涂法,在上述p-Si衬底上生长40nm的PVN电荷俘获介质。
接着使用真空热蒸镀法,在生长完电荷俘获介质的上述衬底上先后生长20nm的PTCDI-C13和40nm的并五苯。
在生长完并五苯的样品上采用真空热蒸镀法生长边长为300μm,厚度为100nm的铜(Cu)电极。
将上述器件的一角用金刚刀划衬底,直至漏出p-Si,作为栅电极;
使用Keithley 4200(4200-SCS)半导体分析系统对制备的器件进行电学性能测试,通过测试电流与外加电压的响应关系,来分析器件的输出特性、转移特性、擦写速度、抗疲劳性能以及保持性能等性能参数;
器件实现开关的过程如下:工作时,在器件的两个相邻的Cu电极即源漏电极之间施加一定电压,如果没有栅电压或者栅电压很小,源漏电极之间的并五苯中电流通常很小,电流特性与绝缘体类似,器件处于关状态;当在栅电极上施加足够高的电压,则在并五苯中靠近绝缘层或者N-型半导体的界面处产生一个导电沟道,源漏电极之间的电流迅速增大,使器件导通,成为开状态;这样器件就实现了开关过程。
图2是实施例1增加了PTCDI-C13过渡层的并五苯有机场效应晶体管的转移特性曲线,其中栅电压为-5V,源漏电压测试范围为±23V~±35V,可以看到从电压为±23V开始,窗口随电压增加迅速变大,当源漏电压为35V时,窗口超过了25V,开态和关态区分较为明显。
图3是不含PTCDI-C13过渡层的并五苯有机场效应晶体管的转移特性曲线,其中栅电压为-5V,电压测试范围为±5V~±35V,可以看到当源漏电压小于25V时,曲线几乎没有移动,之后窗口随电压缓慢变大,当源漏电压为35V时,窗口仍小于5V,开态和关态区不明显。
由图2图3对比可知,加入PTCDI-C13过渡层后,器件的窗口显著变大,转移特性有了显著提升。
图4是实施例1增加了PTCDI-C13过渡层的并五苯有机场效应晶体管的抗疲劳特性曲线,其中写入脉冲为35V/1S,擦除电压为-23V/1S,栅压为-5V,读取电压为0V。可以看到器件的初始开关电流比为5.5×104,在擦写10000次后,器件的开关电流比仍有2.6×102,这表明器件的擦写疲劳特性良好。
图5是增加了PTCDI-C13过渡层的并五苯有机场效应晶体管的保持特性曲线,其中写入脉冲为35V/1S,擦除电压为-23V/1S,栅压为-5V,读取电压为0V,在1×104S后开关比为3.2×104,将其延长到10年,可推算出开关比仍有3.5×102,表明器件的保持特性良好。
实施例2
本实施例与实施例1的区别在于,电荷俘获介质3为聚苯乙烯(PS),厚度为40nm,制备方法仍采用旋涂法。
图6是实施例2增加了PTCDI-C13过渡层的并五苯有机场效应晶体管的转移特性曲线,其中栅电压为-5V,源漏电压测试范围为±30V~±40V,可以看到窗口随电压增加迅速变大,当源漏电压为35V时,窗口超过了17V,开态和关态区分较为明显。
图7是不含PTCDI-C13过渡层的并五苯有机场效应晶体管的转移特性曲线,其中栅电压为-5V,电压测试范围为±5V~±35V,可以看到当源漏电压小于25V时,曲线几乎没有移动,之后窗口随电压缓慢变大,当源漏电压为35V时,窗口仍小于5V,开态和关态区不明显。
由图6图7对比可知,加入PTCDI-C13过渡层后,器件的窗口显著变大,转移特性显著提升。
实施例3
本实施例与实施例1的区别在于,n型半导体薄膜过渡层4为氧化锌(ZnO),厚度为10nm,制备方法采用磁控溅射法。
