CN111051467A - 除去用于采油的压裂液的添加剂 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种用于提取地质地层中含有的原油的方法,该方法包括通过在压力下注入特定的水性提取流体来压裂所述地质地层的步骤,该水性提取流体含有至少一种将在该提取流体与该待提取的原油之间的界面张力降低低于0.1mN/m的表面活性剂;随后是排出步骤(“返排”)。本发明同样涉及在此方法中使用的原始压裂液,以及在这些压裂液中使用的添加剂。
Description
本发明涉及用于采油的压裂液的领域,并且更确切地涉及用于这些压裂液中以便改进其从其中使用它们的地质地层(产油岩石等)中抽出(返排)的添加剂的领域。
在压裂用于采油的地质(地下)地层的方法中,以及值得注意地在低渗透率地层(例如由术语“致密油”(非常难渗透的油)表示的那些或页岩油地层)中钻的非常规井上进行的用于压裂的那些方法中,将压裂液在高压下注入到地层中以便在其中产生裂缝,从而允许根据本身众所周知的技术提取烃。压裂操作涉及使用大体积压裂液(大约10 000m3)以及由此大量的水。然后在压裂期间将引入到地层中的此水从该地层中抽出(称为“返排”的阶段),此水的返排通常经由钻井发生,其中该水与烃一起抽出。
除了压裂液的常见组分(聚合物、支撑剂、杀生物剂等)之外,经常(并且几乎系统地)使用特定的添加剂(“返排助剂”)以便优化水的排出,实际上,在“返排”阶段期间,该水通常用于以烃和水的组合排出。
作为上述类型的返排助剂,已经提出将各种类型的添加剂引入到压裂液中。常规地,已经推荐使用润湿剂,典型地旨在处理储层的岩石表面并且旨在促进水和烃流动的表面活性剂混合物。举例而言,可以提及的实例包括在US 2013/0180723中描述的氧化胺和乙氧基化醇的混合物或在US 2015/0300139中描述的表面活性剂。
更具体地,已经提出使用呈包含水、表面活性剂和一般溶剂的微乳液形式的压裂液,例如在WO 2016/041823或US 2013/261033中描述的“Windsor IV”型的微乳液(特别是其中水、溶剂和表面活性剂是以使得它们形成单个连续相的浓度的微乳液)。另外在这种情况下,使用的添加剂作为润湿剂使用。
本发明涉及提供一种可以在压裂操作之后改进水和烃返排的新方法。
为此目的,本发明提出在压裂液中使用新一代的返排助剂,即添加剂,其不是迄今为止推荐的类型的润湿剂,而是引起在压裂液与烃之间的界面张力大幅降低的表面活性剂(典型地相对于通常推荐的润湿剂,关于在提取流体与烃之间获得的界面张力,将该界面张力降低了10或100倍)。
在导致本发明的研究的上下文中,诸位发明人现已证明,在压裂液与待提取的石油之间的非常低的界面张力使得能够在返排阶段期间显著改进流体的除去。他们还已经发现,出乎意料地,在压裂液与待提取的石油之间的界面张力的降低不影响流体在返排阶段期间的提取油的能力,然而,相反,可预期,这种界面张力的降低将导致油和流体的类似行为,对提取很可能具有负面反响。
更确切地,根据第一方面,本发明的主题是一种用于提取地质地层中含有的石油的方法,所述方法包括至少一个通过在压力下将水性提取流体注入到所述地层来压裂所述地质地层的步骤(E1),该水性提取流体包含至少一种表面活性剂,该表面活性剂在步骤(E1)期间在该石油与该流体之间接触的条件下将在压裂液与该待提取的石油之间的界面张力降低低于0.1mN/m、并且更优先地低于0.05mN/m;随后是将该石油和水从该地质地层中至少部分地返排出的步骤(E2)(典型地,经由其中在步骤(E1)期间注入压裂液的注入井采收水/油混合物,然后经由本身已知的任何手段能够将该油从水/油混合中分离)。
根据本发明有用的压裂液包含特定的表面活性剂(并且通常是几种类型的表面活性剂的混合物),其能够非常显著地降低在压裂液与石油之间的界面张力。对于给定的表面活性剂或给定的表面活性剂混合物,在压裂液与油之间获得的界面张力取决于浓度、油的性质、盐度和温度。因此,在本发明的方法中使用的压裂液包含适合于待提取的油的表面活性剂或表面活性剂混合物,其在步骤(E1)的值得注意地温度和盐度条件下在流体中以使得能够获得所需的界面张力的浓度使用。
