CN111072109A - 用于从水中对含氯化物的盐的电化学去除的转化材料 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及用于从水中对含氯化物的盐的电化学去除的转化材料。用于从水中去除含氯化物的盐的装置包括被构造成容纳咸水的容器、被布置成与咸水流体连通的第一电极、以及电源。第一电极包括基本上不溶于咸水的转化材料,并且具有包括铝、氯、铜、铁、氧和钾中的至少两种或更多种的组成。该组成相对于每化学式单位的氯离子的量在一定范围内变化。在第一操作状态下,电源向第一电极供应电流以便诱发可逆的转化反应,在该转化反应中,转化材料键合到咸水中的氯离子以产生经处理的水溶液。在第二操作状态下,转化材料将氯离子从其中解离到咸水溶液中以产生废水溶液。
Description
本申请要求对提交于2018年10月22日的美国临时申请62/749,091的权益,其公开内容通过引用以其整体并入本文。
技术领域
本公开涉及水处理,并且更特别地涉及用于从水中对含氯化物的盐的电化学去除的电极转化材料。
背景技术
对于新鲜饮用水的需求是大量的,并且由于人口增长而不断增大。该不断增长的需求为淡化和其他纯化(purification)活动创造了大量的市场,特别是因为地球的可用水绝大多数是“咸水”(近似97.5%),其通常具有对于人类饮用来说过高的盐浓度。咸水包括远洋海水以及“半咸水”,“半咸水”含有比淡水多的盐但是比远洋海水少的盐。大部分留存可用的“淡水”被锁在冰(冰川和冰帽)中和地下。在世界许多干旱地区,淡水资源的稀缺和对额外供水的需要已经至关重要,并且在未来将越来越重要。
存在用于从水中去除离子的各种各样的现有技术,每种技术具有优点和缺点,这使得不同技术或多或少对于给定应用是合乎期望的。反渗透(RO)和现代热蒸馏是在从水中对离子的全面、非选择性去除(即,去离子化)方面有效的技术。由于这些技术从盐中去除水,因此当初始离子负载很高时(诸如在远洋海水淡化的情况下),这些技术是最有利的。然而,RO和热蒸馏技术由于所需要的大量能量输入而受制于普遍高的成本,因此这些技术通常不建议用于对具有较低离子负载的半咸水源的纯化。
用于从水中去除离子的另一种技术包括诸如电渗析或电吸附之类的电化学技术。这些技术通常使用离子交换膜和/或高表面积碳结合所施加的电势以吸引离子离开水到电极并限制解吸,来从给水中去除离子。由于半咸水的纯化通常仅需要从水流中对离子的部分去除,因此电容去离子化(CDI)已被认为是用于从半咸水源中纯化水的有用的电化学工艺。
CDI装置通常包括阴极和阳极。在纯化循环期间,阳离子加入到(add to)阴极,并且阴离子加入到阳极。下一循环施加电压以将离子冲洗出电极,从而排出杂质较多的废水。然后电极可用于下一纯化循环。扩展CDI以供半咸水源淡化之用的一个挑战在于识别能够在纯化循环中从水中取走氯离子(Cl—)和/或其他阴离子并然后在再生循环中可逆地释放它的合适的阳极材料。
尽管如此,淡化水以及来自传统安全来源(诸如市政水源)的淡水或来自水井的饮用水可能仍具有对于用水户来说较不合乎期望的质量。例如,这样的水在味道、气味、浊度、细菌和/或病毒污染、重金属污染、硬度、矿物质沉积和/或这些水质量参数的组合方面可能显著变化。水硬度的质量参数与给定体积的水中存在的钙离子(Ca2+)和/或镁离子(Mg2+)的浓度有关。钙和/或镁以盐的形式存在于水中,所述盐通常是以硫酸盐、碳酸盐、碳酸氢盐或氯化物的形式可溶的。可溶盐经常被离子化,使得水含有相对高浓度的钙离子和/或镁离子。
水通常根据硬度分类为“软水”或“硬水”。水越硬,每体积的钙和/或镁离子的浓度越大。硬水通常不合期望,因为硬水可能会导致管道系统、固定装置和器具中积垢,并可能影响这些系统和装置的性能。例如,来自热水加热器的热量从水中去除了一些碳酸钙和碳酸镁,导致积垢,这可能会减慢加热过程并增加能量使用。与硬水一起使用的清洁剂通常不太有效。在硬水中洗过的衣服随着时间的流逝可能会变得又暗又灰,并感觉起来粗糙或刺痛。玻璃器皿随着其干燥可能会变得有斑点。在浴室的门或窗帘、墙壁和浴缸上可能会留有薄膜,并且在硬水中洗过的头发可能看起来暗淡且感觉不干净。硬水在制造或工业环境中尤其成问题。从硬水中去除钙离子和/或镁离子的工艺通常称为水软化。
