CN111040383A - 高导热树脂组合物和金属基覆铜板 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种高导热树脂组合物和金属基覆铜板,其中高导热树脂组合物包括环氧树脂、双酚A酚醛树脂和无机填料。无机填料包括金属氧化物、金属氮化物、金属碳化物、金属氢氧化物中的至少一种以及石墨烯。金属基覆铜板包括上述的树脂组合物。该高导热树脂组合物具有良好的粘合性、导热性、涂布性和绝缘性。

Description

高导热树脂组合物和金属基覆铜板
技术领域
本发明涉及金属基覆铜板技术领域,具体地说,是涉及一种高导热的树脂组合物和金属基覆铜板。
背景技术
现通常使用绝缘粘合剂将金属箔或金属薄板粘合到金属基板上制作成金属基覆铜板。氧化铝和氮化铝等材料制成的绝缘粘合剂具有良好的导热性能,但是其作为基材制成的金属基覆铜板无法过孔,精度差,且表面粗糙。另外,采用有机树脂作为基材制成的覆铜板散热性能和可加工性较差。
因此,现在主要是通过使用具有高导热率的绝缘无机粉末分散在树脂中,并以这种树脂组合物作为粘合剂层来增强散热。在这样的绝缘性树脂组合物中,氧化铝粉末、氧化镁粉末、氮化硼粉末、氮化铝粉末等绝缘性无机粉末的含量越多,散热性会越高,但同时,因树脂中粉料增加会导致粘度过度增加,从而使得树脂组合物的涂布性变差,在涂布、烘烤的过程中容易产生气泡,导致压制后的金属基覆铜板粘合性、导热性和绝缘性等多项性能降低。
发明内容
本发明的第一目的是提供一种具有良好的粘合性、导热性、涂布性和绝缘性的高导热树脂组合物。
本发明的第二目的是提供一种具有上述树脂组合物的金属基覆铜板。
为实现上述目的,本发明提供一种高导热树脂组合物,包括环氧树脂、双酚A酚醛树脂和无机填料。无机填料包括金属氧化物、金属氮化物、金属碳化物、金属氢氧化物中的至少一种以及石墨烯。
一个优选的方案是,金属氧化物为氧化铝和氧化镁中的至少一种,金属氮化物为氮化硼、氮化铝、氮化硅中的至少一种,金属碳化物为碳化硅,金属氢氧化物为氢氧化铝和氢氧化镁中的至少一种。
一个优选的方案是,按照重量份数计,高导热树脂组合物中无机填料的含量为40份至80份。
进一步的方案是,无机填料的含量为65份至80份。
一个优选的方案是,高导热树脂组合物中,石墨烯的含量为5份至15份。
一个优选的方案是,无机填料为粒状、板状或纤维状材料。
一个优选的方案是,高导热树脂组合物还包括固化剂,固化剂为酚类固化剂、胺类固化剂、酸酐类固化剂、聚硫醇类固化剂、聚氨基酰胺类固化剂、异氰酸酯类固化剂、封端异氰酸酯类固化剂中的至少一种。
一个优选的方案是,高导热树脂组合物还包括溶剂,溶剂为甲基乙基酮、环己酮、丙酮、N,N-二甲基甲酰胺、甲苯中的至少一种;溶剂的含量为5份至40份。
一个优选的方案是,高导热树脂组合物还包括固化催化剂,固化催化剂包括磷化合物、叔胺化合物、咪唑化合物、有机酸金属盐、路易斯酸、胺络合盐中的至少一种;固化催化剂的含量为0.1份至1.5份。
为实现上述第二目的,本发明提供一种高耐热金属基覆铜板,包括至少一层绝缘层,绝缘层由上述的树脂组合物制成。
本发明的有益效果是,添加石墨烯后高导热树脂组合物的性能得到大幅提升,使用改性树脂提高现有树脂体系的韧性和粘结性,在大幅提高填料的使用量的条件下,保证胶层与金属基板、铜箔间的结合力在正常水平,改善因填料填充比例增加导致的剥离强度、粘结力下降。同时,调整无机填料的使用类型和使用量,可以提高绝缘层的散热性、导热性,将绝缘层的导热性能提高到3瓦/米·度至10瓦/米·度,满足大部分大功率电子元件的使用。保证优异的机械性能,能在厚度与现有的绝缘层同等厚度的条件下,具有更好的绝缘性、机械及热应力、更小的热阻和更好的导热性能。
具体实施方式
本实施例的环氧树脂包含多聚体化合物,多聚体化合物具有选自由下述通式(IA)所表示的结构单元和下述通式(IB)所表示的结构单元组成的组中的至少一个。多聚体化合物包含二聚体化合物,二聚体化合物在一个分子中包含两个下述通式(II)所表示的结构单元,二聚体化合物在环氧树脂整体中所占的比例为15质量%~38质量%,
