CN111157435A - 一种测量量子点布朗运动速率的光学装置及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种测量量子点布朗运动速率的光学装置及方法，本发明用于探测没有浓度和温度梯度的量子点溶液中量子点在激光场驱动下以及无激光辐照时布朗运动的扩散时间。其方法是利用添加了空穴俘获剂1‑新硫醇的CdSe胶体量子点中长寿命荷电态来研究溶液中量子点在激光场驱动或者无激光辐照时布朗运动的扩散时间。通过测量探测位置处荷电量子点的自旋信号振幅，从而获得不同荷电泵浦脉冲功率驱动下，荷电态量子点扩散到探测位置处的时间。获知扩散速率随荷电泵浦脉冲功率依赖关系，进行线性拟合，得到的截距即为量子点在没有光驱动下的布朗运动直移扩散速率。
Description
技术领域
本发明涉及激光应用技术和自旋电子学技术领域，用于探测没有浓度和温度梯度的量子点溶液中量子点在激光场驱动下以及无激光辐照时布朗运动的扩散时间，尤其是一种测量量子点布朗运动速率的光学装置及方法。
背景技术
在涉及量子点溶液的科学研究或者实际应用中，常常需要知道在没有浓度和温度梯度条件下量子点在激光场驱动或者无激光辐照时布朗运动的扩散时间，例如，在量子点溶液的多激子产生、光催化等研究中都需要考虑量子点的扩散。此外，布朗运动在众多领域中有着重要的作用，如能源、化工、生物、医学、环境、矿产等。由于没有浓度和温度差别，现有技术难以对这种扩散现象进行研究。设计一套装置及方法，通过激光辐照让量子点带上电荷，不带电量子点在室温下没有自旋信号， 而带电量子点存在很强的自旋信号。通过监测量子点的自旋信号演化，可以获得量子点在激光场驱动下的扩散时间；扩散速率随激光功率成正比，通过截距法可获得无激光辐照时量子点的布朗运动直移扩散时间。
发明内容
本发明的目的是针对现有技术的不足而提供的一种测量量子点布朗运动速率的光学装置及方法，采用本发明的装置，在被测样品中添加了空穴俘获剂1-新硫醇的CdSe胶体量子点溶液，利用量子点的长寿命荷电态来研究量子点在没有浓度和温度梯度条件下，量子点在激光场驱动或者无激光辐照时布朗运动的扩散时间。通过测量探测位置处荷电量子点的自旋信号振幅，从而获得不同荷电泵浦脉冲功率驱动下，荷电态量子点扩散到探测位置处的时间。获知扩散速率随荷电泵浦脉冲功率依赖关系，进行线性拟合，得到的截距即为量子点在没有光驱动下的布朗运动直移扩散速率。
实现本发明目的的具体技术方案是：
一种测量量子点布朗运动速率的光学装置，其特点包括荷电泵浦光脉冲、探测光脉冲、自旋泵浦光脉冲、电光调制器、电磁铁、样品台、挡片、1/4波片、沃拉斯顿棱镜、光电平衡探测器、锁相放大器、光学参量放大器、第一分束片、第二分束片、第一高反镜、第二高反镜及激光放大器；
所述激光放大器、光学参量放大器及第一分束片依次光路连接；
所述第一分束片将光路分为两束，其中，一束与第二分束片光路连接，另一束光路由第二高反镜反射至样品台；
所述第二分束片将光路分为两束，其中，一束与样品台、1/4波片、沃拉斯顿棱镜依次光路连接，另一束光路由第一高反镜经电光调制器入射至样品台；
所述探测光脉冲来自第二分束片沿光路平行入射到样品台上；
所述自旋泵浦光脉冲来自第一高反镜并位于探测光脉冲上方向下倾入射到样品台上，且自旋泵浦光脉冲与探测光脉冲的聚焦点在样品台上重合；
所述荷电泵浦光脉冲来自第一分束片并位于探测光脉冲下方向上倾入射到样品台上，且荷电泵浦光脉冲1在样品台上的聚焦点位于探测光脉冲的聚焦点下方；