根据另一个方面,本发明的主题是可用于进行包括上述步骤(E1)和(E2)的方法的压裂液。
在本发明的上下文中开发的这些特定的压裂液构成一种新型的压裂液,该压裂液尤其含有特定的表面活性剂或(通常)特定的表面活性剂混合物,即表面活性剂或表面活性剂混合物,对于该表面活性剂或表面活性剂混合物存在使得能够将与石油的界面张力降低低于0.1mN/m、并且优选低于0.05mN/m的浓度、温度和盐度条件,这对于常规用作返排助剂的润湿剂而言并非这样的。优选地,这些条件与压裂步骤期间遇到的大多数条件相容并且因此特别优选的是使用使得能够至少在70与120°之间的温度下获得界面张力的目标降低的表面活性剂。表面活性剂或表面活性剂混合物降低界面张力的能力可以通过用模型油例如癸烷获得的界面张力来反映。通常,根据本发明的压裂液不呈乳液或微乳液的形式。
根据特定方面,本发明涉及上述类型的据诸位发明人所知迄今为止从未被描述的特定压裂液,即至少在70℃与120℃之间的温度下(典型地在70℃或80℃下),其与癸烷的界面张力小于0.1mN/m、例如小于或等于0.07mN/m、例如小于或等于0.05mN/m的压裂液。
根据又另一个方面,本发明的主题是至少一种表面活性剂在水性压裂液中作为返排助剂的用途,该表面活性剂优选至少在70℃与120℃之间的温度下,例如在70℃和/或80℃下能够将所述流体与癸烷的界面张力降低低于0.1mN/m。
出于本说明书的目的,以mN/m表示的压裂液与石油或模型油的“界面张力”表示如根据本身众所周知的旋转滴法在给定的温度下测量的界面张力。对于另外细节,可以值得注意地参考文章“Measurement of interfacial tension from the shape of arotating drop[由旋转滴的形状测量界面张力]”.Princen H.M.,Zia I.Y.Z.,MasonS.G.J.Colloid Interface Sci.[胶体界面科学杂志]23:99-107(1967)的主题。
因此,本发明提出了一种新一代的压裂液添加剂,用于通过大幅降低在压裂液与待提取的石油之间的界面张力改进压裂后水和石油返排的过程。
优选地,在本发明的上下文中使用的添加剂是表面活性剂或表面活性剂的混合物,其在上述条件下引起小于0.07mN/m或甚至0.05mN/m、优先小于0.01mN/m、并且甚至更优先小于0.005mN/m的在压裂液与石油之间的界面张力。优选地,并且更一般地说,目标是在本发明的方法中在实施步骤(E1)的条件下获得这些范围。更一般地说,根据本发明的压裂液优选地包含表面活性剂,对于这些表面活性剂存在使得能够将与石油和/或与癸烷的界面张力降低在本段所限定的范围内的浓度、温度和盐度条件。
在本发明的方法的压裂步骤(E1)中使用的压裂液之间的极低的界面张力能够在步骤(E2)中引起储层中水和油的共排的显著改进,以及因此(i)压裂液返排的显著改进和(ii)在返排阶段期间和之后更快并且更持久的采油。
本发明不限于使用特定表面活性剂来提供所需的返排助剂效果,因为它们实现了所需的在压裂液与待提取的石油之间的界面张力的降低。
举例而言,为了降低在压裂液与油之间的界面张力,根据本发明可以有利地使用一种或多种选自以下项的阴离子表面活性剂:
-磺酸盐类型的阴离子表面活性剂,
并且值得注意地:
■值得注意地在WO 2016/177817中描述的类型的内烯烃磺酸盐,例如C19-C23或C19-C24烯烃磺酸盐
■烷基芳基磺酸盐,并且值得注意地烷基苯磺酸盐,其中烷基优选地包含至少15个碳原子,例如在15与24个之间的碳原子,例如具有C15-18烷基的烷基芳基磺酸盐
