CN111111443A - 一种从溶解辐照铀靶尾气中提取133Xe、135Xe、85Kr的装置 - Google Patents
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Abstract
本公开属于放射性核素制备领域，特别涉及一种从溶解辐照铀靶尾气中提取133Xe、135Xe、85Kr的装置，该装置包括：鼓气瓶、溶解器、低温吸收净化柱、氙氪分离柱、氪纯化柱、氙纯化柱、纯氪收集器、氪产品分装瓶、纯氙收集器、氙产品分装瓶、储气罐；从而能够从尾气处理中回收、分离、纯化放射性惰性气体，制备成有益的放射性同位素产品，使裂变产物在经济价值得到更多有益的应用。
Description
技术领域
本公开属于放射性核素制备领域，特别涉及一种从溶解辐照铀靶尾气中提取133Xe、135Xe、85Kr的装置。
背景技术
99mTc药物是现代核医学中应用最广泛的放射性诊断药物，该核素一般是由人工放射性核素99Mo衰变得到，99Mo半衰期为66h。目前全球99Mo的主要来源，是通过反应堆辐照铀-235裂变反应生成99Mo，铀靶(235U)入堆后在热中子的作用下发生裂变反应，235U反应截面为586b。生成99Mo裂变反应方程式为：
235U(nf)236U→99Mo+134Sn+3n
铀靶辐照后通过复杂的回收工艺从裂变产物中进行提取、纯化99Mo，以获得高纯度医用99Mo。
235U在热中子的作用下发生裂变反应，产生裂变99Mo的同时(99Mo的，质量百分比占裂变产物的6.1％)，还会产生上百种的其它放射性裂变产物，其中铀每裂变4个原子就会形成1个惰性气体原子(氙、氪)。产生的惰性气体主要有：133Xe、135Xe和85Kr，裂变反应方程式为：
235U(nf)236U→133Xe+101Sr+2n
235U(nf)236U→135Xe+99Sr+2n
235U(nf)236U→85Kr+148Ba+3n
其中：裂变产物中，133Xe的含量为6.77﹪(半衰期5.24天，辐照能量346keV，β-射线)，135Xe的含量为6.63﹪(半衰期9.14小时，辐照能量901keV，β-射线)，85Kr的含量为0.28﹪(半衰期3.93天，辐照能量687keV，β-射线)。
产生的惰性气体氙和氪的气化热能较低，分别为：12.63KJ/mol和9.029KJ/mol，极易挥发，但氙和氪原子直径(分别为
和
)，比铀原子直径
大的多，在铀的晶格移动比较困难，会以固溶的形式存在于靶件235U中，当对辐照后的靶件进行溶解时，就会立刻释放出来。
133Xe和85Kr在医学和工业上都有着有益的应用。133Xe可以制成生理盐水注射液，用于肺功能(包括肺气肿、急性肺炎、支气管哮喘、肺栓塞)等诊断，还可用于心肌、大脑、肢体等人体各部位的血流量测定。85Kr也可以用于医学诊断中测定各器官血液流动情况的示踪剂。工业上85Kr用于自发光源中(机场跑道和煤矿照明)的激活成分、气体示踪剂(测气体流速等)、无损探伤、热电发生器热源、动态能量转换等。
因此，在对辐照后的靶件进行溶解的同时，对产生的放射性气体中惰性气体氙和氪进行分离、收集，使裂变产生惰性气体得到有益的应用。
133Xe、135Xe、85Kr均为无色无味的惰性气体，由其原子结构决定惰性气体化学性质稳定，表现出化学性质很不活泼，很难与其它物质发生化学反应，也不易溶于水及其它溶液试剂，可在活性炭和分子筛等吸附剂上有少量的物理吸附。但惰性气体的物理性质，在标准状态下几乎是理想气体，本公开利用放射性惰性气体的物理性质，设计和制作分离纯化装置，使得裂变产物中的放射性物质得到更多的应用。
发明内容
(一)发明目的
为了克服现有技术的不足，本公开提供了一种从溶解辐照铀靶尾气中提取133Xe、135Xe、85Kr的装置。
