CN111129316A - 一种基于多功能复合集流体的碳基钙钛矿太阳能电池 - Google Patents

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Abstract

一种基于多功能复合集流体的碳基钙钛矿太阳能电池，属于光电材料技术领域。主要步骤为在硬质玻璃或透光柔性基板上制备AgNWs‑2D导电性复合集流体做电极，基此涂覆电子传输层、钙钛矿层、碳层，制备基于2D导电性材料修饰的银纳米线(AgNWs)集流体的碳基钙钛矿太阳能电池。该2D导电性材料修饰的银纳米线(AgNWs)集流体兼具高透明性和导电性，且表面平滑、性质稳定，基此所集成的碳基钙钛矿太阳能电池具有功率转换效率高、成本低廉、物理和化学性质稳定的优点。本发明制作工艺简单、成本低廉、能耗少、适合钙钛矿太阳能电池的大规模工业化生产。

Description

一种基于多功能复合集流体的碳基钙钛矿太阳能电池
技术领域
本发明属于钙钛矿太阳能电池领域，具体涉及基于银纳米线(AgNWs)-2D导电性复合集流体的碳基钙钛矿太阳能电池。
技术背景
在全球经济的快速发展和世界人口的不断增长下，全球能源需求持续上升，而日益枯竭的传统化石能源难以满足人类的生产生活需要，并严重阻碍着世界经济的发展和人民生活水平的提高。寻找绿色清洁的可再生能源来替代传统的化石能源是人类所面临的共同挑战。太阳能是地球上所有能量的来源，是未来最具有发展潜力的绿色可再生能源。太阳能电池作为太阳能的有效利用途径之一，目前已由传统的单晶硅、多晶硅电池发展到新型薄膜电池。新型薄膜电池包括钙钛矿太阳能电池、染料敏化太阳能电池、有机太阳电池和聚合物太阳能电池等。其中钙钛矿太阳能电池与目前大量生产的硅基太阳能电池相比有很多优点，比如生产成本低、稳定性好、制作工艺简便及可制作柔性与叠层电池等。凭借卓越的激子结合能，有机-无机钙钛矿成为非常有前景的下一代光伏材料。钙钛矿太阳能电池(PSC)目前的功率转换效率已经突破25％，发展尤为迅速，被誉为“光伏领域的新希望”。新兴的碳基钙钛矿太阳能电池结构为硬质玻璃或透明柔性基板/集流体/电子传输层/钙钛矿层/碳层，由于不使用昂贵的Spiro-OMeTAD、PEDOT:PSS等空穴传输材料，并且以成本低廉的碳电极替代贵金属金、铂、银等作为对电极，显著降低了钙钛矿太阳能电池的制备成本。可加工成本高昂的透明导电氧化物(TCO)集流体机械强度不够，易损坏，成本高昂；制备的电池整体效率不高和稳定性不不强等问题都制约了碳基钙钛矿太阳能电池的大规模生产和商业化应用。成本低廉、制备工艺简单的银纳米线(AgNWs)集流体可提供类似于透明导电氧化物(TCO)的透明性和导电性，是比较理想的候选之一。但其表面粗糙，且有较强透气性和透湿性，物理化学性质不稳定，影响了钙钛矿太阳能电池的整体性能。因此，开发一种成本低廉、物理化学性质稳定的银纳米线(AgNWs)基透明集流体代替透明氧化物(TCO)集流体对于制作高效稳定的碳基钙钛矿太阳能电池具有重要意义。
发明内容
本发明针对现有钙钛矿太阳能电池中透明氧化物(TCO)电极成本高昂、制备工艺复杂等问题，目的是提供一种成本低廉、性质稳定的银纳米线(AgNWs)-2D导电性复合集流体在钙钛矿太阳能电池中的应用。将银纳米线(AgNWs)的水或乙醇分散液涂覆于硬质玻璃或透明柔性基板上，退火后形成一层均匀分布的银纳米线网络薄层，再将2D导电性材料分散体涂覆于上述薄层上，退火后得到银纳米线(AgNWs)-2D导电性复合集流体。2D导电材料粗糙度低、物理化学性质稳定，其引入有助于改善银纳米线(AgNWs)网络薄层的粗糙表面、保护银纳米线(AgNWs)使其免受降解，阻止钙钛矿吸光层受水分和空气的影响。将此银纳米线(AgNWs)-2D导电性复合集流体用在钙钛矿太阳能电池中，能够改善钙钛矿能电池的整体性能，并且有效降低制备成本。
本发明制备的基于银纳米线(AgNWs)-2D导电性复合集流体的碳基钙钛矿太阳能电池，具体步骤如下：