所述沃拉斯顿棱镜分成偏振方向互相垂直的两束光进入光电平衡探测器；
所述光电平衡探测器与锁相放大器间由BNC数据线连接；
所述电磁铁的磁场方向与探测光脉冲的光路垂直设于样品台的两侧。
采用上述装置对量子点布朗运动速率测量的方法，其特点包括如下步骤：
a）、被测样品的准备及设置：
被测样品为置于1 mm厚石英比色皿中添加了空穴俘获剂的胶体量子点溶液，将被测样品置于样品台上；样品台位于电磁铁形成的磁场内；
b）、光脉冲的产生：
由激光放大器发射激光光源经光学参量放大器的调制发出激光脉冲，激光脉冲经过第一分束片将光路分为两束光，一束通过第二分束片，另一束为荷电泵浦光脉；第二分束片将光路分为两束光，一束为探测光脉冲，另一束为自旋泵浦光脉冲；
c）、光脉冲的设置：
探测光脉冲沿光路平行入射到样品台上；
由第一高反镜反射的自旋泵浦光脉冲经电光调制器从探测光脉冲的上方向下倾入射到样品台，且自旋泵浦光脉冲与探测光脉冲的聚焦点在样品台上重合；
荷电泵浦光脉冲经第二高反镜反射从探测光脉冲下方向上倾入射到样品台上，且荷电泵浦光脉冲在样品台上的聚焦点位于探测光脉冲的聚焦点下方；
d）、装置的调整：
通过光学参量放大器进行激光波长的调制，使得荷电泵浦光脉冲、自旋泵浦光脉冲和探测光脉冲的光子能量均处于材料吸收带区域；
调整探测光脉冲的功率为10～50个微瓦量级；自旋泵浦光脉冲的功率为探测光脉冲的10～15倍；荷电泵浦光脉冲的功率在0.5～1.5个毫瓦；
荷电泵浦光脉冲和探测光脉冲为线偏振光；通过电光调制器调制的自旋泵浦光脉冲为周期性连续切换的左旋和右旋圆偏振光；
e）、量子点布朗运动速率的方法测量：
探测光脉冲经过样品台及被测样品后的透射光经过1/4波片、沃拉斯顿棱镜后分成偏振方向互相垂直的两束光，该两束光分别进入光电平衡探测器的两个探头，其差分信号最后由BNC数据线进入锁相放大器进行自旋信号探测；
探测时，先将自旋泵浦光脉冲和荷电泵浦光脉冲完全遮挡，调节沃拉斯顿棱镜前的1/4波片使得光电平衡探测器的差分信号为零；
再将自旋泵浦光脉冲和荷电泵浦光脉冲放开，使自旋泵浦光脉冲和荷电泵浦光脉冲入射到被测样品表面，通过测量探测位置处荷电量子点的自旋信号振幅，从而获得不同荷电泵浦光脉冲功率驱动下，荷电态量子点扩散到探测位置处的时间，获知扩散速率随荷电泵浦光脉冲功率的关系，进行线性拟合，获得的截距即为量子点在没有光驱动下的布朗运动直移扩散的速率。
所述电磁铁产生匀强磁场，样品台位于匀强磁场中。
本发明用于探测没有浓度和温度梯度的量子点溶液中量子点在激光场驱动下以及无激光辐照时布朗运动的扩散时间，尤其是一种测量量子点布朗运动速率的光学装置及方法。
对本发明工作过程的进一步说明：自旋泵浦光用来在量子点中产生自旋极化，导致线偏振探测光变成了部分椭偏光，通过改变自旋泵浦光和探测光之间的延迟时间监控探测光的偏振变化来探测量子点电子自旋动力学。自旋泵浦-探测测量中，电中性量子点的自旋信号为0，荷电量子点呈现很强自旋信号。荷电泵浦光可以在添加了空穴俘获剂的量子点中产生长寿命的光致荷电态。随着荷电泵浦光照射时间的增加，产生的长寿命荷电量子点在荷电泵浦光的驱动下扩散到探测位置处，因此探测位置处自旋信号增强，最终趋于稳定。因此自旋信号的振幅随时间的变化可以反映光驱动下量子点的扩散时间。另外通过线性拟合不同荷电泵浦光功率下扩散速率，可以得到无光场作用下量子点的布朗运动扩散时间。
