CN110759411A - 一种重金属-营养盐复合污染养殖废水的净化方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及水体修复技术领域,尤其涉及重金属与无机化合物复合污染养殖水体的修复方法。将复合填料人工挂膜后装入生物反应器内;需处理的重金属‑营养盐复合污染养殖废水采用逆流方式,从反应器底部进入,流经复合填料,从反应器上部流出,流速为1‑5L/h。本发明提供的净化方法,可同时去除养殖废水中的重金属离子以及氮、磷等营养物质,运行成本低廉、管理方便,见效快。
Description
技术领域
本发明涉及水体修复技术领域,尤其涉及重金属与无机化合物复合污染养殖水体的修复方法。
背景技术
我国高密度水产养殖普遍存在大量饵料投入和大量用药的现象,已经出现水环境污染负荷日益加重、环境恶化导致的养殖动物病害频繁发生和引发养殖产品品质下降等问题,造成了巨大的经济损失。频繁的人类活动使得重金属离子和营养盐通过多种渠道进入养殖水体中。重金属由于其高富集性、高致毒性和非生物降解性而备受关注,重金属在水产品中的残留问题已成为我国水环境领域研究的热点问题。而大量的营养物质进入养殖水体,不仅造成养殖水体水质的持续恶化,还会降低了养殖品种的经济价值,甚至还可能对人类的健康产生影响。相较于单一污染,复合污染更频繁,更广泛的存在于养殖环境中。现有的养殖水体净化及修复技术主要关注于养殖废水中某一种或某一类污染物的去除,而针对复合污染物的去除技术研发较少,因此,如何采用简单有效的技术方法同步去除养殖废水中的复合污染物成为急需解决的一个问题。
目前针对复合污染物的去除技术研发主要集中于受污土壤的修复方法研究,如专利号CN201910276080.6中公开了一种有机污染物-重金属复合污染土壤的修复方法;专利号CN201910388634.1中公布了一种修复重金属和多环芳烃复合污染土壤的方法;专利号CN201910370042.7中公布了一种无机、有机复合污染土壤的处理方法。而对于水环境中复合污染物的同时去除却鲜见报道。如专利号CN201910421618.8中公布了一种去除复合污染地表水中痕量抗生素的一体化反应器及其去除方法,该发明中的反应器涉及进料泵、第一常规絮凝池、第二常规絮凝池、载体絮凝混合池、载体絮凝反应池、斜板沉降池、超滤池等构筑物,通过不同装置艺间的协同作用最终实现了复合污染地表水中痕量抗生素的去除,同时保证了常规污染物的去除。该反应器的主要存在问题是工艺复杂,运行管理不便。
基于此,本发明通过大量试验与研究,研发了一种重金属-营养盐复合污染养殖废水的净化方法。
发明内容
本发明的目的是提供一种重金属-营养盐复合污染养殖废水的净化方法,可同时去除养殖废水中的重金属离子以及氮、磷等营养物质,运行成本低廉、管理方便,见效快。
为了实现以上技术效果,本发明通过如下技术方案来实现:
一种重金属-营养盐复合污染养殖废水的净化方法,其步骤包括:
将复合填料人工挂膜后装入生物反应器内;需处理的重金属-营养盐复合污染养殖废水采用逆流方式,从反应器底部进入,流经复合填料,从反应器上部流出,流速为1-5L/h。优选的,流速为1.5-3L/h,进一步优选的,流速为1.5L/h。优选的流速,对于废水处理中的重金属离子以及氮、磷的去除非常好。
本发明利用复合填料的巨大的比表面积和表面丰富的活性官能团作为高效吸附剂,通过吸附作用去除养殖废水中的重金属和氮磷等营养物质,效果非常好。具体来说,本发明中的复合填料有多种功能:(1)改性后的玉米芯和浒苔都能作为污染物吸附剂;(2)改性后的玉米芯和浒苔都能作为微生物附着载体;(3)玉米芯作为反硝化碳源;(4)浒苔作为微生物刺激剂。