(1)在硬质玻璃或透明柔性基板上负载银纳米线(AgNWs)-2D导电性复合集流体；(2)然后在银纳米线(AgNWs)-2D导电性复合集流体上涂覆一层电子传输薄层；(3)将钙钛矿材料的前驱液通过旋涂法、滴敷法、丝网印刷法、手术刀刮涂法、喷涂法等在电子传输薄层上制备一层前驱体薄膜，分两步法涂覆，然后经退火处理后形成致密的钙钛矿薄膜；(4)最后在钙钛矿薄膜上制备碳层，集成钙钛矿太阳能电池。
其中步骤(1)银纳米线(AgNWs)-2D导电性复合集流体的制备：
将银纳米线(AgNWs)的水或乙醇分散液旋涂于硬质玻璃或透明柔性基板上，退火后在硬质玻璃或透明柔性基板上形成一层结合牢固、均匀分布的银纳米线网络薄层；将2D导电材料的分散体涂覆于上述薄层上，然后退火制得银纳米线(AgNWs)-2D导电性复合集流体，2D导电材料层与银纳米线网络薄层紧密结合贴合，其中银纳米线(AgNWs)的厚度优选为2～50nm，2D导电材料层的厚度优选为2～50nm。电子传输薄层的厚度优选为2～100nm，钙钛矿薄膜层的厚度优选为100～800nm，碳层的厚度优选为2～50μm。
其中，所述的2D导电性材料为片层状的导电材料，选自石墨烯、黑磷、过渡金属的碳化物、过渡金属的氮化物、过渡金属硫系化合物等中的一种或几种。
其中，所述的透明柔性基板选自聚萘二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚二甲基硅氧烷、薄层金属等中的一种或几种。
其中，所述的电子传输层选自氧化锌、二氧化锡、二氧化钛、镧掺杂的锡酸钡、富勒烯及衍生物中的一种或几种。
其中，所述的钙钛矿材料的化学通式为ABX3，其中A选自CH3NH3 +、NH2-CH＝NH2 +、CH3CH2NH3 +、CH3(CH2)2NH3 +、CH3(CH2)3NH3 +、C6H5(CH2)2H3 +以及Cs+中的一种、两种或几种；B为金属离子，优选自Pb2+、Sn2+中的一种、两种；X为卤素离子，选自I-、Br-、Cl-中至少一种；
其中，所述的钙钛矿层的制备方法为，按照钙钛矿材料的化学通式ABX3中的元素摩尔比进行配料；称取适量的BX2溶于有机溶剂中形成A溶液，A溶液浓度为0～100mg/mL且不为0；取相应量AX溶于适量的有机溶剂中，形成B溶液，溶液浓度为0～100mg/mL且不为0；有机溶剂为N,N-二甲基甲酰胺、二甲基亚砜、γ-丁内酯、异丙醇(IPA)等中的至少一种；采用两步法涂覆：第一步，取A溶液均匀涂覆于电子传输层上；第二步，取B溶液继续均匀涂覆于A溶液层上；将上述样品进行退火，冷却至室温，得到高质量有机-无机复合钙钛矿薄膜，
其中，所述的退火处理为80～300℃加热5～150min。
其中，所述的碳层为商业碳浆、碳纳米管、石墨片、球状石墨、多孔碳(OMC)等中的至少一种。
与现有的技术相比较，本发明具有以下有益效果：
(1)本发明基于银纳米线(AgNWs)-2D导电性复合集流体的碳基钙钛矿太阳能电池制作方法简便、成本低廉、重复率高。
(2)本发明基于银纳米线(AgNWs)-2D导电性复合集流体的碳基钙钛矿太阳能电池，这种复合集流体可以进一步降低银纳米线(AgNWs)的表面粗糙度，提供均匀、平整的表面，保护银纳米线(AgNWs)和钙钛矿吸光层使其免受降解。
(3)通过实验测试，所集成的碳基钙钛矿太阳能电池具有较高的光电压和稳定输出的光电流，获得较高的功率转化效率，稳定性较好。
附图说明
图1、实施例1中制备的基于银纳米线(AgNWs)-2D导电性复合集流体的碳基钙钛矿太阳能电池中未经2D导电材料修饰的AgNWs薄层的扫描电镜照片。
图2、实施例1中制备的基于银纳米线(AgNWs)-2D导电性复合集流体的碳基钙钛矿太阳能电池中经2D导电材料修饰过的AgNWs薄层的扫描电镜照片。
图3、实施例1中制备的基于银纳米线(AgNWs)-2D导电性复合集流体的碳基钙钛矿电池的电流密度-电压关系曲线。
具体实施方式
以下结合附图和实例来对本发明作进一步说明，但本发明并不限于以下实施个例。
实施例1
1)玻璃的清洗：
先用丙酮洗玻璃上残留的胶条，然后分别用洗洁精、自来水、去离子、丙酮、异丙醇的顺序(两遍)清洗玻璃，每次在超生浴中超声10min。放入紫外-臭氧清洗机中对玻璃基底进行照射处理。
