CN111054277B - 生产低碳烯烃的反应器及方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种用于生产低碳烯烃的反应器及方法，主要解决甲醇转化生产烯烃过程中低碳烯烃目标产物选择性较低的问题。所述反应器由多段反应区间组成，反应区间下方设汽提区；每段反应区间主要由催化剂下料管、原料分布器、剂料接触区、反应沉降区及产品气导流管组成，通过强化剂料接触后低碳烯烃反应生成过程，提高目标产物选择性；不同区间之间的产品气导流管采用特定结构连接，进一步降低停留时间减少副产。该方法反应时间短，催化剂积碳量低，可直接循环利用，极大降低再生器使用负荷，可应用于甲醇转化烯烃领域。

Description

生产低碳烯烃的反应器及方法
技术领域
本发明涉及甲醇制烯烃领域，具体而言，涉及一种生产低碳烯烃的反应器及方法。
背景技术
烯烃，特别是如乙烯、丙烯等低碳烯烃是重要的基础有机化工原料，烯烃的年产量可以衡量一个国家的化工发展水平。甲醇转化生产烯烃是指由天然气或煤为原料经合成气生产甲醇，然后甲醇在催化剂作用下生成乙烯、丙烯等低碳烯烃的技术，其产品已证实完全适用于聚烯烃等产品的生产。
目前，我国低碳烯烃的自给率在50％左右，随着国民经济和化学工业迅速发展，对低碳烯烃的需求不断增加，供需矛盾日益突出。结合我国多煤、贫油、少气的能源现状，利用甲醇为原料转化生产烯烃，不仅可以减小我国原油供应不足的压力，对推动化工行业向前发展也具有重要意义，是非常规石油资源合成烯烃的研究重点。
US4499327专利中对磷酸硅铝分子筛催化剂应用于甲醇转化制烯烃工艺进行了详细研究，认为SAPO-34是MTO工艺的首选催化剂。SAPO-34催化剂具有很高的低碳烯烃选择性，而且活性也较高，可使甲醇转化为低碳烯烃的反应时间达到小于10秒的程度，更甚至达到提升管的反应时间范围内。
US6166282公开了一种甲醇转化为低碳烯烃的技术和反应器的发明专利，所述发明采用快速流化床反应器，气相在密相反应区反应完成后，上升到内径急速变小的快分区后，采用特殊的气固分离设备初步分离出大部分的夹带催化剂。由于反应后产物气与催化剂快速分离，有效的防止了二次反应的发生。经模拟计算，与传统的鼓泡流化床反应器相比，该快速流化床反应器内径及催化剂所需藏量均大大减少，其低碳烯烃收率在77％左右。
CN205024117公开了一种甲醇制烯烃反应设备的发明专利，所述发明采用底部带有特定结构横向格栅的密相流化床反应器，该设备可破碎气泡增强气固混合，另方面可缩短反应设备上部自由空间，减少气固反应时间，从而提高产物选择性及烯烃收率。根据其专利，所述甲醇制烯烃反应设备的气体反应停留时间可缩短至1-2s。
CN207012952公开了一种超短接触流化床反应器的实用新型，该实用新型可用于MTO甲醇制烯烃反应过程，该反应器主要由催化剂分布管、进料喷嘴、剂料接触区、沉降器和气/汽提器组成，剂料接触区位于沉降器一侧，催化剂分布管垂直布置在剂料接触区正上方，进料喷嘴则水平布置，二者相互垂直，缩短气固反应时间，且该反应器内可实现反应产物与催化剂三次分离，减少了二次反应，提高产物收率。
目前MTO反应器包括鼓泡流化床、密相流化床、快速流化床等流态化型式，仍然存在低碳烯烃选择性难以进一步提高的问题。本专利有针对性的解决了该问题。
发明内容
本发明所要解决的技术问题之一是甲醇转化生产低碳烯烃现有技术中低碳烯烃选择性较低的问题，为此提供一种生产低碳烯烃的反应器。该生产低碳烯烃反应器具有如下优点，通过特定结构实现原料和催化剂的快速接触快速分离，达到提高低碳烯烃目标产物的选择性，且反应过程催化剂积碳少。
本发明所要解决的技术问题之二，是提供一种与解决技术问题之一相对应的工艺方法。该技术方案中使用催化剂为活性组分为SAPO-34分子筛催化剂。
为解决上述问题之一，本发明采用的技术方案如下：提供一种用于生产低碳烯烃的反应器，其特征在于由包括一级反应区间(2-1)和二级反应区间(2-2)在内的多级反应区间(2)、产品气导流管(10)、下料锥体(3)以及汽提区(4)构成；各级反应区间(2)，包括一级反应区间(2-1)和二级反应区间(2-2)，为一空腔筒体，各级反应区间之间内腔相连、同轴串联排列，由催化剂下料管(9)，包括一级催化剂下料管(9-1)和二级催化剂下料管(9-2)、原料分布器(8)，包括一级原料分布器(8-1)和二级原料分布器(8-2)、剂料接触区(7)包括一级剂料接触区(7-1)和二级剂料接触区(7-2)以及反应沉降区(11)，包括一级应沉降区(11-1)和二级反应沉降区(11-2)组成；反应器汽提区(4)与反应区间(2)同轴排列，位于多级反应区间(2)正下方并通过下料锥体(3)与其内腔连通；产品气导流管(10)于各级反应区间设置对应多级径向导流入口(12)，包括一级径向导流入口(12-1)和二级径向导流入口(12-2)，各径向导流入口位于对应反应区间的反应沉降区内，产品气导流管(10)出口与反应器出口(1)相连。
