CN111029469B - 一种对称叠层有机太阳能电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种对称叠层有机太阳能电池,其包括依次设置的透明导电基底层、空穴传输层、第一活性层、连接层、第二活性层、电子传输层及电极层;连接层包括钛的氧化物纳米颗粒、界面偶极性分子和导电聚合物;界面偶极性分子为PFN‑Br、PFN、PEIE或PEI。本发明通过选择含有偶极分子的连接层,提高了连接层中TiOx的载流子浓度,并降低其功函,使之与活性层形成很好的欧姆性接触。
Description
技术领域
本发明涉及太阳能电池领域,尤其涉及一种对称叠层有机太阳能电池。
背景技术
有机太阳能电池近年来因可大面积制备、制备工艺简单、可实现柔性基底制备、色彩多样性等等独特的优势而备受关注,但与其他成熟的太阳能电池技术例如单晶硅电池相比,其还有很大发展空间。
为了有效的拓展太阳能电池的发展光谱,减少寄生吸收,叠层太阳能电池近年来发展迅速。在叠层电池中,连接层的选择非常重要,这将直接影响叠层器件的开路电压与填充因子。良好的连接层应具有出色的欧姆性接触效应,以及很好的溶剂屏蔽效应和稳定性。在连接层中,酸性Clevios P VP AI 4083 PEDOT:PSS作为重掺杂p型高功函导电聚合物材料具有很好的优势,主流的与PEDOT:PSS搭配的N型材料是ZnO纳米颗粒,但是ZnO纳米颗粒怕酸,一般只能用于反型结构,这可能影响器件表现,而且其对溶剂选择较敏感。反过来讲,正置结构就需要用中性PEDOT:PSS,这样既提高了材料成本,又降低了器件的电学性能。相比于ZnO纳米颗粒,TiOx纳米颗粒具有有很好的抗性。但是TiOx本征载流子浓度低,能级位置与PEDOT:PSS不匹配,尤其功函数比较大,载流子在耗尽区中很难遂穿,与PEDOT:PSS形成欧姆接触。虽然N性掺杂,比如Cu,Ag,Mg,La,Nb能够改善上述缺点,但是在低温溶液法纳米颗粒制备过程中,掺杂物质会极大改变TiOx纳米颗粒的表面态,降低其分散均匀性。
发明内容
为解决上述技术问题,本发明的目的是提供一种对称叠层有机太阳能电池,本发明通过选择含有界面偶极性分子的连接层,提高了连接层中TiOx的载流子浓度,并降低其功函,使之与活性层形成很好的欧姆性接触。
本发明公开了一种连接层在制备对称叠层有机太阳能电池中的应用,该连接层包括钛的氧化物纳米颗粒(TiOx)、界面偶极性分子和导电聚合物;所述界面偶极性分子为PFN-Br、PFN、PEIE或PEI。
优选地,界面偶极性分子为PFN-Br。本发明中,如无特殊说明,PFN-Br的结构式如下:
优选地,凝胶渗透色谱下测试的PFN-Br的分子量Mw=30000~50000g/mol。
进一步地,连接层包括钛的氧化物纳米颗粒和PFN-Br混合物层及除PFN-Br之外的导电聚合物层;混合物层中,钛的氧化物纳米颗粒的质量分数为70~90%(优选为70%),PFN-Br的质量分数为10~30%(优选为30%)。
进一步地,导电聚合物为PEDOT:PSS。优选地,导电聚合物为酸性PEDOT:PSS,更优选为型号Clevios P VP AI 4083。以上导电聚合物既具有高导电性,又可避免溶剂交叉互溶。
在本征TiOx半导体中,载流子浓度低,功函数较高,在掺杂适量的界面偶极性分子后,高度兼并的TiOx内载流子浓度极具升高,功函数降低,叠层电池连接层中载流子不再以热注入的方式复合,相反由于TiOx中载流子极具增多,载流子直接隧穿过PN结,再加上界面偶极性分子的偶极效应,进一步增加遂穿几率。
本发明还公开了一种对称叠层有机太阳能电池,其包括依次设置的透明导电基底层、空穴传输层、第一活性层、连接层、第二活性层、电子传输层及电极层;连接层包括钛的氧化物纳米颗粒、界面偶极性分子和导电聚合物;界面偶极性分子为PFN-Br、PFN、PEIE或PEI。