用于水软化最常用的技术是离子交换。在离子交换软化系统中,软化装置在激活时使用离子交换树脂来用钠离子置换给水流中的钙离子和/或镁离子。离子交换树脂或沸石包含弱结合的钠原子,这些钠原子可以通过进行XNa 2 + Ca 2+ → XCa + 2Na +反应与钙交换以使水“软化”。经由离子交换软化过的水确实有一些缺点。例如,离子交换树脂必须通过在高钠溶液(诸如氢氧化钠或极咸的水)中处理它们来定期进行重新填充(recharge)。这需要用户采取行动来常规性地向系统加入盐以维持系统效率,这可能对用户是种负担。
因此,所需要的是被构造成经由可逆转化反应可逆地贮存和释放氯以供在水处理工艺中使用的电极材料。包括用来从水中去除含氯化物的盐的电极材料的水处理装置将会更加有利。
发明内容
在一个实施例中,一种用于从水中去除含氯化物的盐的装置包括容器、第一电极和电源。所述容器被构造成容纳具有第一浓度c 1 的氯离子的咸水溶液。第一电极被布置成与所述咸水溶液流体连通,并且包括基本上不溶于所述咸水溶液的转化材料。所述转化材料具有包括铝、氯、铜、铁、氧和钾中的至少两种或更多种的组成。所述转化材料的组成可相对于每化学式单位的氯离子的量在一定范围内变化。所述电源被构造成向第一电极供应电流,以便诱发可逆的转化反应。在第一操作状态下,所述转化材料与所述咸水溶液中的氯离子缔合,以产生具有第二浓度c 2 的氯离子的经处理的水溶液。在第二操作状态下,所述转化材料将所述氯离子从其中解离到所述咸水溶液中,以产生具有第三浓度c 3 的氯离子的废水溶液。第三浓度c 3 大于第一浓度c 1 ,第一浓度c 1 又大于第二浓度c 2 。
在一个实施例中,一种用于装置的转化电极包括转化材料,所述转化材料具有包括铝、氯、铜、铁、氧和钾中的至少两种或更多种的组成。所述组成可相对于每化学式单位的氯离子的量在一定范围内变化。所述转化材料被构造成至少部分地浸没在咸水溶液中并基本上不溶于所述咸水溶液,并且进行可逆的转化反应。在所述转化电极的第一条件下,所述转化材料与所述咸水溶液中的氯离子缔合,从而增大每化学式单位的氯离子的量。在所述转化电极的第二条件下,所述转化材料将氯离子从其中解离到所述咸水溶液中,从而降低每化学式单位的氯离子的量。
附图说明
图1描绘了根据一个实施例的用于从水中去除含氯化物的盐的装置的简化示意图,该装置被示出为在第一操作状态下,在第一操作状态下施加到该装置的电极的电压使得转化材料经由转化反应可逆地从水溶液加入第一目标阴离子;以及
图2描绘了在第二操作状态下的图1的装置,在第二操作状态下,诱发电极以经由转化反应将第一目标阴离子从转化材料中可逆地解离到水溶液中。
具体实施方式
出于促进对本公开的原理的理解的目的,现在将参考在附图中例示出并在以下书面说明书中描述的实施例。应理解,并不意图由此来限制本公开的范围。还应理解,本公开包括对所例示的实施例的任何变更和修改,并且包括本公开所属领域的技术人员通常会想到的本公开原理的进一步应用。
图1和图2例示了被构造成从供水中去除离子的装置100。装置100包括具有转化材料108的第一电极104,转化材料108被构造成在装置的不同操作状态下经由可逆转化反应可逆地贮存第一目标离子112。在所例示的实施例中,第一目标离子112是氯阴离子Cl—,尽管在其他实施例中,第一目标离子112可以是其他目标离子。在第一目标离子112是氯阴离子Cl—时,装置100可以被理解为执行水脱氯工艺。如本文中使用的,短语“(一个或多个)脱氯工艺”、“(一个或多个)脱氯循环”等,尤其是当与术语“水”、“水溶液”等结合使用时,广泛地指代从水中对含氯化物的盐的去除,而非仅限于对HOCl的去除。如本文中使用的,短语“(一种或多种)经脱氯的化合物”、“(一种或多种)经脱氯的材料”、“(一个或多个)经脱氯的版本”等指代如下材料组成:该组成不包含氯或比起该组成就氯含量与之进行比较的另一组成包含较少的氯。