本发明相比于常见测量技术有以下优点：具有很高的探测灵敏度、受环境影响小、可以用于探测没有浓度和温度梯度的量子点溶液中量子点的在激光场驱动下以及无激光辐照时布朗运动的扩散时间。
附图说明
图1为本发明装置的结构示意图；
图2为本发明荷电量子点自旋幅度与荷电泵浦光照时间的曲线图；
图3为本发明荷电泵浦光功率与量子点扩散速率的曲线图。
具体实施方式
参阅图1，本发明装置包括荷电泵浦光脉冲1、探测光脉冲2、自旋泵浦光脉冲3、电光调制器4、电磁铁5、样品台6、挡片7、1/4波片8、沃拉斯顿棱镜9、光电平衡探测器10、锁相放大器11、光学参量放大器12、第一分束片13、第二分束片14、第一高反镜15、第二高反镜16及激光放大器17；
所述激光放大器17、光学参量放大器12及第一分束片13依次光路连接；
所述第一分束片13将光路分为两束，其中，一束与第二分束片14光路连接，另一束光路由第二高反镜16反射至样品台6；
所述第二分束片14将光路分为两束，其中，一束与样品台6、1/4波片8、沃拉斯顿棱镜9依次光路连接，另一束光路由第一高反镜15经电光调制器4入射至样品台6；
所述探测光脉冲2来自第二分束片14沿光路平行入射到样品台6上；
所述自旋泵浦光脉冲3来自第一高反镜15并位于探测光脉冲2上方向下倾入射到样品台6上，且自旋泵浦光脉冲3与探测光脉冲2的聚焦点在样品台6上重合；
所述荷电泵浦光脉冲1来自第一分束片13并位于探测光脉冲2下方向上倾入射到样品台6上，且荷电泵浦光脉冲1 在样品台6上的聚焦点位于探测光脉冲2的聚焦点下方；
所述沃拉斯顿棱镜9分成偏振方向互相垂直的两束光进入光电平衡探测器10；
所述光电平衡探测器10与锁相放大器11间由BNC数据线连接；
所述电磁铁5的磁场方向与探测光脉冲2的光路垂直设于样品台6的两侧。
参阅图1，本发明方法包括如下步骤：
a）、被测样品的准备及设置：
被测样品为置于1 mm厚石英比色皿中添加了空穴俘获剂的胶体量子点溶液，将被测样品置于样品台6上；样品台6位于电磁铁5形成的磁场内；
b）、光脉冲的产生：
由激光放大器17发射激光光源经光学参量放大器12的调制发出激光脉冲，激光脉冲经过第一分束片13将光路分为两束光，一束通过第二分束片14，另一束为荷电泵浦光脉冲1；
第二分束片14将光路分为两束光，一束为探测光脉冲2，另一束为自旋泵浦光脉冲3；
c）、光脉冲的设置：
探测光脉冲2沿光路平行入射到样品台6上；
由第一高反镜15反射的自旋泵浦光脉冲3经电光调制器4从探测光脉冲2的上方向下倾入射到样品台6，且自旋泵浦光脉冲3与探测光脉冲2的聚焦点在样品台6上重合；
荷电泵浦光脉冲1经第二高反镜16反射从探测光脉冲2下方向上倾入射到样品台6上，且荷电泵浦光脉冲1 在样品台6上的聚焦点位于探测光脉冲2的聚焦点下方；
d）、装置的调整：
通过光学参量放大器12进行激光波长的调制，使得荷电泵浦光脉冲1、自旋泵浦光脉冲3和探测光脉冲2的光子能量均处于材料吸收带区域；
调整探测光脉冲2的功率为10～50个微瓦量级；自旋泵浦光脉冲3的功率为探测光脉冲2的10～15倍；荷电泵浦光脉冲1的功率在0.5～1.5个毫瓦；
荷电泵浦光脉冲1和探测光脉冲2为线偏振光；通过电光调制器4调制的自旋泵浦光脉冲3为周期性连续切换的左旋和右旋圆偏振光；
e）、量子点布朗运动速率的方法测量：
探测光脉冲2经过样品台6及被测样品后的透射光经过1/4波片8、沃拉斯顿棱镜9后分成偏振方向互相垂直的两束光，该两束光分别进入光电平衡探测器10的两个探头，其差分信号最后由BNC数据线进入锁相放大器11进行自旋信号探测；