进一步地,连接层包括钛的氧化物纳米颗粒和PFN-Br混合物层及导电聚合物层。混合物层中,钛的氧化物纳米颗粒的质量分数为70~90%(优选为70%),PFN-Br的质量分数为10~30%(优选为30%)
进一步地,导电聚合物层的材质为PEDOT:PSS。优选地,导电聚合物为酸性PEDOT:PSS,更优选为Clevios P VP AI 4083。
进一步地,采用低温溶胶凝胶法制备TiOx纳米颗粒,包括以下步骤:
将TiCl4溶液缓慢加入乙醇溶液中,此时溶液变至红色,待混合溶液降至室温,后加入苯甲醇溶液,将得到的溶液75~85℃加热反应,反应完全后,分离出TiOx纳米颗粒。
进一步地,钛的氧化物纳米颗粒和PFN-Br混合物层的厚度为10~40nm;钛的氧化物纳米颗粒和PFN-Br的质量比为0.7:0.3;导电聚合物层的厚度为40~60nm。
进一步地,第一活性层的厚度为80~90nm;第二活性层的厚度为100~110nm。第一活性层和第二活性层的材质可以相同,也可以不相同,当第一活性层和第二活性层的材质相同时,可以使得对称叠层有机太阳能电池更好的吸收400-750nm波长范围的光。
优选地,第一活性层和第二活性层的材质均为PBDB-T:ITIC;第一活性层和第二活性层中,PBDB-T和ITIC吸光互补且电流匹配,且可实现对称叠层有机太阳能电池的电流匹配和有效的激子分离和光的吸收。
进一步地,第一活性层和第二活性层中给受体的质量比优选为1:1。
进一步地,第一活性层和第二活性层中均添加有二碘辛烷。
进一步地,电子传输层的材质为PFN-Br;电子传输层的厚度为5~10nm。本发明在电子传输层中使用更加稳定的材料,从而使对称叠层有机太阳能电池的稳定性进一步提高。
进一步地,空穴传输层的材质为PEDOT:PSS;空穴传输层的厚度为30~40nm。
进一步地,电极层为低公函稳定的金属电极,优选为银、金或铝电极;电极层的厚度为80~100nm。
进一步地,透明导电基底层的材质为ITO或FTO。
进一步地,本发明的上述对称叠层有机太阳能电池的制备方法包括以下步骤:
(1)在紫外和臭氧处理过的透明导电基底层表面旋涂空穴传输层,转速4000~6000rpm,旋涂完毕后在140~150℃下退火15min;
(2)在氮气的氛围下,在空穴传输层的一侧表面旋涂第一活性层,转速6000~8000rpm,旋涂完毕后在150~160℃下退火10min;
(3)在退火后的第一活性层远离空穴传输层的一侧表面依次旋涂TiOx:PFN-Br层和导电聚合物层,以在第一活性层表面形成连接层,TiOx:PFN-Br一层的旋涂速度为3000~5000rpm,旋涂完毕后在100℃下退火10min,导电聚合物层的旋涂速度为4000~6000rpm,旋涂完毕后在140~150℃退火15min;
(4)在连接层远离第一活性层的一侧表面上旋涂第二活性层,旋涂速度为2000~3000rpm,旋涂完毕后在150~160℃退火10min;
(5)在第二活性层远离连接层的一侧表面上旋涂电子传输层,电子传输层溶液的浓度为5mg/mL;
进一步地,在步骤(2)中,第一活性层溶液的浓度为24mg/mL,给受体的质量比为1:1。
进一步地,在步骤(3)中,TiOx:PFN-Br层制备过程中,所采用的溶液中,TiOx的浓度为60mg/mL,PFN-Br的浓度为5mg/mL。
进一步地,在步骤(4)中,第二活性层溶液的浓度为24mg/mL,给受体的质量比为1:1。
借由上述方案,本发明至少具有以下优点:
本发明公开了一种可用于对称叠层有机太阳能电池的连接层及基于该连接层的对称叠层有机太阳能电池,本发明在连接层中掺杂适量的界面偶极性分子,提高连接层中TiOx的载流子浓度,降低了TiOx的功函,从而实现了前后两电池的欧姆接触,同时该连接层具有一定的稳定性,在无封装的氮气手套箱中,效率滚降比单节电池要低,本发明的上述技术方案可以有效的推进有机叠层电池的制备与发展。
上述说明仅是本发明技术方案的概述,为了能够更清楚了解本发明的技术手段,并可依照说明书的内容予以实施,以下以本发明的较佳实施例并配合详细附图说明如后。
附图说明
图1是实施例1中器件的结构示意图;
图2是实施例2中器件的结构示意图;
图3是对比例1中器件的结构示意图;
图4是对比例2中器件的结构示意图;
图5是对比例3中器件的结构示意图;
图6是实施例及对比例中所制备的太阳能电池的单节/叠层器件J-V曲线;
附图标记说明:
1-透明导电基底层;2-空穴传输层;3-第一活性层;4-TiOx:PFN-Br层(10wt%);5-PEDOT:PSS层;6-第二活性层;7-电子传输层;8-Ag电极;9-TiOx:PFN-Br层(30wt%);10-活性层;11-TiOx层;12-PFN-Br层。
具体实施方式
下面结合实施例,对本发明的具体实施方式作进一步详细描述。以下实施例用于说明本发明,但不用来限制本发明的范围。
以下实施例中,所使用的PEDOT:PSS均为酸性PEDOT:PSS,具体型号为Clevios PVP AI 408。TiOx:PFN-Br层(10wt%)的含义是PFN-Br占PFN-Br和TiOx总质量的10wt%;TiOx:PFN-Br层(30wt%)的含义是PFN-Br占PFN-Br和TiOx总质量的30wt%。PFN-Br的Mw=30000~50000g/mol。
实施例1
一种对称叠层有机太阳能电池,其由自下而上依次设置的以下结构组成:ITO、PEDOT:PSS(厚度30~40nm)、PBDB-T:ITIC(厚度80nm)、TiOx:PFN-Br(10wt%)(厚度20nm)、PEDOT:PSS(厚度40nm)、PBDB-T:ITIC(厚度110nm)、PFN-Br(厚度5~10nm)、Ag(厚度80~100nm)。以上器件的结构如图1所示。其制备方法如下:
(1)配制活性层溶液:准确称量PBDB-T和ITIC各2.4mg,加入200μL的氯苯,加入1μL的高沸点添加剂DIO(二碘辛烷),60℃下搅拌3h。
(2)将ITO透明导电玻璃基底(透明导电基底层1)分别用丙酮乙醇超声清洗15min,重复两次,再将清洗后的基底放在干燥箱中,烘干,将干燥的ITO玻璃基底进行紫外和臭氧处理。
(3)将紫外臭氧处理过的ITO基底放在空气中的匀胶机上,旋涂PEDOT:PSS空穴传输层,旋涂前用0.45μm的水系滤头过滤,转速4000~6000rpm,旋涂时间50s,膜厚40nm,旋涂完毕后在140~150℃下退火15min,在ITO上表面形成空穴传输层2。
(4)再将经步骤(2)处理后的基底传送到手套箱内,在氮气的氛围下,在空穴传输层2上表面旋涂步骤(1)配制的活性层溶液,旋涂转速为6000~8000rpm,旋涂50s,膜厚80nm,旋涂完毕后在150~160℃下退火10min,以在空穴传输层上表面形成第一活性层3。
(5)在退火后的第一活性层3上表面,旋涂TiOx:PFN-Br(10wt%)/PEDOT:PSS连接层,方法如下:
将60mg/mLTiOx甲醇溶液取出200μL,加入400μL甲醇,稀释TiOx溶液至20mg/mL,再向其中加入1.2mg PFN-Br,室温下搅拌4h,得到TiOx:PFN-Br溶液。将得到的TiOx:PFN-Br溶液以3000rpm旋涂在步骤(4)得到的第一活性层的上表面,旋涂完毕后在80~100℃下退火10min,形成TiOx:PFN-Br层(10wt%)4。之后将PEDOT:PSS水溶液以4000~6000rpm旋涂在TiOx:PFN-Br层(10wt%)4上表面,旋涂时间50s,旋涂前用0.45μm的水系滤头过滤,之后在140~150℃退火15min,形成PEDOT:PSS层5。