(二)技术方案
一种从溶解辐照铀靶尾气中提取133Xe、135Xe、85Kr的装置，该装置包括：鼓气瓶、溶解器、低温吸收净化柱、氙氪分离柱、氪纯化柱、氙纯化柱、纯氪收集器、氪产品分装瓶、纯氙收集器、氙产品分装瓶、储气罐；
其中鼓气瓶与溶解器通过管道连接，且鼓气瓶与溶解器的连接管道深入溶解器底部；
溶解器与储气罐通过管道连接；储气罐设有排气管道；
低温吸收净化柱的出入口通过管道连接到溶解器与储气罐的连接管道上；
氙氪分离柱的出入口通过管道连接到溶解器与储气罐的连接管道上；且氙氪分离柱的出口分别与氪纯化柱、氙纯化柱通过管道连接；
氪纯化柱的出口与纯氪收集器通过管道连接；纯氪收集器通过管道连接到溶解器与储气罐的连接管道上，并且与氪产品分装瓶通过管道连接；
氙纯化柱的出口与纯氙收集器通过管道连接；且纯氙收集器通过管道连接到溶解器与储气罐的连接管道上，并且与氙产品分装瓶通过管道连接。
鼓气瓶与溶解器的连接管道上设有阀门；溶解器与储气罐的连接管道在溶解器的出口处以及储气罐的入口处均设有阀门；
低温吸收净化柱的出入口管道上均设有阀门；且低温吸收净化柱出入口之间设有阀门；
氙氪分离柱的出入口管道上均设有阀门；且氙氪分离柱出入口之间设有阀门；
氙氪分离柱出口与氪纯化柱、氙纯化柱的连接管道上均设有阀门；
氪纯化柱与纯氪收集器的连接管道上设有阀门；纯氪收集器连接到溶解器与储气罐之间连接管道的管道上设有阀门；
氙纯化柱与纯氙收集器的连接管道上设有阀门；纯氙收集器连接到溶解器与储气罐之间连接管道的管道上设有阀门；
储气罐的排气管道上设有阀门。
低温净化柱内填充吸附剂；其中吸附剂为分子筛或活性炭。
低温吸收净化柱和氙氪分离柱处于冷阱中；其中冷阱内加有冷冻剂。
低温吸收净化柱为U形管、回旋形管或针形管。
低温吸收柱和冷阱处于全金属密闭环境内。
低温吸收净化柱数量大于等于1。
氪纯化柱、氙纯化柱外设有加热器。
鼓气瓶、溶解器、储气罐上均设有压力表。
(三)有益效果
本公开的从辐照铀靶尾气中提取133Xe、135Xe和85Kr等惰性气体的装置可从尾气处理中回收、分离、纯化放射性惰性气体，制备成有益的放射性同位素产品，使裂变产物在经济价值得到更多有益的应用。
同时因为裂变产物中的放射性惰性气体，化学性质稳定，很难与其它元素化合而被吸附，释放后会对环境造成放射性污染，本公开的从辐照铀靶尾气中提取133Xe、135Xe和85Kr等惰性气体的装置利用惰性气体的物理性质不同对其混合物进行分离，可保证对放射性惰性气体吸收净化完全，避免了对环境的污染。
附图说明
图1是一种从溶解辐照铀靶尾气中提取133Xe、135Xe和85Kr等惰性气体的装置结构示意图；
图2是图1中的低温吸收净化柱3的U形管结构示意图；
图3是图1中的低温吸收净化柱3的回旋形管结构示意图；
图4是图1中的低温吸收净化柱3的针形管结构示意图；
其中1鼓气瓶；2溶解器；3低温吸收净化柱；4、6冷阱；5氙氪分离柱；8氪纯化柱；9、11加热器；10氙纯化柱；12纯氪收集器；13氪产品分装瓶；15纯氙收集器；16氙产品分装瓶；17储气罐；7、14、16、18、19、21、22、23、24、25、26、27、28、29、30、31阀门；20、32、33压力表。
具体实施方式
为了更好的介绍本公开的一种从溶解辐照铀尾气中提取133Xe、135Xe、85Kr的装置，结合具体实施方式进行详细说明如下：
裂变99Mo的生产，首先是将由235U制成的靶件放入反应堆进行一定时间辐照后，取出转运到屏蔽热室内，放置到处于全金属密闭环境中的溶解器中进行溶解，然后从235U靶件溶解后的裂变产物中提取、纯化99Mo。在靶件溶解的同时，对溶解过程中产生的尾气133Xe、135Xe、85Kr及时进行提取收集，而后将133Xe、135Xe、85Kr从中分离出来单独收集。