上述技术方案中，所述反应器多级反应区间(2)包含的反应区间数量优选为2～4个，各反应区间同轴串联排列内腔连通，相邻上下反应区间对应的原料分布器轴向交错排布。
上述技术方案中，所述反应器不同反应区间的剂料接触区(7)都位于对应反应沉降区(11)侧壁面，并与反应沉降区(11)内腔相通；催化剂下料管(9)垂直穿过剂料接触区(11)腔体正上方，原料分布器(8)水平穿过剂料接触区(11)侧壁，出口正对催化剂下料管(9)出口。
上述技术方案中，所述反应器剂料接触区(7)侧向外壁面由上下两部分组成，上部为弧形或多边形，下部外壁面为对应锥面或斜面，该外壁面与反应沉降区(11)壁面竖直方向夹角的补角角度应大于使用催化剂休止角；剂料接触区(7)位于反应沉降区(11)侧壁面，距壁面顶端1/2～2/3的反应沉降区(11)高度。
上述技术方案中，所述反应器各级反应区间对应的原料分布器(8)为一个或多个，均布在反应器同一水平高度的圆周，各原料分布器(8)出口入射方向一致，统一为顺时针或逆时针方向；单级反应区间的原料分布器数优选2～6个。
上述技术方案中，原料分布器(8)出口为多喷管紧密排列结构，该分布器出口位于催化剂下料管(9)出口下方，分布器出口延长线与反应沉降区(11)侧壁切线夹锐角α，优选范围10°～45°，更优范围为20°～35°。
上述技术方案中，所述反应器各反应区间的催化剂下料管(9)出口横截面为矩形、扇形等扁平几何形状，内部中空，长边正对原料分布器(8)出口，催化剂下料管(9)个数与原料分布器(8)一一对应。
上述技术方案中，所述反应器产品气导流管(10)由包括一级径向导流入口(12-1)及二级径向导流入口(12-2)的多级径向导流入口(12)，升气管(15)和中心喷管(13)组成；上下两级径向导流入口(12-1、12-2)之间经升气管(15)、变径锥段(14)、中心喷管(13)连接，且升气管(15)、变径锥段(14)、中心喷管(13)三者由下往上同轴顺序连接，内腔相通，中心喷管(13)向上穿过上一级径向导流入口(12-1)底部，实现与上一级径向导流入口和升气管的联通；产品气导流管(10)多级径向导流入口(12)的入口数量与所述反应器反应区间级数一一对应，各级径向导流入口的中心高度与对应反应区间的原料分布器出口高度一致；与反应器顶部相邻的升气管(15)直接与反应器出口(1)相连。
上述技术方案中，产品气导流管升气管(15)直径大于中心喷管(13)直径，中心喷管(13)直径为升气管直径的1/2～1/4。
上述技术方案中，所述反应器产品气导流管的多级径向导流入口(12)的结构为蜗状导流板或桨型导流板，导流板数量为2～4个；导流板远端与反应器中心轴垂直距离为反应沉降区(11)半径的2/5～4/5。
为解决上述问题之二，本发明采用的技术方案如下：一种生产低碳烯烃过程，其工艺步骤为，包含甲醇的原料经预热由原料分布器(8)，包括一级原料分布器(8-1)和二级原料分布器(8-2)，通入所述反应器各级反应区间剂料接触区(7)，包括一级剂料接触区(7-1)和二级剂料接触区(7-2)，与包括一级和二级催化剂下料管(9-1、9-2)在内的催化剂下料管(9)内垂直下落的催化剂接触并反应，部分催化剂由原料气体夹带进入包括一级反应沉降区(11-1)和二级反应沉降区(11-2)的反应沉降区(11)继续反应，同时进行气固分离；进入反应沉降区(11-1)的催化剂颗粒靠近壁面绕反应器中心轴向下作旋流运动，形成近壁密相，向下落入下一级反应区间(2-2)；上一级结束反应的下落催化剂进入下一级反应区间(2-2)后，与下一级原料分布器(8-2)喷出的原料气接触、反应，同时原料分布器(8-2)喷出的原料气再次加速催化剂颗粒，使其继续保持近壁面密相状态下的绕反应器中心轴旋流运动，并汇合原料气进入反应沉降区(11-2)夹带的催化剂进入再下一级反应区间，直至最终催化剂旋流落入反应器汽提区(4)，而后经汽提收集循环使用；各级反应区间产生的反应尾气由产品气导流管(10)引流，经反应器出口(1)离开反应器去后续分离单元进一步分离夹带的少量催化剂细粉。
上述技术方案中，单个反应区间(2-2)的反应尾气经径向导流入口(12-2)进入产品气导流管(10)后，通过变径锥段(14)加速后高速喷入上一级反应区间(2-1)对应的产品气导流管的升气管(15)内，在中心喷管(13)与升气管(15)之间的环形空间形成负压，对导流管径向入口(12-1)附近的气体形成吸附，减少气体在反应器内的停留时间。
上述技术方案中，主要为甲醇的原料预热温度为100～200℃，原料出分布器喷管操作气速5～50m/s，优选范围10～40m/s，与催化剂下料管催化剂垂直接触。