其中,TiOx甲醇溶液的制备方法为低温溶胶凝胶法,具体步骤如下:室温下取1mLTiCl4溶液缓慢加入剧烈搅拌的4mL乙醇溶液中,此时溶液变至红色,待混合溶液降至室温,此混合液变为浅黄色;之后加入20mL苯甲醇溶液,此时混合液呈现乳状微黄色。将以上溶液80℃加热搅拌12h,最终得到微黄色澄清溶液,取1mL混合液,加入12mL乙醚,3000rpm离心3min,最后加入1mL甲醇,得到60mg/mL的纳米颗粒TiOx甲醇溶液。
(6)在上述制备得到的连接层上表面旋涂步骤(1)配制的活性层溶液,旋涂速度2000~3000rpm,旋涂50s,旋涂完毕后在150~160℃下退火10min,形成第二活性层6。
(7)在第二活性层6上表面旋涂PFN-Br溶液,浓度0.5mg/mL,旋涂速度3000rpm,以形成电子传输层7。
实施例2
一种对称叠层有机太阳能电池,其由自下而上依次设置的以下结构组成:ITO、PEDOT:PSS(厚度40nm)、PBDB-T:ITIC(厚度80nm)、TiOx:PFN-Br(30wt%)(厚度20nm)、PEDOT:PSS(厚度40nm)、PBDB-T:ITIC(厚度110nm)、PFN-Br(厚度5~10nm)、Ag(厚度80~100nm)。以上器件的结构如图2所示。
其制备方法与实施例1相同,不同之处在于,在步骤(5)中,在退火后的第一活性层3上表面,旋涂TiOx:PFN-Br(30wt%)/PEDOT:PSS连接层,方法如下:
将60mg/mLTiOx甲醇溶液中取出200μL,加入400μL甲醇,稀释TiOx溶液至20mg/mL,再向其中加入3.6mg PFN-Br,室温下搅拌4h,得到TiOx:PFN-Br溶液。将得到的TiOx:PFN-Br溶液以3000rpm旋涂在步骤(4)得到的第一活性层的上表面,旋涂完毕后在100℃下退火10min,形成TiOx:PFN-Br层(30wt%)9。之后将PEDOT:PSS水溶液以4000rpm旋涂在TiOx:PFN-Br层(30wt%)9上表面,旋涂时间50s,旋涂前用0.45μm的水系滤头过滤,之后在150℃退火15min,形成PEDOT:PSS层5。
对比例1
采用TiOx作为电子传输层来制备单层器件,器件由自下而上依次设置的以下结构组成:ITO、PEDOT:PSS(厚度40nm)、PBDB-T:ITIC(厚度100nm)、TiOx(厚度20nm)、Ag(厚度100nm)。以上器件的结构如图3所示。具体制备方法如下:
(1)按照实施例1步骤(1)的方法配制活性层溶液。
(2)将ITO透明导电玻璃基底(透明导电基底层1)分别用丙酮乙醇超声清洗15min,重复两次,再将清洗后的基底放在干燥箱中,烘干,将干燥的ITO玻璃基底进行紫外和臭氧处理。
(3)将紫外臭氧处理过的ITO基底放在空气中的匀胶机上,在其上表面旋涂PEDOT:PSS水溶液,旋涂前用0.45μm的水系滤头过滤,转速4000~6000rpm,旋涂时间50s然后在140~150℃下退火15min,以形成空穴传输层2。
(4)再将经步骤(3)处理后的基底传送到手套箱内,在氮气的氛围下,在空穴传输层2上表面旋涂步骤(1)制备的活性层溶液,旋涂速度3000rpm,旋涂时间50s,膜厚100nm,然后在150℃下退火10min,以形成活性层10。
(5)在上述活性层10的上表面旋涂TiOx甲醇溶液,浓度5mg/mL,3000rpm,5nm,以形成TiOx层11(电子传输层)。
对比例2