-烷基硫酸盐类型的阴离子表面活性剂,其中烷基优选地包含至少10个碳原子,例如在10与16个之间的碳原子,这些烷基硫酸盐优选地被烷氧基化,例如含有最高达10个乙氧基和/或最高达10个丙氧基的丙氧基化和/或乙氧基化的烷基硫酸盐,例如包含从1至10个乙氧基和1至10个丙氧基的丙氧基-乙氧基硫酸盐,例如包含7个丙氧基的具有C12-13烷基的烷基硫酸盐
-烷基甘油基乙氧基磺酸盐(AGES)类型的阴离子表面活性剂,优先地是烷基丙氧基-乙氧基磺酸盐,优先地是含有在0与10个之间的乙氧基和在0与10个之间的丙氧基的烷基丙氧基乙氧基磺酸盐
-磺基琥珀酸盐
-这些阴离子表面活性剂的混合物。
根据一个有利的实施例,根据本发明使用上述类型的磺酸盐类型的表面活性剂(例如烷基苯磺酸盐)与烷氧基化的烷基硫酸盐类型的阴离子表面活性剂的混合物,例如包含从40%至60%的磺酸盐和从60%至40%的烷氧基化的烷基硫酸盐的混合物。例如,包含按质量计从40%至60%的至少一种C15-18烷基苯磺酸盐(其中烷基包含从15至18个碳原子的烷基苯磺酸盐)和按质量计从60%至40%的C12-13 7PO烷基硫酸盐(包含7个丙氧基的具有C12-13烷基的烷基硫酸盐)的混合物证明是特别有利的。
根据另一个实施例,根据本发明使用包含按质量计从40%至60%的烷基苯磺酸盐和按质量计从60%至40%的烷基烷氧基硫酸盐的表面活性剂的混合物。
根据又另一个可能的实施例,使用包含按质量计从40%至60%的内烯烃磺酸盐和按质量计从60%至40%的烷基烷氧基硫酸盐的表面活性剂的混合物。
可替代地,可以使用包含按质量计从40%至60%的烷基苯磺酸盐和按质量计从60%至40%的烷基甘油基烷氧基磺酸盐的表面活性剂的混合物。
根据又另一个可能的实施例,使用按质量计40%至60%的内烯烃磺酸盐和按质量计从60%至40%的烷基甘油基烷氧基磺酸盐的混合物。
上述阴离子表面活性剂可以任选地与以下项一起使用:
-两性类型的表面活性剂,优先地甜菜碱或磺基甜菜碱类型的表面活性剂,更优先地具有包含大于12个碳原子的烷基链的甜菜碱或磺基甜菜碱类型的表面活性剂;和/或
-非离子表面活性剂,优先地乙氧基化醇类型的表面活性剂,例如具有包含大于12个碳原子的烷基链长度的乙氧基化醇类型的表面活性剂。
根据本发明使用的压裂液中的表面活性剂(或表面活性剂混合物)的浓度可以在一定程度上随所使用的表面活性剂变化而改变。然而,典型地,此浓度保持在0.5与8g/L之间,例如在1与4g/L之间。
实例
以下给出的并且说明本发明的可能实施例及其某些优点的实例使用以下产品:
■根据本发明的表面活性剂混合物:
-混合物1:含有按质量计50%的具有C15-16烷基链的烷基苯磺酸盐;和按质量计50%的包含4个丙氧基化物基团的具有C12-13烷基链长度的烷基烷氧基硫酸盐的化合物。
-混合物2:含有按质量计50%的具有在19与23之间的碳链长度的内烯烃硫酸盐(IOS);和按质量计50%的具有在C12与C13之间的烷基链长度以及7个乙氧基的烷基醚硫酸盐AES的化合物。
■模型盐水:在以下实例中,此术语表示具有等于1.12g/L TDS KCl的盐度的水性介质,其在水中包含:1g/L的NaCl;0.1g/L的CaCl2;以及0.02g/L的MgCl2。
■压裂产品:在以下实例中,此术语表示由苏威公司(Solvay)出售的957(500ppm);由苏威公司出售的957(250ppm)和氯化胆碱(2g/L)的混合物,括号中的值对应于其中在测试的压裂液中使用这些化合物的含量。
实例1:
用根据本发明的表面活性剂混合物获得的界面张力
在此实例中,对以上定义的混合物1进行测试(按质量计50%的具有C15-16烷基链的烷基苯磺酸盐;和按质量计50%的包含4个丙氧基化物基团的具有C12-13烷基链长度的烷基烷氧基硫酸盐)。
将2g的此混合物引入到压裂液中,该压裂液在1L的水中包含:
-17g/L的氯化钾;以及
通过旋转滴法在70℃下测量的在如此补充的压裂液与癸烷之间的界面张力是0.004mN/m。