图8是实施例3增加了ZnO过渡层的并五苯有机场效应晶体管的转移特性曲线,其中栅电压为-5V,源漏电压测试范围为±5V~±40V,可以看到窗口随电压增加迅速变大,当源漏电压为30V时,窗口约为20V,开态和关态区分较为明显。
由图8图3对比可知,加入ZnO过渡层后,器件的窗口显著变大,转移特性有了显著提升。
应当理解的是,本发明的上述具体实施方式仅仅用于示例性说明或解释本发明的原理,而不构成对本发明的限制。因此,在不偏离本发明的精神和范围的情况下所做的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。此外,本发明所附权利要求旨在涵盖落入所附权利要求范围和边界、或者这种范围和边界的等同形式内的全部变化和修改例。
Claims (3)
1.一种提升并五苯有机场效应晶体管存储器件性能的方法,有机场效应晶体管器件的结构为底栅型:从下到上分别是栅电极/绝缘层/聚合物介质薄膜/并五苯/源与漏电极;有机场效应晶体管器件的结构或为顶栅型,从下到上分别是源与漏电极/并五苯/聚合物介质薄膜/绝缘层/栅电极,其特征在于,在聚合物介质薄膜和并五苯之间增加一层n-型半导体薄膜为过渡层;n-型半导体薄膜是n-型无机半导体薄膜或有机半导体薄膜,n-型半导体薄膜是结晶态薄膜、半晶态薄膜或者非晶态薄膜;厚度为1-100nm;并五苯厚度为1-100nm;源漏电极厚度为50-200nm;
n-型有机半导体薄膜,具体分为n-型小分子薄膜或n-型聚合物薄膜,n-型小分子薄膜或n-型聚合物薄膜 包括N-N”-二3-正戊烷基-3,4,9,10-苝二酰亚胺(PTCDI-C13)、N-N”-二正十三烷基-3,4,9,10-苝二酰亚胺(EP-PDI)、N-N”-二苯基-1,4,5,8-奈二酰亚胺NDI;
n-型有机半导体薄膜制备方法包括甩胶法(spin-coating)、溶胶-凝胶法、喷涂法或丝网印刷法、喷墨打印法或热蒸发方法;厚度范围为1-100nm;
n-型无机半导体薄膜,包括硒化锌、硫化锌或氧化锌;制备方法包括磁控溅射法,热蒸发方法或电子束蒸发方法,厚度范围为1-100nm,所述薄膜是结晶态薄膜;
n-型半导体薄膜包括两种n-型半导体复合结构薄膜:在n-型有机小分子半导体薄膜表面再制备一层n-型无机半导体薄膜,或在n-型有机小分子半导体薄膜表面再制备一层n-型聚合物薄膜;n-型半导体复合结构薄膜中n-型小分子薄膜的厚度为1-10nm;
n-型半导体薄膜靠近并五苯界面处会积累高密度的电子,从界面处往内部分布着密度递减的离化施主即带正电,是在并五苯靠近界面处带正电界面层发生静电感应现象而形成的;栅电极/聚合物介质/并五苯结构中,聚合物介质为聚苯乙烯,聚α-甲基苯乙烯或聚(2-乙烯基萘),具有俘获电荷的作用,厚度为1-100nm。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征是,所述聚合物介质薄膜制备方法包括甩胶法、溶胶-凝胶法、喷涂法、丝网印刷法或喷墨打印法。
3.根据权利要求1-2任一所述方法得到的并五苯有机场效应晶体管存储器件,其特征是,有机场效应晶体管器件的结构为底栅型:从下到上分别是栅电极/绝缘层/聚合物介质薄膜/n-型半导体薄膜过镀层/并五苯/源与漏电极;有机场效应晶体管器件的结构或为顶栅型,从下到上分别是源与漏电极/并五苯/n-型半导体薄膜过镀层/聚合物介质薄膜/绝缘层/栅电极。
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