2)银纳米线(AgNWs)-石墨烯复合集流体的制备：
将AgNWs的乙醇分散液以转速3000rpm，时间30s涂覆于玻璃或柔性基板上，120℃退火30min后形成一层厚度为25nm均匀的网络，即未经修饰的银纳米线(AgNWs)集流体；再将石墨烯的H2O分散体以1000rpm，时间30s涂覆到上述薄层上，120℃退火30min后得到AgNWs-石墨烯复合集流体，其中石墨烯层的厚度为6nm。
3)电子传输层的制备：
将15wt.％的SnO2胶体分散液稀释成2.67wt.％，通过旋涂的方式涂覆于洁净的上述两种集流体上，转速为3000rpm，时间为30s，之后在150℃温度下退火30min后形成一层致密的SnO2薄膜，厚度为30nm。
4)钙钛矿层的制备：
按如下方法在手套箱中配制前驱体溶液：A、将461mg PbI2粉末加入71μL二甲基亚砜(DMSO)和633μL N,N-二甲基甲酰胺(DMF)的混合溶剂中，常温下搅拌12h，得到澄清透明的黄色PbI2溶液；B、将60mg的CH(NH2)2I(FAI)和6mg CH3NH3Br(MABr)加入1mL异丙醇(IPA)中，常温搅拌12h得到澄清透明的无色FAI混合溶液。采用两步旋涂法制备致密钙钛矿薄膜：第一步，取70uL A溶液滴加于电子传输层上，转速为3000rpm，时间为30s；第二步，取70uL B溶液继续滴加，静置20s后旋涂，转速为3000rpm，时间为30s。将上述样品在加热板上150℃退火10min，冷却至室温，得到高质量有机-无机复合钙钛矿薄膜，厚度400nm。
5)碳层的制备：
将导电碳浆涂覆于步骤4)中得到的高质量钙钛矿薄膜上，100℃退火20min后形成均匀的厚度为20μm碳电极。
制作的钙钛矿太阳能电池在一个标准太阳光照射下产生持续稳定的光电压和光电流。获得15.31％的功率转换效率，处于全空气制备碳基钙钛矿太阳能电池中较高的水平。
从图1可以看出未经石墨烯修饰的银纳米线(AgNWs)薄层表面较粗糙，分布不均匀。
从图2可以看出经石墨烯修饰的银纳米线(AgNWs)薄层表面较光滑，分布更均匀，降低了界面复合和电阻。
从图3可以看出基于银纳米线(AgNWs)-石墨烯复合集流体的碳基钙钛矿太阳能电池与基于银纳米线(AgNWs)集流体的碳基钙钛矿太阳能电池相比性能有较大提升，具有高达1.06V的开路电压和15.31％的功率转换效率，。
实施例2
1)玻璃的清洗：
先用丙酮洗玻璃上残留的胶条，然后分别用洗洁精、自来水、去离子、丙酮、异丙醇的顺序(两遍)清洗玻璃，每次在超生浴中超声10min。放入紫外-臭氧清洗机中对玻璃基底进行照射处理。
2)银纳米线(AgNWs)-黑磷复合集流体的制备：
将AgNWs的乙醇分散液以转速3000rpm，时间30s涂覆于玻璃或柔性基板上，120℃退火30min后形成一层均匀薄膜，即未经修饰的厚度为25nm银纳米线(AgNWs)网络；再将黑磷的分散体以1000rpm，时间30s涂覆到上述薄层上，120℃退火30min后得到厚度为30nm的银纳米线(AgNWs)-黑磷复合集流体。
3)电子传输层的制备：
将15wt.％的SnO2胶体分散液稀释成2.67wt.％，通过旋涂的方式涂覆于洁净的上述两种集流体上，转速为3000rpm，时间为30s，之后在150℃温度下退火30min后形成一层致密的SnO2薄膜，厚度为30nm。
4)钙钛矿层的制备：
按如下方法在手套箱中配制前驱体溶液：A、将461mg PbI2粉末加入71μL二甲基亚砜(DMSO)和633μL N,N-二甲基甲酰胺(DMF)的混合溶剂中，常温下搅拌12h，得到澄清透明的黄色PbI2溶液；B、将60mg的CH(NH2)2I(FAI)和6mg CH3NH3Br(MABr)加入1mL异丙醇(IPA)中，常温搅拌12h得到澄清透明的无色FAI、MAI混合溶液。采用两步旋涂法制备致密钙钛矿薄膜：第一步，取70uL A溶液滴加于电子传输层上，转速为3000rpm，时间为30s；第二步，取70uL B溶液继续滴加，静置20s后旋涂，转速为3000rpm，时间为30s。将上述样品在加热板上150℃退火10min，冷却至室温，得到高质量有机-无机复合钙钛矿薄膜，厚度为400nm。