所述复合填料的制备方法包括如下步骤:
(1)改性玉米芯的制备:
将玉米芯粉碎成粒径为0.1cm-1cm的颗粒;用0.5-2mol/L的氢氧化钠或氢氧化钾溶液浸泡玉米芯颗粒7-14小时;用水清洗至pH为中性;滤去水分后放入50℃-70℃烘箱中干燥至恒重;
优选的,所述玉米芯浸泡在氢氧化钠或氢氧化钾溶液中的固液比1g:15-25ml。进一步选的,所述玉米芯浸泡在氢氧化钠或氢氧化钾溶液中的固液比1g:20ml,经改性处理后,玉米芯初期释碳速率下降了50%以上,有效避免了玉米芯前期释碳过快导致的水体二次污染问题。
(2)改性浒苔的制备:
将新鲜浒苔洗净去除杂质,自然风干;将风干后的浒苔用0.001%-0.0005%的柠檬酸浸泡,用盐酸调节浸泡液pH至2-3,浸泡5-10min;去离子水清洗至pH为中性;滤去水分后阴干至恒重;
优选的,浒苔浸泡在柠檬酸溶液中的固液比1g:50-150ml。
(3)将改性玉米芯和改性浒苔按照质量比为10-15:1的比例混合。
所述人工挂膜的方法为,将复合填料用污水厂回流污泥浸泡1-2天。优选的,所述污泥的质量浓度为8000-10000mg/L。
本发明一些实施例中,养殖废水的pH控制在6-9之间,特别优选为7-8.5;所述废水中重金属铜离子浓度为0.01-2mg/L,营养盐氮的含量为5-20mg/L,营养盐磷的含量为2-2.5mg/L。本发明通过将基于玉米芯和浒苔混合填料的生物反应器用于重金属-营养盐复合污染的养殖废水净化。在处理过程中,水温、水体pH、废水中重金属的浓度及水力停留时间均会对装置的去除效率产生影响。如实验发现,水温低于5℃时,装置对重金属-营养盐复合污染的去除效率下降明显;中性及弱碱性pH环境更有利于重金属-营养盐复合污染的同步去除;废水复合污染物浓度过低会降低装置对污染物的去除率。
本发明的有益效果是:
1、所述玉米芯进行改性处理,可优化玉米芯孔状结构,增大玉米芯颗粒的比表面积,使得玉米芯颗粒拥有更多的活性官能团的数目,明显提升玉米芯对污染物的吸附容量,同时也有利于微生物附着挂膜。此外,对玉米芯进行碱改性可有效避免玉米芯前期释碳过高问题,避免二次污染。
2、所述浒苔进行改性处理,一方面可破坏其内部叶绿体,防止对水体造成二次污染;另一方面,预处理可使得处理后的浒苔表面拥有更多的活性官能团的数目,提升其对污染物,尤其是阳离子的吸附性能。
3、所述的填料进行混合后,一方面玉米芯颗粒可起到稳定分散改性浒苔的作用,另一方面浒苔富含的氨基酸、微生素和多种矿物质是玉米芯的有益补充,可作为其上附着微生物的生物刺激剂,促进微生物的生长。
4、所述改性后的复合填料经人工生物挂膜后可大大缩短生物反应器的启动时间。同时,人工生物挂膜可使复合填料上的微生物丰度短时间内得以迅速提升,从而有效提升微生物对重金属和营养物质的去除率。
5、所述的经人工生物挂膜后,在复合填料上形成的生物膜,即可通过吸附作用和转化作用去除重金属,又可通过生物反应降解废水中的营养盐。起到同步去除复合污染的作用。
6、所述的复合填料具有多种功能,在本发明中其既是微生物载体、碳源、营养源、生物刺激剂又是污染物吸附剂。
7、所述的生物反应器运行后能快速、高效、低成本的实现养殖废水中重金属-营养盐复合污染的同步去除。
8、本发明实现了以废治废,相比传统技术不仅大大降低了成本,也大大简化了处理流程,方法简便且高效。
附图说明
图1为实施例1中养殖污染体系中重金属铜及总氮的去除率对比图。
图2为实施例1中养殖污染体系中氨氮及硝酸盐氮的去除率对比图。
图3为实施例1中不同部位生物膜多样性指数组间比较Boxplot图。
图4为实施例2中养殖污染体系中重金属铜及总磷的去除率对比图。
图5对比例1中养殖污染体系中重金属铜及氮、磷的去除率。
