CN111003788B - 管状多孔钛膜-臭氧接触反应装置及其水处理方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种管状多孔钛膜‑臭氧接触反应装置及其水处理方法,腔体、管状膜电极和对电极;管状多孔钛膜电极设置于所述腔体中心,对电极设置在管状膜电极的内部,对电极与管状多孔钛膜电极之间设置有分隔材料,用于防止短路;腔体上的底部和顶部分别设置有进气口和出气口,管状多孔钛膜电极的下端与上端分别为进水口与出水口,用于使废水流入和流出所述管状多孔钛膜电极;使用时,当管状多孔钛膜电极作为阴极,对电极作为阳极,当管状多孔钛膜电极作为阳极,对电极作为阴极。本装置可以实现整个体系中臭氧无泡高效传质同时,在膜电极界面高效转化,产生羟基自由基,用于难降解有机物的快速降解。
Description
技术领域
本发明涉及水处理技术领域,尤其涉及一种管状多孔钛膜-臭氧接触反应装置及其水处理方法。
背景技术
近年来,臭氧催化氧化技术在水处理领域中得到广泛的应用。然而,为了提高臭氧催化的效果,增强臭氧传质成为研究的主要方向。近些年来,基于膜无泡曝气的膜-臭氧接触反应器成为研究的热点。专利(申请号201710583322.7)通过采用无机疏水膜材料如聚四氟乙烯(PTFE)、偏四氟乙烯(PVDF)等膜材料作为气体扩散器,利用膜材料特殊的多孔特征,实现臭氧在膜界面的有效传质。由于整个传质过程中不产生气泡,引起传质效率高,臭氧利用率也高。为了进一步提高臭氧催化转化效率,Tony等人(Tony Merle,Wouter Pronk,Ursvon Gunten,MEMBRO3X,a Novel Combination of a Membrane Contactor with AdvancedOxidation(O3/H2O2)for Simultaneous Micropollutant Abatement and BromateMinimization,Environ.Sci.Technol.Lett.2017,4,5,180-185)膜-臭氧接触反应器的基础上,向待测溶液中加入H2O2,使其与臭氧发生O3/H2O2反应,产生大量的羟基自由基,以促进有机污染物的快速降解。然而,由于H2O2是危险化学品,其运输和储存都有严格的要求,因此一定程度上限制了该方法的大规模推广。众所周知,电化学还原氧气产生H2O2具有原位产生,经济廉价,易操控的特点,被水处理领域广泛应用。然而,传统的有机膜材料均不导电,无法通过电化学作用开展相关研究。即便有机膜可以通过负载导电层实现导电性的提升,但是导电层的稳定性,导电性仍需要进一步提升。
管状多孔钛膜以其优异的导电性、耐臭氧、耐酸碱、耐有机溶剂和优良的传质,因此被广泛应用于制药、水处理和食品加工等过程进行精密过滤。与此同时,管状多孔钛膜还具有三维多孔、电化学稳定性好、抗氧化性强以及比表面积高的独特优势。多孔钛材料不仅可以作为金属膜材料基体,同时由于其优良的多孔特性和耐腐蚀性,也是作为臭氧曝气的主要材料,已经广泛应用于臭氧水处理的实际工程中。
因此,亟需开发一种可以实现整个体系中臭氧无泡高效传质同时,能够在膜电极界面高效转化的水处理装置,以实现整个体系中臭氧无泡高效传质同时,在膜电极界面高效转化,产生羟基自由基,用于难降解有机物的快速降解。
发明内容
本发明提供了一种管状多孔钛膜-臭氧接触反应装置及其水处理方法,以解决现有技术问题中的缺陷。
为了实现上述目的,本发明采取了如下技术方案。
本发明提供了一种管状多孔钛膜-臭氧接触反应装置,包括:腔体、管状膜电极和对电极;