如图1所示，按照上述设计方案，本公开提出了一种从溶解辐照铀靶尾气中提取133Xe、135Xe、85Kr的装置，该装置为不锈钢材质的全密封体系，该装置由低温净化部分、化学处理部分和尾气吸收部分组成。
该装置包括：鼓气瓶1、溶解器2、低温吸收净化柱3、氙氪分离柱5、氪纯化柱8、氙纯化柱10、纯氪收集器12、氪产品分装瓶13、纯氙收集器15、氙产品分装瓶16、储气罐17。
其中低温净化部分包括低温吸收净化柱3和冷阱4，低温吸收净化柱3中填充适当的吸附剂，例如特定分子筛或活性炭，用于吸附和减缓尾气中惰性气体的流速，以利于对惰性气体的吸附收集，同时在冷阱4中加入冷冻剂，冷冻剂可选择液氮或干冰等。
溶解产生的气体由低温吸收净化柱3入口流入，经过柱体后从出口流出，气体中的惰性气体吸附富集在低温吸收净化柱3内，其他气体收集到储气罐17中；
对于不同的裂变99Mo生产量的需求，每次生产辐照的235U靶件数量不同，生产溶解产生的惰性气体量也不相同，通过阀门控制气体流速，使气体以一定速度流过低温吸收净化柱3，为保证对放射性气体的全部吸收，低温吸收净化柱3可以采用U形管(如图2所示)、回旋形管(如图3所示)、针形管(如图4所示)等多种柱形，以增加气体在柱中的滞留时间，达到惰性气体充分吸附的目的。同时采用U形管或针形管低温吸收净化柱也可为后续惰性气体产品的制备打下基础，以利于惰性气体在低温吸收净化柱3内解析、分离，更便于纯化和分装。
需要处理溶解辐照铀靶尾气数量较大时，可以采用多个低温吸收净化柱3串联，以保证对放射性惰性气体吸收、净化完全。
其中化学处理部分包括氙氪分离柱5、氪纯化柱8、纯氪收集器12、氙纯化柱10、纯氙收集器15；收集富集在低温吸收净化柱3中的放射性惰性气体，经过氙氪分离柱5通过气体不同的冰点分离出氪，之后到氪纯化柱8上通过低温净化进行纯化，并将纯化后的纯氪收集在纯氪收集器12中；同时从氙氪分离柱5分离出的氙输送到氙纯化柱10中进行纯化，并将纯化后的氙收集在纯氙收集器15中。
尾气吸收部分包括储气罐17，整套从溶解辐照铀靶尾气中提取133Xe、135Xe和85Kr的装置各个环节中产生尾气都要集中收集在储气罐17中，等检测合格后再进行排放。
采用上述装置，初始所有阀门处于关闭状态，开启阀门31向溶解器2中鼓气，将铀靶溶解释放出的惰性裂变气体氙和氪从溶解液中赶出。开启阀门30、29、27、25、19引导气体延管路流向储气罐17，惰性气体氙和氪和其它裂变产生的放射性气体收集在低温吸收净化柱3，剩余的尾气进入储气罐17中储存。
铀靶溶解完成后，关闭阀门31、30、29、25，分离低温吸收净化柱3中的惰性气体氙和氪，开启阀门26、24，将分离出的氙和氪收集在氙氪分离柱5中。关闭阀门26、24，分离氙氪分离柱5中的氙和氪，开启阀门23将分离出的氪收集在氪纯化柱8中纯化，开启阀门阀门23将分离出的氙收集在氙纯化柱10中纯化。
纯化完成后，关闭阀门23、阀门7，分别加热氪纯化柱8和氙纯化柱10，赶出纯化后的氪和氙，开启阀门22将氪纯化柱8中的氪，转移到纯氪收集器12中，进行产品分装。开启阀门14将氙纯化柱10的氙，转移到纯氙收集器15中，进行产品分装。在纯化和分装过程中产生的尾气，全部收集在储气罐17中。工作完成后关闭所有阀门。
显然，本领域的技术人员可以对本公开进行各种改动和变型而不脱离本公开的精神和范围。这样，倘若对本公开的这些修改和变型属于本公开权利要求及其同等技术的范围之内，则本公开也意图包含这些改动和变型在内。上述实施例或实施方式只是对本公开的举例说明，本公开也可以以其它的特定方式或其它的特定形式实施，而不偏离本公开的要旨或本质特征。因此，描述的实施方式从任何方面来看均应视为说明性而非限定性的。本公开的范围应由附加的权利要求说明，任何与权利要求的意图和范围等效的变化也应包含在本公开的范围内。