图1和图2中所示的装置100还包括第二电极106,第二电极106经由外部电路114电连接到第一电极104。在一些实施例中,第二电极106包括活性材料,该活性材料被构造成在装置100的不同操作状态下可逆地贮存第二目标离子116。在一个实施例中,第二目标离子116是阳离子Na+,尽管在其他实施例中,第二目标离子116可以是其他目标离子。装置100还包含被构造成向第一和第二电极104、106供应电流的电源、电流源或电压源118。电流可以是恒定电流。施加电流以从供水中去除目标离子。
本文公开的转化材料108是使用称为The Materials Project(材料计划)的材料数据库来识别的,该材料数据库列出针对各材料的晶体结构和密度泛函理论(DFT)能量。该材料数据库用于计算氯转化材料的稳定性和电压。寻求用于转化型反应的材料,其中存在两种稳定的化合物X和XCl,并且可以从氯化化合物中可逆地提取氯。凸包能量给出材料的稳定性、或者如果材料分解成其他化合物则为获得的能量。例如,化合物AgCl具有为0的凸包能量,这意味着它转变成另一种化合物将不会获得能量。然而,处于(Pa-3)相的化合物ZnO2具有为0.143 eV/原子的凸包能量,这意味着它分解成ZnO(P63mc)和O2气体将获得0.143 eV/原子。
使用以下半电池反应来计算半电池电势:
利用氯气还原在相对于标准氢电极(SHE)的1.36 V处发生的知识或者等价地如下表达来找出相对于SHE的能量:
XCl和X的能量由针对其每一种的DFT形成能量给出。根据定义,Cl2气体的形成能量为零。所有计算均在稀释极限内执行。
为了使该反应发生,系统必须克服初始状态和最终状态之间的能垒。该能垒大致对应于对于反应发生而言所必需的过电势或偏压,但由于必须知道(一个或多个)过渡态并计算其能量而因此更难以计算。两种晶体结构之间的相容性通过使用空间群来近似。如果Cl的去除保留空间群的对称性或增加空间群的对称性,则这两种结构在可逆反应中很可能相容。否则,它们很可能是不相容的,因为该反应很可能涉及到主晶格内的显著扩散(高能垒),而不是主晶格中的纯马氏体转变(较低能垒)。
本文公开的转化材料108包括下面这样的材料:(1)其不包含有毒或昂贵的元素;(2)其是稳定的化合物;(3)其在水中是稳定的;(4)其针对氯化和脱氯工艺具有低的过电势(电压滞后现象);以及(5)其是可加工的。(1)的要求将材料限制为某些元素。(2)的要求将材料限制为具有近似为零的最大凸包能量的那些材料。然而,由于材料数据库中的差异、温度的影响和滞后现象,具有略大于零的凸包能量的材料可能就足够了。(3)的要求将材料的半电池电势限制在相对于SHE的特定范围内。尽管水在-0.8至1.23 V(取决于pH)之间稳定,但是第二电极106的选择将影响具有转化材料108的第一电极104的电压反转,因此将电化学窗口取为更大的。另外,计算中的假设促动了稍微更大的电化学窗口。(4)的要求通过上面给出的对称考虑来近似。另外,然后检查材料的晶体结构。
鉴于上面的参数,转化材料108被限制为下面这样的材料:(1)其包含铝(Al)、钙(Ca)、氯(Cl)、铜(Cu)、铁(Fe)、氢(H)、钾(K)、镁(Mg)、锰(Mn)、钠(Na)、镍(Ni)、磷(P)、硅(Si)、锡(Sn)、锌(Zn)和氧(O)中的一种或多种;(2)其在氯化化合物和脱氯化合物之间具有相同量的每种元素(Cl除外);(3)其在距凸包0.1 eV内稳定;(4)其具有晶体结构相似性,使得氯化材料的空间群是与脱氯材料相同的空间群或其子群;(5)其具有相对于标准氢电极在-0.5至1.5 V之间的电压偏压;(6)氯化版本和脱氯版本二者都在材料数据库中;以及(7)并非容易地得知其可溶于水(>1 g/100 mL)。