所述的管状多孔钛膜电极设置于所述腔体中心,所述的对电极设置在管状膜电极的内部,所述的对电极与管状多孔钛膜电极之间设置有分隔材料,用于防止短路;
所述腔体的底部和顶部分别设置有进气口和出气口,所述管状多孔钛膜电极的下端与上端分别为进水口与出水口,用于使废水流入和流出所述管状多孔钛膜电极;
使用时,当所述管状多孔钛膜电极作为阴极,所述对电极作为阳极,当所述管状多孔钛膜电极作为阳极,所述对电极作为阴极。
优选地,管状多孔钛膜电极包括管状多孔钛基体和负载在管状多孔钛基体上的第一催化层,所述的对电极包括网状金属电极基体和负载在网状金属电极基体上的第二催化层。
优选地,管状多孔钛基体的内径为1cm~5cm,壁厚为2mm~20mm,平均孔径为1μm~200μm。
优选地,当所述管状多孔钛膜电极作为阴极,所述对电极作为阳极,包括:所述的负载在管状多孔钛基体上的催化层为炭材料涂层,所述的负载在网状金属电极基体上的第二催化层为Ti、Mn、Ce、Cu、Fe、Ni、Sn、Sb、Pb的氧化物或复合氧化物。
优选地,当所述管状多孔钛膜电极作为阳极,所述对电极作为阴极,包括:所述的负载在管状多孔钛基体上的第一催化层为金属氧化物,所述的负载在网状金属电极基体上的第二催化层为石墨烯、碳纳米管、碳微球层和导电石墨粉中的一种或多种。
优选地,炭材料涂层为石墨烯、碳纳米管、碳微球层和导电石墨粉中的一种或多种。
优选地,金属氧化物为Ti、Mn、Ce、Cu、Fe、Ni、Sn、Sb、Pb的氧化物或复合氧化物。
优选地,网状金属电极基体为钛网、不锈钢网、镍网或铜网,所述的第一催化层的形状为纳米球、纳米线、纳米棒、纳米片、纳米管或纳米花,所述的第二催化层的形状为纳米球、纳米线、纳米棒、纳米片、纳米管或纳米花。
优选地,分隔材料为尼龙网。
本发明还提供了一种应用于上述装置进行水处理的方法,包括:
当所述管状多孔钛膜电极作为阳极,所述对电极作为阴极:对电极卷曲后放置在管状多孔钛膜电极内部,之间采用分隔材料防止短路,O3气体通过进气口进入腔体并与管状多孔钛膜电极外部接触,经过膜表面扩散至管状多孔钛膜电极的内部,首先O3和管状多孔钛膜电极的第一催化层发生非均相催化反应产生羟基自由基,然后扩散到管状多孔钛膜电极内部的O2与对电极的第二催化层发生两电子还原反应产生H2O2,O3与H2O2进一步发生均相反应产生大量羟基自由基;同时待处理废水从管状多孔钛膜电极底部的进水口流入,与管状膜电极内部产生的大量羟基自由基发生反应,对有机物进行高效降解,最终出水从管状多孔钛膜电极上部出水口排出。
2)当所述管状多孔钛膜电极作为阴极,所述对电极作为阳极:对电极卷曲后放置在管状多孔钛膜电极内部,之间采用分隔材料防止短路,O3气体通过进气口进入腔体并与管状多孔钛膜电极外部接触,经过膜表面扩散至管状多孔钛膜电极内部,首先O3/O2混合气体中的O2和管状多孔钛膜电极表面的第一催化层发生两电子还原反应产生H2O2,O3与H2O2进一步发生均相反应产生大量羟基自由基,其次,扩散到管状多孔钛膜电极内部的O3与对电极表面的第二催化层发生非均相催化反应产生羟基自由基,同时待处理废水从管状膜电极底部进水口流入,与管状多孔钛膜电极内部产生的大量羟基自由基发生反应,对有机物进行高效降解,最终出水从管状多孔钛膜电极上部出水口排出。