上述技术方案中，反应器单级反应区间内原料气体和催化剂气固接触时间0.1～2s，优选范围0.2～0.5s。
上述技术方案中，反应器内剂料接触区(7)和反应沉降区(11)的反应温度350～510℃，汽提区的温度200～300℃，反应压力0.01～1MPa。
本发明与现有技术相比较，具有以下优点及有益效果：1)将甲醇转化生产烯烃过程的传统流化床气固接触的方式，设计为本发明所述原料分布器(8)和催化剂下料管(9)垂直对应的空间关系，并使用带中心喷管(13)的产品气导流管(10)，最大限度减少气固接触时间，满足反应过程的最优条件，提高反应低碳烯烃的选择性，达到生产低碳烯烃的目的；2)设定特殊进料结构，限定了原料分布器(9)出口气体进入反应沉降区(11)的角度，原料分布器(9)出口喷出速度较大，按喷出角度分为切向和径向速度分量，气体夹带的催化剂进入反应沉降区(11)，受初始切向速度分量离心作用形成绕反应器中轴主体向下旋流，并相对聚集于反应器近壁区域形成密相薄层，径向速度分量使原料快速径向通过催化剂近壁区域，在气固大通量超短时间接触情况下，同时实现气固的快速分离，减少了二次反应并降低了催化剂的带出；3)设计采用多级反应区间，利用催化剂形成的近壁密相薄层，造成下一级反应区间原料分布器喷出的高速气体一方面实现快速通过密相薄层，快速反应快速分离，另一方面形成对原密相催化剂颗粒的加速，使之保持绕中心近壁旋流，提高催化剂利用率；4)产品气出反应器设计了带中心喷管(13)的产品气导流管(10)，在对反应尾气进行引流同时增加吸附作用，进一步加快气体脱出反应器，减少气体停留时间，降低可能的副反应发生；5)采用SAPO-34催化剂，利用本发明的技术方案生产的低碳烯烃，其气固接触时间可降低至优化的0.2～0.5s，产物组成中乙烯+丙烯的碳基选择性可达到85wt％以上。
附图说明
图1是本发明所述生产低碳烯烃反应器的3d结构示意图。
图2是图1的俯视图。
图3是本发明所述生产低碳烯烃反应器的原料分布器出口喷管布置示意图。
图4是本发明所述生产低碳烯烃反应器的产品气导流管纵向剖视示意图。
图5是本发明所述结构为蜗状导流板的，一种能够生产低碳烯烃的反应器的产品气导流管径向导流入口的3d结构示意图。
图6是本发明所述结构为桨型导流板的，一种能够生产低碳烯烃的反应器的产品气导流管径向导流入口的3d结构示意图。
图中，1反应器出口，2多级反应区间，2-1一级反应区间，2-2二级反应区间，3下料锥体，4汽提区，5催化剂出口，6汽提气，7剂料接触区，7-1一级反应区间的剂料接触区，7-2二级反应区间的剂料接触区，8原料分布器，8-1一级反应区间的原料分布器，8-2二级反应区间的原料分布器，9催化剂下料管，9-1一级反应区间的催化剂下料管，9-2二级反应区间的催化剂下料管，10产品气导流管，11反应沉降区，11-1一级反应区间的反应沉降区，11-2二级反应区间的反应沉降区，12径向导流入口，12-1一级反应区间径向导流入口，12-2二级反应区间径向导流入口，13中心喷管，14变径锥段，15升气管。
下面通过实施例对本发明作进一步的阐述，但不仅限于本实施例。
具体实施方式
【实施例1】
生产低碳烯烃的反应器，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳0.8wt％，气相甲醇预热至180℃进料，反应器结构如图1所示。使用二级反应区间串联设置，各反应区间配置2个原料分布器进料，各原料分布器与反应沉降区壁面切线夹角α(α＝22°)，原料分布器出口正对催化剂下料管出口，其出口喷管布置结构如图3所示。反应器剂料接触区位于反应沉降区侧壁面，距反应区间顶端3/5的反应沉降区高度；产品气导流管结构如图4所示，中心喷管直径为升气管直径的1/3，其径向入口如图5所示，使用蜗状导流板结构，导流板数量为2个，入口高度与剂料接触区高度一致，导流板长度为反应沉降区半径的2/5。反应器内反应温度480℃，原料分布器出口气体喷出速度30m/s，反应压力125kPa，气固接触时间0.5s，反应器尾气经分析，单程双烯(碳基)选择性为67.9wt％。
【实施例2】
生产低碳烯烃的反应器，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳0.8wt％，气相甲醇预热至180℃进料，反应器结构如图1所示。使用四级反应区间串联设置，各反应区间配置2个原料分布器进料，各原料分布器与反应沉降区壁面切线夹角α(α＝22°)，原料分布器出口正对催化剂下料管出口，其出口喷管布置结构如图3所示。反应器剂料接触区位于反应沉降区侧壁面，距反应区间顶端3/5的反应沉降区高度；产品气导流管结构如图4所示，中心喷管直径为升气管直径的1/3，其径向入口如图5所示，使用蜗状导流板结构，导流板数量为2个，入口高度与剂料接触区高度一致，导流板长度为反应沉降区半径的2/5。反应器内反应温度480℃，原料分布器出口气体喷出速度30m/s，反应压力125kPa，气固接触时间0.4s，反应器尾气经分析，单程双烯(碳基)选择性为68.1wt％。