探测时，先将自旋泵浦光脉冲3和荷电泵浦光脉冲1完全遮挡，调节沃拉斯顿棱镜9前的1/4波片8使得光电平衡探测器10的差分信号为零；
再将自旋泵浦光脉冲3和荷电泵浦光脉冲1放开，使自旋泵浦光脉冲3和荷电泵浦光脉冲1入射到被测样品表面，通过测量探测位置处荷电量子点的自旋信号振幅，从而获得不同荷电泵浦光脉冲1功率驱动下，荷电态量子点扩散到探测位置处的时间，获知扩散速率随荷电泵浦光脉冲1功率的关系，进行线性拟合，获得的截距即为量子点在没有光驱动下的布朗运动直移扩散的速率。
所述电磁铁5产生匀强磁场，样品台6位于匀强磁场中。
实施例
参阅图1，采用本发明装置对量子点布朗运动速率的测量，具体步骤如下：
a）、被测样品的准备及设置：
在空气环境下制备实验样品，被测样品置于1 mm厚石英比色皿中，被测样品中添加了空穴俘获剂1-新硫醇的CdSe胶体量子点溶液，（CdSe胶体量子点吸收峰位于508 nm，空穴俘获剂1-新硫醇与CdSe胶体量子点之间的分子数摩尔比值为30000，此时添加了空穴俘获剂1-新硫醇的CdSe胶体量子点的吸收峰红移5 nm，CdSe胶体量子点购于杭州纳晶科技股份有限公司），将被测样品置于样品台6上；样品台6位于电磁铁5形成的磁场内；通过添加空穴俘获剂的量子点样品在荷电泵浦光脉冲1辐射下可以获得长寿命的荷电量子点；
b）、光脉冲的产生：
激光放大器17选用钛蓝宝石激光放大器，激光放大器17的脉冲持续时间为50 fs，中心波长为800 nm，激光器脉冲重复频率为1 kHz，由激光放大器17泵浦一套光学参量放大器12，经光学参量放大器12的调制发出激光脉冲，激光脉冲经过第一分束片13将光路分为两束光，一束通过第二分束片14，另一束为荷电泵浦光脉冲1；第二分束片14将光路分为两束光，一束为探测光脉冲2，另一束为自旋泵浦光脉冲3；
c）、光脉冲的设置：
探测光脉冲2沿光路垂直入射到样品台6上的量子点表面；
由第一高反镜15反射的自旋泵浦光脉冲3经电光调制器4从探测光脉冲2的上方向下倾入射到样品台6上的量子点表面，且自旋泵浦光脉冲3与探测光脉冲2的聚焦点在样品台6上重合；自旋泵浦光脉冲3与探测光脉冲2的光斑直径为200 μm。
荷电泵浦光脉冲1经第二高反镜16反射从探测光脉冲2下方向上倾入射到样品台6上，且荷电泵浦光脉冲1 在样品台6上的聚焦点位于探测光脉冲2的聚焦点下方4 mm的位置；荷电泵浦光脉冲1的光斑直径为400 μm。
d）、装置的调整：
通过光学参量放大器12进行激光波长的调制，使得荷电泵浦光脉冲1、自旋泵浦光脉冲3和探测光脉冲2的光子能量均处于材料吸收带直径5 nm的区域，三束光的波长均为中心波长515 nm的脉冲光；
调整探测光脉冲2的功率为10个微瓦量级；自旋泵浦光脉冲3的功率为探测光脉冲2的10倍；荷电泵浦光脉冲1的功率在1个毫瓦量级；
荷电泵浦光脉冲1和探测光脉冲2为线偏振光；通过电光调制器4调制的自旋泵浦光脉冲3为周期性连续切换的左旋和右旋圆偏振光；
e）、量子点布朗运动速率的方法测量：
探测光脉冲2经过样品台6及被测样品后的透射光经过1/4波片8、沃拉斯顿棱镜9后分成偏振方向互相垂直的两束光，该两束光分别进入光电平衡探测器10的两个探头，其差分信号最后由BNC数据线进入锁相放大器11（型号为SR830）进行自旋信号探测；
探测时，先将自旋泵浦光脉冲3和荷电泵浦光脉冲1完全遮挡，调节沃拉斯顿棱镜9前的1/4波片8使得光电平衡探测器10（采用美国Thorlabs公司，型号PDB210A/M）的差分信号为零；电磁铁提供的外磁场的方向垂直于探测光传播方向。