由上述本发明的管状多孔钛膜-臭氧接触反应装置及其水处理方法提供的技术方案可以看出,本发明的装置的管状多孔钛膜均具备电催化电极(阳极或者阴极)和无泡曝气器的双重作用,可以通过改变电极极性、控制施加电流以及曝气位置,控制反应状态。当管状多孔钛膜作为阴极时,O2可以在阴极原位电还原产H2O2,发生O3和H2O2反应产生羟基自由基,O3在金属网阳极上发生非均相催化反应;当管状多孔钛膜作为阳极时,透过膜的O3先在阳极表面发生非均相催化反应产生自由基,其次,O2进一步在金属网阴极上原位电还原产H2O2,发生O3和H2O2反应产生羟基自由基。同时阴阳极之间仅采用尼龙网作为分隔材料,阴阳极平行布置且电极间距非常小(尼龙网厚度,不到1mm),因此槽电压低,能耗更低。因而,自由基在阳极阴极区域具有大量产生,可以有效降解污染物,因此氧化能力强,污染物降解效率高;本装置采用的管状多孔钛由于自身多孔和高导电特性,可以有效实现臭氧无泡曝气的高效传质,同时钛金属具有稳定的电化学特性和电极寿命长的特点。
本发明附加的方面和优点将在下面的描述中部分给出,这些将从下面的描述中变得明显,或通过本发明的实践了解到。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案,下面将对实施例描述中所需要使用的附图作简单地介绍,显而易见地,下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动的前提下,还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本实施例提供的一种管状多孔钛膜-臭氧接触反应装置结构示意图;
图2为电极的俯视图;
附图标记说明:
①腔体 ②管状多孔钛膜电极 ③对电极 ④尼龙网 ⑤进气口 ⑥出气口⑦进水口⑧出水口。
具体实施方式
下面详细描述本发明的实施方式,所述实施方式的示例在附图中示出,其中自始至终相同或类似的标号表示相同或类似的元件或具有相同或类似功能的元件。下面通过参考附图描述的实施方式是示例性的,仅用于解释本发明,而不能解释为对本发明的限制。
本技术领域技术人员可以理解,除非特意声明,这里使用的单数形式“一”、“一个”、“所述”和“该”也可包括复数形式。应该进一步理解的是,本发明的说明书中使用的措辞“包括”是指存在所述特征、整数、步骤、操作、元件和/或组件,但是并不排除存在或添加一个或多个其他特征、整数、步骤、操作、元件、组件和/或它们的组。应该理解,当我们称元件被“连接”或“耦接”到另一元件时,它可以直接连接或耦接到其他元件,或者也可以存在中间元件。此外,这里使用的“连接”或“耦接”可以包括无线连接或耦接。这里使用的措辞“和/或”包括一个或更多个相关联的列出项的任一单元和全部组合。
本技术领域技术人员可以理解,除非另外定义,这里使用的所有术语(包括技术术语和科学术语)具有与本发明所属领域中的普通技术人员的一般理解相同的意义。还应该理解的是,诸如通用字典中定义的那些术语应该被理解为具有与现有技术的上下文中的意义一致的意义,并且除非像这里一样定义,不会用理想化或过于正式的含义来解释。
为便于对本发明实施例的理解,下面将结合附图以几个具体实施例为例做进一步的解释说明,且各个实施例并不构成对本发明实施例的限定。
实施例一
图1为一种管状多孔钛膜-臭氧接触反应装置结构示意图,图2为电极俯视图,参照图1和图2,该装置包括:腔体①、管状多孔钛膜电极②和对电极③。管状多孔钛膜电极②设置于所述腔体①中心,对电极③设置在管状多孔钛膜电极②的内部,两者之间采用尼龙网④作为分隔材料,用于防止短路。腔体①的底部和顶部分别设置进气口⑤和出气口⑥。所述管状多孔钛膜电极②下端与上端分别为进水口⑦与出水口⑧。管状多孔钛膜电极②作为工作电极,包括管状多孔钛基体和负载在基体上的TiO2纳米花催化层组成。管状多孔钛膜电极②内径为2cm,壁厚为2mm,平均孔径范围为1μm。对电极采用负载石墨烯纳米片涂层的钛网。
本实施例还涉及一种采用上述电化学驱动的管状多孔钛膜-臭氧接触反应装置的水处理方法,该方法包括:
1)将负载TiO2纳米花的管状多孔钛膜电极作为阳极,负载石墨烯涂层的钛网作为阴极:金属钛网电极卷曲后放置在管状多孔钛膜电极内部,之间用尼龙网作为分隔材料。O3气体通过臭氧发生器产生后通过进气口进入腔体并与管状多孔钛膜电极外部接触,经过膜表面扩散至管状膜电极内部。首先O3和管状多孔钛膜电极表面的TiO2催化层发生非均相催化反应产生羟基自由基,其次,扩散到管状多孔钛膜电极内部的O2与负载石墨烯涂层的钛网阴极表面的催化层发生两电子还原反应产生H2O2,O3与H2O2进一步发生均相反应产生大量羟基自由基。
2)同时待处理废水从管状多孔钛膜电极底部的进水口流入,与管状多孔钛膜电极内部产生的大量羟基自由基发生反应,对有机物进行高效降解,最终出水从管状多孔钛膜电极上部出水口排出。
实施例二
图1为一种管状多孔钛膜-臭氧接触反应装置结构示意图,图2为电极俯视图,参照图1和图2,该装置包括:腔体①、管状多孔钛膜电极②和对电极③。管状多孔钛膜电极②设置于所述腔体①中心,对电极③设置在管状多孔钛膜电极②的内部,两者之间采用尼龙网④作为分隔材料,用于防止短路。腔体①的底部和顶部分别设置进气口⑤和出气口⑥。所述管状多孔钛膜电极②下端与上端分别为进水口⑦与出水口⑧。管状多孔钛膜电极②作为工作电极,包括管状多孔钛基体和负载在基体上的石墨烯催化层组成。管状多孔钛膜电极内径为3cm,壁厚为5mm,平均孔径范围为4μm。对电极采用负载SnO2纳米球涂层的钛网。
本实施例还涉及一种采用上述电化学驱动的管状多孔钛膜-臭氧接触反应装置的水处理方法,该方法包括:
1)将负载石墨烯的管状多孔钛膜电极作为阴极,负载SnO2的钛网作为阳极:金属钛网电极卷曲后放置在管状多孔钛膜电极内部,之间用尼龙网作为分隔材料。O3气体通过臭氧发生器产生后进入腔体并与管状多孔钛膜电极外部接触,经过膜表面扩散至管状多孔钛膜电极内部。首先O3/O2混合气体中的O2和管状多孔钛膜阴极表面的催化层发生两电子还原反应产生H2O2,O3与H2O2进一步发生均相反应产生大量羟基自由基。其次,扩散到管状多孔钛膜电极内部的O3与负载SnO2的钛网表面的催化层发生非均相催化反应产生羟基自由基。
2)同时待处理废水从管状多孔钛膜电极底部流入,与管状多孔钛膜电极内部产生的大量羟基自由基发生反应,对有机物进行高效降解,最终出水从管状多孔钛膜电极上部出水口排出。
本领域技术人员应能理解上述的应用类型仅为举例,其他现有的或今后可能出现的应用类型如可适用于本发明实施例,也应包含在本发明保护范围以内,并在此以引用方式包含于此。
本领域技术人员应能理解,图1仅为简明起见而示出的各类部件的数量可能小于一个实际装置中的数量,但这种省略无疑是以不会影响对发明实施例进行清楚、充分的公开为前提的。
以上所述,仅为本发明较佳的具体实施方式,但本发明的保护范围并不局限于此,任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内,可轻易想到的变化或替换,都应涵盖在本发明的保护范围之内。因此,本发明的保护范围应该以权利要求的保护范围为准。
Claims (8)
1.一种管状多孔钛膜-臭氧接触反应装置,其特征在于,包括:腔体、管状膜电极和对电极;
所述的管状多孔钛膜电极设置于所述腔体中心,所述的对电极设置在管状膜电极的内部,所述的对电极与管状多孔钛膜电极之间设置有分隔材料,用于防止短路;
所述腔体的底部和顶部分别设置有进气口和出气口,所述管状多孔钛膜电极的下端与上端分别为进水口与出水口,用于使废水流入和流出所述管状多孔钛膜电极;
使用时,当所述管状多孔钛膜电极作为阴极,所述对电极作为阳极,当所述管状多孔钛膜电极作为阳极,所述对电极作为阴极;