采用TiOx/PEDOT:PSS作为叠层器件的连接层,器件由自下而上依次设置的以下结构组成:ITO、PEDOT:PSS(40nm)、PBDB-T:ITIC(80nm)、TiOx(20nm)、PEDOT:PSS(40nm)、PBDB-T:ITIC(110nm)、PFN-Br(5~10nm)、Ag(80~100nm),以上器件的结构如图4所示。
具体制备方法如下:
(1)按照实施例1步骤(1)的方法配制活性层溶液。
(2)将ITO透明导电玻璃基底分别用丙酮乙醇超声清洗15min,重复两次,再将清洗后的基底放在干燥箱中,烘干,将干燥的ITO玻璃基底进行紫外和臭氧处理。
(3)将紫外臭氧处理过的ITO基底放在空气中的匀胶机上,旋涂PEDOT:PSS空穴传输层,旋涂前用0.45μm的水系滤头过滤。转速4000rpm,旋涂时间50s,膜厚40nm,150℃,退火15min,以在ITO基底上表面形成空穴传输层2。
(4)再将经步骤(3)处理后的基底传送到手套箱内,在氮气的氛围下,在空穴传输层2上表面旋涂步骤(1)制备的活性层溶液,旋涂速度6000rpm,旋涂50s,膜厚80nm,150℃下退火10min,以形成第一活性层3。
(5)在退火后的第一活性层3上表面,旋涂TiOx/PEDOT:PSS连接层,方法如下:
将60mg/mLTiOx甲醇溶液取出200μL,加入400μL甲醇,稀释TiOx溶液至20mg/mL,室温下搅拌4h,得TiOx溶液。将得到的TiOx溶液以3000rpm旋涂在步骤(4)得到的第一活性层的上表面,膜厚20nm,旋涂完毕后在100℃退火10min,形成TiOx层11。之后将PEDOT:PSS水溶液以4000rpm旋涂在TiOx层11上表面,旋涂时间50s,旋涂前用0.45μm的水系滤头过滤,之后150℃退火15min,以形成PEDOT:PSS层5。
(6)在上述制备得到的连接层上表面旋涂步骤(1)配制的活性层溶液,旋涂速度3000rpm,旋涂50s,旋涂完毕后在150℃下退火10min,形成第二活性层6。
(7)在第二活性层6上表面旋涂PFN-Br溶液,浓度0.5mg/mL,旋涂速度3000rpm,以形成电子传输层7。
对比例3
采用PFN-Br/PEDOT:PSS作为叠层器件的连接层,器件由自下而上依次设置的以下结构组成:ITO、PEDOT:PSS(40nm)、PBDB-T:ITIC(80nm)、PFN-Br(20nm)、PEDOT:PSS(40nm)、PBDB-T:ITIC(110nm)、PFN-Br(5~10nm)、Ag(80~100nm),以上器件的结构如图5所示。
具体制备方法如下:
(1)按照实施例1步骤(1)的方法配制活性层溶液。
(2)将ITO透明导电玻璃基底分别用丙酮乙醇超声清洗15min,重复两次,再将清洗后的基底放在干燥箱中,烘干,将干燥的ITO玻璃基底进行紫外和臭氧处理。
(3)将紫外臭氧处理过的ITO基底放在空气中的匀胶机上,旋涂PEDOT:PSS空穴传输层,旋涂前用0.45μm的水系滤头过滤。转速4000rpm,旋涂时间50s,膜厚40nm,150℃,退火15min,以在ITO基底上表面形成空穴传输层2。
(4)再将经步骤(3)处理后的基底传送到手套箱内,在氮气的氛围下,在空穴传输层上表面旋涂步骤(1)制备的活性层溶液,旋涂速度6000rpm,旋涂50s,膜厚80nm,150℃下退火10min,以形成第一活性层3。
(5)在退火后的第一活性层上表面,旋涂PFN-Br/PEDOT:PSS连接层,方法如下:
将10mg的PFN-Br溶解在1mL甲醇溶液中,室温下搅拌4h,得PFN-Br溶液。将得到的PFN-Br溶液以2000rpm旋涂在步骤(4)得到的第一活性层的上表面,膜厚20nm,形成PFN-Br层12。之后将PEDOT:PSS水溶液以4000rpm旋涂在PFN-Br层12上表面,旋涂时间50s,旋涂前用0.45μm的水系滤头过滤,之后140~150℃退火15min,以形成PEDOT:PSS层5。