Figure BDA0002341987760000031
通式(IA)和通式(IB)中,R1~R4各自独立地表示氢原子或碳原子数1~3的烷基,R5各自独立地表示碳原子数1~8的烷基,n表示0~4的整数,
Figure BDA0002341987760000032
通式(II)中,R1~R4各自独立地表示氢原子或碳原子数1~3的烷基。
本发明中的“多聚体化合物”是指在一个分子中包含两个以上通式(II)所表示的结构单元的化合物。
下述各实施例中的固化剂选用二氨基二苯砜,固化催化剂选用1-氰乙基-2-乙基-4-甲基咪唑。
树脂组合物实施例1
环氧树脂10份(以重量份数计,下同),二聚体化合物在环氧树脂整体中所占的比例为15质量%,双酚A酚醛树脂8份,氧化铝40份,氮化铝20份,氮化硼10份,石墨烯10份,二氨基二苯砜4份,1-氰乙基-2-乙基-4-甲基咪唑0.1份。
树脂组合物实施例2
环氧树脂10份,二聚体化合物在环氧树脂整体中所占的比例为20质量%,双酚A酚醛树脂8份,氧化铝40份,氮化铝10份,氮化硼15份,石墨烯10份,二氨基二苯砜4份,1-氰乙基-2-乙基-4-甲基咪唑0.1份。
树脂组合物实施例3
环氧树脂10份,二聚体化合物在环氧树脂整体中所占的比例为23质量%,双酚A酚醛树脂8份,氧化铝40份,碳化硅10份,氮化硼10份,石墨烯10份,二氨基二苯砜4份,1-氰乙基-2-乙基-4-甲基咪唑0.1份。
树脂组合物实施例4
环氧树脂15份,二聚体化合物在环氧树脂整体中所占的比例为25质量%,双酚A酚醛树脂8份,氧化铝40份,氮化铝10份,氮化硼5份,石墨烯10份,二氨基二苯砜4份,1-氰乙基-2-乙基-4-甲基咪唑0.1份。
树脂组合物实施例5
环氧树脂15份,二聚体化合物在环氧树脂整体中所占的比例为32质量%,双酚A酚醛树脂8份,氧化铝40份,氮化铝5份,氮化硼5份,石墨烯5份,二氨基二苯砜4份,1-氰乙基-2-乙基-4-甲基咪唑0.1份。
树脂组合物实施例6
环氧树脂20份,二聚体化合物在环氧树脂整体中所占的比例为36质量%,双酚A酚醛树脂8份,氧化铝35份,氮化铝5份,氮化硼5份,石墨烯5份,二氨基二苯砜4份,1-氰乙基-2-乙基-4-甲基咪唑0.1份。
树脂组合物实施例7
环氧树脂20份,二聚体化合物在环氧树脂整体中所占的比例为38质量%,双酚A酚醛树脂8份,氧化铝20份,氮化铝5份,碳化硅5份,氮化硼5份,石墨烯5份,二氨基二苯砜4份,1-氰乙基-2-乙基-4-甲基咪唑0.1份。
树脂组合物比较例1
环氧树脂20份,二聚体化合物在环氧树脂整体中所占的比例为38质量%,双酚A酚醛树脂8份,氧化铝20份,氮化铝5份,碳化硅5份,氮化硼5份,二氨基二苯砜4份,1-氰乙基-2-乙基-4-甲基咪唑0.1份。
性能测试的测定方法
1、剥离强度:金属基覆铜板热应力后的剥离强度按GB/T4722中的剥离强度进行检验。热应力处理为288℃浮锡10秒。
2、热应力:金属基覆铜板的热应力按GB/T4722中热应力进行检验,测试温度为288℃,时间为60秒。
3、热导率:测定所得到的金属基覆铜板的密度,另外,通过差示扫描量热仪DSC测定比热,进而通过氙气闪光灯分析仪测定热扩散率。接着,热导率由下式算出。
热导率(W/m·K)=密度(kg/m3)×比热(kJ/kg·K)×热扩散率(m2/S)×1000
4、耐电压测试:从室温的水中取出预处理的试样,用无绒毛纸巾或面擦干,用涂层测厚仪测量并记录每个边距边缘25mm中点处的绝缘粘结层厚度。将试样插入夹具中心,浸没于油槽中,以防止飞弧。启动测试仪,以500V/s的速度升压,观察击穿时测试仪指示的电压值。
各实施例、比较例的树脂组合物的配比及性能测试结果如下表所示。
表1
Figure BDA0002341987760000051
性能测试中,热应力为“〇”说明在288℃的锡槽中浸渍60秒后,无分层起泡。