为了比较的目的,根据相同方案对于在US 9 068108中典型地描述的作为微乳液类型的压裂液添加剂的返排助剂Stimoil ENX获得的界面张力值高得多,即等于0.96mN/m。
实例2:渗吸测试
实例2.1:渗吸速率
在此实例中,对于以下各种水性配制品,比较了在70℃的温度下在癸烷中水性配制品滴到与油具有选择性润湿的碳酸盐岩石(Lavoux)上的渗吸速率:
配制品1:在具有等于95.2g/L的盐度的盐水中以8g/L的混合物2(根据本发明的表面活性剂混合物)
配制品2:在具有等于63.6g/L的盐度的盐水中以8g/L的混合物2(根据本发明的表面活性剂混合物)
配制品3:(对照)具有等于1.12g/L的总盐度的模型盐水。
对于每一种配制品,如下测定渗吸速率:
将Lavoux碳酸盐岩石(k约100mD)与Asab原油接触时老化。用环己烷和癸烷洗涤后,其与油的润湿性优先(在70℃下在癸烷中模型盐水滴在此基底上的接触角为160°)。
然后将一滴测试配制品沉积在如此获得的岩石上,在70℃下浸入癸烷中。
然后测量随时间的推移滴体积的变化。更确切地,确定随时间的推移在时间t处的滴的体积V(t)相对于滴的初始体积V(t=o)的比率。在时间t处测量的被称为“归一化体积”的测量比率V(t)/V(t=0)随时间的推移减小并且反映了滴的渗吸程度(当滴根本不被渗吸到基底中时,开始时比率是1,并且其后比率减小,值0对应于其中滴已经被完全渗吸到基底中的状态)。
对于配制品1,在50分钟后获得0.1的归一化体积,并且对于配制品2,在85分钟后达到此归一化体积,而对于不含有根据本发明的任何表面活性剂的对照配制品3,归一化体积甚至在120分钟后保持大于0.7。
以s-1表示的渗吸速率由归一化体积随时间变化的变化曲线的斜率给出。对于配制品1和2,其分别为33×10-5s-1和18×10-5s-1,对照对于对照配制品3,其为3.0×10-5。
这些结果清楚地示出,用根据本发明的表面活性剂混合物促进了渗吸。应当注意,配制品1对应于在接近于所用表面活性剂混合物的最佳功能的盐度范围内使用的盐水(盐度对应于混合物2的S*的0.9倍),而配制品2对应于在盐度(混合物2的S*的0.6倍)方面较不利的情况。看出,即使偏离最佳,仍观察到有利的效果。
实例2.2:通过渗吸来采收油(极低渗透率的岩石)
在此实例中,使用两种压裂液,在本文中表示为F1和F2,各自在包含压裂产品的盐水中包含浓度为2g/L的根据本发明的表面活性剂混合物1。两种压裂液F1和F2仅在其盐度上不同:F1具有等于混合物1的S*的盐度(16g/L TDS KCl),而F2具有此S*的1.4倍的盐度(23g/L TDS KCl)。
对于通过渗吸采油,测试了包含根据本发明的添加剂的这些压裂液F1和F2。为此,将与油具有选择性润湿的和极低渗透率(2至7μD)的Tavel岩石样品在70℃下浸入10mL体积的压裂液(分别为F1或F2)中持续七天。对于所进行的两次测试,岩石含有49%的百分比的水(Swi)以及与之互补的51%的百分比的Asab原油(API°为40度)。
通过分析岩石样品在初始状态下,并且然后在上述条件下渗吸3天和7天后的NMR信号,对从岩石传递到配制品的油进行量化。
对于流体F1,3天后在流体中采收了34%的油,并且7天后47%的油传递到配制品中。
对于流体F2,以非常相似的方式,在3天后采收了31%的油并且在7天后采收了45%的油。
所产生的油的这些值示出本发明的化合物相对于盐度变化的效率的一定稳健性。
作为指导,在F1与油之间的界面张力是0.004mN/m。
实例3:返排的改进
在此实例中,使用包含在具有17g/L的KCl的盐度(对应于混合物1的最佳盐度(S*))的盐水中浓度为2g/L的混合物1并且还含有压裂产品的压裂液。
