CN110780332B - 环境中元素态t和氧化态t形态转化速率测量系统及方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统及方法，该系统包括相互连接的反应装置和测量装置，在反应装置中模拟环境中元素态T和氧化态T形态转化，测量装置包括依次设置在管路上的三个电离室以及水蒸气去除装置和催化氧化炉，第一电离室用于环境中元素态T和氧化态T活度浓度、伽马活度浓度和其它放射性核素浓度的测量，第二电离室用于环境中元素态T活度浓度、伽马活度浓度和其它放射性核素浓度的测量，第三电离室用于环境中伽马活度浓度和其它放射性核素浓度的测量。该测量方案可以得出不同元素T浓度、温度、湿度下，环境中元素态T和氧化态T形态转化速率，为涉T工作人员的辐射防护和环境安全评价提供合理有效的依据。

Description

环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统及方法
技术领域
本发明属于放射性核素T的测量技术，具体涉及一种环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统及方法。
背景技术
氕(H)、氘(D)、氚(T)互为氢同位素，氕(H)和氘(D)为稳定核素，氚(T)为放射性核素。
重水反应堆等核设施内会产生元素态T，元素态T在环境中由于同位素交换效应和氧化作用下会转化为氧化态T。相同活度浓度下，ICRP给出的氧化态T辐射危害是元素态T放射性危害10000倍。
在环境空气中，在同位素效应和催化氧化作用下元素态T转化为氧化态T。因此，在不同形态T源存在的情况下，必须实时测量其转化速率及累计一定时间后环境中各自份额。
根据《金属和金属氚化物中的氦》第4编氚和金属氚中的3He 14.4.2章节2.氚的氧化反应(P351)，在常温和催化剂不存在的情况下，氚由于β衰变而发生氧化反应，反应速率与氚的浓度呈正相关，与湿度呈正相关。根据热动力学，反应速率与温度呈正相关。具体呈现何种比例关系，目前尚无资料可查，有待进一步完善。
目前，测量其原始形态和氧化形态的T的常用手段为电离室监测和质谱仪分析。但是，鉴于环境中T活度浓度水平较低，质谱仪分析T不具有可行性。目前，国内中国工程物理研究院研究了T甄别测量技术，其甄别时分为两个测量单元，一个单元用于元素态T监测，一个单元为氧化态T监测。每个测量单元由一对电离室组成，一个为测量电离室，一个为补偿电离室。此方法造成电离室浪费，两个补偿电离室存在偶然误差，而且无法实时测量环境中元素态T和氧化态T形态转化速率。
发明内容
本发明的目的在于针对现有技术中存在的缺陷，提供一种环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统及方法，填补环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量的空白，从而降低辐射危害。
本发明的技术方案如下：一种环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统，包括反应装置和测量装置，在反应装置的反应罐中模拟环境中元素态T和氧化态T形态转化，所述反应装置与测量装置连接，所述测量装置包括依次设置在管路上的三个电离室，由干泵为测量样品提供动力；第一电离室用于环境中元素态T和氧化态T活度浓度、伽马活度浓度和其它放射性核素浓度的测量；在第一电离室与第二电离室之间的管路上设有水蒸气去除装置，第二电离室用于环境中元素态T活度浓度、伽马活度浓度和其它放射性核素浓度的测量；在第二电离室与第三电离室之间的管路上设置催化氧化炉和水蒸气去除装置，通过所述催化氧化炉将元素态T转化为氧化态T，第三电离室用于环境中伽马活度浓度和其它放射性核素浓度的测量。
进一步，如上所述的环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统，其中，所述反应装置的反应罐上设有元素态T进气口、稀释气进口、测量气出口，所述测量气出口与测量装置的进样口连接。
更进一步，如上所述的环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统，其中，所述反应罐上还设有测量气回口和气体排放口，所述测量气回口连接测量装置的排气口，实现反应气体内部循环；所述气体排放口连接排风系统。
更进一步，如上所述的环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统，其中，元素态T进气口、稀释气进口分别连接控制阀门和流量计。
进一步，如上所述的环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统，其中，测量装置的进样口连接第一温湿度计，用于环境样品温湿度监控记录；第二电离室、第三电离室的进口端分别连接第二温湿度计、第三温湿度计，用于去除水蒸气后样品温湿度监控记录。