具体实施方式
下面结合实施例,对本发明作进一步说明:
实施例1
1、改性玉米芯的制备:玉米芯先粉碎成粒径为0.3cm的颗粒,将粉碎后的玉米芯颗粒按固液比1g:20ml的比例浸泡至1mg/L的氢氧化钠溶液中,12h后用蒸馏水冲洗至中性;滤干后放入烘箱中60℃干燥至恒重;
2、改性浒苔的制备:将新鲜浒苔洗净去除杂质,自然风干;将风干后的浒苔用0.001%的柠檬酸浸泡(固液比为1g:80ml),用盐酸调节浸泡液pH至2-3,浸泡8min;改性后的浒苔用去离子水多次清洗,直到pH为中性;滤去水分后阴干至恒重;
3、填料的混合及强化挂膜:将改性玉米芯和改性浒苔按10:1的质量比进行混合,将混合后的填料浸泡到质量浓度为10000mg/L的回流污泥中(回流污泥采自滨海污水处理厂),12h后将挂膜完成的复合填料填充进反应器;
4、养殖废水的净化步骤为:
反应体系总体积为10L,复合填料投加量为600g。水温为20℃,pH为7.5,养殖废水中重金属铜浓度为0.16mg/L,TN浓度为15mg/L。采用连续进水方式。
反应器为柱状反应器,填充柱两端放置固定网,防止复合填料上浮或流出。需处理的养殖废水经蠕动泵打入反应器中,进水采用逆流方式,由反应器底部进入,流经复合填料,从反应器上部流出,流速为1.5L/h。
图1所示的是反应装置对重金属铜及总氮的去除效果。由图1可以看出,装置运行后第1天铜和氮的去除率就分别达到了94%和89%以上。
图2所示的是反应装置对养殖废水中氨氮及硝酸盐氮的去除效果。由图2可以看出装置对不同形态的氮均有较好的去除作用,其中废水中硝酸盐氮的去除率达97%以上,氨氮的去除率也达56%以上,可见反应装置中即存在生物反硝化反应所需的厌氧微环境,又存在生物硝化反应所需要的好氧环境,能同时实现硝化反硝化。
图3为不同空间采集的生物膜样品的多样性指数组间比较Boxplot图。其中N代表取样点为内层,Z代表取样点为中层,W代表取样点为外层。Boxplot图用于同时解释样品多样性的两个方面,即样品所含微生物的丰富程度和不同样品间差异程度。由图3可以看出,内、中,外层取得的生物膜样品的微生物丰富度和均匀度都较高,生物膜内层微生物多样性甚至高于中层和外层。生物膜内层空间以厌氧环境为主,中层以缺氧环境为主,外层以好氧环境为主,此图表明复合填料为不同需氧种类的微生物营造了不同溶氧水平的微环境,有利于不同类型微生物更好的发挥重金属去除和生物脱氮除磷作用。
实施例2
1、改性玉米芯的制备:玉米芯先粉碎成粒径为0.5cm的颗粒,将粉碎后的玉米芯颗粒按固液比1g:20ml的比例浸泡至1mg/L的氢氧化钠溶液中,12h后用蒸馏水冲洗至中性;滤干后放入烘箱中60℃干燥至恒重;
2、改性浒苔的制备:将新鲜浒苔洗净去除杂质,自然风干;将风干后的浒苔用0.003%的柠檬酸浸泡(固液比为1g:100ml),用盐酸调节浸泡液pH至2-3,浸泡5min;改性后的浒苔用去离子水多次清洗,直到pH为中性;滤去水分后阴干至恒重;
3、填料的混合及强化挂膜:将改性玉米芯和改性浒苔按15:1的质量比进行混合,将混合后的填料浸泡到质量浓度为8000mg/L的回流污泥中(回流污泥采自滨海污水处理厂),24h后将挂膜完成的复合填料填充进反应器;
4、养殖废水的净化步骤为:
反应体系总体积为10L,复合填料投加量为600g。水温为20℃,pH为7.2,养殖废水中重金属铜浓度为0.21mg/L,TP浓度为2mg/L。采用连续进水方式。
需处理的养殖废水经蠕动泵打入反应器中,进水采用逆流方式,由反应器底部进入,流经复合填料,从反应器上部流出,流速为3L/h。