本文公开的转化材料108是以下材料中的至少一种。
铜基材料
由于铜取决于其浓度而可能是有毒的,因此必须注意确保铜离子不会溶解超过规定。例如,英国供水中的铜离子的法定水平为2.0 mg/L(参见英国供水规定2000,附表1,在http//www.legislation.gov.uk/uksi/2000/3184/schedule/1/made可获得)。对于每天处理10L的装置(例如,2L/人,用于5人),此要求对应于每月近似600mg的质量损失。
铁基材料
第二电极106可以是任何电极材料,尤其是被构造成用于钠的插层主体的电极材料。用于钠的插层主体材料的非限制性示例包括Na0.44Mn2O4、NaMnO2、Na2/3Ni1/4Mn3/4O2、Na3V2(PO4)3、Na2VTi(PO4)3、NaVPO4F、Na2V6O10•xH2O、Na0.66[Mn0.66Ti0.34]O2、Na2FeP2O7、Na3TiMn(PO4)3和Na3V2O2(PO4)2F。
第一电极104可以包括材料1至6中的任何一种的转化材料108以及用于稳定性、导电性和/或其他物理性质的添加剂。除了活性材料之外,第二电极106也可以包括用于稳定性、导电性和/或其他物理性质的添加剂。基于电极的总重量,(一个或多个)电极可以包括量为约70至99重量百分比、75至97重量百分比或60至95重量百分比的活性材料。基于电极的总重量,(一个或多个)电极可以包括量为约1至40重量百分比、2.5至30重量百分比或5至20重量百分比的一种或多种导电剂。(一个或多个)电极可以包括量为约1至30重量百分比、2.5至20重量百分比或5至15重量百分比的一种或多种聚合物粘结剂。
导电剂的非限制性示例可以包括炭黑、导电炭黑、无定形碳、碳纤维、(一种或多种)季铵盐、(一种或多种)烷基磺酸盐、(一种或多种)无卤阳离子化合物、等等、或其组合。
聚合物粘结剂的非限制性示例可以是聚偏二氟乙烯(PVdF)、聚丙烯腈(PAN)、聚(甲基丙烯酸甲酯)(PMMA)、聚乙二醇(PEO)、聚酰亚胺、聚多巴胺、聚(乙二醇)二丙烯酸酯、聚甲基戊烯、尼龙、金属芳族聚酰胺、聚醚酰亚胺、共聚酯、聚醚酮、羧甲基纤维素、丁苯橡胶(SBR)、共聚物和共混物(blend),诸如聚(偏二氟乙烯-六氟丙烯)(PVdF-HFP)、聚(偏二氟乙烯-氯三氟乙烯)(PVdF-CTFE)、聚(甲基丙烯酸甲酯-乙酸乙烯酯)(PMMA-VAc)、聚(乙二醇)二丙烯酸酯(PEGDA)、聚(甲基丙烯酸甲酯-丙烯腈-乙酸乙烯酯)(PMMA-AN-VAc)、聚(甲基丙烯酸甲酯-共-丙烯酸丁酯)(PMMA-co-BA)、聚(3,4-乙撑二氧噻吩)聚磺苯乙烯-共-聚乙二醇(PEDOT-co-PEG)、等等、或其组合。
继续参考图1和图2,在一些实施例中,装置100被布置在供水系统(未示出)中,该供水系统包括各种泵、管道、阀门和相关部件以将水从水源输送到最终用户。在所示实施例中,水源是半咸水源。在一个实施例中,装置100包括布置在供水系统中的容器102,使得水溶液120在输入侧124处进入容器102,并在输出侧128处离开容器102。
容器102可以是能够获得、保留、存放和/或释放诸如咸水、半咸水、海水、远洋海水、淡水、甜水(sweet water)、饮用水、淡化水、污水、工业用水等的液体溶液的具有任何形状、大小或构造的容器、隔室、壳体、器皿、罐、箱、水槽等等。容器足够广阔,以容纳进行水处理的足够量的水溶液;因此尺寸基于具体的应用而有所不同。容器可以足够大以服务于工业应用。容器可以由能够抵抗腐蚀、温度波动、改变的pH、变化的压力的不同材料制成,并且对其他化学、机械和/或物理条件有抵抗力。
容器可以由玻璃、塑料、复合材料、金属、陶瓷或材料的组合制成。容器可以具有一个或多个保护涂层的特征。容器可以由最小化水污染的发生的材料制成。容器可以由无毒且符合饮用水标准的(一种或多种)材料制成。