进一步，如上所述的环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统，其中，在所述第一电离室前端设有用于过滤样品颗粒物的过滤器。
进一步，如上所述的环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统，其中，所述水蒸气去除装置包括分子筛和冷干机，水蒸气去除装置分别位于第二电离室和第三电离室的前端。
进一步，如上所述的环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统，其中，在所述测量装置的管路上设置两个流量计用于样品流量的测量和相互验证。
一种采用上述系统的环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量方法，该方法测量环境样品中元素态T和氧化态T的活度浓度，设置转化速率时间间隔为Δt，则
环境中元素态T和氧化态T实时转化速率V(HT→HTO)为：
Figure BDA0002265560590000041
其中，Ct+Δt(HTO)为t+Δt时刻氧化态T的活度浓度，
Ct(HTO)为t时刻氧化态T的活度浓度，
Ct(HT)为t时刻元素态T的活度浓度，
C1t+Δt为t+Δt时刻第一电离室的测量读数，
C2t+Δt为t+Δt时刻第二电离室的测量读数，
C1t为t时刻第一电离室的测量读数，
C2t为t时刻第二电离室的测量读数，
C3t为t时刻第三电离室的测量读数。
本发明的有益效果如下：本发明所提供的测量系统在涉T场所可甄别不同形态的T,并能通过数据获取实时监测环境中元素态T和氧化态T形态转化速率。在元素态T浓度为1Ci/L,反应时间为10d，监测装置探测下限为1nCi/L的情况下，此套装置探测下限可达1.0E-10/d，精度是背景技术中提及的测量装置精度的两个数量级。该测量系统和方法具有可行性，通过测量方案可以得出不同元素T浓度、温度、湿度情况下，环境中元素态T和氧化态T形态转化速率，通过数据拟合公式，为涉T工作人员的辐射防护和环境安全评价提供合理有效的依据。
附图说明
图1为本发明实施例中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统的反应装置结构示意图。
图2为本发明实施例中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统的测量装置结构示意图。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明进行详细的描述。
本发明提供了一种环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统，包括反应装置和测量装置，在反应装置的反应罐中模拟环境中元素态T和氧化态T形态转化，在测量装置中进行转化速率的测量。
反应装置的结构如图1所示：
在此反应装置的反应罐1中，模拟环境中元素态T和氧化态T形态转化。
Figure BDA0002265560590000051
反应装置整体放置于恒温恒湿环境中。
T进气口2为元素态T进气口，通过阀门3和流量计4控制，可以定量计算标准气源进气量。
稀释气进口5用于指定温度湿度的空气样，试验时环境温湿度与反应装置温湿度一致，通过阀门6和流量计7控制，可以定量计算标稀释样进气量；此进口做为反应装置的吹扫进气口。
测量气出口10作为经过一段时间反应之后的样品出口，须与后端测量装置相连。
排放口11作为反应装置排放口，通过此口，经通风柜排入排风系统。
测量气回口9作为测量气体尾气回气口，实现反应气体内部循环，防止放射性气体浪费，气体压力改变，污染环境。
压力表8用于反应装置压力监测，绝对压力≤0.15MPa。
测量装置的结构如图2所示，包括依次设置在管路上的三个电离室，由干泵为测量样品提供动力。
1#温湿度计用于环境样品温湿度监控记录，数据集成在控制系统内，存储频次为1秒/次。
干泵为无油干泵，为样品提供动力，防止油污对后端元件造成损害。
过滤器为HEPA过滤器，孔径≤100μm，用于环境中样品颗粒物过滤。
1#和2#流量计为质量流量计，量程为0-1000ml/min，用于样品流量q测量，工作状态下设置为500ml/min，当二者流量相差5％，延迟3秒报警，用于流量计相互验证，检验各部件之间气密性是否良好。
2#和3#分子筛和冷干机用于除去样品气中的水蒸汽。
1#电离室用于环境中元素态T活度浓度C1(HT)和氧化态T活度浓度C1(HTO)、伽马活度浓度C1γ和其他放射性核素浓度测量C1ng，读数为C1，体积为180ml。
2#电离室用于环境中元素态T活度浓度C2(HT)、伽马活度浓度C2γ和其他放射性核素浓度测量C2ng，读数为C2,体积为180ml。
3#电离室用于环境中伽马活度浓度C3γ和其他放射性核素浓度测量C3ng，读数为C3，体积为180ml。
3个电离室响应时间均为90s，探测下限位40kBq/m3。
2#和3#温湿度计用于测量去水后的样品，相对湿度应≤1％，超过此值延迟3s报警，用于确定样品中不含水。