【实施例3】
生产低碳烯烃的反应器，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳0.8wt％，气相甲醇预热至180℃进料，反应器结构如图1所示。使用二级反应区间串联设置，各反应区间配置1个原料分布器进料，原料分布器与反应沉降区壁面切线夹角α(α＝22°)，原料分布器出口正对催化剂下料管出口，其出口喷管布置结构如图3所示。反应器剂料接触区位于反应沉降区侧壁面，距反应区间顶端3/5的反应沉降区高度；产品气导流管结构如图4所示，中心喷管直径为升气管直径的1/3，其径向入口如图5所示，使用蜗状导流板结构，导流板数量为2个，入口高度与剂料接触区高度一致，导流板长度为反应沉降区半径的2/5。反应器内反应温度480℃，原料分布器出口气体喷出速度30m/s，反应压力125kPa，气固接触时间0.6s，反应器尾气经分析，单程双烯(碳基)选择性为66.1wt％。
【实施例4】
生产低碳烯烃的反应器，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳0.8wt％，气相甲醇预热至180℃进料，反应器结构如图1所示。使用二级反应区间串联设置，各反应区间配置6个原料分布器进料，各原料分布器与反应沉降区壁面切线夹角α(α＝22°)，原料分布器出口正对催化剂下料管出口，其出口喷管布置结构如图3所示。反应器剂料接触区位于反应沉降区侧壁面，距反应区间顶端3/5的反应沉降区高度；产品气导流管结构如图4所示，中心喷管直径为升气管直径的1/3，其径向入口如图5所示，使用蜗状导流板结构，导流板数量为2个，入口高度与剂料接触区高度一致，导流板长度为反应沉降区半径的2/5。反应器内反应温度480℃，原料分布器出口气体喷出速度30m/s，反应压力125kPa，气固接触时间0.2s，反应器尾气经分析，单程双烯(碳基)选择性为67.8wt％。
【实施例5】
生产低碳烯烃的反应器，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳0.8wt％，气相甲醇预热至180℃进料，反应器结构如图1所示。使用二级反应区间串联设置，各反应区间配置2个原料分布器进料，各原料分布器与反应沉降区壁面切线夹角α(α＝10°)，原料分布器出口正对催化剂下料管出口，其出口喷管布置结构如图3所示。反应器剂料接触区位于反应沉降区侧壁面，距反应区间顶端3/5的反应沉降区高度；产品气导流管结构如图4所示，中心喷管直径为升气管直径的1/3，其径向入口如图5所示，使用蜗状导流板结构，导流板数量为2个，入口高度与剂料接触区高度一致，导流板长度为反应沉降区半径的2/5。反应器内反应温度480℃，原料分布器出口气体喷出速度30m/s，反应压力125kPa，气固接触时间0.8s，反应器尾气经分析，单程双烯(碳基)选择性为64.8wt％。
【实施例6】
生产低碳烯烃的反应器，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳0.8wt％，气相甲醇预热至180℃进料，反应器结构如图1所示。使用二级反应区间串联设置，各反应区间配置2个原料分布器进料，各原料分布器与反应沉降区壁面切线夹角α(α＝35°)，原料分布器出口正对催化剂下料管出口，其出口喷管布置结构如图3所示。反应器剂料接触区位于反应沉降区侧壁面，距反应区间顶端3/5的反应沉降区高度；产品气导流管结构如图4所示，中心喷管直径为升气管直径的1/3，其径向入口如图5所示，使用蜗状导流板结构，导流板数量为2个，入口高度与剂料接触区高度一致，导流板长度为反应沉降区半径的2/5。反应器内反应温度480℃，原料分布器出口气体喷出速度30m/s，反应压力125kPa，气固接触时间0.6s，反应器尾气经分析，单程双烯(碳基)选择性为65.1wt％。
【实施例7】
生产低碳烯烃的反应器，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳0.8wt％，气相甲醇预热至180℃进料，反应器结构如图1所示。使用二级反应区间串联设置，各反应区间配置2个原料分布器进料，各原料分布器与反应沉降区壁面切线夹角α(α＝45°)，原料分布器出口正对催化剂下料管出口，其出口喷管布置结构如图3所示。反应器剂料接触区位于反应沉降区侧壁面，距反应区间顶端3/5的反应沉降区高度；产品气导流管结构如图4所示，中心喷管直径为升气管直径的1/3，其径向入口如图5所示，使用蜗状导流板结构，导流板数量为2个，入口高度与剂料接触区高度一致，导流板长度为反应沉降区半径的2/5。反应器内反应温度480℃，原料分布器出口气体喷出速度30m/s，反应压力125kPa，气固接触时间0.7s，反应器尾气经分析，单程双烯(碳基)选择性为64.7wt％。