随着水溶液120在流动方向132上移动通过装置100并在第一电极104的至少一部分上移动,装置100被构造成具有不同的操作状态,从而使其能够可逆地贮存第一目标离子112。图1和图2中所示的流动方向132仅用于参考,并且在其他实施例中可以被反转。如果流动方向被反转,则装置的输入侧124和输出侧128的位置也将反转。
图1例示了第一操作状态下的装置100,在第一操作状态下,在水溶液120在流动方向132上流动通过装置100的同时向第一电极104施加电压。进入容器102的输入侧124的水溶液120是具有第一浓度c 1 的第一目标离子112(即,氯离子)的咸水溶液。在第一操作状态下,咸水溶液120中的第一目标离子112经由电压诱发的转化反应:而可逆地加入到第一电极104的转化材料108。在该反应期间,第一目标离子112化学键合到转化材料108,使得从咸水溶液120中去除第一目标离子112。当装置在第一操作状态下操作时离开装置100的输出侧128的水溶液120具有第二浓度c 2 的第一目标离子112,第二浓度c 2 低于进入装置100的输入侧124的第一浓度c 1 。在其中第一目标离子112是阴离子Cl—的实施例中,离开装置100的水溶液120将是经处理的水溶液。在第一操作状态下施加到第一电极104的电压被配置成在-0.5至1.5 V之内,该电压紧密地近似于水的稳定性窗口(即,相对于SHE为-0.8至+1.23 V),以便避免水电解。由于第一目标离子112的去除纯化离开装置100的水流,因此装置100的第一操作状态有时称为“纯化循环”。
在一些实施例中,第二电极106被构造成在纯化循环期间经由插层、吸附或类似手段去除第二目标离子116。在这些实施例中,当装置在第一操作状态下操作时离开装置100的输出侧128的水溶液120具有第四浓度c 4 的第二目标离子116,第四浓度c 4 低于进入装置100的输入侧124的第二目标离子116的第五浓度c 5 。在其中第二目标离子116是阳离子Na+的实施例中,离开装置100的水溶液120将是经淡化的水溶液。在第一操作状态下施加到第一和第二电极104、106的电压被配置成在-0.5至1.5 V之内,该电压紧密地近似于水的稳定性窗口(即,相对于SHE为-0.8至+1.23 V),以便避免水电解。
图2例示了第二操作状态下的装置100,在第二操作状态下,不再向第一电极104施加电压,并且第一电极104电连接到负载。在第二操作状态下,第一电极104经由电化学诱发的反应:来释放被键合到转化材料108的第一目标离子112(即,氯离子)。在该反应期间,第一目标离子112从转化材料108解离并加入到水溶液120。装置100的第二操作状态清理或恢复了第一电极104以用于随后的脱氯循环。由于第二操作状态将第一目标离子112加回到离开装置100的水流中以产生具有大于第一浓度c 1 的第三浓度c 3 的第一目标离子112的废水溶液,因此它有时称为“废水循环”。
在其中第二电极106被构造成去除第二目标离子116的实施例中,当装置在第二操作状态下操作时离开装置100的输出侧128的水溶液120具有第六浓度c 6 的第二目标离子116,第六浓度c 6 高于进入装置100的输入侧124的第二目标离子116的第五浓度c 5 。在其中第二目标离子116是阳离子Na+的实施例中,离开装置100的水溶液120将是具有高浓度的Na+和Cl—二者的盐溶液。
鉴于本文针对材料1至6中的每一种所公开的半电池反应,将领会到的是,在装置100在不同操作状态下操作期间,可逆地加入到转化材料108的氯的量在一定范围内变化。使用材料1作为示例,转化材料108中的每化学式单位的氯的量如化学式所表示的那样变化,其中0≤x≤8,使得转化材料108可以存在于介于(即每化学式单位有8个氯的化合物)和(即每化学式单位有0个氯的化合物)之间的组成范围内。在该示例中,与纯化循环结束时的氯的量相比,材料1在纯化循环开始时具有更少量的氯或不具有氯,使得转化材料108具有更大的从咸水溶液120加入氯离子的能力。相反,与废水循环结束时的氯的量相比,材料1在废水循环开始时具有更大量的氯,使得转化材料108更易于将氯离子从其中解离到水溶液120中。