5)碳层的制备：
将导电碳浆涂覆于步骤4)中得到的高质量钙钛矿薄膜上，100℃退火20min后形成均匀的厚度为20μm的碳电极。
本实施例2同样能得到与实施例1相似的效果。

Claims (8)

1.一种基于多功能复合集流体的碳基钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)在硬质玻璃或透明柔性基板上负载银纳米线(AgNWs)-2D导电性复合集流体；(2)然后在银纳米线(AgNWs)-2D导电性复合集流体上涂覆一层电子传输薄层；(3)将钙钛矿材料的前驱液通过旋涂法、滴敷法、丝网印刷法、手术刀刮涂法、喷涂法等在电子传输薄层上制备一层前驱体薄膜，分两步法涂覆，然后经退火处理后形成致密的钙钛矿薄膜；(4)最后在钙钛矿薄膜上制备碳层，集成钙钛矿太阳能电池。
2.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，其中步骤(1)银纳米线(AgNWs)-2D导电性复合集流体的制备：
将银纳米线AgNWs的水或乙醇分散液旋涂于硬质玻璃或透明柔性基板上，退火后在硬质玻璃或透明柔性基板上形成一层结合牢固、均匀分布的银纳米线网络薄层；将2D导电材料的分散体涂覆于上述薄层上，然后退火制得银纳米线(AgNWs)-2D导电性复合集流体，2D导电材料层与银纳米线网络薄层紧密结合贴合。
3.按照权利要求2所述的方法，其特征在于，其中银纳米线(AgNWs)的厚度优选为2～50nm，2D导电材料层的厚度优选为2～50nm。电子传输薄层的厚度优选为2～100nm，钙钛矿薄膜层的厚度优选为100～800nm，碳层的厚度优选为2～50μm。
4.按照权利要求2所述的方法，其特征在于，所述的2D导电性材料为片层状的导电材料，选自石墨烯、黑磷、过渡金属的碳化物、过渡金属的氮化物、过渡金属硫系化合物等中的一种或几种。
5.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的透明柔性基板选自聚萘二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚二甲基硅氧烷、薄层金属等中的一种或几种；
所述的电子传输层选自氧化锌、二氧化锡、二氧化钛、镧掺杂的锡酸钡、富勒烯及衍生物中的一种或几种；
所述的钙钛矿材料的化学通式为ABX3，其中A选自CH3NH3 +、NH2-CH＝NH2 +、CH3CH2NH3 +、CH3(CH2)2NH3 +、CH3(CH2)3NH3 +、C6H5(CH2)2H3 +以及Cs+中的一种、两种或几种；B为金属离子，优选自Pb2+、Sn2+中的一种、两种；X为卤素离子，选自I-、Br-、Cl-中至少一种；
所述的碳层为商业碳浆、碳纳米管、石墨片、球状石墨、多孔碳(OMC)等中的至少一种。
6.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的钙钛矿层的制备方法为，按照钙钛矿材料的化学通式ABX3中的元素摩尔比进行配料；称取适量的BX2溶于有机溶剂中形成A溶液，A溶液浓度为0～100mg/mL且不为0；取相应量AX溶于适量的有机溶剂中，形成B溶液，溶液浓度为0～100mg/mL且不为0；有机溶剂为N,N-二甲基甲酰胺、二甲基亚砜、γ-丁内酯、异丙醇(IPA)等中的至少一种；采用两步法涂覆：第一步，取A溶液均匀涂覆于电子传输层上；第二步，取B溶液继续均匀涂覆于A溶液层上；将上述样品进行退火，冷却至室温，得到高质量有机-无机复合钙钛矿薄膜。
7.按照权利要求1-6任一项所述的方法，其特征在于，退火处理均为80～300℃加热5～150min。
8.一种基于多功能复合集流体的碳基钙钛矿太阳能电池，其特征在于，其制备方法按照权利要求1-7任一项所述的方法制备。
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