催化氧化炉内填充钯催化剂，工作温度450℃，通过下列催化反应将元素态T转化为氧化态T：
Figure BDA0002265560590000061
样品测量尾气通过排气口排出。
算法如下：
氧化态T活度浓度为:
C(HTO)＝C1-C2；
元素态T活度浓度为:
C(HT)＝C2-C3；
总T活度浓度为:
C(T)＝C(HTO)+C(HT)
＝C1-C3
设置转化速率时间间隔为△t；
环境中元素态T和氧化态T实时转化速率V(HT→HTO)为：
Figure BDA0002265560590000071
采用控制变量法，变量为：温度、湿度、元素态T浓度，反应时间采用10d，按照下表开展实验：
Figure BDA0002265560590000072
通过上述实验结果，可以根据公式确定反应速率常数k：
变量为元素态T浓度,定量为温湿度，则拟合公式样式为：
dV(HT→HTO)/dt＝kCta(1+bmH)；
变量为温度T,定量为湿度和元素态T浓度，则拟合公式样式为：
dV(HT→HTO)/dt＝kTa(1+c)；
变量为湿度θ,定量为湿度和元素态T浓度，则拟合公式样式为：
dV(HT→HTO)/dt＝kθa(1+d)；
式中，k为反应速率常数；
Ct为元素态T浓度，T为温度，湿度为θ；
a为与变量指数系数；
括号中(1+bmH)、(1+c)、(1+d)为修正系数。
显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。

Claims (8)

1.一种环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统，其特征在于：包括反应装置和测量装置，在反应装置的反应罐中模拟环境中元素态T和氧化态T形态转化，所述反应装置与测量装置连接，所述测量装置包括依次设置在管路上的三个电离室，由干泵为测量样品提供动力；第一电离室用于环境中元素态T和氧化态T活度浓度、伽马活度浓度和其它放射性核素浓度的测量；在第一电离室与第二电离室之间的管路上设有水蒸气去除装置，第二电离室用于环境中元素态T活度浓度、伽马活度浓度和其它放射性核素浓度的测量；在第二电离室与第三电离室之间的管路上设置催化氧化炉和水蒸气去除装置，通过所述催化氧化炉将元素态T转化为氧化态T，第三电离室用于环境中伽马活度浓度和其它放射性核素浓度的测量；通过测量环境样品中元素态T和氧化态T的活度浓度，设置转化速率时间间隔为Δt，则
环境中元素态T和氧化态T实时转化速率V(HT→HTO)为：
Figure FDA0003002786560000011
其中，Ct+Δt(HTO)为t+Δt时刻氧化态T的活度浓度，
Ct(HTO)为t时刻氧化态T的活度浓度，
Ct(HT)为t时刻元素态T的活度浓度，
C1t+Δt为t+Δt时刻第一电离室的测量读数，
C2t+Δt为t+Δt时刻第二电离室的测量读数，
C1t为t时刻第一电离室的测量读数，
C2t为t时刻第二电离室的测量读数，
C3t为t时刻第三电离室的测量读数。
2.如权利要求1所述的环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统，其特征在于：所述反应装置的反应罐上设有元素态T进气口、稀释气进口、测量气出口，所述测量气出口与测量装置的进样口连接。
3.如权利要求2所述的环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统，其特征在于：所述反应罐上还设有测量气回口和气体排放口，所述测量气回口连接测量装置的排气口，实现反应气体内部循环；所述气体排放口连接排风系统。
4.如权利要求2所述的环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统，其特征在于：元素态T进气口、稀释气进口分别连接控制阀门和流量计。
5.如权利要求1所述的环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统，其特征在于：测量装置的进样口连接第一温湿度计，用于环境样品温湿度监控记录；第二电离室、第三电离室的进口端分别连接第二温湿度计、第三温湿度计，用于去除水蒸气后样品温湿度监控记录。
6.如权利要求1所述的环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统，其特征在于：在所述第一电离室前端设有用于过滤样品颗粒物的过滤器。
7.如权利要求1所述的环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统，其特征在于：所述水蒸气去除装置包括分子筛和冷干机，水蒸气去除装置分别位于第二电离室和第三电离室的前端。
8.如权利要求1所述的环境中元素态T和氧化态T形态转化速率测量系统，其特征在于：在所述测量装置的管路上设置两个流量计用于样品流量的测量和相互验证。
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