【实施例8】
生产低碳烯烃的反应器，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳0.8wt％，气相甲醇预热至180℃进料，反应器结构如图1所示。使用二级反应区间串联设置，各反应区间配置2个原料分布器进料，各原料分布器与反应沉降区壁面切线夹角α(α＝22°)，原料分布器出口正对催化剂下料管出口，其出口喷管布置结构如图3所示。反应器剂料接触区位于反应沉降区侧壁面，距反应区间顶端3/5的反应沉降区高度；产品气导流管结构如图4所示，中心喷管直径为升气管直径的1/3，其径向入口如图5所示，使用蜗状导流板结构，导流板数量为2个，入口高度与剂料接触区高度一致，导流板长度为反应沉降区半径的4/5。反应器内反应温度480℃，原料分布器出口气体喷出速度30m/s，反应压力125kPa，气固接触时间0.5s，反应器尾气经分析，单程双烯(碳基)选择性为67.4wt％。
【实施例9】
生产低碳烯烃的反应器，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳0.8wt％，气相甲醇预热至180℃进料，反应器结构如图1所示。使用二级反应区间串联设置，各反应区间配置2个原料分布器进料，各原料分布器与反应沉降区壁面切线夹角α(α＝22°)，原料分布器出口正对催化剂下料管出口，其出口喷管布置结构如图3所示。反应器剂料接触区位于反应沉降区侧壁面，距反应区间顶端3/5的反应沉降区高度；产品气导流管结构如图4所示，中心喷管直径为升气管直径的1/4，其径向入口如图5所示，使用蜗状导流板结构，导流板数量为2个，入口高度与剂料接触区高度一致，导流板长度为反应沉降区半径的2/5。反应器内反应温度480℃，原料分布器出口气体喷出速度30m/s，反应压力125kPa，气固接触时间0.4s，反应器尾气经分析，单程双烯(碳基)选择性为68.0wt％。
【实施例10】
生产低碳烯烃的反应器，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳0.8wt％，气相甲醇预热至180℃进料，反应器结构如图1所示。使用二级反应区间串联设置，各反应区间配置2个原料分布器进料，各原料分布器与反应沉降区壁面切线夹角α(α＝22°)，原料分布器出口正对催化剂下料管出口，其出口喷管布置结构如图3所示。反应器剂料接触区位于反应沉降区侧壁面，距反应区间顶端3/5的反应沉降区高度；产品气导流管结构如图4所示，中心喷管直径为升气管直径的1/2，其径向入口如图5所示，使用蜗状导流板结构，导流板数量为2个，入口高度与剂料接触区高度一致，导流板长度为反应沉降区半径的2/5。反应器内反应温度480℃，原料分布器出口气体喷出速度30m/s，反应压力125kPa，气固接触时间0.5s，反应器尾气经分析，单程双烯(碳基)选择性为67.5wt％。
【实施例11】
生产低碳烯烃的反应器，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳0.8wt％，气相甲醇预热至180℃进料，反应器结构如图1所示。使用二级反应区间串联设置，各反应区间配置2个原料分布器进料，各原料分布器与反应沉降区壁面切线夹角α(α＝22°)，原料分布器出口正对催化剂下料管出口，其出口喷管布置结构如图3所示。反应器剂料接触区位于反应沉降区侧壁面，距反应区间顶端3/5的反应沉降区高度；产品气导流管结构如图4所示，中心喷管直径为升气管直径的1/3，其径向入口如图6所示，使用桨型导流板结构，导流板数量为4个，入口高度与剂料接触区高度一致，导流板长度为反应沉降区半径的2/5。反应器内反应温度480℃，原料分布器出口气体喷出速度30m/s，反应压力125kPa，气固接触时间0.5s，反应器尾气经分析，单程双烯(碳基)选择性为67.3wt％。
【实施例12】
生产低碳烯烃的反应器，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳0.8wt％，气相甲醇预热至180℃进料，反应器结构如图1所示。使用二级反应区间串联设置，各反应区间配置2个原料分布器进料，各原料分布器与反应沉降区壁面切线夹角α(α＝22°)，原料分布器出口正对催化剂下料管出口，其出口喷管布置结构如图3所示。反应器剂料接触区位于反应沉降区侧壁面，距反应区间顶端1/2的反应沉降区高度；产品气导流管结构如图4所示，中心喷管直径为升气管直径的1/3，其径向入口如图5所示，使用蜗状导流板结构，导流板数量为2个，入口高度与剂料接触区高度一致，导流板长度为反应沉降区半径的2/5。反应器内反应温度480℃，原料分布器出口气体喷出速度30m/s，反应压力125kPa，气固接触时间0.8s，反应器尾气经分析，单程双烯(碳基)选择性为66.9wt％。