图4所示的是反应装置对重金属铜及总磷的去除效果。由图4可以看出,在该运行条件下,装置运行后对废水中铜和营养盐磷的去除率就仍分别达到了80%和35%以上。相比实例1,本例中复合污染物的去除率有所下降,这主要是由于流速和废水污染物浓度的提升导致的。
对比例1
一种同时去除养殖废水中重金属-营养盐复合污染的方法,本对比例中的复合填料未经人工强化挂膜处理,具体修复方法为:
(1)改性玉米芯的制备:同实施例1;
(2)改性浒苔的制备:同实施例1;
(3)复合填料的混合:将改性玉米芯和改性浒苔按10:1的质量比进行混合;
(4)复合污染物的同步去除方法:
反应体系总体积为10L,复合填料未经人工强化挂膜,直接填充到反应器中,投加量为600g。其他条件同实施例1;
图5所示的是反应装置对复合污染养殖废水中重金属铜及氮、磷营养盐的去除效果。由图5中可以看出,在未有微生物协助的情况下,改性玉米芯对重金属及营养盐的去除率出现了较大幅度的下降。该结果表明,微生物在重金属和营养盐去除,尤其是废水中营养盐的去除上发挥了很大的作用。
对比例2
一种同时去除养殖废水中重金属-营养盐复合污染的方法,本对比例中的填料仅为改性玉米芯一种,具体修复方法为:
(1)改性玉米芯的制备:同实施例2;
(2)人工挂膜:将改性后的玉米芯浸泡到质量浓度为8000mg/L的回流污泥中(回流污泥采自浦东滨海污水处理厂),24h后填充进反应器;
(3)复合污染物的同步去除方法:
反应体系总体积为10L,玉米芯投加量为500g。其他条件同实施例2;装置运行后,前期对复合污染养殖废水中重金属铜及氮、磷营养盐的去除效果与实施例2相差不大,但后期装置对重金属铜及氮、磷营养盐的去除效果下降速度明显大于实施例2,表明浒苔的存在可以有效延长装置的长效性和高去除率。
以上所述为本发明的较佳实施例而已,但本发明不应该局限于该实施例所公开的内容。所以凡是不脱离本发明所公开的精神下完成的等效或修改,都落入本发明保护的范围。
Claims (6)
1.一种重金属-营养盐复合污染养殖废水的净化方法,其步骤包括:
将复合填料人工挂膜后装入生物反应器内;需处理的重金属-营养盐复合污染养殖废水采用逆流方式,从反应器底部进入,流经复合填料,从反应器上部流出,流速为1-5L/h。
2.根据权利要求1所述的重金属-营养盐复合污染养殖废水的净化方法,其特征在于:所述复合填料的制备方法包括如下步骤:
(1)改性玉米芯的制备:
将玉米芯粉碎成粒径为0.1cm-1cm的颗粒;用0.5-2mol/L的氢氧化钠或氢氧化钾溶液浸泡玉米芯颗粒7-14小时;用水清洗至pH为中性;滤去水分后放入50℃-70℃烘箱中干燥至恒重;
(2)改性浒苔的制备:
将新鲜浒苔洗净去除杂质,自然风干;将风干后的浒苔用0.001%-0.0005%的柠檬酸浸泡,用盐酸调节浸泡液pH至2-3,浸泡5-10min;去离子水清洗至pH为中性;滤去水分后阴干至恒重;
(3)将改性玉米芯和改性浒苔按照质量比为10-15:1的比例混合。
3.根据权利要求1所述的重金属-营养盐复合污染养殖废水的净化方法,其特征在于:所述人工挂膜的方法为,将复合填料用污水厂回流污泥浸泡1-2天。
4.根据权利要求3所述的重金属-营养盐复合污染养殖废水的净化方法,其特征在于:所述污泥的质量浓度为8000-10000mg/L。
5.根据权利要求2所述的重金属-营养盐复合污染养殖废水的净化方法,其特征在于:所述步骤(1)中的玉米芯浸泡在氢氧化钠或氢氧化钾溶液中的固液比1g:15-25ml。
6.根据权利要求1所述的重金属-营养盐复合污染养殖废水的净化方法,其特征在于:所述步骤(2)中的浒苔浸泡在柠檬酸溶液中的固液比1g:50-150ml。
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