此压裂液在20℃下以受控注入速率用于“岩心驱替”组件(限制压力为1500psi)中,其类型描述于Mikel Morvan,Brigitte Bazin,Frederic Douarche和Rene Tabary的“An Integrated Workflow for Chemical EOR Pilot Design[化学EOR试点设计的集成工作流程]”;Society of Petroleum Engineers[石油工程师协会],2010。
使用Kentucky碳酸盐类型的岩石(长7.6cm×直径3.8cm,渗透率在0.12与0.25mD之间),该岩石用配制品以恒定速率饱和。然后将Isopar M以0.5毫升/分钟的恒定速率注入到用配制品如此饱和的岩石中,并测量当第一个油滴从岩石中出来时,岩石入口与出口之间的压差以及6小时后由Isopar从岩石中推出的水量。
如根据旋转滴法在20℃下测量的在使用的压裂液与Isopar M之间的界面张力是0.07mN/m。
为了比较的目的,进行了对照实验,用5%的KCl水溶液替代了压裂液。
在对照的情况下,当油开始从岩石中出来时,压力是300psi,而在根据本发明的压裂液的情况下其仅为100psi。
此外,在对照的情况下,发现6小时后45%的水从岩石中抽出,而根据本发明的压裂液使得能够在同一时间采收其60%。
这两个观察结果清楚地说明了用根据本发明的添加剂获得的在返排期间促进了油的流动和更有效地除去水方面的效果。
Claims (9)
1.一种用于提取地质地层中含有的石油的方法,所述方法包括
-至少一个通过在压力下将水性提取流体注入到所述地层来压裂所述地质地层的步骤(E1),该水性提取流体含有至少一种表面活性剂,该表面活性剂在步骤(E1)期间在该石油与该流体之间接触的条件下将在压裂液与该待提取的石油之间的界面张力降低低于0.1mN/m;以及然后
-将该石油和水从该地质地层中至少部分地返排出的步骤(E2)。
2.如权利要求1所述的方法,其中,在该提取流体与该待提取的石油之间的界面张力低于0.05mN/m。
3.如权利要求1或2所述的方法,其中,所述至少一种表面活性剂是选自以下项的阴离子表面活性剂:
-磺酸盐类型的阴离子表面活性剂
-烷基硫酸盐类型的阴离子表面活性剂,其优选地是烷氧基化的-烷基甘油基乙氧基磺酸盐(AGES)类型的表面活性剂
-磺基琥珀酸盐
-这些表面活性剂的混合物。
4.如权利要求3所述的方法,其中,所述至少一种表面活性剂是上述类型的磺酸盐类型的表面活性剂(例如烷基苯磺酸盐)与烷氧基化的烷基硫酸盐类型的阴离子表面活性剂的混合物。
5.如权利要求3所述的方法,其中,所述至少一种表面活性剂是包含以下项的混合物:
-按质量计从40%至60%的烷基苯磺酸盐和按质量计从60%至40%的烷基烷氧基磺酸盐;或
-按质量计从40%至60%的内烯烃磺酸盐和按质量计从60%至40%的烷基烷氧基磺酸盐;或
-按质量计从40%至60%的烷基苯磺酸盐和按质量计从60%至40%的烷基甘油基烷氧基磺酸盐;或
-按质量计从40%至60%的内烯烃磺酸盐和按质量计从60%至40%的烷基甘油基烷氧基磺酸盐。
6.如权利要求3、4或5所述的方法,其中,所述至少一种表面活性剂包含如权利要求3所述的阴离子表面活性剂以及还有:
-两性类型的表面活性剂,优先地甜菜碱或磺基甜菜碱类型的表面活性剂;和/或
-非离子表面活性剂,优先地乙氧基化醇类型的表面活性剂。
7.一种适用于进行如权利要求1至5之一所述的方法的压裂液,该压裂液含有表面活性剂或表面活性剂混合物,对于该表面活性剂或表面活性剂混合物存在使得能够将在该流体与石油之间的界面张力降低低于0.1mN/m的浓度、温度和盐度条件。
8.如权利要求7所述的压裂液,该压裂液与癸烷的界面张力至少在70℃与120℃之间的温度下(典型地在70℃或80℃下)小于0.1mN/m。
9.至少一种表面活性剂在水性压裂液中作为返排助剂的用途,该表面活性剂优选至少在70℃与120℃之间的温度下,例如在70℃和/或80℃下能够将所述流体与癸烷和/或十六烷的界面张力降低低于0.1mN/m。
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