【实施例13】
生产低碳烯烃的反应器，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳0.8wt％，气相甲醇预热至180℃进料，反应器结构如图1所示。使用二级反应区间串联设置，各反应区间配置2个原料分布器进料，各原料分布器与反应沉降区壁面切线夹角α(α＝22°)，原料分布器出口正对催化剂下料管出口，其出口喷管布置结构如图3所示。反应器剂料接触区位于反应沉降区侧壁面，距反应区间顶端3/5的反应沉降区高度；产品气导流管结构如图4所示，中心喷管直径为升气管直径的1/3，其径向入口如图5所示，使用蜗状导流板结构，导流板数量为2个，入口高度与剂料接触区高度一致，导流板长度为反应沉降区半径的2/5。反应器内反应温度480℃，原料分布器出口气体喷出速度5m/s，反应压力125kPa，气固接触时间1.3s，反应器尾气经分析，单程双烯(碳基)选择性为63.7wt％。
【实施例14】
生产低碳烯烃的反应器，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳0.8wt％，气相甲醇预热至180℃进料，反应器结构如图1所示。使用二级反应区间串联设置，各反应区间配置2个原料分布器进料，各原料分布器与反应沉降区壁面切线夹角α(α＝22°)，原料分布器出口正对催化剂下料管出口，其出口喷管布置结构如图3所示。反应器剂料接触区位于反应沉降区侧壁面，距反应区间顶端3/5的反应沉降区高度；产品气导流管结构如图4所示，中心喷管直径为升气管直径的1/3，其径向入口如图5所示，使用蜗状导流板结构，导流板数量为2个，入口高度与剂料接触区高度一致，导流板长度为反应沉降区半径的2/5。反应器内反应温度480℃，原料分布器出口气体喷出速度50m/s，反应压力125kPa，气固接触时间0.1s，反应器尾气经分析，单程双烯(碳基)选择性为66.7wt％。
【实施例15】
生产低碳烯烃的反应器，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳0.8wt％，气相甲醇预热至180℃进料，反应器结构如图1所示。使用二级反应区间串联设置，各反应区间配置2个原料分布器进料，各原料分布器与反应沉降区壁面切线夹角α(α＝22°)，原料分布器出口正对催化剂下料管出口，其出口喷管布置结构如图3所示。反应器剂料接触区位于反应沉降区侧壁面，距反应区间顶端3/5的反应沉降区高度；产品气导流管结构如图4所示，中心喷管直径为升气管直径的1/3，其径向入口如图5所示，使用蜗状导流板结构，导流板数量为2个，入口高度与剂料接触区高度一致，导流板长度为反应沉降区半径的2/5。反应器内反应温度480℃，原料分布器出口气体喷出速度40m/s，反应压力125kPa，气固接触时间0.3s，反应器尾气经分析，单程双烯(碳基)选择性为67.3wt％。
【实施例16】
生产低碳烯烃的反应器，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳0.8wt％，气相甲醇预热至180℃进料，反应器结构如图1所示。使用二级反应区间串联设置，各反应区间配置2个原料分布器进料，各原料分布器与反应沉降区壁面切线夹角α(α＝22°)，原料分布器出口正对催化剂下料管出口，其出口喷管布置结构如图3所示。反应器剂料接触区位于反应沉降区侧壁面，距反应区间顶端3/5的反应沉降区高度；产品气导流管结构如图4所示，中心喷管直径为升气管直径的1/3，其径向入口如图5所示，使用蜗状导流板结构，导流板数量为2个，入口高度与剂料接触区高度一致，导流板长度为反应沉降区半径的2/5。反应器内反应温度480℃，原料分布器出口气体喷出速度10m/s，反应压力125kPa，气固接触时间2.0s，反应器尾气经分析，单程双烯(碳基)选择性为62.2wt％。
【实施例17】
生产低碳烯烃的反应器，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳4.5wt％，气相甲醇预热至180℃进料，反应器结构如图1所示。使用二级反应区间串联设置，各反应区间配置2个原料分布器进料，各原料分布器与反应沉降区壁面切线夹角α(α＝22°)，原料分布器出口正对催化剂下料管出口，其出口喷管布置结构如图3所示。反应器剂料接触区位于反应沉降区侧壁面，距反应区间顶端3/5的反应沉降区高度；产品气导流管结构如图4所示，中心喷管直径为升气管直径的1/3，其径向入口如图5所示，使用蜗状导流板结构，导流板数量为2个，入口高度与剂料接触区高度一致，导流板长度为反应沉降区半径的2/5。反应器内反应温度480℃，原料分布器出口气体喷出速度30m/s，反应压力125kPa，气固接触时间0.5s，反应器尾气经分析，单程双烯(碳基)选择性为85.8wt％。