所述的管状多孔钛膜电极包括管状多孔钛基体和负载在管状多孔钛基体上的第一催化层,所述的对电极包括网状金属电极基体和负载在网状金属电极基体上的第二催化层;
所述的分隔材料为尼龙网。
2.根据权利要求1所述的装置,其特征在于,所述的管状多孔钛基体的内径为1cm~5cm,壁厚为2mm~20mm,平均孔径为1μm~200μm。
3.根据权利要求2所述的装置,其特征在于,所述的当所述管状多孔钛膜电极作为阴极,所述对电极作为阳极,包括:所述的负载在管状多孔钛基体上的催化层为炭材料涂层,所述的负载在网状金属电极基体上的第二催化层为Ti、Mn、Ce、Cu、Fe、Ni、Sn、Sb、Pb的氧化物或复合氧化物。
4.根据权利要求2所述的装置,其特征在于,所述的当所述管状多孔钛膜电极作为阳极,所述对电极作为阴极,包括:所述的负载在管状多孔钛基体上的第一催化层为金属氧化物,所述的负载在网状金属电极基体上的第二催化层为石墨烯、碳纳米管、碳微球层和导电石墨粉中的一种或多种。
5.根据权利要求3所述的装置,其特征在于,所述的炭材料涂层为石墨烯、碳纳米管、碳微球层和导电石墨粉中的一种或多种。
6.根据权利要求4所述的装置,其特征在于,所述的金属氧化物为Ti、Mn、Ce、Cu、Fe、Ni、Sn、Sb、Pb的氧化物或复合氧化物。
7.根据权利要求2所述的装置,其特征在于,所述的网状金属电极基体为钛网、不锈钢网、镍网或铜网,所述的第一催化层的形状为纳米球、纳米线、纳米棒、纳米片、纳米管或纳米花,所述的第二催化层的形状为纳米球、纳米线、纳米棒、纳米片、纳米管或纳米花。
8.一种应用于权利要求1-7任一项所述装置进行水处理的方法,其特征在于,包括:
1)当所述管状多孔钛膜电极作为阳极,所述对电极作为阴极:对电极卷曲后放置在管状多孔钛膜电极内部,之间采用分隔材料防止短路,O3气体通过进气口进入腔体并与管状多孔钛膜电极外部接触,经过膜表面扩散至管状多孔钛膜电极的内部,首先O3和管状多孔钛膜电极的第一催化层发生非均相催化反应产生羟基自由基,然后扩散到管状多孔钛膜电极内部的O2与对电极的第二催化层发生两电子还原反应产生H2O2,O3与H2O2进一步发生均相反应产生大量羟基自由基;同时待处理废水从管状多孔钛膜电极底部的进水口流入,与管状膜电极内部产生的大量羟基自由基发生反应,对有机物进行高效降解,最终出水从管状多孔钛膜电极上部出水口排出;
2)当所述管状多孔钛膜电极作为阴极,所述对电极作为阳极:对电极卷曲后放置在管状多孔钛膜电极内部,之间采用分隔材料防止短路,O3气体通过进气口进入腔体并与管状多孔钛膜电极外部接触,经过膜表面扩散至管状多孔钛膜电极内部,首先O3/O2混合气体中的O2和管状多孔钛膜电极表面的第一催化层发生两电子还原反应产生H2O2,O3与H2O2进一步发生均相反应产生大量羟基自由基,其次,扩散到管状多孔钛膜电极内部的O3与对电极表面的第二催化层发生非均相催化反应产生羟基自由基,同时待处理废水从管状膜电极底部进水口流入,与管状多孔钛膜电极内部产生的大量羟基自由基发生反应,对有机物进行高效降解,最终出水从管状多孔钛膜电极上部出水口排出。
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Legal Events
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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GR01 | Patent grant | ||
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