再将自旋泵浦光脉冲3和荷电泵浦光脉冲1放开，使自旋泵浦光脉冲3和荷电泵浦光脉冲1入射到被测样品表面，通过测量探测位置处荷电量子点的自旋信号振幅，从而获得不同荷电泵浦光脉冲1功率驱动下，荷电态量子点扩散到探测位置处的时间，获知扩散速率随荷电泵浦光脉冲1功率的关系，进行线性拟合，获得的截距即为量子点在没有光驱动下的布朗运动直移扩散的速率。
对量子点布朗运动速率的测量实验结果：
参阅图2，为量子点布朗运动测量具体实验结果，纵坐标为荷电量子点自旋幅度，横坐标为荷电泵浦光照时间。所有实验都在室温下进行。荷电泵浦功率为1.5 mW/cm2。预泵浦光和探测光光斑之间的距离为4 mm。刚开始荷电泵浦光照射时，CdSe胶体量子点的电子自旋振幅为0；随着荷电泵浦照射时间增长，电子自旋信号振幅增强。这是因为开始时荷电量子点没有扩散到探测位置处，此时测量的信号为电中性量子点的自旋振幅。随着荷电泵浦光照时间的增长，荷电泵浦光照射处产生的长寿命光致荷电态量子点扩散到泵浦-探测光斑所在处，因此探测处可以测量到长寿命光致荷电态的电子自旋信号。通过测量探测位置处的电子自旋振幅随时间演化，可以探测出荷电泵浦光产生的长寿命光致负荷电量子点的扩散时间。
参阅图3，为不同的荷电泵浦功率下量子点扩散速率实验测量结果。不同的荷电泵浦功率下，长寿命光致负荷电态的CdSe胶体量子点的扩散速率不同，功率越大，扩散速率越快。通过线性拟合，得到扩散速率与荷电泵浦功率密度之间的关系，得到的截距即为没有光驱动下的布朗运动直移扩散速率。如图拟合得到的布朗运动直移扩散时间为 τD ~ 3.06小时，这一测量结果与理论计算得到的添加了空穴俘获剂1-新硫醇的CdSe胶体量子点样品中直移布朗扩散时间非常相近。理论上，添加了空穴俘获剂1-新硫醇的CdSe胶体量子点的扩散常量为D~ 10-10 m2/s（根据斯托克斯-爱因斯坦方程得出，液体粘度系数为0.7 mPa s）。此外实验中用到的量子点样品被装在一个更加接近于二维的比色皿中，因此实验中更加接近于二维布朗运动。在此基础上，根据公式τD = d2/4D，其中d为预泵浦光斑与探测光斑之间的距离，D为量子点的扩散常量。可以计算出理论上的添加了空穴俘获剂1-新硫醇的CdSe胶体量子点扩散时间为3.68小时。实验测量值和理论计算值相当吻合。
Claims (3)
1.一种测量量子点布朗运动速率的光学装置，其特征在于，它包括荷电泵浦光脉冲（1）、探测光脉冲（2）、自旋泵浦光脉冲（3）、电光调制器（4）、电磁铁（5）、样品台（6）、挡片（7）、1/4波片（8）、沃拉斯顿棱镜（9）、光电平衡探测器（10）、锁相放大器（11）、光学参量放大器（12）、第一分束片（13）、第二分束片（14）、第一高反镜（15）、第二高反镜（16）及激光放大器（17）；
所述激光放大器（17）、光学参量放大器（12）及第一分束片（13）依次光路连接；
所述第一分束片（13）将光路分为两束，其中，一束与第二分束片（14）光路连接，另一束光路由第二高反镜（16）反射至样品台（6）；
所述第二分束片（14）将光路分为两束，其中，一束与样品台（6）、1/4波片（8）、沃拉斯顿棱镜（9）依次光路连接，另一束光路由第一高反镜（15）经电光调制器（4）入射至样品台（6）；
所述探测光脉冲（2）来自第二分束片（14）沿光路平行入射到样品台（6）上；