【对比例1】
生产低碳烯烃的反应器，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳0.8wt％，气相甲醇预热至180℃进料。使用单级反应区间设置，配置1个原料分布器进料，原料分布器与反应沉降区壁面切线夹角α(α＝22°)，原料分布器出口正对催化剂下料管出口，其出口喷管布置结构如图3所示。反应器剂料接触区位于反应沉降区侧壁面，距反应区间顶端3/5的反应沉降区高度；出反应器未使用导流结构，使用内置旋风分离器。反应器内反应温度480℃，原料分布器出口气体喷出速度30m/s，反应压力125kPa，反应器尾气经分析，单程双烯(碳基)选择性为60.3wt％。
【对比例2】
生产低碳烯烃的反应器，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳0.8wt％，气相甲醇预热至180℃进料。使用单级反应区间设置，配置1个原料分布器进料，原料分布器与反应沉降区壁面切线夹角α(α＝90°)，原料分布器出口正对催化剂下料管出口，其出口喷管布置结构如图3所示。反应器剂料接触区位于反应沉降区侧壁面，距反应区间顶端3/5的反应沉降区高度；出反应器未使用导流结构，使用内置旋风分离器。反应器内反应温度480℃，原料分布器出口气体喷出速度30m/s，反应压力125kPa，反应器尾气经分析，单程双烯(碳基)选择性为62.9wt％。
【对比例3】
甲醇转化制烯烃连续反应再生流化床系统内，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳0.8wt％，气相甲醇预热至180℃进料，快床反应器内反应温度480℃，反应压力125kPa，单程双烯(碳基)选择性为60.7wt％。
【对比例4】
甲醇转化制烯烃连续反应再生流化床系统内，采用活性组分为SAPO-34分子筛催化剂，催化剂积碳4.5wt％，气相甲醇预热至180℃进料，快床反应器内反应温度480℃，反应压力125kPa，单程双烯(碳基)选择性为81.2wt％。
表1中显示了以上实施例及对比例反应器结构及工艺的相关数据及低碳烯烃目标产物的选择性。从中可以看出，根据本发明所述的反应器和工艺可以提高低碳烯烃的选择性，例如最高可提高至85wt％以上，对比现有技术实现显著提高。
表1
Figure GDA0003244954560000141
Figure GDA0003244954560000151

Claims (14)

1.一种生产低碳烯烃的反应器，由包括一级反应区间（2-1）和二级反应区间（2-2）在内的多级反应区间（2）、产品气导流管（10）、下料锥体（3）以及汽提区（4）构成；包括一级反应区间（2-1）和二级反应区间（2-2）的多级反应区间（2），为一空腔筒体，各级反应区间之间内腔相连、同轴串联排列；多级反应区间（2）由包括一级催化剂下料管（9-1）和二级催化剂下料管（9-2）的催化剂下料管（9）、包括一级原料分布器（8-1）和二级原料分布器（8-2）的原料分布器（8）、包括一级剂料接触区（7-1）和二级剂料接触区（7-2）的剂料接触区（7）以及包括一级反应沉降区（11-1）和二级反应沉降区（11-2）的反应沉降区（11）组成；反应器汽提区（4）与多级反应区间（2）同轴排列，且反应器汽提区（4）位于多级反应区间（2）正下方并通过下料锥体（3）与其内腔连通；产品气导流管（10）于各级反应区间设置对应有径向导流入口（12），径向导流入口（12）包括一级反应区间径向导流入口（12-1）和二级反应区间径向导流入口（12-2），各径向导流入口位于对应反应区间的反应沉降区内，产品气导流管（10）出口与反应器出口（1）相连；所述反应器原料分布器（8）出口为多喷管紧密排列结构，该原料分布器（8）出口位于催化剂下料管（9）出口下方，原料分布器（8）出口延长线与反应沉降区（11）侧壁切线夹角α为10°~45°；所述反应器产品气导流管（10）由包括一级反应区间径向导流入口（12-1）和二级反应区间径向导流入口（12-2）的径向导流入口（12），升气管（15）和中心喷管（13）组成；一级反应区间径向导流入口（12-1）和二级反应区间径向导流入口（12-2）之间经升气管（15）、变径锥段（14）、中心喷管（13）连接，且升气管（15）、变径锥段（14）、中心喷管（13）三者由下往上同轴顺序连接，内腔相通，中心喷管（13）向上穿过一级反应区间径向导流入口（12-1）底部，实现与一级反应区间径向导流入口（12-1）和升气管（15）的联通；产品气导流管（10）、径向导流入口（12）的入口数量与所述反应器反应区间级数一一对应，各级径向导流入口的中心高度与对应反应区间的原料分布器（8）出口高度一致；与反应器顶部相邻的升气管（15）直接与反应器出口（1）相连；所述反应器产品气导流管升气管（15）直径大于中心喷管（13）直径，中心喷管（13）直径为升气管直径的1/2~1/4。