(6)在上述制备得到的连接层上表面旋涂步骤(1)配制的活性层溶液,旋涂速度3000rpm,旋涂50s,旋涂完毕后在150℃下退火10min,形成第二活性层6。
(7)在第二活性层6上表面旋涂PFN-Br溶液,浓度0.5mg/mL,旋涂速度3000rpm,以形成电子传输层7。
图6是实施例及对比例中所制备的太阳能电池的单节/叠层器件J-V曲线,结果表明,实施例2的器件表现最佳;并且该叠层器件的开路电压是单节器件(对比例1)的两倍,证明了重掺后连接层的遂穿效果;并且该叠层器件的填充因子相对于单节器件来说保持不变。
本发明中,还可制备其他对称叠层有机太阳能电池,其结构与实施例2相同,区别在于,连接层中PFN-Br替换为其他界面偶极性分子,如PFN、PEIE或PEI。所制备的对称叠层有机太阳能电池的性能与实施例2中的接近。
以上仅是本发明的优选实施方式,并不用于限制本发明,应当指出,对于本技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明技术原理的前提下,还可以做出若干改进和变型,这些改进和变型也应视为本发明的保护范围。
Claims (10)
1.连接层在制备对称叠层有机太阳能电池中的应用,其特征在于:所述连接层包括钛的氧化物纳米颗粒、界面偶极性分子和导电聚合物;所述界面偶极性分子为PFN-Br、PFN、PEIE或PEI。
2.根据权利要求1所述的应用,其特征在于:所述连接层包括钛的氧化物纳米颗粒和PFN-Br混合物层及除PFN-Br之外的导电聚合物层;混合物层中,钛的氧化物纳米颗粒的质量分数为70~90%,PFN-Br的质量分数为10~30%。
3.根据权利要求1或2所述的应用,其特征在于:所述导电聚合物为PEDOT:PSS。
4.一种对称叠层有机太阳能电池,其特征在于:包括依次设置的透明导电基底层、空穴传输层、第一活性层、连接层、第二活性层、电子传输层及电极层;所述连接层包括钛的氧化物纳米颗粒、界面偶极性分子和导电聚合物;所述界面偶极性分子为PFN-Br、PFN、PEIE或PEI。
5.根据权利要求4所述的对称叠层有机太阳能电池,其特征在于:所述连接层包括钛的氧化物纳米颗粒和PFN-Br混合物层及导电聚合物层;所述导电聚合物层的材质为PEDOT:PSS。
6.根据权利要求5所述的对称叠层有机太阳能电池,其特征在于:所述钛的氧化物纳米颗粒和PFN-Br混合物层的厚度为20~40nm;混合物层中,钛的氧化物纳米颗粒的质量分数为70~90%,PFN-Br的质量分数为10~30%;所述导电聚合物层的厚度为40~60nm。
7.根据权利要求4所述的对称叠层有机太阳能电池,其特征在于:所述第一活性层的厚度为80~100nm;所述第二活性层的厚度为100~110nm。
8.根据权利要求4所述的对称叠层有机太阳能电池,其特征在于:所述电子传输层的材质为PFN-Br;所述电子传输层的厚度为5~10nm。
9.根据权利要求4所述的对称叠层有机太阳能电池,其特征在于:所述空穴传输层的材质为PEDOT:PSS;所述空穴传输层的厚度为30~40nm。
10.根据权利要求4所述的对称叠层有机太阳能电池,其特征在于:所述电极层为低功函稳定的金属电极;所述电极层的厚度为80~100nm。
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CN201911348242.9A CN111029469B (zh) | 2019-12-24 | 2019-12-24 | 一种对称叠层有机太阳能电池 |
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