所述自旋泵浦光脉冲（3）来自第一高反镜（15）并位于探测光脉冲（2）上方向下倾入射到样品台（6）上，且自旋泵浦光脉冲（3）与探测光脉冲（2）的聚焦点在样品台（6）上重合；
所述荷电泵浦光脉冲（1）来自第一分束片（13）并位于探测光脉冲（2）下方向上倾入射到样品台（6）上，且荷电泵浦光脉冲（1）在样品台（6）上的聚焦点位于探测光脉冲（2）的聚焦点下方；
所述沃拉斯顿棱镜（9）分成偏振方向互相垂直的两束光进入光电平衡探测器（10）；
所述光电平衡探测器（10）与锁相放大器（11）间由BNC数据线连接；
所述电磁铁（5）的磁场方向与探测光脉冲（2）的光路垂直设于样品台（6）的两侧。
2.一种测量量子点布朗运动速率的方法，其特征在于，它包括如下步骤：
a）、被测样品的准备及设置：
被测样品为置于1 mm厚石英比色皿中添加了空穴俘获剂的胶体量子点溶液，将被测样品置于样品台（6）上；样品台（6）位于电磁铁（5）形成的磁场内；
b）、光脉冲的产生：
由激光放大器（17）发射激光光源经光学参量放大器（12）的调制发出激光脉冲，激光脉冲经过第一分束片（13）将光路分为两束光，一束通过第二分束片（14），另一束为荷电泵浦光脉冲（1）；第二分束片（14）将光路分为两束光，一束为探测光脉冲（2），另一束为自旋泵浦光脉冲（3）；
c）、光脉冲的设置：
探测光脉冲（2）沿光路平行入射到样品台（6）上；
由第一高反镜（15）反射的自旋泵浦光脉冲（3）经电光调制器（4）从探测光脉冲（2）的上方向下倾入射到样品台（6），且自旋泵浦光脉冲（3）与探测光脉冲（2）的聚焦点在样品台（6）上重合；
荷电泵浦光脉冲（1）经第二高反镜（16）反射从探测光脉冲（2）下方向上倾入射到样品台（6）上，且荷电泵浦光脉冲（1）在样品台（6）上的聚焦点位于探测光脉冲（2）的聚焦点下方；
d）、装置的调整：
通过光学参量放大器（12）进行激光波长的调制，使得荷电泵浦光脉冲（1）、自旋泵浦光脉冲（3）和探测光脉冲（2）的光子能量均处于材料吸收带区域；
调整探测光脉冲（2）的功率为10～50个微瓦量级；自旋泵浦光脉冲（3）的功率为探测光脉冲（2）的10～15倍；荷电泵浦光脉冲（1）的功率在0.5～1.5个毫瓦；
荷电泵浦光脉冲（1）和探测光脉冲（2）为线偏振光；通过电光调制器（4）调制的自旋泵浦光脉冲（3）为周期性连续切换的左旋和右旋圆偏振光；
e）、量子点布朗运动速率的方法测量：
探测光脉冲（2）经过样品台（6）及被测样品后的透射光经过1/4波片（8）、沃拉斯顿棱镜（9）后分成偏振方向互相垂直的两束光，该两束光分别进入光电平衡探测器（10）的两个探头，其差分信号最后由BNC数据线进入锁相放大器（11）进行自旋信号探测；
探测时，先将自旋泵浦光脉冲（3）和荷电泵浦光脉冲（1）完全遮挡，调节沃拉斯顿棱镜（9）前的1/4波片（8）使得光电平衡探测器（10）的差分信号为零；
再将自旋泵浦光脉冲（3）和荷电泵浦光脉冲（1）放开，使自旋泵浦光脉冲（3）和荷电泵浦光脉冲（1）入射到被测样品表面，通过测量探测位置处荷电量子点的自旋信号振幅，从而获得不同荷电泵浦光脉冲（1）功率驱动下，荷电态量子点扩散到探测位置处的时间，获知扩散速率随荷电泵浦光脉冲（1）功率的关系，进行线性拟合，获得的截距即为量子点在没有光驱动下的布朗运动直移扩散的速率。
3.根据权利要求1所述的光学装置，其特征在于，所述电磁铁（5）产生匀强磁场，样品台（6）位于匀强磁场中。
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