2.根据权利要求1所述生产低碳烯烃的反应器，其特征在于，所述反应器多级反应区间（2）包含反应区间数量为2~4个，各反应区间同轴串联排列内腔连通，相邻上下反应区间对应的原料分布器（8）轴向交错排布。
3.根据权利要求1所述生产低碳烯烃的反应器，其特征在于，所述反应器不同反应区间的剂料接触区（7）都位于对应反应沉降区（11）侧壁面，并与反应沉降区（11）内腔相通；催化剂下料管（9）垂直穿过剂料接触区（7）腔体正上方，原料分布器（8）水平穿过剂料接触区（7）侧壁，出口正对催化剂下料管（9）出口。
4.根据权利要求1所述生产低碳烯烃的反应器，其特征在于，所述反应器的剂料接触区（7）侧向外壁面由上下两部分组成，上部为弧形或多边形，下部外壁面为对应锥面或斜面，下部外壁面与反应沉降区（11）壁面竖直方向夹角的补角应大于使用催化剂的休止角；剂料接触区（7）位于反应沉降区（11）侧壁面，距离对应反应区间顶端1/2~2/3的反应沉降区（11）高度。
5.根据权利要求1所述生产低碳烯烃的反应器，其特征在于，所述反应器各级反应区间对应的原料分布器（8）为一个或多个，均布在反应器同一水平高度的圆周，各原料分布器（8）出口入射方向一致，统一为顺时针或逆时针方向。
6.根据权利要求5所述生产低碳烯烃的反应器，其特征在于，所述反应器各级反应区间对应的原料分布器（8）为2~6个。
7.根据权利要求1所述生产低碳烯烃的反应器，其特征在于，所述原料分布器（8）出口延长线与反应沉降区（11）侧壁切线夹角α为20°~35°。
8.根据权利要求1所述生产低碳烯烃的反应器，其特征在于，所述反应器各反应区间的催化剂下料管（9）出口横截面为矩形、扇形的扁平几何形状，内部中空，长边正对原料分布器（8）出口，催化剂下料管（9）个数与原料分布器（8）一一对应。
9.根据权利要求1所述生产低碳烯烃的反应器，其特征在于，所述反应器产品气导流管的径向导流入口（12）的结构为蜗状导流板或桨型导流板，导流板数量为2~4个；导流板远端与反应器中心轴垂直距离为反应沉降区（11）半径的2/5~4/5。
10.一种采用权利要求 1~9中任意一种所述反应器的低碳烯烃生产过程，其工艺步骤为，包含甲醇的原料经预热由原料分布器（8）通入所述反应器各级反应区间剂料接触区（7），与催化剂下料管（9）内垂直下落的催化剂接触并反应，部分催化剂由原料气体夹带进入包括一级反应区间的一级反应沉降区（11-1）和二级反应区间的二级反应沉降区（11-2）的反应沉降区（11）继续反应，同时进行气固分离；进入一级反应区间的一级反应沉降区（11-1）的催化剂颗粒靠近壁面绕反应器中心轴向下作旋流运动，形成近壁密相，向下落入二级反应区间（2-2）；上一级结束反应的下落催化剂进入二级反应区间（2-2）后，与二级反应区间的原料分布器喷出的原料气接触、反应，同时二级反应区间的原料分布器喷出的原料气再次加速催化剂颗粒，使其继续保持近壁面密相状态下的绕反应器中心轴旋流运动，并汇合原料气进入二级反应区间的二级反应沉降区（11-2）夹带的催化剂进入再下一级反应区间，直至最终催化剂旋流落入反应器汽提区（4），而后经汽提收集循环使用；各级反应区间产生的反应尾气由产品气导流管（10）引流，经反应器出口（1）离开反应器去后续分离单元进一步分离夹带的少量催化剂细粉。
11.根据权利要求10所述反应器的低碳烯烃生产过程，其特征在于，二级反应区间（2-2）的反应尾气经二级反应区间径向导流入口（12-2）进入产品气导流管（10）后，通过变径锥段（14）加速后喷入一级反应区间（2-1）对应的产品气导流管的升气管（15）内，并在中心喷管（13）与升气管（15）之间的环形空间形成负压，对一级反应区间径向导流入口（12-1）附近的气体形成吸附，减少气体在反应器内的停留时间。
12.根据权利要求10所述反应器的低碳烯烃生产过程，其特征在于，主要为甲醇的原料预热温度为100~200℃，原料出分布器喷管操作气速5-50m/s与催化剂下料管催化剂垂直接触；
所述反应器单级反应区间内原料气体和催化剂气固接触时间0.1-2s；
所述反应器内剂料接触区（7）和反应沉降区（11）的反应温度350~510℃，汽提区的温度200~300℃，反应压力0.01~1MPa。
13.根据权利要求12所述反应器的低碳烯烃生产过程，其特征在于，原料分布器喷管操作气速为10-40m/s。
14.根据权利要求12所述反应器的低碳烯烃生产过程，其特征在于，所述反应器反击反应区间内原料气体和催化剂固接时间为0.2-0.5s。
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