在一个实施例中,使第一电极104循环,以便避免转化材料108一直进行转化直到由上面公开的材料1至6的反应所指示的氯化范围的极限。使用材料1作为示例,在第一操作状态下操作第一电极104,使得转化材料108从纯化循环开始时的(即,每化学式单位有2个氯的化合物)转化为纯化循环结束时的(即,每化学式单位有6个氯的化合物)。然后在第二操作状态下操作第一电极104,使得转化材料108从废水循环开始时的(即,每化学式单位有6个氯的化合物)转化为废水循环结束时的(即,每化学式单位有2个氯的化合物)。在该示例中,第一电极104在第一和第二操作状态之间的循环使转化材料108在比本文针对材料1至6中的每一种所公开的反应所指示的更窄的组成范围内进行转化,从而提高了针对不同转化材料的电压的稳定性。
虽然已在附图和前述描述中详细例示并描述了本公开,但其性质上应被视为是例示性的而非局限性的。应该理解,仅已呈现了优选实施例,并且期望保护落入本公开的精神之内的所有改变、修改和另外的应用。
Claims (20)
1.一种用于从水中去除含氯化物的盐的装置,包括:
容器,其被构造成容纳具有第一浓度c 1 的氯离子的咸水溶液;
第一电极,其被布置成与所述咸水溶液流体连通,第一电极包括基本上不溶于所述咸水溶液的转化材料,所述转化材料具有包括铝、氯、铜、铁、氧和钾中的至少两种或更多种的组成,所述组成可相对于每化学式单位的氯离子的量在一定范围内变化;以及
电源,其被构造成向第一电极供应电流,以便诱发可逆的转化反应,在所述转化反应中,所述转化材料(i)在第一操作状态下与所述咸水溶液中的氯离子缔合,以产生具有第二浓度c 2 的氯离子的经处理的水溶液;以及(ii)在第二操作状态下将所述氯离子从其中解离到所述咸水溶液中,以产生具有第三浓度c 3 的氯离子的废水溶液,其中c 3 > c 1 > c 2 。
2.根据权利要求1所述的装置,其中,所述转化材料中的每化学式单位的氯离子的量可在第一量与大于第一量的第二量之间的第一范围内变化。
3.根据权利要求2所述的装置,其中,第一电极被构造成在第一和第二操作状态之间重复循环,使得每化学式单位的氯离子的量可在比第一范围窄且在第一范围内的第二范围内变化。
4.根据权利要求1所述的装置,还包括第二电极,其被布置成与所述咸水溶液流体连通,所述电源被构造成至少在第一操作状态下向第一和第二电极供应电流,使得第一电极的电压被调制成在相对于标准氢电极的-0.5 V至1.5 V的范围内。
5.根据权利要求1所述的装置,其中,所述转化材料中的铝、铜、铁、氧和钾中的任何一种或多种的量不在第一和第二操作状态下变化。
12.一种用于装置的转化电极,包括:
转化材料,其具有包括铝、氯、铜、铁、氧和钾中的至少两种或更多种的组成,所述组成可相对于每化学式单位的氯离子的量在一定范围内变化,
其中,所述转化材料被构造成至少部分地浸没在咸水溶液中并基本上不溶于所述咸水溶液,并且进行可逆的转化反应,在所述转化反应中,(i)在所述转化电极的第一条件下,所述转化材料与所述咸水溶液中的氯离子缔合;并且(ii)在所述电极的第二条件下,所述转化材料将氯离子从其中解离到所述咸水溶液中。
13.根据权利要求12所述的转化电极,其中,至少在第一条件下,所述转化电极的电压处于相对于标准氢电极的-0.5 V至1.5 V的范围内。
14.根据权利要求12所述的转化电极,其中,所述转化材料中的铝、铜、铁、氧和钾中的任何一种或多种的量不在所述转化电极的第一和第二条件下变化。
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