由上表可见,使用改性树脂提高现有树脂体系的韧性和粘结性,在大幅提高填料的使用量的条件下,保证胶层与金属基板、铜箔间的结合力在正常水平,改善因填料填充比例增加导致的剥离强度、粘结力下降。并且添加石墨烯后高导热树脂组合物的导热率大幅提升。调整无机填料的使用类型和使用量,提高绝缘层的散热性、导热性,将绝缘层的导热性能提高到3瓦/米·度至10瓦/米·度,满足大部分大功率电子元件的使用。保证优异的机械性能,能在厚度与现有的绝缘层同等厚度的条件下,具有更好的绝缘性、机械及热应力、更小的热阻和更好的导热性能。
此外,无机填料为粒状、板状或纤维状材料。固化剂可以为酚类固化剂、胺类固化剂、酸酐类固化剂、聚硫醇类固化剂、聚氨基酰胺类固化剂、异氰酸酯类固化剂、封端异氰酸酯类固化剂中的至少一种。溶剂可以为甲基乙基酮、环己酮、丙酮、N,N-二甲基甲酰胺、甲苯中的至少一种,优选地,溶剂的含量为5份至40份。固化催化剂可以包括磷化合物、叔胺化合物、咪唑化合物、有机酸金属盐、路易斯酸、胺络合盐中的至少一种,优选地,固化催化剂的含量为0.1份至1.5份。上述改变也能实现本发明的目的。
高耐热金属基覆铜板实施例
本实施例的高耐热金属基覆铜板包括至少一层绝缘层,绝缘层由上述各树脂组合物实施例中的树脂组合物制成。
高耐热金属基覆铜板的制作方法是将高导热树脂组合物的液态分散体涂布在金属薄板上,放入烘箱在80℃至180℃的温度下烘烤5至15分钟,除去有机溶剂并干燥组合物,得到半固体状态树脂层的涂树脂组合物的金属薄板,干燥后所述高导热树脂组合物层的厚度为30微米至150微米,更优选为50微米至90微米。
最后需要强调的是,以上仅为本发明的优选实施例,并不用于限制本发明,对于本领域的技术人员来说,本发明可以有各种变化和更改,凡在本发明的精神和原则之内,所做的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.高导热树脂组合物,其特征在于,包括环氧树脂、双酚A酚醛树脂和无机填料;
所述无机填料包括金属氧化物、金属氮化物、金属碳化物、金属氢氧化物中的至少一种以及石墨烯。
2.根据权利要求1所述的高导热树脂组合物,其特征在于:
所述金属氧化物为氧化铝和氧化镁中的至少一种;
所述金属氮化物为氮化硼、氮化铝、氮化硅中的至少一种;
所述金属碳化物为碳化硅;
所述金属氢氧化物为氢氧化铝和氢氧化镁中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的高导热树脂组合物,其特征在于:
按照重量份数计,所述高导热树脂组合物中所述无机填料的含量为40份至80份。
4.根据权利要求3所述的高导热树脂组合物,其特征在于:
所述无机填料的含量为65份至80份。
5.根据权利要求1至4任一项所述的高导热树脂组合物,其特征在于:
所述高导热树脂组合物中,所述石墨烯的含量为5份至15份。
6.根据权利要求1至4任一项所述的高导热树脂组合物,其特征在于:
所述无机填料为粒状、板状或纤维状材料。
7.根据权利要求1至4任一项所述的高导热树脂组合物,其特征在于:
所述高导热树脂组合物还包括固化剂,所述固化剂为酚类固化剂、胺类固化剂、酸酐类固化剂、聚硫醇类固化剂、聚氨基酰胺类固化剂、异氰酸酯类固化剂、封端异氰酸酯类固化剂中的至少一种。
8.根据权利要求1至4任一项所述的高导热树脂组合物,其特征在于:
所述高导热树脂组合物还包括溶剂,所述溶剂为甲基乙基酮、环己酮、丙酮、N,N-二甲基甲酰胺、甲苯中的至少一种;
所述溶剂的含量为5份至40份。
9.根据权利要求1至4任一项所述的高导热树脂组合物,其特征在于:
所述高导热树脂组合物还包括固化催化剂,所述固化催化剂包括磷化合物、叔胺化合物、咪唑化合物、有机酸金属盐、路易斯酸、胺络合盐中的至少一种;
所述固化催化剂的含量为0.1份至1.5份。
10.高耐热金属基覆铜板,包括至少一层绝缘层,其特征在于,所述绝缘层由如权利要求1至9任一项所述的高导热树脂组合物制成。
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