Claims (9)
1.一种从溶解辐照铀靶尾气中提取133Xe、135Xe、85Kr的装置，其特征在于，该装置包括：鼓气瓶(1)、溶解器(2)、低温吸收净化柱(3)、氙氪分离柱(5)、氪纯化柱(8)、氙纯化柱(10)、纯氪收集器(12)、氪产品分装瓶(13)、纯氙收集器(15)、氙产品分装瓶(16)、储气罐(17)；
其中所述鼓气瓶(1)与溶解器(2)通过管道连接，且鼓气瓶(1)与溶解器(2)的连接管道深入溶解器(2)底部；
所述溶解器(2)与储气罐(17)通过管道连接；所述储气罐(17)设有排气管道；
所述低温吸收净化柱(3)的出入口通过管道连接到溶解器(2)与储气罐(17)的连接管道上；
所述氙氪分离柱(5)的出入口通过管道连接到溶解器(2)与储气罐(17)的连接管道上；且所述氙氪分离柱(5)的出口分别与氪纯化柱(8)、氙纯化柱(10)通过管道连接；
所述氪纯化柱(8)的出口与纯氪收集器(12)通过管道连接；所述纯氪收集器(12)通过管道连接到溶解器(2)与储气罐(17)的连接管道上，并且与氪产品分装瓶(13)通过管道连接；
所述氙纯化柱(10)的出口与纯氙收集器(15)通过管道连接；且所述纯氙收集器(15)通过管道连接到溶解器(2)与储气罐(17)的连接管道上，并且与氙产品分装瓶(14)通过管道连接。
2.根据权利要求1所述一种从溶解辐照铀靶尾气中提取133Xe、135Xe、85Kr的装置，其特征在于，所述鼓气瓶(1)与溶解器(2)的连接管道上设有阀门；所述溶解器(2)与储气罐(17)的连接管道在溶解器(2)的出口处以及储气罐(17)的入口处均设有阀门；
所述低温吸收净化柱(3)的出入口管道上均设有阀门；且低温吸收净化柱(3)出入口之间设有阀门；
所述氙氪分离柱(5)的出入口管道上均设有阀门；且氙氪分离柱(5)出入口之间设有阀门；
所述氙氪分离柱(5)出口与氪纯化柱(8)、氙纯化柱(10)的连接管道上均设有阀门；
所述氪纯化柱(8)与纯氪收集器(12)的连接管道上设有阀门；所述纯氪收集器(12)连接到溶解器(2)与储气罐(17)之间连接管道的管道上设有阀门；
所述氙纯化柱(10)与纯氙收集器(15)的连接管道上设有阀门；所述纯氙收集器(15)连接到溶解器(2)与储气罐(17)之间连接管道的管道上设有阀门；
所述储气罐(17)的排气管道上设有阀门。
3.根据权利要求1所述一种从溶解辐照铀靶尾气中提取133Xe、135Xe、85Kr的装置，其特征在于，所述低温净化柱(3)内填充吸附剂；其中吸附剂为分子筛或活性炭。
4.根据权利要求1所述一种从溶解辐照铀靶尾气中提取133Xe、135Xe、85Kr的装置，其特征在于，所述低温吸收净化柱(3)和氙氪分离柱(5)处于冷阱中；其中冷阱内加有冷冻剂。
5.根据权利要求1所述一种从溶解辐照铀靶尾气中提取133Xe、135Xe、85Kr的装置，其特征在于，所述低温吸收净化柱(3)为U形管、回旋形管或针形管。
6.根据权利要求1所述一种从溶解辐照铀靶尾气中提取133Xe、135Xe、85Kr的装置，其特征在于，所述低温吸收柱(3)和冷阱(4)处于全金属密闭环境内。
7.根据权利要求1所述一种从溶解辐照铀靶尾气中提取133Xe、135Xe、85Kr的装置，其特征在于，所述低温吸收净化柱(3)数量大于等于1。
8.根据权利要求1所述一种从溶解辐照铀靶尾气中提取133Xe、135Xe、85Kr的装置，其特征在于，所述氪纯化柱(8)、氙纯化柱(10)外设有加热器。
9.根据权利要求1所述一种从溶解辐照铀靶尾气中提取133Xe、135Xe、85Kr的装置，其特征在于，所述鼓气瓶(1)、溶解器(2)、储气罐(17)上均设有压力表。
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